Содержание к диссертации
Введение
1 Двухфотонные переходы в дискретном спектре 20
1.1 Обобщенное штурмовское разложение КФГ 20
1.1.1 Выражение для ядра дкк, 22
1.1.2 Разложение КФГ на резонансную и потенциальную части 26
1.1.3 Двухпараметрическое импульсное представление КФГ 30
1.2 Матричные элементы неупругих двухфотонных переходов . 31
1.3 Поляризуемости возбужденных состояний 37
1.3.1 Точные аналитические результаты для компонент тензора поляризуемости 37
1.3.2 Поляризуемости ридберговских состояний 43
1.3.3 Припороговая асимптотика поляризуемостей 50
1.3.4 Случай низкочастотного поля 51
1.4 Выводы 59
2 Связанно-свободные двухфотонные переходы 63
2.1 Общие формулы 63
2.2 Матричные элементы связанно-свободных переходов . 67
2.2.1 Аналитическое продолжение из непрерывного спектра 67
2.2.2 Аналитическое продолжение из дискретного спектра 72
2.2.3 Численные результаты для двухфотонной ионизации 74
3 Двухфотонные переходы в непрерывном спектре 77
3.1 Поляризационно-угловая структура сечений двухфотонных тормозных процессов 77
3.1.1 Общие формулы 77
3.1.2 Парциально-волновое разложение амплитуды 79
3.1.3 Эффекты циркулярного и эллиптического дихроизма в свободно-свободных переходах 82
3.2 Кулоновские двухфотонные радиальные МЭ 90
3.2.1 Аналитические выражения для МЭ 90
3.2.2 Устранение сингулярностей в амплитуде двухфотонных упругих переходов 93
3.3 Асимптотический анализ амплитуд неупругих двухфотонных переходов 99
3.3.1 Низкочастотный предел 99
3.3.2 Высокочастотный предел и борновское приближение 104
3.4 Асимптотики сечения упругого рассеяния на потенциале U(r) в присутствии светового поля 109
3.4.1 Низкочастотный предел и 109
3.4.2 Упругое рассеяние в присутствии высокочастотного поля 110
3.5 Численные результаты для кулоновского потенциала и обсуждение 113
3.5.1 Частотная и энергетическая зависимость радиальных матричных элементов 113
3.5.2 Угловые распределения и дихроизм в вынужденных тормозных процессах 119
Заключение 132
Приложение 134
- Матричные элементы неупругих двухфотонных переходов
- Аналитическое продолжение из непрерывного спектра
- Эффекты циркулярного и эллиптического дихроизма в свободно-свободных переходах
- Частотная и энергетическая зависимость радиальных матричных элементов
Введение к работе
Последовательное описание взаимодействия атомов с электромагнитным полем стало возможны с созданием квантовой теории. Изучение однофо-тонных процессов — вывод общих квантовомеханических формул для вероятностей и вычисление амплитуд излучения и поглощения световых квантов, фотоионизации, тормозного излучения в кулоновском поле — было одной из первых задач квантовой механики. Интерес к процессам в водо-родоподобных атомах обусловлен тем, что амплитуды переходов в них выражаются в аналитическом виде и эти результаты являются "реперными" в теории атомных фотопроцессов. Многофотонные процессы, некоторые из которых хотя и были рассмотрены в общем виде в 20-30-е годы прошлого века, систематически стали изучаться с середины 60-х годов, что было обусловлено прежде всего созданием лазеров. Исследование процессов в кулоновском поле имеет очевидный интерес и в этом случае, причем особое внимание привлекают двухфотонные переходы, поскольку их амплитуды и сечения ещё возможно представить в аналитическом виде. Однако несмотря на разнообразные математические подходы и обширную литературу до последнего времени не было получено замкнутых аналитических выражений для переходов между произвольными кулоновскими состояниями.
В диссертации ставится задача получить максимально простые, универсальные выражения для кулоновских матричных элементов второго порядка и амплитуд двухфотонных связанно-связанных, связанно-свободных и свободно-свободных переходов и на их основе выполнить детальное исследование двухфотонных процессов в дискретном и непрерывном спектре атома водорода и водородоподобных ионов в рамках нерелятивистского дипольного приближения.
Ниже во Введении дается обзор работ, имеющих отношение к теме диссертации и приводится краткое содержание ее отдельных глав.
В рамках теории возмущений по взаимодействию с лазерным полем вероятности одно- и многофотонных процессов выражаются через матричные элементы соответствующих переходов между начальным и конечным состояниями атома. Для многоэлектронных атомов возможен лишь приближенный расчет таких матричных элементов, а в случае водородопо-добных систем вычисления могут быть выполнены точно. В большинстве задач взаимодействие с полем можно считать дипольным; в этом случае радиальные матричные элементы {п'Ґ = I ± 1| г \nl) однофотонных переходов между начальным \nl) и конечным \п'1') состояниями дискретного спектра в атоме водорода вычисляются аналитически в виде комбинации двух гипергеометрических функций 2-^1 (а, 6; с; z) с целыми отрицательными параметрами о и Ь (гипергеометрических полиномов) и простых алгебраических факторов (известные формулы Гордона [3]):
(пЧ - 1| г |n/> = (^)^^-0^(^ + 1),-,]^ х
С [2Fi(-n-H + l,-n'-M;2/;0-
(1 _ f )(n+n')/2
-(1- 02*\(-п + I - 1, -n' + /; 21; ) ], (B.l)
где = —4nn'/(n — n')2, (a)k = T(a + к)/Г(а) - символ Похгаммера. Здесь и ниже используются атомные единицы.
Формулы Гордона полностью описывают излучение и поглощение фотона связанным электроном в кулоновском потенциале, а аналитическое продолжение (В.1) по п' (в данном случае замена п' —> i/v2E) даёт и амплитуды {ЕҐ = I ± 1| г \nl) связанно-свободных переходов (фотоионизации или рекомбинации), которые тоже представляют собой полиномы. Хорошо известны также выражения для амплитуд {Е'1' = I ± 1| г \Е1) свободно-свободных переходов (типа тормозного излучения), в которых наряду с членом, получаемым аналитическим продолжением по п и п', и представляющим собой уже комбинацию двух полных гипергеометрических функций 2F1, возникает дополнительное сингулярное слагаемое с дельта-функцией
, 5(E — E'). Указанные аналитические формулы и их табулированные ре-
: зультаты, полученные с их помощью, а также многочисленные аппрокси-
* мации для частных значений п, I и/или энергии Е широко используются
в задачах классической (однофотонной) оптической спектроскопии.
