Содержание к диссертации
Введение
ГЛАВА I. Спектр надпороговой ионизации сильным линейно поляризованным лазерным полем 23
1.1. Основные соотношения 23
1.2. Предельные разложения 32
1.2.1. Ионизация в состояния с малыми энергиями 32
1.2.2. Туннельный режим 35
Выводы по Главе I 39
ГЛАВА II. Кулоновскии механизм нарушения симметрии при надпороговой ионизации атомов эллиптически поляризованным полем 41
2.1. Вероятность ионизации в туннельном режиме и полу классическая модель 41
2.2. Модель кулоновского торможения 48
2.3. Сравнение с экспериментом 53
2.4. Численное решение уравнений движения и метод Монте-Карло 59
2.5. Кулоновское торможение в линейно поляризованном поле 61
2.6. Угловые распределения прямой ионизации в модели Келдыша 67
2.6.1. Основные соотношения 68
2.6.2. Точки перевала 70
2.6.3. Калибровка векторного потенциала 72
2.6.4. Интерференция и ненулевой орбитальный момент 73
Выводы по Главе 11 78
ГЛАВА III Спектрально-угловое распределение перерассеянных фотоэлектронов в эллиптически поляризованном поле 80
3.1 Симметрия импульсных распределений 80
3.2. Амплитуда перерассеяпия 83
3.2.1. Амплитуда виртуального перехода 83
3.2.2. Интеграл по промежуточным импульсам
3.2.3. Расчет амплитуды методом перевала
3.2.4. Распределения вблизи классической границы
3.2.5. Условия применимости
3.3. Переход к полуклассической модели
3.4. Импульсные распределения
Выводы по Главе II
Заключении
Литература
- Ионизация в состояния с малыми энергиями
- Численное решение уравнений движения и метод Монте-Карло
- Угловые распределения прямой ионизации в модели Келдыша
- Интеграл по промежуточным импульсам
Введение к работе
Настоящая диссертационная работа посвящена теоретическому изучению надпороговой ионизации атомов сильным лазерным полем. Предметом исследования являются распределения ионизованных электронов по энергиям и направлениям вылета. Суть явления надпороговой ионизации состоит в том, что ионизуемый электрон поглощает больше фотонов, чем необходимо для выхода в континуум. Образующийся при этом энергетический спектр фотоэлектронов состоит из последовательности пиков, отстоящих друг от друга на энергию фотона.
Надпороговая ионизация была теоретически предсказана Л.В, Келдышем в 1964 г. [1]. В работе [1] было показано, что вероятность «—фотонной ионизации атома с потенциалом ионизации / переменным лазерным полем критически зависит от величины параметра адиабатичности у, который
определяется соотношением у = 11 2U . Здесь U — F 14со - средняя по
оптическому периоду колебательная энергия электрона в лазерном поле с напряженностью/*1 и частотой ю или пондеромоторный потенциал (повсюду в диссертации используется атомная система единиц й = /и = -е = 1). При у > 1, т.е. в случае относительно слабых полей и высоких частот, зависимость
близка к степенной F п. В обратном предельном случае сильных полей и низких частот, у < 1, вероятность ионизации оказывается пропорциональной вероятности туннелирования через осциллирующий потенциальный барьер, сформированный лазерным и атомным полями. Поэтому говорят о многофотонном (у > і) и туннельном (у < і) режимах ионизации.
Впервые надпороговая ионизация наблюдалась экспериментально группой P. Agostini спустя пятнадцать лет после выхода работы [1], в 1979 г. [2]. При этом удалось измерить всего два максимума в энергетическом спектре фотоэлектронов. Первый из них отвечал пороговому каналу, а второй соответствовал поглощению избыточного кванта. Эксперимент [2]
5 стимулировал появление огромного количества экспериментальных и теоретических работ. Изучались как собственно надпороговая ионизация, так и сопутствующие процессы генерации высоких гармоник и коррелированной двойной ионизации. Результаты этих исследований подробно изложены в монографиях [3-5] и обзорах [6-9].
Эффект надпороговой ионизации доступен экспериментальному наблюдению в диапазоне интенсивностей от 1012 до Ю16Вт/ см . В 80-х годах прошлого столетия эксперименты выполнялись в основном в многофотонном режиме. Попытки проникнуть в область больших интенсивностей, когда у < 1, были сильно затруднены. Дело в том, что эксперименты проводились с лазерными импульсами пикосекунднои длительности. В результате, атомы мишени оказывались ионизованными уже на фронте импульса, еще до того, как интенсивность достигнет значений, отвечающих туннельному режиму. Ситуация резко изменилась с созданием лазерных систем, генерирующих интенсивные импульсы фемтосекундной длительности, в особенности с появлением титан-сапфирового (ТУ: Sa) фемтосекундного лазера [10]. При ионизации такими короткими импульсами большинство атомов мишени остается нейтральным вплоть до выхода интенсивности на максимум. Еще одной предпосылкой существенного прогресса, достигнутого в технике эксперимента за последние 10-15 лет, явилось создание источников лазерного излучения, генерирующих интенсивные импульсы фемтосекундной длительности с частотой повторения в килогерцовом диапазоне. Это позволило набирать надежную статистику редких событий и исследовать спектрально-угловые распределения вероятности надпороговой ионизации в широкой области энергий электронов, когда регистрируемый сигнал изменяется по величине на 10-12 порядков [11].
Наиболее отчетливо структура и детали распределений надпороговой ионизации проявились в серии экспериментов, поставленных в туннельном режиме [11-15]. Было обнаружено, что многие характерные особенности
этого процесса являются общими для различных атомов и молекул. В частности, энергетический спектр электронов, испускаемых вдоль направления линейной поляризации, имеет универсальную структуру, главные особенности которой определяются параметрами лазерного поля и потенциалом ионизации атома. На начальном участке спектр быстро убывает вплоть до энергии 8^(2^-3)(7^. Далее располагается высокоэнергетическое
плато - протяженный участок, на котором выход электронов убывает с ростом энергии относительно медленно [12, 13]. Плато резко обрывается на энергии є и 10U , за которой снова следует быстрый спад спектра.
