Введение к работе
Актуальность темы. Значительное развитие магнитооптических (МО) исследований в 60-70 годы было стимулировано получением новых магнито-улоряцочениых диэлектриков, обладающих большими величинами МО (Эффектов В первую очередь сюда относятся редкоземельные (РЗ) соединеїшя, в состав которых также входят ионы переходных элементов группы железа (ферриты-гранаты (ФГ >, ртоферрит^д и др. родственные им магнитные окислы). Появление этого класса .«агшпных материалов, прозрачных в инфракрасной (ИК) и частично прозрачных в ви шмой области спектра, открыло широкие перспективы применения МО эфф-.' гов в различных областях опто- и микроэлектроники - їірежде всего для создания на их основе принципиально новых систем отображети, обработки и хранения информации.
Кроме чисто практического интереса МО исследования РЗ соединений представляют большой научный интерес с точки зрения физики оптичеЬких и магіштньк явлений в магнетиках, имеющих в своем составе ионы с незамороженным орбитальным моментом L. Благодаря высокой чувст вительности МО эффектов к внешним воздействиям, такие исследования позволяют поручать важную, часто труднодоступную для другие физических методов информацию о величинах микропараметров различных взаимодействий, формирующих магнитную структуру магнетиков; выявигь связь материальных тензоров, характеризующих физические свойства кристалла, с электронной структурой и энергетир ческим спектром магаитоактивных ионов.
На момент начала работы над. диссертацией достаточно подробно были изучены МО явления в соединениях, магнетизм которых обусловлен слабрани-зотропными магнитными ионами с нулевым или замороженным орбитальным моментом в основном состоянии (соединения ионов группы железа, а также нона Еи:+). Величина МО эффектов в этих магнетиках относительно невелика, а для их описания с успехом использовалась феноменологическая теория, основывающаяся на разложении тензора диэлектрической проницаемости кристалле в. ряд по степеням магнитного порядка (намагниченности, вектора антиферромагнетизма и т.п.), при этом линейные и квадратичные члены разложения определяют нечетные и четные МО эффекты соответственно. Микроскопнчеоа» теория дает для описания поведения МО явлений в этих соедлненияч.
2 і
зависимости от температуры, внешнего магнитного поля и его ориентации в кристалле аналогичные полученным при феноменологическом рассмотрении.
Исследования МО свойств РЗ парамагнетиков, выполненные в 60-70 годы, имели в основном прикладную направленность - поиск прозрачных материалов для оптических модуляторов и затворов. Однако из-за сильной температурной зависимости МО эффектов эти материалы ие нашли широкого применения и интерес к изучению их магнитооптики значительно снизился. Более систематически в ато время изучались магнитоупорядоченные РЗ соединения, в частности, РЗ фе, риты-гранаты (РЗФГ). Поскольку РЗФГ в силу своей кубической кристаллической структуры не обладают естественным двупре-ломлениём, казалось, что их МО свойства могут быть достаточно просто описаны с использованием небольшого числа констант. Однако уже первые экспериментальные результаты показали необычное с точки зрения существовавших в то время представлений поведение МО эффектов в этих кристаллах:
выяснилось, что четные и нечетные МО эффекты в них сравнимы по величине; ( ;
температурная зависимость их магнитного линейного двупреломлеиия (МЛД) не описывалась феноменологической теорией, оперирующей квадратичной зависимостью МЛД от намагниченности;
оказалось, что для этих кристаллов характерна так называемая невзаимность оптических спектров;
экспериментально наблюдаемая полевая зависимость эффекта Фарадея (ЭФ) в РЗФГ не укладывалась в рамки традиционной теоретической модели.