Внедрение лазеров в технику оптической спектроскопии и экспериментальные исследования многофотонных процессов стимулировали аналитические расчёты сечений многофотонных (в первую очередь, двухфотон-ных) переходов в кулоновском поле. Уже на наиболее простом примере радиального матричного элемента двухфотонного связанно-связанного перехода,
Mff±)±2(n,n',E = En±u) =
к sr^ (n'l'\r\kL) (kLlr \nl) , „.. ,_ ,. ., ,. ,_ rt.
» *-* bk — bn=pu — г U
очевидно, что в этом случае задача принципиально усложняется необходи
мостью расчёта спектральных сумм. Далее ясно, что даже будучи вычис
ленным в замкнутом виде, матричный элемент (В.2) должен иметь гораз-
^ до более сложный функциональный вид по сравнению с (В.1), поскольку
вдобавок к зависимости от квантовых чисел n, n', / он существенно (резонансным образом) зависит от непрерывного параметра — частоты и внешнего монохроматического возмущения. История аналитических расчётов амплитуд типа (В.2) для кулоновского потенциала насчитывает почти 40 лет (см., напр., [4]) и около сотни работ. Использовался целый ряд альтернативных подходов (различные модификации метода интегрирования неоднородных дифференциальных уравнений для поправочной функции 1-го порядка нестационарной теории возмущений, алгебраические подходы на основе 0(4)-симметрии кулоновской задачи и др.), но наиболее эффективным средством вычисления спектральных сумм является использование явного выражения для функции Грина Ge,
V ^ \Ыт){Ыт\ _ 1
>
уравнения Шредингера с кулоновским гамильтонианом. Для переходов меж-
ду начальным и/или конечным состояниями с фиксированным орбитальным моментом, наиболее целесообразно использование мультипольного разложения Ge-
Ge(t, г') = 91(Е', г, т1) Ylm(r) YCm(v'), (В.4)
где Yim(г) - сферическая функция. В этом случае задача сводится к вычислению матричных элементов типа (В.2) с радиальной функцией Грина ді(Е;гУ).
Эффективность использования кулоновской функции Грина (КФГ) в теории двухфотонных процессов была продемонстрирована впервые на примере расчёта динамической поляризуемости а\8{и) основного состояния водорода в компактной аналитической форме [5] (см. также [6]):
аи{ш) = \ [Т(Еи + ш) + Т(Еи - и) - 1], (В.5)
Таким образом, в простейшем случае п = п' = 1 матричные элементы (В.2) сводятся к полной гипергеометрической функции 2-^1 с двумя целыми первыми параметрами, один из которых равен единице (неполная бета-функция [7]). Аналогичные аналитические результаты были получены и для переходов из основного в низшие возбужденные состояния с п = 2,3 [8], а также для переходов между возбужденными уровнями [8, 9] вплоть до п = 4 [10]. Во всех случаях результаты выражаются в виде комбинации функций 2-Fi, однако с ростом главных квантовых чисел п и п' число функций быстро возрастает. Отметим, что, в принципе, вследствие отмеченной выше целочисленности параметров такие функции приводятся к одной из них с помощью рекуррентных соотношений. Однако соответствующий алгоритм достаточно громоздок и может быть реализован лишь компьютерными средствами [11]. Наряду с расчётами амплитуд двухфотонных переходов с конкретными значениями п и п' в ряде работ матричные элементы (В.2) анализировались для общего случая произвольных
n и/или n'. Здесь результаты имеют достаточно простой вид лишь для упругих (п' = п) процессов: компактное выражение для скалярной части поляризуемости состояния \nl), возникающей при расчёте логарифма Бете для лэмбовского сдвига, найдено в [12] (см. также [10] для п < 4 и [13] для ns-состояний); в работе [14] 3 независимые компоненты тензора поляризуемости для произвольного п, а также амплитуда "недиагонального" перехода \nl) -> \nl' = / ± 2) выражены через линейную комбинацию
~ (пг = П — I — 1) фунКЦИЙ 2-^1.
Аналогичным образом, в виде комбинации ~ п гипергеометрических функций, было получено выражение для амплитуды неупругих переходов из основного состояния, |ls) —> \nl = 0,2) [15]. Матричные элементы (В.2) для общего случая п^п' анализировались в работах [16] - [17], однако, замкнутое выражение в терминах известных специальных функций не было получено. Использованная в [16] техника штурмовского разложения КФГ позволяет представить результат лишь в виде бесконечного ряда от произведений двух гипергеометрических полиномов (аналогичных входящим в формулы Гордона для фотоионизации), который к тому же оказывается расходящимся при частотах, превышающих потенциал ионизации \Еп\ начального состояния \nl). В [18, 19] результат записан в виде интегралов, не сводящихся к известным специальным функциям, а в работе [17], претендующей на получение результата в компактной аналитической форме, последняя имеет вид громоздкой суммы нескольких десятков специально введённых для данной задачи функций гипергеометрического типа от 6 параметров и 4 аргументов, которые эквивалентны тройной сумме, включающей фуНКЦИИ 2-^1-
Анализ матричного элемента (В.2) для связанно-свободных переходов, \nl) —» \ЕҐ), усложняется из-за наличия кулоновской функции непрерывного спектра, которая сама уже есть вырожденный гипергеометрический ряд. Тем не менее, и в этом случае амплитуда двухфотонной ионизации из основного состояния вычисляется в замкнутом аналитическом виде, но уже через полные гипергеометрические функции двух переменных — функции Аппеля F\ [20, 21] (см. также аналогичные результаты [22] для компто-
новского рассеяния с ионизацией). Хотя указанные расчёты легко обобщаются и на случай низколежащих возбуждённых уровней, в общем случае замкнутые результаты для амплитуды не были получены и в конкретных расчётах для больших п (в особенности, для надпороговой ионизации, когда и > \Еп\) используются различные варианты численных алгоритмов для аналитического продолжения рядов гипергеометрического типа (см., напр., [23, 24, 25, 12]).
