Введение к работе
Актуальность темы. Многие десятки дет проблема высокотемпературной сверхпроводимости (ВТСП) привлекает особое внимание исследователей [I*], благодаря многообразию потенциальных применений сверхпроводимости в технике. Наиболее бурное развитие, выделившее эту проблему в отдельную, самостоятельную область науки, произошло после открытия класса купратных сверхпроводников, см., например, f?*]. Еыл-i получки удивительный результаты - за 8 лот исследований верхний продел критической температуры Тс был увеличен в 6-7 раз, с 23.2 К до ~160 К. Однако, несмотря на столь значительные успехи в поиске новых сверхпроводящих соединений, высокотемпературная сверхпроводимость пока так и осталась явлением загадочным. Большинство вопросов, включая механизм ВТСП и существование принципиального ограничения на значение Тс, остаются открытыми. Недостаточное понимание явления, в свою очередь, не позволяет вести рациональный поиск новых классов высокотемпературных сверхпроводников.
Одним из наиболее перспективных объектов для фундаментального исследования явления ВТСП являются, безусловно, соединения RBagCUgOg^ (R - Y или любой редкоземельный маталл за исключением Рг и Се). Около половины из десятков тысяч публикаций по ВТСП тосвящены изучению этих соединений, имеющих далеко не максимальное значение температуры сверхпроводящего перехода. Одной из нескольких причин, привлекающих такое внимание исследователей к зоединениям RBagCUgO^j., является простота, с которой можно обратимо изменять свойства образцов в широких пределах от п--тиферро-лагнетика с температурой Нееля '"400 К до 90-К свер'ш-овогщика 13*,4*1. Плавно варьируя содержание кислорода х, можно на одном )бразце исследовать эволюцию физических свойств от диэлектрика при х=0 до оптимально допированного сверхпроводника, х-0.90-0.95, ! определить корреляцию Т„ с другими физическими параметрами. второй причиной является то, что именно для соединений ШаоСИоО^у разрзботаны методики получения наиболее совершенных, (двофазних образцов - керамик, монокристаллов, пленок. И, нако-іец, нельзя не отметить вызывающее особый интерес явление упоря-(очения кислорода. Практически сразу после открытия соединения BaoCugO^j была предсказана [5*1 возможность низкотемпературного
кислородного упорядочения в юіслороднодефнцнтннх образцах, х<1.0. Кислород-вакансионная Ох-подсистема была представлена как двухмерный аналог бинарных сплавов [5*]. Эти^представления были подтверждены прямыми наблюдениями сверхструктур'как с ближним так и с дальним порядком, см. работу [4*3 и ссылки в ней. Дальнейшие исследования обнаружили сильное влияние упорядочения кислорода на нормальные и сверхпроводящие свойства [6*3. Степень упорядочения кислорода можно легко менять выдержкой' образцов при комнатной температуре, что дает еще одну возможность удобного и простого воздействия на их свойства.
В настоящее время не вызывает сомнений, что для понимания природы ВТСП необходимо детальное выяснение всех свойств и особенностей нормального состояния. Тем не менее, несмотря на огромный объем проведенных исследований, основные свойства нормального состояния еще не получили достаточного объяснения. Длительное время дискутировался вопрос, может ли вообще нормальное состояние в соединениях ВТСП быть описано в рамках теории Ферми-жидкости, существует ли в этих соединениях поверхность Ферми. Одной из основных причин для столь радикальной постановки вопроса является целый ряд обнаруженных особенностей электронного транспорта в нормальном состоянии . В то же время, достоверность экспериментальных данных и корректность интерпретации зачастую оказываются под сомнением в результате сложности кристаллической стуктуры и фазовых диаграмм соединений ВТСП. Точные данные об осношшх характеристиках нормального состояния, об особенностях электронной кинетики имеют особое значения, поскольку на них опираются все теоретические модели высокотемпературной сверхпроводимости.