Для объяснения особенностей в поведении МО эффектов в РЗФГ рассматривались различные причины, которые в конечном счете могут быть сведены к двум основным: I
~ поскольку кроме РЗ подсистемы РЗФГ имеют вторую магнито-активную Подсистему, образованную ионами железа, и вклады РЗ и железной подсистем в магнитооптику могут быть не аддитивны, то возможное изменение МО свойств железной подсистемы в ряду РЗФГ при переходе от одного РЗ иона к другому приводит к кажущемуся несоответствию теоретических представлений данным эксперимента;
- магнитострикционные деформации приводят к искажению перво
начально кубической кристаллической решетки РЗФГ, что и обусловливает
более сложное по сравнению с предсказаниями теории поведение МО эффектов
в этих кристаллах. ,'
Т.е. считалось, что существующие теоретические представления являются в
принципе верными и требуют лишь уточнения с учетом перечисленных выше (а
также и возможных друпк) обстоятельств. ' і
Однако, на наш взгляд, главной причиной наблюдаемого несоответствия
между теорией и экспериментом являются индігвидуальньїе микроскопические
параметры (структура энергетического спектра, тип основного состояния,
харіїктер g-тензора и т.п.) РЗ ионов в кристаллах, которые в рамках тради-
цис иного теоретігческого подхода не учитывались. Экспериментальная проверка
этой точки зрения на магнитооптику РЗ соединений, а также выявление
взаимосвязи макроскопических МО свойств кристалла с міжроскогшческими
характеристиками входящих в его состав магнитоактивных ионов, и является
і
основным направлением данной диссертационной работы. ' I >,
Для решешга поставленных в работе зада1! РЗ соединения со структурой
граната являются удобными модельными объектами: -МО характеристики РЗ
гранатов сильно изменяются при замене в их составе одного РЗ иона другім; І-
их крнсташигческая структура, магнитные и; оптические свойства достаточно
хорошо известны; - различными методами определены энергетические спектры
РЗ попов в гранатах. Однако интерпретация данных, полученных на РЗФГ (а д4
момента начала работы над диссертацией изучение МО эффектов в гранатах . проводились в основном на этих соединениях) затруднена тем, что они являются иногоподрешеточными ферримагнетнками и имеют, как уже отмечалось, наряду с РЗ вторую магнитную подсистему, состоящую из ионов железа. Это прішоднт 1 к необходимости учета обменных взаимодействий между различными магспгто-активными ионами в ФГ, параметры которых в настоящее вреия известны недостаточно полно, вследствие чего невозможно точно рассчитать вкл.а РЗ ионов в магнитооптику этих кристаллов и сопоставить теоретические гтачеть! с данными эксперимента. Поэтому чтобы в чистом виде выявить пклад ('} сонет п МО эффекты и разобраться в особенное!я- МО явлений в umvnwtM,
содержащих ионы с незамороженным орбитальным моментом, в качестве объектов исследований были выбраны изоструктурные РЗФГ соединения, содержащие только РЗ магкитоактивные ионы - РЗ гранаты-галлаты и гранаты-алюминаты. В процессе работы над диссертацией выяснилось, что некоторые важные черты МО эффектов наиболее просто могут быть экспериментально исследованы в РЗ соединениях, структура которых не имеет дальнего порядка Эти исследования были проведены в аморфном соединении - стекле Ег(Р03)з.
Целью настоящей работы является исследование четного (МЛД) к нечетных (ЭФ и магнитный круговой дихроизм (МКД)) МО эффектов в ряду РЗ галлатов-гранатов (РЗГГ) и алюминатов-гранатов (РЗАГ) в широкой области температур; изучение зависимости МО эффектов от характера энергетического спектра РЗ иона в этих кристаллах, а также выяснение на примере РЗ гранатов взаимосвязи между магнитными, оптическими и МО свойствами магнетиков, содержащих ионы с L*0 в основном состоянии.
Для достижения этой цели было необходимо:
1,Провести систематические экспериментальные исследования магнитных,
оптических ц МО свойств РЗАГ и РЗГГ с различными РЗ ионами. 1
2.Выяснить природу четных и нечетных МО эффектов в этих кристаллах.'
З.Установить характерные особенности МО эффектов в РЗ гранатах, связанные со структурой энергетического спектра и типом основного состояния магнитоактивного иона.
Научная новизна:
1.Впервые определены вклады различных микроскопических механизмов, определяющих магнитооптическую активность (МОА) ионов лантаноидного ряда в кристаллах со структурой граната
2.Показана важность учета механизма "смешивания" при описании ЭФ в РЗ соединениях: в частности, учет этого механизма позволяет объяснить необычное с точки зрения традиционных представлений поведение температурной зависимости ЭФ в гранатах с ионами Sm3+,Eu3+ и Gd3+. ,
3.Впервые исследована МОА в области длин волн первых 4[-> 5д -переходов в РЗ ионе в гранате TbgjYyiAlsO^. Предложена микроскопическая
ге-лр.гіпчесгіч мз,г..;;:ь, кетротигсргчнио описі и.аіопіги МОЛ ііуісі Ті) и i;;r,ii;vte.