Регистрируемый сигнал в области высокоэнергетического плато на 4-6 порядков ниже, чем на начальном участке спектра. Изучались и угловые распределения фотоэлектронов при фиксированной энергии. В низкоэнергетической части спектра и за верхней границей плато распределения сосредоточены в основном вдоль направления поляризации. В то же время угловые распределения электронов на плато ограничены ярко
выраженными боковыми лепестками, расположенными под углом 30 -ь45 к направлению поля [14].
Основой теоретического описания надпороговой ионизации служит модель одного активного электрона. В этой модели вместо реального многоэлектронного атома рассматривается только один электрон, который движется в эффективном потенциале, в некоторой степени воспроизводящем спектр одноэлектронных возбуждений атома, и взаимодействует с лазерным полем. Для линейно поляризованного поля умеренной интенсивности трудоемкое численное решение трехмерного нестационарного уравнения Шредингера в приближении одного активного электрона приводит к хорошему согласию расчетных и экспериментальных спектров надпороговой ионизации [16]. При решении трехмерного нестационарного уравнения Шредингера обычно используется либо разложение радиальной волновой функции по набору В -сплайнов [17, 18], либо различные итерационные
7 методы, см. например [19]. В случае линейно поляризованного поля расчет можно упростить, сводя задачу к решению двухмерного уравнения. Детальное описание подходов, применяемых при численном анализе надпороговой ионизации, а также обзор полученных таким способом результатов можно найти в работе [20]. Отметим, однако, что при переходе к туннельному режиму численные методы сталкиваются с существенными трудностями и становятся малоэффективными. Это связано с необходимостью использования протяженных пространственно-временных сеток, для того, чтобы учесть большую амплитуду колебаний ионизованного электрона в сильном низкочастотном поле и распространить вычисления на длительность реального лазерного импульса [20]. Кроме того, выход электронов с энергиями на плато определяется очень слабым по абсолютной величине изменением волновой функции, что требует высокой точности вычислений. Ситуация еще более усугубляется в случае лазерного поля с эллиптической поляризацией, когда задача становится трехмерной.
Наглядное описание механизма формирования спектра надпороговой ионизации дает т.н. полу классическая (двухступенчатая модель) [21]. В условиях туннельного режима ионизации она непосредственно выводится из модели Келдыша [1]. В случае линейно поляризованного поля полуклассическая модель эквивалентна следующей простой схеме. Электрон туннелирует из-под осциллирующего потенциального барьера и в некоторый момент времени покидает атом с нулевой начальной скоростью. Вероятность туннелирования вычисляется так же, как и в статическом поле с напряженностью, равной мгновенному значению напряженности поля волны. За барьером электрон движется по классической траектории в осциллирующем лазерном поле. При этом примерно половина электронов, стартовавших в различные моменты оптического периода, не возвращается к атомному остатку, и после окончания лазерного импульса регистрируется детектором. Эти электроны, которые называют прямыми, имеют энергии, меньшие 2Up. Благодаря прямым электронам возникает низкоэнергетическая
8 часть спектра. Подавляющее большинство тех электронов, которые возвращаются к иону, рассеивается на небольшие углы. Их последующее движение остается близким к тому, каким оно было бы в отсутствие столкновения с атомным остатком, и поэтому такие электроны регистрируются тоже с энергиями ниже 2Up. Таким образом, сценарий
прямой ионизации оправдан для большей части освобожденных электронов. Однако когда фотоэлектрон возвращается в окрестность родительского иона, с определяемой сечением малой вероятностью может произойти рассеяние на
углы, большие 90, т.е. "назад". В этом случае электрон подвергается дополнительному ускорению лазерным полем и, в результате, будет обладать энергией, превосходящей 2Upi что приведет к расширению спектра [22].
Такие электроны принято называть перерассеянными. Именно они ответственны за формирование высокоэнергетического плато. Важно подчеркнуть, что перерассеяние испытывает лишь небольшая часть (около 1%) от общего числа фотоэлектронов. В рамках полуклассической модели было успешно объяснено положение верхней границы плато 10/ [13], а
также существование и положение боковых маскимумов в угловых распределениях электронов на плато [23].
Концепция перерассеяния позволяет понять не только структуру спектра надпороговой ионизации, но и механизм родственных процессов генерации высоких гармоник и коррелированной двойной ионизации. Так, вернувшийся электрон может рекомбинировать в основное состояние атома, испуская квант большой частоты, кратной частоте внешнего поля (гармонику) [22, 24], или, при наличии в момент возврата достаточной энергии, выбить из родительского иона еще один электрон [22]. В частности, большим успехом полуклассической модели стало объяснение наличия верхней границы спектра гармоник [24]. В настоящее время полу классическая модель получила широкое распространение в силу своей простоты и той неоценимой помощи, которую она оказала в понимании физической картины явления.
Альтернативный квантовый подход к теории надпороговой ионизации дает модель Келдыша [1, 25, 26]. В зарубежной литературе эту модель часто называют приближением сильного поля или моделью Келдыша-Файсала-Риса, см. работы [27, 28]. В модели Келдыша амплитуда вероятности ионизации вычисляется как матричный элемент оператора возмущения между связанным атомным состоянием и волковской волной [29, 30]. Поскольку в волковских состояниях влияние лазерного поля на движение свободного электрона учтено точно, модель описывает процесс ионизации вне рамок теории возмущений. С другой стороны, волковские состояния не учитывают взаимодействие электрона с атомным остатком, и поэтому акт ионизации выглядит как "прямой" переход в континуум. Отметим, что этот существенно квантовый подход к описанию надпороговой ионизации позволяет, в частности, рассчитать интерференционную структуру электронных распределений, что невозможно сделать при помощи полуклассической модели, так как последняя не учитывает фазовые свойства амплитуд перехода. Построенная таким образом теория воспроизводит основные свойства начального участка экспериментально наблюдаемого спектра надпороговой ионизации атомов, но не приводит к появлению высокоэнергетического плато.
