Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Метод наземной ИК Фурье-спектрометрии 18
1.1 Уравнение переноса излучения. Прямая модель 18
1.2 ИК Фурье-спектрометр Braker IFS125 М. Измерение и контроль аппаратной функции. Измерение интерферограммы в режиме DC 19
1.3 Обратная задача по определению атмосферных параметров 25
1.4 Уральская атмосферная станция 26
Глава 2. Дистанционное зондирование углеродсодержащих парниковых газов и из изотопологов 30
2.1 Определение средней концентрации С02 и СН4 в атмосферном столбе из измеренных спектров пропускания с 2010 по 2014 гг. Сравнение с данными спутникового зондирования (GOSAT). 30
2.2 Эффект температурно-независимого поглощения 37
2.3 Дистанционное зондирование изотопологов углеродсодержащих парниковых газов. 47
Глава 3. Дистанционное зондирование 6180 и 6D в атмосферном водяном паре 56
3.1 Отбор спектральных окон для зондирования 56
3.2 Методика зондирования 64
3.3 Изотопическая модель атмосферной циркуляции 68
3.4 Источники ошибок в определении 8180 и 8D 71
3.5 База спектроскопических параметров 76
3.6 Результаты решения обратной задачи 77
Заключение 84
Цитируемая литература
- ИК Фурье-спектрометр Braker IFS125 М. Измерение и контроль аппаратной функции. Измерение интерферограммы в режиме DC
- Уральская атмосферная станция
- Эффект температурно-независимого поглощения
- Источники ошибок в определении 8180 и 8D
ИК Фурье-спектрометр Braker IFS125 М. Измерение и контроль аппаратной функции. Измерение интерферограммы в режиме DC
С начала 1990-х годов за рубежом активно начали развиваться методы наземного дистанционного зондирования с использованием ИК Фурье-спектрометров высокого разрешения для слежения за изменением атмосферного состава и для валидации спутниковых данных [72,110,134,137,168,169]. В последнее десятилетие данная техника ИК зондирования атмосферы начала применяться в России на трех ИК Фурье-станциях высокого разрешения: на станции Санкт-Петербургского государственного университета в Петергофе [18,64], Институте оптики атмосферы СО РАН [4,17] и на Уральской атмосферной станции в Коуровке [7,19,68]. Также для задач зондирования атмосферных газов (включая их изотопологи) перспективными являются методы диодной лазерной ИК спектроскопии, которые в России активно развиваются в Институте общей физики РАН [8,16].
Наземные ИК Фурье-спектрометры высокого разрешения позволили восстанавливать значения средней концентрации СОг и СШ в атмосферном столбе с точностью 0.25% (1 ррт для СОг и 5 ppb для СШ) [168]. Данные измерения активно используются для валидации данных спутникового зондирования [54,64,19,168], а также моделей общей циркуляции атмосферы [68,122,123]. Существующие сети ИК Фурье-спектрометров наземного базирования, TCCON (The Total Carbon Column Observing Network) [168] и NDACC (Network for the Detection of Atmospheric Composition Change) [72], производят рутинный мониторинг атмосферного состава. Станции сети TCCON осуществляют измерения в ближнем ИК диапазоне и определяют среднее содержание парниковых и загрязняющих атмосферу газов в атмосферном столбе, в то время как станции сети NDACC позволяют получить информацию об их вертикальном распределении на некоторых высотах, производя измерения спектров в тепловом ИК диапазоне. Данные, получаемые на этих станциях позволяют научным группам проводить кросвалидационные эксперименты различных методов исследования атмосферного состава. Так, например, анализ измеряемых спутником GO SAT значений средней концентрации СОг и СШ в атмосферном столбе, посредством сравнения их с измерениями сети TCCON, выявил значительное занижение спутниковых значений по сравнению с наземными наблюдениями [106]. Дальнейшие работы по сравнению восстанавливаемых концентраций СОг и СШ, полученных различными алгоритмами восстановления, продемонстрировали лучшее согласие между спутниковыми и наземными измерениями [46,64,111], однако систематических сдвиг в данных спутникового зондирования до сих пор остается предметом для исследований. Географическая область исследования при валидации спутниковых данных по большей части ограничена зарубежными станциями, расположенными вне территории России. По этой причине валидация спутниковых данных на обширной территории России, в особенности на высоких широтах, остается важной задачей. Работы по сравнению результатов спутника GOSAT с результатами наблюдений Фурье-станций наземного базирования на территории России появились не так давно [19,64].
Для высокоточного определения вертикального распределения парниковых газов в атмосфере используются зондовые и самолетные измерения [1-3,13,14,20,34,40,57,77,89,147], число которых сильно ограничено из-за сложности и высокой стоимости подобных измерительных кампаний. На территории России самолетные измерения проводятся группой ученых Томского Института оптики атмосферы СО РАН с целью накопления временных рядов данных и валидации спутниковых данных на территории Западной Сибири [1-3]. Эксперименты по валидации восстанавливаемых из спектров спутника GO SAT значений средней концентрации СОг и СШ в атмосферном столбе с использованием самолетных измерений в целом демонстрируют хорошее согласие [77,147].