В главе 1 получены двухфотонные формулы Гордона — компактные аналитические выражения для матричных элементов типа (В.2) с произвольными пип'в канонически простой (насколько это возможно для столь общего случая) форме через известные специальные функции. Все полученные ранее аналитические результаты для двухфотонных диполь-ных переходов в водородном атоме являются простыми частными случаями указанных формул. Как оказалось, усложнение результатов для произвольных п, п' по сравнению со случаем основного состояния связано не с увеличением числа гипергеометрических функций 2-Pi или функций Ап-пеля F\, как этого можно было бы ожидать, судя по известным результатам для низколежащих уровней, а с тем, что в общем случае амплитуды выражаются в виде простой линейной комбинации произведений двух функций гипергеометрического типа. Одна из них — гипергеометрический полином порядка не выше, чем n< = mm{nr,nrr}, аналогичный полиномам в классической формуле Гордона, а другая — функция Аппеля F\, которая для случая связанно-свободных переходов аналогична функциям, определяющим амплитуду двухфотонной ионизации из основного состояния. Для связанно-связанных переходов указанная функция Аппеля имеет целый отрицательный параметр и эквивалентна конечной сумме функций 2^1 с единичным первым параметром, аналогичных входящим в (В.5). Кроме того, в обоих случаях результат содержит также полиномиальные слагаемые с произведениями гипергеометрических полиномов одной (г-^і) и двух (Fi) переменных. Результаты радикально упрощаются для "диагональных" матричных элементов (В.2) с п' = п: в этом случае полиномиальные члены отсутствуют и M.fi'{n,n,E = Еп±и) записывается в виде простого
произведения суммы двух гипергеометрических полиномов на сумму двух полных гипергеометрических функций 2-^1
Обобщение формул Гордона на случай двухфотонных процессов оказалось возможным с использованием эффективного метода расчета, основанного на новом представлении (обобщенное штурмовское разложение) радиальной КФГ gi(E;r,r') в виде двойного ряда по полиномам Лагерра (или функциям Штурма Sni(x) (1.2) кулоновской задачи), которое содержит два произвольных (свободных) параметра а, а':
91(Е; г, г') = f; glkk,{y- а, а') 5« (|) 5W (^) . (В.б)
Принципиальным обстоятельством, придающим значительную гибкость в
» использовании обобщенного штурмовского разложения в различных при-
ложениях, является факторизованная зависимость членов ряда (В.б) от
г, г' и энергетического параметра и = — Ю. Вся зависимость от
энергии Е содержится в ядре glkk,(v;a,a'), которое не зависит от ради
альных переменных и выражается через гипергеометрические функции.
Рациональный выбор параметров а и а' в соответствии со спецификой
конкретной задачи (например, а = п, а' = п' при анализе двухфотон
ных связанно-связанных переходов) позволяет в ряде случаев кардинально
упростить процедуру расчета матричных элементов с gi(E;r,r'), в част
ности, представить двухфотонные формулы Гордона в описанном выше
замкнутом аналитическом виде через 4 функции дкк, с различными к, к'.
Таким образом, амплитуды двухфотонных процессов как бы содержатся
уже в самом представлении (В.б) для gi(E;r,rf). Существенно, что разло
жение (В.б) справедливо и при нецелых значениях параметра I — j. Это
позволяет получить двухпараметрическое разложение и для релятивист
ской КФГ в записи через функции Штурма квадрированного уравнения
Дирака с кулоновским потенциалом. Для целых I и а' = а разложение
(В.б) переходит в однопараметрическое представление функции Грина для
нерелятивистской кулоновской задачи, полученное ранее в работе [27] (см.
, также [12]).
- В разделе 1.1 изложен вывод разложения (В.б) и исследованы некото-
рые свойства нового представления КФГ. В частности, получено двухпа-раметрическое представление КФГ Ge(p, р') в импульсном пространстве, обобщающее известный результат Швингера, а также разложение С?е(г, г') на "резонансную" (содержащую полюсы при Е = Еп) и "потенциальную" (гладко зависящую от энергии и вещественную при вещественных Е) части.
С использованием разложения (В.6) в разделе 1.2 получены двухфо-тонные формулы Гордона для амплитуд связанно-связанных переходов. В разделе 1.3 детально проанализирован случай п' = п: вычислены элементы штарковской матрицы уровня с произвольным п и получены простые формулы для скалярной, векторной и тензорной поляризуемостей, наиболее естественно обобщающие (В.5), а также проведено исследование ридбер-говских и припороговых асимптотик поляризуемостей.
В главе 2 рассмотрены связанно-свободные двухфотонные переходы. В разделе 2.1 приведены общие формулы для сечений двухфотонных процессов, в которых происходит переход электрона между дискретным и непрерывным спектром, в записи через радиальные матричные элементы. В разделе 2.2 рассчитываются аналитические выражения для радиальных матричных элементов связанно-свободных переходов. Хотя такие расчеты нельзя провести так же, как для связанно-связанных переходов, окончательные выражения имеют вид двухфотонных формул Гордона, т.е. амплитуды связанно-свободных переходов выражаются через ядро обобщенной КФГ (В.6) с учетом замены п' —> iZ/p. В разделе 2.2.1 этот результат получен с помощью аналитического продолжения по энергии конечного состояния амплитуды переходов в непрерывном спектре, а в разделе 2.2.2 — из выражения для амплитуды переходов в дискретном спектре.
Задача о переходах между состояниями непрерывного спектра в расчетном отношении является наиболее общей, поскольку в этом случае осциллирующие волновые функции как начального, так и конечного состояния выражаются через полную вырожденную гипергеометрическую функцию (а не полином). Амплитуду двухфотонных переходов в кулоновском континууме удается выразить лишь в виде интегралов от гипергеометриче-
ской функции. Свободно-свободными переходами определяются процессы рассеяния электронов на атомах и ионах, сопровождающиеся излучением и поглощением фотонов. Начало квантовому описанию таких процессов положило исследование Зоммерфельдом (1931 г.) спонтанного тормозного излучения (Bremsstrahlung, BrS) при рассеянии электрона на кулоновском центре [28]. В нерелятивистском дипольном приближении сечение BrS с испусканием фотона с частотой и и вектором поляризации е в направлении к
da а3 р' , . л.-у /п .