В связи с этим, представляется безусловно актуальным проведение прецизионных исследований электросопротивления высококачественных образцов ВТСП, по возможности монокристаллов. Особый интерес, очевидно, представляет поведение сопротивления вблизи фазовых переходов. Изучение таких особенностей позволяет уточнять характеристики носителей тока и механизмы их рассеяния и, одновременно, получать дополнительную информацию о фазовой диаграмма соединения и типе фазовых переходов.
Цель работы включает:
I. Экспериментальное исследование анизотропного электросопро-
тивления соединений RBa2CUg06+x (R=Y, РВМ) с различным содержанием кислорода для выяснения механизмов и особенностей электронной
кинетики.
2. Построение и уточнение фазовой диаграммы соединений RBagCugOg ка основе обнаружении: особенностей сопротивления. Изучение влияния структурных особенностей на электронную кинетику. Исследование и сптжиззцпя парсчэтрсв, глкяютах на сверхпроводящие свойства.
fTgyqfjtjg fjnpwspn pnrtOTH
В "^збо^е впет}вне їтооеєдєкн систематические моследовнммя температурных зависимостей анизотропного сопротивления ра^(Т), рс(Т) соединений RBa2Cug0g+x в широком интервале содержаний кислорода 0.29^x^0.95. Впервые обнаружено и исследовано влияние процессов упорядочения кислорода на величину и температурную зависимость сопротивления. Было показано, что структурные изменения кислородной подсистемы в соедашениях RBa2Cu306+x становятся существенными при температурах выше «240 К и должны в обязательном порядке учитываться при анализе температурных зависимое гей лгеых физических свойств. Впервые было обнаружено, ч?^ \;;срядочеш«/? кислорода существенно влияет на анизотропию прояо;ц<>:оста.
В работе впервые исследована анизотропная аномалия попротиз-ления при антифэрромагнитком переходе в монокристаллах RBa?Cu^06+x (R=Tm, Lu). Показано, что аня'ферромагнитноо упорядочение сопровождается частичной диэлектризациэй поверхности Ctop.ci. Обнаружено, что упорядочение кислорода приводит к значительному (40-80 К) уменьшению температуры Нееля.Построена фазовая диаграмма, пкалЕЗ которой показал, что яптяф^рроччтт'ті'таов ч сверхпроводящее состожшя являются конкурирующими, Переход из АФМ в СП состояние вызывается увеличением концентрации носителей в результате изменения содержания кислорода или степени его упорядочения.
Впервые исследовано влияние упорядочения кислорода на сверхпроводящие свойства соединения YBagCUgO^ в области 'высоких содержаний кислорода. Обнаружено, что при содержании кислорода х>0.9 упорядочение кислорода приводит к уменьшению 1'с и расширению перехода. Ухудшение сверхпроводящих свойств связывается с избыточной концентрацией свободных носителей.
Практическая ценность работы
Изложенные выше результаты представляют в основном научный интерес. Тем не менее, полученная в исследованиях информация может иметь и практическое значение:
-
Разработаны методы обработки образцов RBagCUgOg^, позволяющие получать любые значения температуры сверхпроводящего перехода в области 0-93 К с любой требуемой точностью. Методика может использоваться для приготовления и доводки чувствительных элементов, а также в научных исследованиях.
-
Для соединения YBagCUgOg^ были определены условия термообработок, позволяющие оптимизировать сверхпроводящие свойства.
На защиту выносятся:
-
Результаты экспериментального исследования температурных зависимостей сопротивления Ра^) и РС(Т) монокристаллов RBagCUgO^j (R=Y, Tm, Lu, Gd) и полученные закономерности их эволюции при изменении содержания кислорода. Внутриплоскостная проводимость оаЬ является металлической в широком интервале содержаний кислорода, включая значительную область антиферромагнитных составов. Межплоскостная проводимость ос при уменьшении содержания кислорода х ниже ~0.9 меняет свой характер с металлического на прыжковый. При х<0.4-0.45 и низких температурах металлическая проводимость вдоль оси с восстанавливается. Особенности электронной кинетики объясняются наличием двух типов носителей, связанных с различными зонами проводимости.