Существование плато и его характеристики получили свое объяснение в рамках модифицированной (обобщенной) модели Келдыша, впервые рассмотренной в работах [31-33]. В обобщенной модели Келдыша подход с волковскими состояниями был модифицирован таким образом, чтобы учесть взаимодействие оказавшегося в континууме электрона с атомным остатком. Для этого волновой пакет ионизованного электрона, вычисленный в приближении прямого перехода в континуум, принимается за нулевое приближение, и в первом порядке теории возмущений по потенциалу атомного остатка рассчитывается рассеяние пакета родительским ионом [33-35]. В таких расчетах амплитуда вероятности прямой ионизации входит в составной матричный элемент процесса перерассеяния.
Если атом моделируется потенциалом нулевого радиуса, амплитуду прямой ионизации можно выразить через обобщенную функцию Бесселя, которая представляет собой бесконечный ряд из произведений двух обычных функций Бесселя [36, 37]. Обобщенные функции Бесселя достаточно просто табулируются, однако они неудобны для проведения качественного анализа спектра при различных параметрах лазерного поля и атома и тем более неудобны в расчетах процессов перерассеяния.
В связи с этим большой интерес представляют приближенные аналитические формулы, которые дают наглядное представление о зависимости спектров фотоионизации от лазер - атомных параметров. Такого рода формулы были получены уже в основополагающих работах [1, 25, 26] путем вычисления амплитуды перехода методом перевала. Впоследствии эти результаты неоднократно использовались и уточнялись [38-40]. Однако во всех этих работах показатель экспоненты в точке перевала раскладывался в ряд по отклонению энергии электрона от положения максимума распределения. Такое разложение не имеет прямого отношения к методу перевала и существенно ограничивает область применимости полученных результатов. В линейно поляризованном поле максимум спектра приходится на энергию є = 0 и, соответственно, полученные с использованием разложения по энергии распределения описывают лишь начальный участок спектра, не охватывая всю область энергий с доминирующим вкладом прямой ионизации.
Между тем, распределения фотоэлектронов, рассчитанные методом перевала без упомянутых выше разложений [41, 42], хорошо согласуются по всему спектру прямой ионизации с результатами расчетов другими методами [34, 43], с экспериментальными данными по фотоионизации отрицательных ионов [44] и, как отмечалось выше, воспроизводят основные свойства спектра прямой надпороговой ионизации нейтральных атомов интенсивным излучением оптического диапазона. В методе перевала амплитуда ионизации определяется стандартной формулой, в которую нужно еще подставить
явный вид действия, вычисленного в комплексной точке перевала. В работах [41, 42] возникающие выражения табулировались для конкретного набора параметров задачи, и соответствующие распределения анализировались в графическом или числовом виде. Аналитические формулы для импульсного распределения обсуждаются в работе [45]. Однако в этой работе не была учтена интерференция, и рассматривалось единственное направление вылета электрона вдоль поляризации поля. Поэтому представляется интересным провести подробное аналитическое исследование спектрально-углового распределения фотоэлектронов с учетом интерференции в широком диапазоне энергий и углов вылета. Такого рода исследование выполнено в настоящей работе.
Существенная часть настоящей диссертации посвящена изучению процесса надпороговой ионизации в эллиптически поляризованном лазерном поле. Интерес к поляризационным зависимостям при исследовании фотоионизации и, более широко, взаимодействия излучения с веществом, обусловлен следующими причинами. Во-первых, рассмотрение эволюции распределений с изменением эллиптичности дает дополнительную информацию об исследуемом эффекте - фактически увеличивается размерность изучаемых распределений. Во-вторых, динамика электрона в эллиптически поляризованном поле становится более разнообразной, что приводит к возникновению таких деталей и свойств импульсных распределений, которые полностью отсутствовали в случае линейной поляризации. Среди этих особенностей необходимо особо отметить нарушение четырехкратной симметрии импульсных распределений в плоскости поляризации [46-54], а также эллиптический дихроизм (см. работу [55] и ссылки в ней). В свою очередь, появление качественно новых свойств распределений предъявляет повышенные требования к теориям и моделям, претендующим на адекватное описание физического механизма возникающих процессов. Наконец, в отличие от интенсивности,
12 эллиптичность в эксперименте определяется весьма точно и ею достаточно легко управлять.
Впервые прямая ионизация эллиптически поляризованным полем была исследована в рамках модели Келдыша в работе [56], где для вычисления амплитуды перехода был применен метод перевала. В работе [56] были получены аналитические формулы для импульсного распределения фотоэлектронов, пригодные как в туннельном, так и в многофотонном режимах. Возникающий при увеличении эллиптичности эффект вытягивания импульсного распределения в направлении малой оси эллипса поляризации, отмеченный как факт в [56], был позднее детально исследован и описан в условиях туннельного режима [38]. В работе [40] была исследована эволюция спектрально-угловых распределений при изменении эллиптичности от нуля (линейное поле) до единицы (циркулярно поляризованное поле). Однако в работах [56, 38, 40], как и в исследованиях [1, 25, 26], посвященных линейно поляризованному полю, используется квадратичное разложение показателя экспоненты. Поэтому полученные во всех этих работах выражения применимы лишь в окрестности максимума распределения. Кроме того, в работах [56, 38 40] не исследовались интерференционные эффекты в эллиптически поляризованном поле. А именно эффекты такого рода стали с недавних пор доступны экспериментальному наблюдению, см. работу [42].
В рамках модели Келдыша для спектрально-углового распределения прямых электронов была также получена формула в виде бесконечной суммы произведений функций Бесселя [46].
В эксперименте [42] измерялся выход электронов с заданной энергией вдоль направления большой оси при изменении поляризации лазерного излучения от линейной до круговой. Эксперимент ставился для энергий, отвечающих как прямой ионизации, так и ионизации с перерассеянием. Для прямых электронов форма полученного распределения хорошо согласуется с выводами работ [38, 40]: выход электронов падает с ростом эллиптичности
13 вследствие смещения максимума импульсного распределения по направлению к малой оси эллипса поляризации. Падение имеет место вплоть до некоторой эллиптичности, начиная с которой выход электронов растет. Рост возникает из-за изотропизации распределений при приближении эллиптичности к единице. По этой причине для круговой поляризации излучения возникает локальный максимум выхода электронов. Кроме того, из результатов работы [42] следует, что при эллиптичности, близкой к нулю, имеется еще один локальный максимум. Его происхождение связано с интерференцией вкладов в амплитуду перехода от двух соседних оптических полупериодов. Это первое экспериментальное наблюдение интерференции в спектрах фотоэлектронов.