"ш\М\2 (В.7)
dudQp>dQk (2тг)4 р определяется матричным элементом (МЭ)
М = (фР\е*.ч\фЫ) (В.8)
перехода между состояниями непрерывного спектра ф^> и ф^' электрона в статическом атомном потенциале U(r). Здесь а - постоянная тонкой структуры. При рассеянии на кулоновском центре трехмерный МЭ ЛІ вычисляется через гипергеометрические функции 2-^1 [28, 29]. Более того, в этом случае оказывается возможным аналитически проинтегрировать сечение (В.7) по направлениям рассеянного электрона и выразить спектральное распределение BrS da/dw в замкнутой форме через производную квадрата модуля функции 2-^1 по аргументу (формула Зоммерфель-да [28, 3]). Для потенциала U(r) общего вида расчет сечения (В.7) состоит в использовании мультипольного разложения функций ф^' (см. ниже (3.9)). В этом случае парциальное разложение амплитуды Л4, удобное для анализа поляризационно-угловой зависимости сечения, имеет вид [30]
М = Q(P,p',Є) (є* - р) + Q(j/,p,в) (є* - р'), (В.9)
о _2
Q(p,p', в) = i-^== [e^'-di-uW,Е) +
+еІА,+й+и(Е',Е)] lf>(coB0). (B.10)
Здесь Д/± = 5i±i(p') + 6i(p), Si(p) - фазы рассеяния на потенциале U(r), рЮ(х) = {d/dx)Pi{x) - производная полинома Лежандра Pi(x), Е' =
p'2/2m = Е—ш,&<ііч(Е\ E) - радиальные МЭ оператора импульса (см. (3.31)). Спектральное распределение dcr/du также записывается в виде парциального ряда
, о 2 3
Р 1=1
В кулоновском случае этот ряд удается просуммировать непосредственно (см. [31], где аналитически вычислена сумма ряда (В. 11), записанного с использованием оператора взаимодействия в «форме ускорения») и воспроизвести формулу Зоммерфельда. Хотя для кулоновского BrS такой подход имеет скорее методический интерес, для потенциала U(r) общего вида парциально-волновой анализ является единственным способом упрощения общих формул (В.7), (В.8) без дополнительных приближений.
Наряду с обычным BrS, при рассеянии электрона на силовом центре возможен и процесс одновременного излучения двух спонтанных фотонов (двойное тормозное излучение, 2BrS), который в общем виде был впервые рассмотрен Гайтлером и Нордгеймом в 1934 г. [32] как радиационная поправка к обычному BrS. В 1985 г. спонтанное 2BrS было зарегистрировано экспериментально: в [33] и последовавших за ней работах [34] методом совпадений измерены дифференциальные сечения излучения двух тормозных фотонов при рассеянии электронов с энергией ~ 70 Кэв на тонких мишенях. В экспериментах [35] спонтанное 2BrS наблюдалось для электронов с энергией ~ 10 Кэв. Первые теоретические расчеты сечения 2BrS при рассеянии электрона на ядре были выполнены в релятивистском борновском приближении [36]. Точный учет действия кулоновского поля на электрон в процессе 2BrS возможен в рамках нерелятивистского дипольного приближения. С использованием кулоновской функции Грина (КФГ) амплитуду 2BrS удается представить в виде интегралов от гипергеометрической функции 2-Pi (двухфотонный аналог результатов [28, 29] для М. в (В.8)). Различные способы расчета двухфотонных амплитуд (с разными представлениями КФГ), использованные разными авторами, приводят к количественно эквивалентным, но различным по форме выражениям [22, 38, 39]. В частности, в [39] в амплитуде выделены внеинтеграль-
/
ные («борновские») слагаемые, значительно упрощающие анализ предельных случаев. Следует отметить предложенный Королем [40] эффективный приближенный метод расчета амплитуды 2BrS, основанный на учете в од-нофотонных МЭ di2i1(E2,E{), входящих в составной МЭ двухфотонного перехода, лишь вклада от S - образных сингулярностей, возникающих при Е-1 —> Е\. В дальнейшем этот метод был распространен на недипольные расчеты [41] и на релятивистский случай [42]. Точные аналитические выражения для нерелятивистской амплитуды 2BrS с учетом эффектов запаздывания получены в [43, 44]. Кроме перечисленных результатов для кулоновского потенциала, численные расчеты спонтанного 2BrS были выполнены также для рассеяния электронов на нейтральных атомах: как в рамках модели потенциального рассеяния [45], так и при учете поляризационного тормозного излучения атомным остовом [46].