І.Олнозшч :о угтг;;сйле!!а пртродд откчесиїх переходов, отвекчвншпч за МО свойстаз РЗ гр.".:г"тоа в гівдімом и ближнем 1 IK днагпзонах спектра.
5.Проведена згсЕгрилентзяьная проверка корректности прнблшегшз Дягзда - О.фельта дл.-* сж-:с"ата МО эффектов в РЗ соед;тгшггс, обусловлена їх электродтшолышмп 4f —> 5d -керекодаші: показано, что теоретическая модель, осневшізюїцяяся из этом прЕіблнжегаги, позволяет, с едшгой точки зреіпія описать всю совокупность д?.ккнх, полученных из исследований МО эффектов п гшдчмой и ближней ICC еЗлклах спектра.
fi.Bnepnue псследогг.та МЛД в широкой области те;,терэтур в ситных ияпштшк полії в іфтатйнл>"іескл рлтупорядочешюм РЗ соединении - стекле Ні(і'Оз)). Установлена п тееритгчески обменены законо'.ерпостн нолевой к Tcvi;cp-.iгу-рноґі зчгііс;;:""~д .МЛД в этеч соединении, гтїєсїпспгіо отліго jcrrii-С.ч от !іредітг>лз;т~':;- г'.п я феноменологической ucp-iu.
7.Пг(грнм« і:ссі?'і"Г"ї::і. полек іе it оригнтащпіЧ'не :<г,.:;;с.имік їй МПД і-, р.і.ту І'3.\Г и І'ЗГГ и 'к'і.чіст'. температур 78 -!3(К'К к ui.wrwieiia счязь межту - .(кч-л-.-роч Tfwwpryi'iH іі ::лг:;"іімосш у.с.го іфреч'тл н сірукгур-зіі :)iiepf-c-Н!і.ч'коіо піекірт ГЗ ; зла.
8. Пі анализа і.з::уч;.іш :ч ок.лісримгіиальшік розулиами ііо З'І' (і МЛД й
І'3 СОСДІІІІСГіїШК (Ч.'реДСЛЄ1П.І >ТУЛШІІ,І ир>ІИі-|Ш'.(ОСІЛ фі ІІ0М:і!ОЛОШЧССК(?ІІ К дЧШ ЧЛНІ.ІХ iS НСЧСИШЧ Г.іО ііКЛСШШ, КОНфеППНр'ЛШіІЛ И угОЧНСШІ
П0;іо:к('то ?.;і!К(-о-;іО;ііічєсі;оіі теории. Показано, что закономерное ні поведенії ( чег.імч. і; н-;чеіі'.і.г; МО эффккго», ш.пск.пошне їв фецомеїіоііоітпесгоіі теории, ав.'ыютсл частный случаем зависимостей этич зффскген їм іемпсрагурн, внешнего млпппного ноля и его ориентации в кристалле, следующих ш микроскопического рассмотрения.
Совокупность полученных в диссертации результатов являете:) решением такой nay^HQHjpjOMeMM маиштоонтикн как установление микроскопические механизмов, ответственных за МОЛ РЗ ионов, а также выявление тлшюстт макроскопических МО свойств кристалла с энергетический слеісгром и злекірошюй поляризуемостью входящих в его с >став мапштоактивнмх иокоп.
. Научная ^"практическая ценность работы. Научная значимость диссертации определяется тем, что ее результаты существенно расширяют физические представления о взаимодействии света, с магнетиками, магнетизм которых обусловлен, ионами с незамороженным орбитальным моментом, а также решают ряд важных вопросов, связашшх с .установлением микроскопических механизмов МО эффектов р РЗ соединениях и выяснением взаимосвязи макроскогаиеских МО свойств магнетика с индивидуальными особенностями электронного спектра РЗ иона, сформированного под действием кристаллического и внешнего магнитного подгГ Результаты, проведенных исследований показывают, что необычное с точки зрешш традиционных представлений поведеіше МО эффектов в РЗ соединениях имеет квантовую природу н связано со структурой эпергетического спектра маппггоактквного иона в кристалле.