-
Результаты исследования анизотропной аномалии сопротивления монокристаллов (Tm.lAOBagCugO^ при температуре Нееля. Антиферромагнитное упорядочение приводит к частичной диэлектризации поверхности Ферми, что проявляется в уменьшении мекплоскостной проводимости.
3. Экспериментальное обнаружение и исследование влияния
процессов локального упорядочения в кислородной подсистеме на
величину и температурную зависимость сопротивления образцов
RBagCUgOg^. Сопротивление закаленных образцов уменьшается при
выдержке при низких температурах, благодаря релаксационным про
цессам кислородного упорядочения. Определены характерные времена
и энергия активации релаксационного процесса, хорошо согласующие
ся с данными прямых исследований кислородной диффузии. Перерас-
пределение кислорода оказывает знйтют.-ктсэ. л ь ряде случаев и до^-шируюсео, влияний на темперотурнуэт зоеи1":;":с:;ть с^пр'~:ізді?ния .чти ~>240-290 к, чіс в работал других исследователей не учитывалось. Упорядочение кислорода приводи? к супч*'.тш?!;".му уменьшению анизотрошш а мокет использоваться т.ч.ч гмтод целенаправленной модиШикапии сройотв обрязпоз.
-
Результати іїгслздоввни:: рлк~з;>: ,:;тн?с ;о?:, .упорял.о-'ені-гя -оголорода б образцах RBagOUgOg^ на температуры анткферрсмагнитно-го и сверхтюволятяго п«раго".п. ы ~ ?„. у„^мяЛич«ни*> .киочоро;*.*» г:і20д.іг к вначи-с«.гіцнпиу з",""нзопие Т.. к ;. оЛяйчойдо ї в ооразцах с содержанием кислорода х<0.9. Модификаиия физических свойств при изменешш состояния кислородной подсистемы в значительной степени вызвана увеличением концентрации свободных носителей в СиС^-плос-костях. Однако при содержании кислорода х>0.9 упорядочение кислорода приводит.к снижению Тс и расширению сверхпроводящего перехода. Ухудшение сверхпроводящих свойств в образцах с х>0.9 объясняется избыточной плотностью носителей.
-
Полученная фазовая диаграмма. Ана'л-.з дззовой диаграммы соединений сїга, Lu) BaoCOoCv ,., покааьзгчг;', что ссногвса состояние
системы может бЬ'ТЬ ДйбО ПН'ГИі{вррОМаГЯ"Л"Пй.Я, ЛЯбО СВврХОрОГОДЯЩИМ.
Сверхпроводящее состояние конкурирует с вяткфэррсмагнктжм упорядочением и сменяет его при некоторой пороговой кснцентршси свободных носителей, ено зависимости or tcvo, :іак эта концентрация достигнуто,- изменением стяхчоматрля д.г.1 ст-ззни упсрядочештости кислорода.
Апробация ррботн. АС1Юя:л;о розулыа^н диссертационной работа докладывались на научных covraapnx и ісоїмурсах нзучкых работ ИЖ СО РАК, на I Всесоюзном совещании по высокотемпературной сверхпроводимости (Харьков, 1988), на III и IV Всесоюзных симпозиумах "Неоднородные электронные состояния" (Новосибирск, 1989,1991), на международных конференциях по эффектам сильного беспорядка з ВТСП (Заречный, 1990) и по высокотемпературной сверхпроводимости а локализационным явлениям (Москва, 1991).
Публикации. Основные результаты диссертационной работы опубликованы в 19 печатных работах.
Структура диссертации. Диссертация состоит из семи глав, заключения и списка цитируемой литературы.
Объем диссертации составляет 152 машинописные страницы и включает 39 рисунков и список литературы из 141 наименования.