Наряду со спонтанным излучением, значительный интерес к многоквантовым тормозным процессам был стимулирован лазерными экспериментами, что позволило наблюдать вынужденные процессы многофотонного тормозного излучения и поглощения в оптической области частот. Первые измерения сечений свободно-свободных переходов в присутствии интенсивной лазерной волны были выполнены в работах [47, 48]. Такого рода эксперименты неоднократно проводились и в дальнейшем для различных атомных мишеней при разных энергиях электронного пучка и геометрии опыта (см., напр., [49] и обзор [50]). Весьма общих результатов в теоретическом описании многофотонных переходов в непрерывном спектре удается достичь в рамках борновского и низкочастотного приближений. В борнов-ском случае сечение dan n-фотонного вынужденного излучения (п < 0) и поглощения (п > 0) в лазерном поле с амплитудой F, вектором поляризации е и частотой и имеет простой вид (формула Бункина-Фёдорова [51]; см. также [52]):
где Jn - функция Бесселя, das - борновское сечение упругого рассеяния в отсутствие световой волны, а импульсы р и р'п в начальном и конечном состоянии связаны законом сохранения энергии: (р'п — р2)/2 = пси. Как
показано в [53], в низкочастотном пределе (и —> 0) борновский ряд может быть просуммирован точно, так что даже для медленных электронов при Ни <С Е сечение do11 также имеет факторизованный вид (В. 12) с заменой йив на точное сечение упругого рассеяния do в отсутствие светового поля. Отметим, что хотя были предложены различные варианты вывода низкочастотной асимптотики dan (см., напр., [54, 55]), вопрос о границах применимости приближения Кролла-Ватсона [53], пренебрегающего воздействием лазерного поля на динамику взаимодействия медленного электрона с атомным потенциалом, до настоящего времени является предметом дискуссий [56, 57, 58]. В [59] выражение для dan получено в приближении, в котором движение электрона описывается классически, а процесс излучения и поглощения - квантовомеханически. Различные варианты обобщения результатов [51, 53] с учетом эффектов сильного лазерного поля см., напр., в обзоре [60], однако точный учет рассеивающего потенциала возможен лишь в рамках теории возмущений по полю волны. В частности, для кулоновского двойного тормозного излучения и поглощения такой расчет полностью аналогичен случаю спонтанного 2BrS [37, 38, 39]. Однако при упругом переизлучении фотонов возникает особая ситуация: оба МЭ, определяющие амплитуду перехода, оказываются расходящимися, так что получение конечного результата требует устранения расходимостей [61, 39]. Кроме чисто вынужденных переходов, индуцируемых интенсивным лазерным полем, оно может существенно модифицировать и процесс спонтанного BrS. В борновском приближении этот вопрос исследован в [62]. Более детальный учет эффектов атомного (кулоновского) потенциала выполнен в [63, 64]. Укажем также работы [65, 66], в которых рассматривались «комбинированные» двухфотонные тормозные процессы комптоновского типа - поглощение электроном лазерного фотона с последующим спонтанным BrS в поле ядра.
Ввиду трудностей экспериментального измерения поляризационных характеристик спонтанного BrS, в работах по спонтанным тормозным процессам анализируется, в основном, энергетическая и угловая зависимость сечений. Напротив, в случае вынужденных процессов возможность контро-
лируемого изменения лазерной поляризации открывает новые возможности в исследовании свободно-свободных переходов, что делает актуальным анализ поляризационных эффектов в тормозных процессах. Обобщение результатов Кролла-Ватсона [53] на случай эллиптической поляризации лазерного излучения обсуждается в [57, 67]. В работах [68, 69] показано существенное различие сечений одно- и двухфотонного рассеяния для случаев линейной и циркулярной лазерной поляризации при рассеянии электронов на атомах водорода [68] и гелия [69]. Однако наиболее ярким поляризационным эффектом является эффект дихроизма, состоящий в различии сечений при изменении знака степени циркулярной поляризации фотонов. В [30] установлено, что дифференциальное сечение однофотонного BrS при рассеянии электрона на ядре существенно различается для фотонов с правой и левой циркулярной поляризацией (циркулярный дихроизм, CD). Общий анализ CD в тормозном излучении при рассеянии электрона на атоме с ненулевым угловым моментом выполнен в [70]. Поляризационная зависимость поправок к упругому кулоновскому рассеянию, обусловленных влиянием световой волны, исследована в [39, 61]. Эффект CD оказывается чувствительным к энергии электрона и частоте фотона и исчезает как в борновском, так и в низкочастотном пределах, а также при малых углах рассеяния. Вне указанных областей CD имеет заметную величину и вполне доступен экспериментально. Укажем, что CD в фотопроцессах с неполяри-зованными атомными мишенями является существенно квантовым, интерференционным эффектом и, в частности, отсутствует при классическом анализе BrS в сильном лазерном поле [71]; в то же время численный квантовый расчёт однофотонного кулоновского BrS вне рамок теории возмущений по лазерному полю [72] указывает на значительный CD. В работах [73] рассмотрено рассеяние электрона на атоме водорода в присутствии двух полей, с линейной и циркулярной поляризациями. При наличии двух полей возникновение дихроичных эффектов достаточно очевидно и в этом случае при определенной геометрии полей CD отличен от нуля и для быстрых (борновских) электронов, а также в полном сечении рассеяния.
Как уже отмечалось, для корректного описания поляризационных эф-
фектов первое борновское приближение недостаточно и необходим более точный учёт взаимодействия электрона с мишенью, что для процессов с двумя и более фотонами представляет значительные трудности уже в рамках теории возмущений по взаимодействию электрона с излучением. Ввиду наличия в задаче нескольких векторных параметров, в первую очередь представляет интерес выделение динамических (зависящих от энергий и структуры потенциала) и кинематических (зависящих от поляризации фотонов и геометрии задачи) факторов в общих выражениях для сечений.
Матричные элементы неупругих двухфотонных переходов
Ввиду трудностей экспериментального измерения поляризационных характеристик спонтанного BrS, в работах по спонтанным тормозным процессам анализируется, в основном, энергетическая и угловая зависимость сечений. Напротив, в случае вынужденных процессов возможность контролируемого изменения лазерной поляризации открывает новые возможности в исследовании свободно-свободных переходов, что делает актуальным анализ поляризационных эффектов в тормозных процессах. Обобщение результатов Кролла-Ватсона [53] на случай эллиптической поляризации лазерного излучения обсуждается в [57, 67]. В работах [68, 69] показано существенное различие сечений одно- и двухфотонного рассеяния для случаев линейной и циркулярной лазерной поляризации при рассеянии электронов на атомах водорода [68] и гелия [69]. Однако наиболее ярким поляризационным эффектом является эффект дихроизма, состоящий в различии сечений при изменении знака степени циркулярной поляризации фотонов. В [30] установлено, что дифференциальное сечение однофотонного BrS при рассеянии электрона на ядре существенно различается для фотонов с правой и левой циркулярной поляризацией (циркулярный дихроизм, CD). Общий анализ CD в тормозном излучении при рассеянии электрона на атоме с ненулевым угловым моментом выполнен в [70]. Поляризационная зависимость поправок к упругому кулоновскому рассеянию, обусловленных влиянием световой волны, исследована в [39, 61]. Эффект CD оказывается чувствительным к энергии электрона и частоте фотона и исчезает как в борновском, так и в низкочастотном пределах, а также при малых углах рассеяния. Вне указанных областей CD имеет заметную величину и вполне доступен экспериментально. Укажем, что CD в фотопроцессах с неполяри-зованными атомными мишенями является существенно квантовым, интерференционным эффектом и, в частности, отсутствует при классическом анализе BrS в сильном лазерном поле [71]; в то же время численный квантовый расчёт однофотонного кулоновского BrS вне рамок теории возмущений по лазерному полю [72] указывает на значительный CD. В работах [73] рассмотрено рассеяние электрона на атоме водорода в присутствии двух полей, с линейной и циркулярной поляризациями. При наличии двух полей возникновение дихроичных эффектов достаточно очевидно и в этом случае при определенной геометрии полей CD отличен от нуля и для быстрых (борновских) электронов, а также в полном сечении рассеяния.