Особый интерес представляет вопрос об асимметрии угловых распределений прямой ионизации атомов эллиптически поляризованным полем. Ситуация здесь выглядит следующим образом. Еще в ранней работе [56] было показано, что угловое распределение фотоэлектронов в плоскости поляризации, предсказываемое моделью Келдыша, имеет четырехкратную симметрию эллипса. Иными словами, распределение не изменяется при отражениях относительно главных осей эллипса поляризации. Первый эксперимент по измерению угловых распределений прямых электронов в эллиптическом поле был поставлен только в 1987 г. [46]. В то время наличие четырехкратной симметрии не подвергалось сомнению. Поэтому выход электронов был измерен только в одном квадранте плоскости поляризации. Однако более детальные измерения [47], выполненные вскоре после этого, показали, что симметрия эллипса отсутствует - распределения обладают лишь центральной симметрией. Если рассматривать такое распределение лишь в двух соседних квадрантах, то оно будет состоять из двух асимметричных ветвей. Заметим, что в спектрально-угловых распределениях фотоионизации отрицательных ионов не было обнаружено сколько-нибудь заметной асимметрии (см. работу [57]).
Идея о том, что асимметрия возникает из-за влияния кулоновского поля остаточного иона на движение электрона в континууме, была высказана уже в первой экспериментальной работе [47], обнаружившей эту асимметрию. Аналогичный вывод сделан и в теоретических работах [48-51], посвященных данной проблеме. Однако полученные в этих работах результаты нельзя считать надежными и убедительными, поскольку во всех четырех случаях неизвестен параметр малости, по которому строится учитывающая кулоновское поле приближенная теория. Так, в работах [48-50] вместо волковской волны эмпирически используются кулон-волковские волновые функции, а в работе [51] точная гриновская функция в двух полях (лазерном и кулоновском) заменяется функцией Грина свободного электрона в лазерном поле. Количественное сравнение результатов работ [48-51] с экспериментом не проводилось.
Задолго до появления работ [48-51] влияние кулоновского потенциала атомного остатка на процесс туннелирования было рассмотрено в работе [58]. Полученная в этой работе поправка увеличивает полную вероятность ионизации на несколько порядков величин, но не оказывает влияния на форму импульсного распределения,
Анализ свойств симметрии точной амплитуды фотоионизации атомов [52,
53] и отрицательных ионов [59] показал, что четырехкратная симметрия
импульсного распределения в модели Келдыша возникает из-за замены
точной волновой функции электрона в обоих полях плоской волковской
волной. Учет любого (а не только кулоновского) взаимодействия в
континууме разрушает симметрию эллипса. Отсюда вытекает, что угловые
распределения в области высокоэнергетического плато, предсказываемые
обобщенной моделью Келдыша, должны обладать лишь центральной
симметрией, поскольку само плато возникает благодаря взаимодействию
ионизованного электрона с атомным остатком. Следовательно, эффект
асимметрии импульсных распределений в высокоэнергетической части
спектра надпороговой ионизации проявляется в модели
15 короткодействующего потенциала, см. [54, 60]. Работы [54, 60] делают наглядным механизм нарушения симметрии эллипса в терминах т.н. "квантовых орбит". В то же время конкретный механизм нарушения четырехкратной симметрии в распределениях прямых электронов понят значительно хуже.
В 2000 г. группой G.G. Paulus был поставлен уникальный эксперимент, в котором спектрально-угловые распределения фотоэлектронов в эллиптически поляризованном поле измерялись с высоким разрешением [54]. В отличие от эксперимента [47], выполненного в наносекундных импульсах, данные работы [54] были получены для коротких импульсов в 40 фс, когда пондеромоторные силы не искажают спектра. Это позволяет непосредственным образом сравнивать результаты эксперимента с предсказаниями теории. Кроме того, угловые распределения фотоэлектронов в эллиптически поляризованном поле были исследованы не только на начальном участке спектра, но и впервые в области высокоэнергетического плато. Асимметрия угловых распределений была обнаружена как для прямых, так и для перерассеянных электронов. Однако экспериментальные данные были обработаны и сопоставлены с теорией только для электронов с энергиями в области плато, несмотря на то, что эффект асимметрии сильнее выражен в низкоэнергетической части спектра.
Результаты работы [54], относящиеся к прямой ионизации, не анализировались ввиду отсутствия адекватной теоретической модели. Численные расчеты с эллиптическим полем при использовавшихся в эксперименте интенсивностях также не проводились. Таким образом, до настоящего времени проблема нарушения симметрии эллипса в импульсных распределениях прямой ионизации не имела ни надежного количественного описания, ни простой модели, качественно демонстрирующей механизм явления, а имеющиеся экспериментальные данные высокого качества оказались невостребованными. Этот пробел в исследованиях надпороговой
ионизации был восполнен с появлением работ, включенных в настоящую диссертацию.
Обратимся теперь к спектрально-угловым распределениям перерассеянных фотоэлектронов в эллиптически поляризованном поле. Физическая картина перерассеяния, описанная выше в рамках полуклассического подхода, присуща и модифицированной модели Келдыша. Это следует из структуры квантовой амплитуды перехода, записанной в координатном представлении [61]. Действительно, амплитуда перерассеяния в обобщенной модели Келдыша имеет вид пятикратного интеграла, который обычно вычисляется методом перевала. Возникающие при этом уравнения для стационарных точек совпадают с кинематическими соотношениями полуклассической модели [33, 61]. Более того, в работе [35] было показано, что в случае линейно поляризованного поля результат полуклассической модели может быть получен из распределения, вычисленного в рамках обобщенной модели Келдыша. В настоящей работе мы продемонстрируем это и при ненулевой эллиптичности, когда ионизованный электрон не возвращается к родительскому иону. Тем самым будет показано, что области применимости полуклассической модели и квантового расчета методом перевала, предполагающего наличие изолированных стационарных точек, совпадают. В том случае, когда энергия электрона близка к верхней границе плато, стационарные точки сближаются и вычислительная процедура должна быть модифицирована [35, 62].