Проведенные в работе исследования оптических, магнитных и МО свойств РЗАГ и РЗГТ, их связи между собой, а также с энергетическим спектром РЗ ионов, способствуют решешио такой актуальной прикладной задачи материаловедения, как целенаправленный поиск новых магнитных материалов'; с заданными кярактерпстиками. В частности, выявлешпле в работе закономерности в поведении МО эффектов, позволяют создавать на основе исследованных кристаллов МО среды, не имеющие дисперсии эффектов в видимой области спектра, а также обладающие высокой температурной стабильностью фарадеевского вращения. Эти материалы перспективны для использования, прежде всего, в элементной базе таких приборов и устройств оптоэлектрошнда, к стабильности МО характеристик которых предъявляются повышенные трсбо-вшшя (модуляторы и преобразователи поляризации света, сенсоры различных физических полей и т.п.)
На защиту выносятся;
1.Результаты экспериментальных исследований.частотной и температурной
зависимостей ЭФ в ряду РЗАГ и РЗГТ в видимой и ближней ИК областях
спектра. ч
2.Методика разделения вкладов разданных микроскопических механизмов МОА, формирующих фарадеевское вращение РЗ гранатов.
3.Интерпретация полученных экспериментальных датшк по МОА РЗ
гранатов с точки зрения ішкроскопической теория, учитывающей "переве
шивание" под действием внепшего иапттного поля элсктрошплх состояшгіІ РЗ
иона. .
4.Результаты исследований спектра логлощеїшя, ЭФ и МІСД d области ^лші волн первых разрешешгых элехтродзтолыпйх 4f -> 5d -переходов d РЗ ноле в гранате TbojYxgAlsOu, а также микроскопическая модель, учитывающая Характер штарковской структуры энергетического спектра иона ТЪ3+, позволяющая обьясішть наблюдаемое поведение МОА этого нона в гранате.
5.Результаты экспериментальных нсследовагаш п выявленные законо
мерности МЛД в РЗАГ и РЗГГ, имеющих в своем составе рзлгагтпме РЗ ijohm, а
также в метафосфатпом стекле Ег(Р03)3. Интерпретация наблюдаемого; пове
деній МЛД в исследованных РЗ соедішениях в рамках шікроскоті{ческой,
теории с учетом реальней структуры энергетического спектра мапштоактіпзноЛ)
иона. ...'.
Апробзшм рзботн п nydmrxwym. Основные результаты днссеЬтацщі представлялись, докладывались и обсуждались па международных конфф-реіщиях по магнетизму "Ir>termag -84" (ФРГ). "Intermag -90" (США), Всесоюзной конференции "Теоретическая и прикладная оптика" (Летшград, 1986), Бессоюзной нжоле-сешшгре "Новые магнитные материалы микроэлектролшаг:' (Ташкент, 1988), Всесоюзной конференции по физике мапшттлх »nncmif| (Ташкент, 1991) н опубликованы в 26-ти статьях, список которых приведен й. конце автореферата.
Личное участие соискателя:
1.Соискателем определялись цели н задачи нсследоваіпгі% осуществлялись обобщение, анализ и обработка экспериментальных данных, а таїске их интерпретация в рамках существующих микроскопических моделей.
2.Приводимые в диссертации экспериментальные результаті! получит лично соискателем.
3.Основные исследования работы проведены на эксперимеитадших установках, разработанных и собранных самим гінскателем.
Г.І діїсссркіціш исіюльзуегсд микроскопическая теория МО. явлений, раз ьіігзя Звездшшм А.К. н Поповым А.І-Ї. Зкспгрза'.ситалькиз дамшг, полученные в диссертации, 'соносташьиотея с результатній теоретических расчетов, выполненных Водневим У.В. и Попоиш А.К. 'Ьчслегаше расчеты ла ЭВМ проведены Пеішаснлом D. и Тугушевыы Р.И. Значительная часть электронных узлов экспериментальных установок разработала соискателем в сотрудничестве с Сгігалом Г.П. Исследования МЛД в стгклг Ег(РОз)з в сильных магнитных полях осуществлен» Ведершшвьш II.Ф. Шог<ьшая часть исследованных -в дкссертащш кристаллов сырац'.епа Мшілем Б.В. Всем перечисленным выше коллегам соискатель выражает свою искреннюю признательность.
Структура и обт-ем диссертации. Диссертация состоит из введения, шести глав, заключения н списка цитированной литературы. Диссертация изложена на 239 страницах машинописного текста и содержит 45 рисунков, 6 таблиц, 213 наименований цитированной литературы.