Как уже отмечалось, для корректного описания поляризационных эффектов первое борновское приближение недостаточно и необходим более точный учёт взаимодействия электрона с мишенью, что для процессов с двумя и более фотонами представляет значительные трудности уже в рамках теории возмущений по взаимодействию электрона с излучением. Ввиду наличия в задаче нескольких векторных параметров, в первую очередь представляет интерес выделение динамических (зависящих от энергий и структуры потенциала) и кинематических (зависящих от поляризации фотонов и геометрии задачи) факторов в общих выражениях для сечений.
Глава 3 посвящена рассмотрению свободно-свободных двухфотонных переходов. В разделе 3.1.1 выполнен парциально-волновой анализ сечений двухфотонных свободно-свободных переходов, применимый как для потенциального рассеяния в поле U(r), так и на атоме с ненулевым угловым моментом. Общие результаты проиллюстрированы аналитическими и численными расчетами для рассеяния на кулоновском потенциале. В разделе 3.1 проведено максимально возможное аналитическое упрощение амплитуды двухфотонных дипольных переходов для случая центрального потенциала U(г), обобщающее результаты (В.9, В. 10) для однофотонного BrS. В отличие от двучленного выражения (В.9), двухфотонная амплитуда для общего случая различных фотонов записывается в виде суммы пяти произведений инвариантных (не зависящих от поляризации фотонов) атомных параметров Qi и скалярных произведений векторов поляризации фотонов и начального и конечного импульсов электрона. Аналогично (В. 10), параметры Qi представлены в виде ряда из произведений радиальных МЭ второго порядка, М =ш, между состояниями континуума с фиксированными значениями орбитальных моментов I и Ґ и полиномов Лежандра от угла рассеяния в. Такая форма представления амплитуды позволяет получить явные выражения для атомных параметров, описывающих дихроичные поляризационные явления, зависящие от знака спиральности фотонов (раздел 3.1.3), и, в частности, показать, что при вынужденных двухфотонных процессах наряду с CD возникает новый дихроичный эффект - эллиптический дихроизм (ED), исчезающий в случае чисто циркулярной поляризации лазерного поля. Проанализированы оптимальные условия для наблюдения CD и ED. (Общие результаты для сечения 2BrS на атоме с ненулевым полным угловым моментом j в форме с разделенными динамическими и кинематическими частями приведены в Приложении III). В разделе 3.1 рассмотрены упругие двухфотонные переходы и показано, что сингулярности, возникающие в Мщ при сближении энергий конечного и начального состояний Е — Е, компенсируются при вычислении инвариантных параметров Qf, для которых получены явные аналитические выражения. В разделе 3.2 (см. также Приложение IV) получены замкнутые аналитические выражения для кулоновских МЭ Мщ в виде суммы МЭ d\2 \х (Е\ Е) обычного BrS и однократного интеграла от функции 2-Fi- В разделах 3.3 и 3.4 исследованы предельные области малых и больших частот фотонов и найдены простые асимптотики амплитуд неупругого (разд. 3.3) и упругого (разд. 3.4) рассеяния для центрального поля U(г). Частотная и энергетическая зависимость кулоновских радиальных МЭ, а также точность приближенных методов расчета обсуждаются в разделе 3.5.1. В разделе 3.5.2 приведены результаты для угловых распределений и поляризационной зависимости процессов вынужденного двухфотонного излучения и поглощения и сравнение численной величины сечений одно- и двухфотонных тормозных переходов.
Аналитическое продолжение из непрерывного спектра
При исследовании высокочастотной асимптотики поляризуемостей в [96] было установлено, что при I п параметром разложения является 1/um3. Это означает, что главные члены разложения ап/ по и 1 при заданном п определяют и главные члены разложения по п 1 при фиксированной частоте ш. Используя результаты [14, 96], получаем
Таким образом, в ридберговской области элементы штарковской матрицы с малыми I ( п 3) оказываются больше, чем матричные элементы с большими / ( п_6), что очевидным образом сказывается на форме спектра.