В работе [63] впервые была теоретически сформулирована, а также проверена экспериментально идея о том, что процессы, обусловленные перерассеянием, подавляются с увеличением эллиптичности лазерного поля. Тем самым подтверждено единство механизмов всех трех процессов (упругое рассеяние, генерация высоких гармоник, коррелированная двойная ионизация), включенных в полуклассическую модель. Подавление вероятности обусловлено поперечным дрейфом ионизованного электрона, который имеет место при отличной от нуля эллиптичности.
В работе [64] на основе обобщенной модели Келдыша был рассчитан энергетический спектр электронов, перерассеянных вдоль большой оси эллипса поляризации при различных значениях эллиптичности. Показано, что с ростом эллиптичности лазерного поля (фактически при ^> 0.5) плато исчезает и спектр становится монотонно убывающим.
Количество экспериментальных работ, посвященных исследованию импульсных распределений надпороговои ионизации в эллиптически поляризованном поле, включая и область плато энергетического спектра, пока невелико [42], [54]. Измеренный в [42] выход перерассеянных электронов монотонно убывает с ростом эллиптичности от своего максимального значения для линейной поляризации, что согласуется с выводами работы [64]. Из результатов работы [54] следует, что угловое распределение фотоэлектронов при фиксированной энергии в области плато состоит из двух разновысоких максимумов, разделенных отчетливым минимумом. Двумерное спектрально-угловое распределение выглядит при этом как два почти параллельных хребта. Такая структура распределений не наблюдалась для ионизации линейно поляризованным полем.
Данные эксперимента [54] явились пробным камнем для существующих теоретических подходов. Эти результаты были проанализированы и сопоставлены с расчетами согласно обобщенной модели Келдыша [54], причем взаимодействие электрона с ионом моделировалось потенциалом нулевого радиуса. Распределения, обладающие сходством с экспериментальными данными, были получены при больших значениях эллиптичности и интенсивности, чем те, которые реально использовались в эксперименте. В работе [54] происхождение двугорбой структуры распределений было объяснено интерференцией амплитуд прямой ионизации и ионизации с перерассеянием.
Недавно спектрально-угловые распределения электронов на плато были вычислены путем решения уравнения Шредингера для электрона, взаимодействующего с эллиптически поляризованным лазерным полем и
18 потенциалом нулевого радиуса, методом комплексных квазиэнергетических состояний [65]. Предварительные результаты расчетов в условиях эксперимента находятся в хорошем согласии с измерениями [54]. Однако, в технике вычислений, применявшейся в работе [65], очень трудно распознать картину перерассеяния. Причины расхождений между двумя расчетами [54] и [65], в которых использовался один и тот же потенциал нулевого радиуса, остаются невыясненными и требуют дополнительных исследований.
Изложенное выше позволяет сделать вывод о том, что существует насущная потребность в более детальном теоретическом исследовании спектрально-угловых распределений электронов в высокоэнергетической части спектра надпороговой ионизации эллиптически поляризованным полем. Такое исследование выполнено в настоящей диссертационной работе. При этом мы рассмотрим влияние формы потенциала электрон-ионного взаимодействия на угловые распределения в области плато и исследуем эволюцию этих распределений с изменением эллиптичности.
Цели диссертационной работы:
Разработать аналитическое описание спектра прямой надпороговой ионизации атомов в линейно поляризованном поле, не прибегая к разложению по малой величине конечной энергии электрона.
Сформулировать физическую модель надпороговой ионизации атомов сильным эллиптически поляризованным полем, проясняющую механизм нарушения симметрии в импульсных распределениях фотоэлектронов. Применить разработанную модель для описания имеющихся экспериментальных данных.
Исследовать угловые распределения электронов в высокоэнергетической части спектра фотоионизации полем интенсивного эллиптически поляризованного лазерного излучения.
19 Научная новизна результатов работы:
Методом перевала получены приближенные аналитические формулы модели Келдыша для импульсного распределения фотоэлектронов прямой надпороговой ионизации сильным линейно поляризованным лазерным полем, пригодные в широком диапазоне энергий электрона и напряженностей поля. Найдено значение энергии, в окрестности которой изменяется характер убывания энергетического спектра. В туннельном режиме найдены асимптотические разложения общих формул, исследована их точность, сформулированы условия применимости.
Предложена полуклассическая модель надпороговой ионизации атомов сильным эллиптически поляризованным полем (модель кулоновского торможения), которая вскрывает механизм нарушения симметрии эллипса в угловых распределениях фотоэлектронов. Обнаружено, что потеря симметрии эллипса происходит за счет однократного действия кулоновской силы на начальном участке траектории электрона, сразу после выхода из-под барьера. Показано, что не следует ожидать значительного эффекта нарушения симметрии в случае ионизации из короткодействующего потенциала.
Разработана методика расчета для обобщенной модели Келдыша с эллиптически поляризованным полем, позволяющая получить замкнутые выражения для распределений перерассеянных электронов и интерпретировать их в терминах взаимодействия расплывающегося волнового пакета с родительским ионом. Рассчитаны интерференционная структура спектра и степень асимметрии угловых распределений в зависимости от эллиптичности и других параметров лазер - атомного взаимодействия. Найдено значение эллиптичности, начиная с которого имеет место существенное отличие распределений от случая линейно поляризованного поля. Впервые исследовано
20 влияние формы потенциала электрон-ионного взаимодействия на угловые распределения электронов, испытавших перерассеяние. Показано, что взаимодействие, моделируемое экранированным кулоновским потенциалом, приводит к существенно большей асимметрии угловых распределений, чем взаимодействие, моделируемое потенциалом нулевого радиуса.
Научная и практическая ценность работы. Полученные в работе формулы для импульсного распределения прямой ионизации линейно поляризованным полем могут быть использованы при описании эффектов генерации высоких гармоник лазерной частоты и коррелированной двойной ионизации.
Впервые выяснен механизм нарушения четырехкратной симметрии в импульсных распределениях прямой надпороговой ионизации атомов эллиптически поляризованным лазерным излучением. Результаты расчетов демонстрируют хорошее качественное согласие с данными эксперимента. Разработанная модель кулоновского торможения может быть обобщена на многочастичные системы, такие как молекулы или кластеры.
Результаты расчета спектрально-угловых распределений фотоэлектронов в области высокоэнергетического плато надпороговой ионизации сильным эллиптически поляризованным полем качественно согласуются с экспериментальными данными. Выполненные в работе вычисления открывают возможность для альтернативного, не связанного с интерференцией между прямыми и перерассеянными электронами, объяснения результатов эксперимента.
Публикации. По теме диссертации опубликовано 17 печатных работ [66-82].
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения и списка литературы на 93 наименования. В работе приведено 24 рисунка. Общий объем диссертации составляет 115 страниц.
В Главе I согласно модели Келдыша выполнен расчет амплитуды прямой надпороговой ионизации в линейно поляризованном поле без разложения по величине энергии электрона.
В Главе II разработана простая полуклассическая модель нарушения четырехкратной симметрии импульсных распределений прямой ионизации сильным эллиптически поляризованным полем. В рамках этой модели выполнены расчеты угловых распределений фотоэлектронов в условиях эксперимента [54].
Ионизация в состояния с малыми энергиями
В настоящем разделе обсуждаются разложения точного в рамках метода перевала результата (1.12)-(1.16). Будут получены: разложение в области малых энергий для произвольных у [26] и новые разложения, описывающие распределение электронов в широком диапазоне энергий в условиях туннельного режима, у 1. Случай многофотонного режима ионизации, у 1, рассмотрен в работе [68].
Ионизация в состояния с малыми энергиями Общие формулы (1.13)-(1.16) можно упростить при произвольной величине параметра адиабатичности, если ограничиться областью малых энергий, гр I.
Вероятность (1.12), элементы которой вычисляются согласно (1.19) - (1.22), совпадает с формулой (53) работы [26]. Сравнение спектров вдоль направления поляризации, 9 = 0, рассчитанных по общим и разложенным формулам, представлено на рис. 1.3. Параметры соответствуют туннельному режиму / = Up /2 и, как видно, очень хорошее согласие имеется при zpIUP 1 / 2. Далее с ростом энергии кривые расходятся достаточно медленно так, что различие на порядок наступает около энергии є /U «1.5. При вылете электрона под углом 0сс1 к направлению поляризации расхождение между точными формулами и линейным по энергии разложением начинается раньше. Например, для ep=Up/2 и 0 = 45 приближенные формулы (1.19)-(1.22) занижают вероятность в 4 раза, а при той же энергии и 6 = 60 результаты различаются уже на порядок. Область применимости разложения по малым энергиям в многофотонном режиме также оказывается более узкой (см. [68]).
Из разложения разности фаз (1.20) видно, что в области малых энергий эта величина велика по сравнению с единицей, как в туннельном, так и в многофотонном режиме и сильно меняется при переходе к соседнему надпороговому пику, при небольшом изменении направления вылета электрона или интенсивности. Однако формула с главным членом разложения (1.20) недостаточна для аккуратного расчета интерференционной структуры. Имеющаяся неточность положения интерференционного минимума в самом начале спектра быстро накапливается с ростом энергии. Так, например, в условиях рис. 1.3 приближенное выражение (1.20) предсказывает интерференционный максимум при энергии соответствующей поглощению
Энергетический спектр вдоль направления поляризации, вычисленный без учета интерференции по общим формулам (1.12)-(1.16) (сплошная линия) и формулам (1.19)-(1.22), применимым в области малых энергий (штриховая линия). Параметры соответствуют рис. 1.1. На верхней шкале показано количество поглощенных надпороговых квантов. надпороговых квантов, тогда как согласно общему результату (1.14) здесь находится минимум. Формулу (1.20) можно улучшать, учитывая следующие члены разложения, вплоть до вкладов порядка единицы. Проще, однако, в случае необходимости рассчитывать интерференцию по общей формуле (1.14).
Туннельный режим Как уже отмечалось выше, особенность туннельного режима состоит в том, что слева и справа от критической энергии (1.17) параметр у принимает значения, соответственно, меньшие и большие единицы. Поэтому с разных сторон от этой границы разложения строятся различными способами. При достаточно больших энергиях электрона выполняется неравенство у2 » 1 и высокоэнергетический "хвост" спектрально-углового распределения можно описывать формулами многофотонного разложения [68]. Однако следует иметь ввиду, что в туннельном режиме область применимости такого разложения начинается с достаточно больших энергий. Так, при у2 =1/2 условие у2 3 выполняется для энергий гр 5UP. Как видно из рис. 1.4, экстраполяция многофотонного разложения за область применимости в сторону меньших энергий непригодна даже для качественного описания спектра: отличие от распределения, рассчитанного по точной формуле, достигает нескольких порядков.