Обратим внимание на своеобразие частотной зависимости поляризуемостей в пределе п — со. Поскольку в этом случае любое фиксированное значение частоты и является надпороговым (о; \Еп\), матричные элементы с Е = Еп + ш (обусловливающие сгущающуюся к порогу ш = \Еп\ резонансную структуру поляризуемостей уровней с конечным п) оказываются нерезонансными (а соответствующий параметр г) чисто мнимым). Матричные элементы Мц(Еп — и) имеют полюсы при частотах, соответствующих резонансам на нижележащих уровнях cn = L + l,L + 2, ...,п тах = (п — 1). Нетрудно проверить, что в надпороговой области матричные элементы с большими I резонансов не имеют (см.(1.68)) , в то время как Мц(Еп — ш) при I С п имеют конечное (при фиксированном га) число резонансов, рас-Зависимость скалярной поляризуемости а состояний с п = 3 (а) и n = 10 (b), I = 0, вычисленная по точной формуле (1) и по "полуасимптотическим" формулам, получаемым из (1.62 - 1.64) заменой fj — rj, от частоты и = 2n2u . Резонансные частоты показаны вертикальными пунктирными линиями с указанием главного квантового числа соответствующего резонансного уровня. Масштаб по вертикальной оси указан в каждом межрезонансном промежутке. На рис. (Ь) в двух последних межрезонансных промежутках кривые (1) и (2) совпадают. стояние между которыми увеличивается с ростом частоты. В ридбергов-ской асимптотике (1.62 - 1.64) резонансная зависимость обусловлена множителями Г(/ + 2 — 7)) и Г(/ — if), так что положение полюсов сдвинуто на величину энергии связи \Еп\ по сравнению с истинными значениями ures = Еп — Eni в соответствии с условием п 1. В качестве иллюстрации частотной зависимости на рис. 2, 3 приведены дисперсионные кривые поляризуемостей состояний сп = 3ип = 10 при минимальном {I = 0) и максимальном I = п — 1 значении орбитального момента. Особенностью частотной зависимости поляризуемостей с малыми / является существование области отрицательной дисперсии в узкой области вблизи резонансов. Действительно, как видно из рис. 2, при переходе через резонанс вещественная часть поляризуемости быстро убывает и достигает своего минимального значения, а затем монотонно возрастает вплоть до области частот вблизи следующего резонанса. При переходе через последний резонанс поляризуемость сначала убывает, достигая минимального (отрицательного) значения, а затем возрастает, приближаясь к нулю. Очевидно, что такая (достаточно сложная) частотная зависимость, не может быть аппроксимирована элементарными формулами. В то же время асимптотические выражения (1.62 - 1.64) приводят к удовлетворительному согласию с точными выражениями уже для низколежащих уровней, а с ростом п согласие значительно улучшается. Обратим внимание, что к более точным результатам для поляризуемостей приводят "полуасимптотические" формулы, которые получаются из (1.62 - 1.64) заменой fj на точное (зависящее от п) значение г}, что обеспечивает правильное положение резонансов. Рассчитанная таким способом зависимость а3(и) также представлена на рис. 2. Поляризуемости as,a,t состояний с большими / являются монотонными функциями частоты и их поведение хорошо передается степенной зависимостью от ш в асимптотиках (1.68). При этом главный вклад в скалярную поляризуемость дает слагаемое — 1/о 2, а поправка к нему в элементах штарковской матрицы (1.42-1.43) определяется слагаемым с а1. Частотная зависимость тензорной поляризуемости аь для п = 3, п = 10и1 = п — 1, рассчитанная по точной (1.45) и приближенной (1.68) формулам, представлена на рис. 3. Из соображений компактности на рисунках не изображена мнимая часть поляризуемости. Отметим, что Ima f является гладкой монотонно убывающей функцией частоты, которая при малых I хорошо аппроксимируется ридберговской асимптотикой, а при больших / исчезает в рассматриваемом пределе.
Эффекты циркулярного и эллиптического дихроизма в свободно-свободных переходах
Использование обобщённого штурмовского разложения КФГ (В.6) позволило получить замкнутые аналитические выражения (двухфотонные формулы Гордона) для матричных элементов двухфотонных переходов между произвольными состояниями \nl) водородоподобного атома. Результат выражается через ядро д1кк, представления (В.6), которое содержит лишь одну полную гипергеометрическую функцию 2- 1 или функцию Аппеля F\. Поэтому, несмотря на некоторую громоздкость, можно надеяться, что полученные результаты представляют в максимально простом, насколько это возможно, аналитическом виде полную информацию о атомных параметрах, необходимых в задачах двухфотонной спектроскопии водородоподоб-ных атомных уровней, и завершают многолетнюю историю аналитических расчётов двухфотонных переходов в кулоновском поле для частных значений квантовых чисел начального и/или конечного состояний. Отметим, что двухфотонные формулы Гордона (1.35-1.38) не могут быть продолжены на область непрерывного спектра по обеим переменным п, п , (так как переменная, с которой связан верхний предел суммирования в (1.13) должна оставаться целой), поэтому двухфотонные переходы в непрерывном спектре требуют отдельного рассмотрения.
Рассмотренный случай двухфотонных переходов не исчерпывает возможные приложения параметрических представлений КФГ (2Е(Г, Г ) и GE{P,P )- Эффективность разложений типа (В.4,В.6) и (1.27) определяется двумя обстоятельствами. Во-первых, как это показано выше, в ряде случаев подходящим выбором свободных параметров удаётся существенно упростить процедуру интегрирования и представить результат в максимально простом аналитическом виде. Поскольку, как правило, матричные элементы с функциями Грина при произвольной энергии Е выражаются через достаточно сложные специальные функции, использование неадекватного алгоритма вычислений приводит или к значительно более громоздким конструкциям (см,, напр., [17]) или вообще к невозможности представления результата в аналитическом виде. Однако более важным обстоятельством является возможность использования свободных параметров для распространения техники прямых численных расчётов штурмовских рядов типа (В.6) в матричных элементах с функциями Грина при Е О, которые возникают в столкновительных задачах, теории автоионизационных состояний, при анализе надпороговых многофотонных переходов и др. Как уже отмечалось, разложения (1.1) и (1.3) неприменимы при Е 0, а соответствующие ряды для матричных элементов расходятся (кроме исключительных случаев, когда результат выражается через известные специальные функции, аналитически продолжаемые по Е, напр., (В.5) или двухфотонные формулы Гордона). Соответствующие обобщения представлений (1.3) и (1.1) на область Е 0 получены в работах [103] и [104], а релятивистская КФГ при l l тс2 рассмотрена в [105]. Однако в результате указанного обобщения суммирование по дискретному индексу к в (1.1) и (1.3) заменяется на интегрирование по непрерывным параметрам специальных функций, что делает весьма затруднительным применение таких представлений в реальных численных расчётах (выбор модифицированного штурмовского базиса с дискретным спектром для разложения функций Грина с Е 0 обсуждается в [106]). Используя разложения типа (В.6), рациональным выбором параметров а и а оказывается возможным обеспечить сходимость штурмовских рядов в прямых численных расчётах матричных элементов при Е 0 (а также существенно ускорить их сходимость при энергиях Е 0 ). Таким образом, обобщённое штурмовское представление позволяет фактически осуществить численное аналитическое продолжение результатов, получаемых с использованием обычного штурмовского разложения (1.1), на область энергий, при которых ряд (1.1) расходится.