В области ниже границы (1.17) разложение строится из следующих соображений. Поскольку на этом участке спектра ур — 1 0, компенсация слагаемых в правой части (1.10) тем сильнее, чем меньше по сравнению с единицей "поперечный" параметр у\. Поэтому естественно выполнить в формуле (1.10) разложение по параметру ух « 1. В условиях компенсации 1 -1
Спектр прямой ионизации вдоль направления поляризации в туннельном режиме (без учета интерференционного множителя), вычисленный по общим и приближенным формулам для ImS. Параметры такие же, как на рис. 1.1. Линии: сплошная — общие формулы; штрих-пунктир - многофотонное разложение; точки - туннельное разложение (1.25); штрихи - туннельное разложение (1.25), в фигурной скобке которого опущено второе слагаемое. s/гсог, да ух «1, что позволяет заменять гиперболические функции степенным разложением
Численное решение уравнений движения и метод Монте-Карло
Модель кулоновского торможения учитывает искривление траектории электрона после выхода из-под барьера, вызванное полем атомного остатка. До сих пор малое по сравнению с лазерным полем кулоновское поле иона рассматривалось нами как возмущение. В частности, дрейфовый импульс, приобретаемый электроном благодаря действию поля атомного остатка, вычислялся интегрированием кулоновской силы вдоль траектории в лазерном поле, (см. выражение (2.15)). Однако конечный импульс, с которым электрон попадает в детектор, может быть найден и непосредственным решением уравнений движения в двух полях. Прямое численное решение представляет интерес по двум причинам. Во-первых, оно дает возможность оценить точность использованного нами приближения. Точный расчет кинематики электрона в двух полях потенциально может привести к дополнительному искажению импульсных распределений, которое не описывается формулами (2.15), (2.16). Во-вторых, такой подход является единственно возможным в случае малых эллиптичностей, когда количество траекторий, возвращающихся к родительскому иону, становится заметным.
Запишем уравнения второго закона Ньютона для электрона, движущегося в плоскости поляризации под действием электрической силы и кулоновского поля атомного остатка: /т2) - огибающая, которая обеспечивает адиабатическое выключение поля при ґ да, необходимое для нахождения асимптотического импульса электрона. Начальные условия для системы (2.18) имеют прежний вид, см. уравнение (2.6):
При численном решении уравнений (2.18) удобно воспользоваться скейлингом, предложенным в работе [84]. Выберем за единицу длины такое расстояние ге от иона, на котором кулоновская сила оказывается равной амплитуде лазерного поля, а в качестве единицы частоты возьмем кеплеровскую частоту сое обращения электрона по эллипсу, большая полуось которого равна ге. Тогда в новых переменных, которые мы обозначим заглавными буквами, уравнения движения будут зависеть лишь от одного безразмерного параметра Q,-a /a e:
Для решения системы (2.19) был использован метод Рунге-Кутты четвертого порядка точности с автоматическим выбором шага.
Однако подход, основанный на непосредственном решении уравнений движения, сопряжен с рядом трудностей как технического, так и принципиального характера. При работе с дифференциальными уравнениями нахождение начальных условий (/0 vo) приводящих в фиксированный импульс р, представляет определенную сложность. Наряду с этим возникает проблема устойчивости получаемых решений - примерно 4 - 5% от общего числа траекторий, найденных из уравнений (2.19), оказываются неустойчивыми. Такие траектории отвечают отрицательным значениям v0, т.е. начальным скоростям, направленным к родительскому иону, внутрь полевого эллипса (см. рис. 2.1).
Указанные трудности были преодолены путем применения метода Монте-Карло. В данном случае этот метод сводился к следующему. Большое число наборов (/0,v0) было распределено в соответствии с вероятностью (2.14). Затем для каждого набора начальных условий решалась система (2.19): рассчитывались траектория электрона и его конечный импульс. Вероятность ионизации в элемент импульсного пространства d3p принималась пропорциональной количеству траекторий, приводящих в этот элемент. Применение метода Монте-Карло снимает проблему поиска начальных условий, отвечающих заданному конечному состоянию, а также позволяет усреднить вклад неустойчивых решений, доля которых при немалых эллиптичностях невелика.
На рис 2.8 приведены угловые распределения в нескольких первых надпороговых пиках, рассчитанные из решения системы (2.19), а также распределения, вычисленные с использованием приближения (2.15). Из рисунка видно, что точный расчет движения электрона в двух полях не приводит к возникновению дополнительной структуры распределений. Максимум угловых распределений, полученных с помощью (2.19), смещен по направлению к большой оси эллипса поляризации относительно положения, предсказываемого приближенными формулами. Величина этого смещения колеблется в зависимости от номера надпорогового пика, в среднем она составляет Таким образом, оба способа нахождения конечного импульса приводят к близким результатам. Это свидетельствует о том, что для не слишком малых эллиптичностей подход с интегрированием кулоновской силы вдоль невозмущенной траектории является достаточно точным.
Угловые распределения прямой ионизации в модели Келдыша
Отправной точкой вычислений настоящего пункта станут выражения, приведенные еще в ранней работе [56]. Однако, в отличие от [56], мы не будем накладывать никаких ограничений на величину конечного импульса электрона, а также уделим основное внимание форме угловых распределений фотоэлектронов. Для этого будет рассмотрена роль интерференции и ненулевого орбитального момента начального состояния (прежде всего / = 1). Случай орбитального момента, равного единице, представляет особый интерес потому, что оптический электрон атомов благородных газов, использовавшихся в эксперименте [54], находится на р- оболочке. В силу причин, изложенных в работах [88] и [89], в расчете нами будет использована калибровка длины. Хотя модель кулоновского торможения была сформулирована нами для туннельного режима ионизации, когда у 1, вычисления будут проведены при произвольном значении у.
Воспользовавшись уравнением Шредингера (1.3) и проинтегрировав по частям, представим амплитуду ионизации (1.2) в виде [26]:
При выполнении условия 77со»1 экспонента в формуле (2.23) быстро осциллирует, что позволяет вычислять определяющий амплитуду интеграл методом перевала. Уравнение для комплексных стационарных точек можно записать следующим образом (см. равенство (2.1)):
В короткодействующем потенциале пространственная асимптотика волновой функции связанного уровня с энергией связи / имеет вид: асимптотический коэффициент атомной волновой функции [39, 56]. Соответственно, вблизи точек перевала Фурье-образ начального состояния Ф0( ?) определяется формулой [26]:
Учитывая (2.24) и опуская постоянные множители, не влияющие на форму распределений, получим: Сферическая функция в формуле (2.24) зависит от углов вектора скорости vs =Vp(ts), рассчитанного в комплексной точке перевала. Выберем в качестве оси квантования большую ось эллипса поляризации, т.е. ось х в наших обозначениях. Тогда в случае начального -состояния шаровые функции примут вид:
Подчеркнем, что знаки vs в двух точках перевала противоположны. Приведем здесь явные выражения для действия S{p, t) и его второй производной в точке перевала: При эллиптичности, отличной от нуля или единицы, уравнение для точек перевала может быть решено аналитически лишь в некоторых частных случаях (см. ниже п. 2.6.2). Это обстоятельство не позволяет провести аналитическое исследование амплитуды (2.25), подобное тому, которое было выполнено в Главе I для случая линейной поляризации. Однако формула (2.25) легко табулируется для конкретных параметров задачи.