В настоящее время одним из наиболее эффективных численных методов в задачах с непрерывным спектром и резонансными (квазистационарными) состояниями в атомных и молекулярных процессах является метод complex scaling (или комплексных координат) [107], состоящий в неэрмитовом расширении (complex dilatation) исходного гамильтониана задачи путём замены г геш, и "дискретизации континуума" [108] путём введения базиса квадратично-интегрируемых функций, зависящих от (комплексного) параметра а, для отыскания комплексных собственных значений - энергий резонансов. В частности, в [109] система функций Штурма Sni(2r/a) с комплексным параметром а использовалась в качестве базиса при численном расчете комплексных квазиэнергий атома водорода вне рамок теории возмущений по взаимодействию с интенсивным лазерным полем (см. также обзор [110]), а в работе [111] - для анализа автоионизационных резонансов в фотоионизации гелия. Использование обобщённых штурмовских представлений КФГ представляет, по существу, аналитическую реализацию методов комплексного скейлинга и дискретизации континуума для задач с кулонов-ской функцией Грина при положительной (или комплексной) энергии Е.
Эффективность представления (В.6) в расчётах матричных элементов высших порядков теории возмущений (когда результат уже не может быть представлен в терминах известных специальных функций) была проверена нами на примере численного расчёта гиперполяризуемостей высоковозбуждённых состояний водорода в поле лазерного излучения, содержащих матричные элементы с тремя функциями Грина при Е 0 [112]: при соответствующем выборе (комплексных) параметров а и а ряды для матричных элементов быстро сходятся при частотах ш, в десятки раз превышающих потенциал ионизации \Еп\ рассматриваемого состояния \nl). Возможность обеспечения сходимости рядов штурмовского типа для составных матричных элементов электромагнитных переходов при надпороговых энергиях делает перспективным использование разложений типа (В.6) и в релятивистских задачах, например, для расчёта сечений релеевского и компто-новского рассеяния рентгеновского и 7_излучения многозарядными ионами или внутренними оболочками атомов с большим Z, а также в задачах квантовой электродинамики связанных состояний, требующих непертурба-тивного (по параметру aZ) учёта сильного кулоновского поля на электрон в виртуальных состояниях.
Частотная и энергетическая зависимость радиальных матричных элементов
Геометрия процессов вынужденного тормозного излучения и поглощения. 9 и р - сферические углы вектора импульса рассеянного электрона р в системе координат с полярной осью вдоль вектора р и осью х вдоль направления лазерного пучка к; а определяет ориентацию эллипса поляризации в плоскости ших начальных конфигураций электронного и лазерного пучков. Наиболее информативной и удобной для эксперимента является «ортогональная» геометрия, когда начальный импульс электрона р (ось Z) ортогонален направлению светового пучка (ось X), а главная ось эллипса поляризации составляет угол а с осью Y, см. рис. 3.1. В этом случае плоскость YZ (плоскость поляризации) является плоскостью симметрии углового распределения в общем случае эллиптической поляризации. Поскольку при циркулярной поляризации результаты не зависят от угла а, в отсутствие CD угловое распределение обладало бы и симметрией относительно плоскости XZ, т. е. при замене (р. CD-слагаемые разрушают эту симметрию, так как (к [n х n ]) = — sin# sin /9. Тем не менее, как следует из этого соотношения, в циркулярном поле угловые распределения при = 1 и = — 1 переходят друг в друга при отражении относительно плоскости XZ (или повороте на 180 вокруг оси Z), т. е. сечение da/dQ инвариантно при замене — — , у? - —(р. В эллиптическом поле симметрия понижается и указанная инвариантность сохраняется лишь при значениях угла а кратных 7г/2.
Для спонтанного 2BrS экспериментальный интерес представляет сечениє, проинтегрированное по направлениям п рассеянного электрона. Общий вид поляризационно-угловой зависимости сечения для этого случая следует из (3.2), (3.13) (ср. с (3.27)):
Опуская громоздкие выражения для коэффициентов щ через радиальные МЭ, укажем, что факторы lm.Ii и Im/2 в последних двух слагаемых в (3.29) меняют знак при одновременной замене векторов поляризации на комплексно сопряженные: ei = ej, е2 е2, поэтому сечение содержит слагаемые, линейные по i и 2 и зависит от знака степени циркулярной поляризации фотонов. Таким образом, эффект CD в спонтанном 2BrS сохраняется и при интегрировании по п . Комплексные величины її и /2 можно выразить через вещественные векторы іі и к{ при любых поляризациях ei, е2 (такие выражения можно найти в [116]), однако для наблюдения CD наиболее интересен случай, когда один из фотонов поляризован линейно, скажем е2 = е2 = є2. Тогда I\ = /2 = I и кинематическая зависимость CD-слагаемого в (3.29) даётся выражением 21m/ = i(е2 п)(є2 [n х ki]). Это выражение имеет максимум при «ортогональной» геометрии (ki ± п, к2 = — ki), использованной в экспериментах [34], когда тормозные фотоны регистрируются в противоположных направлениях перпендикулярно падающему электронному пучку. Используя поляризационно-чувствительные детекторы, эффект CD в указанных экспериментах может наблюдаться по измерению разности выхода фотонов с правой и левой циркулярными поляризациями при фиксированной линейной поляризации второго фотона под углом 7г/4 к плоскости векторов n, ki, k2.
При рассеянии электрона на свободно ориентирующемся атоме с ненулевым полным угловым моментом поляризационная структура сечений двухфотонных тормозных процессов заметно усложняется. Действительно, в этом случае лишь сечение процесса (но не амплитуда) является скаляром, который может быть представлен в виде комбинации скалярных и смешанных произведений векторов поляризации фотонов и импульсов электрона р и р . Соответственно, число слагаемых в сечении, которые определяются линейно-независимыми поляризационно-угловыми факторами, значительно увеличивается. Тем не менее, общее выражение для сечения в векторной форме, а также явные выражения для дихроичных слагаемых в записи через приведённые МЭ оператора импульса могут быть получены аналогично случаю потенциального рассеяния.