Отметим, что наличие орбитального момента начального состояния проявляется в формуле (2.25) двояко. Во-первых, присутствует сферическая функция и, во-вторых, из-за множителя (± і) меняется характер интерференции: при четных / вклады в амплитуду от перевальных точек складываются, а при нечетных / (в частности при / = 1)- вычитаются.
В случае эллиптической поляризации уравнение для комплексных точек перевала ats - Ш0 + ІЩ имеет следующий вид (ср. с уравнением (1.8)): Мы будем искать только те решения уравнения (2.26), которые находятся в полосе 0 ш0 2% верхней полуплоскости со 0, где расположен контур интегрирования.
Без дополнительных ограничений на величину конечного импульса уравнение (2.26) может быть решено аналитически лишь в частных случаях линейной [41, 68] или циркулярной поляризации [53]. В последнем случае имеется всего одна перевальная точка с положительной мнимой частью. Если поле поляризовано линейно или эллиптически, таких точек две.
В эллиптически поляризованном поле аналитическое решение уравнения (2.26) удается получить только при вылете электрона вдоль большой или малой оси эллипса поляризации, когда одна из компонент рх или ру обращается в ноль [53]. При этом для эллиптичности, большей некоторого критического значения , сг(р,у), вещественные части точек перевала совпадают, и контур интегрирования проходит только через одну из точек с меньшей по величине мнимой частью [53]. Ниже будет показано, что для произвольного конечного импульса р вещественные части перевальных точек различны, и контур необходимо деформировать таким образом, чтобы он прошел через обе точки.
Интеграл по промежуточным импульсам
Хотя общие свойства симметрии импульсных распределений могут быть установлены на основе анализа S -матрицы [53], наглядное описание физического содержания той или иной степени симметрии требует дополнительного исследования. Физический механизм нарушения четырехкратной симметрии оказывается достаточно простым. Очевидно, что мгновенные значения поля (или векторного потенциала) обладают четырехкратной симметрией (см. рис. 3.1 (а)). Однако если проследить за лазерным полем в течение конечного интервала времени после симметричных X, GO точек, скажем At T/4 как на рис. 3.1(b), то становится понятным, что четырехкратная симметрия исчезает, и остается лишь центральная симметрия. Действительно, после точек 1 и 3 модуль электрического поля увеличивается, а после точек 2 и 4 - уменьшается. Таким образом, имеется только две пары физически симметричных временных интервалов.
Следовательно, если четыре классические частицы начинают свое движение в четырех симметричных точках и с симметричными начальными условиями, то симметрия их траекторий будет центральной. Взаимодействие электрона с ионом существенно различается для несимметричных траекторий, особенно на их начальных участках. Наиболее известный пример, иллюстрирующий это утверждение - траектории электронов после туннельной ионизации в поле с очень малой эллиптичностью или в линейно поляризованном поле. Из двух траекторий, стартующих из начала координат с нулевой начальной скоростью в два симметричных относительно максимума поля момента времени, одна возвращается к родительскому иону, а другая не возвращается.
В связи с этим возникает вопрос о том, почему импульсное распределение прямой ионизации, предсказываемое моделью Келдыша (также как и полуклассической моделью) обладает четырехкратной симметрией. Это происходит благодаря адиабатическому выключению поля, явно или неявно подразумеваемому теорией. Действительно, скорость электрона, стартовавшего в континууме с нулевой начальной скоростью, при t t0 дается формулой где 2(f)- векторный потенциал лазерного поля. Второй член в этом выражении осциллирует с частотой поля, и из-за наличия огибающей медленно обращается в ноль при / да. Следовательно, вне зависимости от начальной части траектории, электрон попадет в детектор с дрейфовым импульсом, равным mvp(x ) = p - (e/c)A{tQ). Так как этот асимптотический импульс пропорционален мгновенному значению векторного потенциала, импульсное распределение становится четырехкратно симметричным. Любое нарушение адиабатичности, такое как, например, перерассеяние, разрушает четырехкратную симметрию. В модели Келдыша амплитуда прямой ионизации (без перерассеяния) определяется величиной Bd\k,tl = со]. В выражениях (3.1), (3.2) VATI{t) = Ар/с + А /2с и U представляют собой соответственно оператор взаимодействия электрона с лазерным полем в калибровке векторного потенциала и атомный потенциал.
По существу, вычисление амплитуды (3.1) производится таким же образом, как и в случае линейной поляризации [35]. Прежде всего, рассчитаем амплитуду виртуальной прямой ионизации (3.2). Вычисления здесь аналогичны п. 2.1. Применив метод перевала, получим:
В выражении (3.3) сумма распространяется на все точки перевала, расположенные внутри пределов интегрирования, а вторая производная кинетической энергии є (ї0) заменена согласно приближенному равенству: ej-(t0)xF2(t0). Обоснование этой замены см. ниже, в п. 3.2.2.
В формулу (3.3) нужно еще подставить функцию t0=t0[k), которая определяется уравнениями (2.5). Используя соотношение между скоростью и дрейфовым импульсом, получим Эти два уравнения определяют /0 и v0 как функции \кх,ку). Они будут использованы нами в расчете амплитуды (3.1).
Второй шаг при вычислении амплитуды перерассеяния (3.1) заключается в интегрировании по промежуточному импульсу к. Вместо того чтобы разрешать систему (3.4) относительно tQ и v0, сделаем в каждой стационарной точке замену переменных: А = (/„, v0, J, (3-5) где кх и ку определяются уравнениями (3.4), а проекция к2 остается неизменной. Амплитуда прямой ионизации (3.3) быстро уменьшается, по мере того как поперечный полю F(t0) импульс, т.е. v0 или kz становится отличным от нуля