Не менее важной задачей является мониторинг относительного содержания изотопологов водяного пара и углеродсодержащих парниковых газов в атмосфере [23,42,76,80,86,95,96,102,103,109,170]. В геофизике принято изотопический состав исследуемого образца представлять в виде д-величин. Эта величина в общем случае определяется следующим выражением: 8х A = ((nxfnJ & _ Л . ЮОО%0 \ {Пх/Па) standard ) где А — атомный символ, х — атомное число, (rtx/na)sample — отношение концентрации менее распространенного изотополога к концентрации наиболее распространенного, (пу/гіа) standard — стандартное отношение, которое является различным для различных атомов. Так, например, при определении относительного содержания дейтерия SD или кислорода-18 дтО в образце, используются стандарты VSMOW (Vienna Standard Mean Ocean Water), равные 2005.2хЮ"6и 155.76хЮ"6 соответственно [49]. При определении относительного содержания углерода-13 д13С используется стандарт PDB (Pee Dee Belemnite) [48].
Мониторинг изотопного состава углеродсодержащих атмосферных газов предоставляет информацию об источниках их эмиссии и стоках, и механизмах переноса в атмосфере. Например, отношение 13СОг/12СОг характеризует углеродный цикл интересуемой экосистемы, поскольку растения с меньшей эффективностью поглощают более тяжелый изотоп углерода 13С. Различные растения отличаются по степени поглощения углекислого газа, исходя из его изотопного состава, следовательно, информация о стоках и источниках СОг может быть получена посредством его изотопного анализа [160]. Измерения отношения 13СН4/12СН4 и 13СОг/12СОг в атмосфере используются для оценки вкладов в глобальный бюджет метана и углекислого газа антропогенных источников, таких как угольная и нефтегазовая промышленность [30,102,103,116,146]. Таким образом, мониторинг изотопного состава углеродсодержащих парниковых газов в атмосфере может сыграть важную роль в более глубоком понимании процессов углеродного цикла.
Уральская атмосферная станция
При решении обратных задач по определению концентрации искомых газов в атмосфере из ее ИК спектров пропускания, измеряемыми спутниковыми спектрометрами типа SCHIAMACY [33], TANSO/GOSAT [71] и ИК Фурье спектрометрами наземного базирования международной сети TCCON [168], имеет место температурная неопределенность, связанная с неточным знанием вертикального профиля температуры атмосферы. При решении этих задач вертикальный профиль температуры, как правило, берется из модельных данных ретроспективного анализа [83]. Для большей части земного шара сеть метеорологических обсерваторий очень редкая и данные ретроспективного анализа могут быть недостаточно точны, например ошибка в 2-ЗК в профиле температуры вполне вероятна для ретроспективного анализа атмосферы над территориями: России, Африки, Южной Америки, Арктики и Антарктики и других регионов. На рис. 2.2.1, представлено сравнение результатов прямых измерений приземной температуры с использованием метеостанции Gill Instruments MetPak-II с данными ретроспективного анализа Национального центра прогнозирования погодных условий (NCEP), приведенными к той же высоте над уровнем моря, на которой установлена метеостанция. Стандартное откл. = ЗК
Диаграмма рассеяния значений температуры воздуха у поверхности по данным реанализа и по данным прямых измерений на Уральской атмосферной станции в Коуровке.
Стандартное отклонение между значениями температуры составляет ЗК, что косвенно подтверждает предположение о том, что вертикальный профиль температуры из данных реанализа может достаточно сильно отличаться от действительного профиля.
Колебательно-вращательный спектр поглощения (пропускания) достаточно чувствителен к температурным вариациям, поэтому ошибка в температурном профиле в несколько градусов для слабовариабельных газов (наблюдаемые максимальные вариации полного содержания в атмосферном столбе С02 составляют 2%, а СН4 - 8% [108]) может давать сравнимый или даже больший вклад в функцию пропускания, чем вклад от характерных вариаций средней концентрации искомого газа в атмосфере. Это может привести к существенным ошибкам в результатах решения обратной задачи по определению концентрации парниковых газов из измеренных ИК спектров пропускания атмосферы высокого разрешения. На Рис 2.2.2. приведены примеры того, какую ошибку в определении концентрации искомых газов может вызывать возмущение профиля температуры на 1 процент. При расчетах функции пропускания атмосферы изменение профиля температуры на 1 процент осуществлялась умножением начального профиля на множитель 1.01.
В настоящей работе, для устранения такой неопределенности, предлагается использовать линии, обладающие эффектом температурно-независимого поглощения, коэффициент поглощения которых слабо зависит от вариаций температуры на заданном температурном интервале. Далее представлены критерии и алгоритм поиска таких линий, а также произведена выборка температурно-независимых линий из базы данных ATM 2014 [168] для углеродосодержащих атмосферных газов СШ и СОг в спектральном диапазоне 4000-9000 см-1 для температурного интервала 250-300 К. Такой температурный интервал позволяет охватить практически годовую вариацию температуры в нижней тропосфере.
Коэффициент поглощения в линии главным образом пропорционален разности заселенностостеи энергетических уровней и температурной зависимости контура спектральной линии [5,128]: где Ei — энергия верхнего энергетического уровня, Ео — энергия нижнего уровня, к — постоянная Больцмана, Т — температура газа,, п — коэффициент температурной зависимости полуширины спектральной линии (для уширения, связанного со столкновениями молекула газа с молекулами воздуха), Q(T) — статсумма по колебательно-вращательным уровням молекулы. Исходя из монотонных температурных зависимостей числителя и знаменателя в (2.2.1), можно ожидать, что для линий с определенными значениями энергии нижнего уровня это отношение будет близко к константе в некотором температурном интервале.
Для нахождения и отбора линий, интенсивность которых слабо зависит от температуры, в спектрах поглощения ближнего ИК диапазона, была разработана программа, рассчитывающая разность между максимальным и минимальным значениями интенсивности спектральных линий заданного атмосферного газа в заданном температурном интервале. Данная программа прошла государственную регистрацию и внесена в Реестр программ для ЭВМ под номером №2013618648. Произведен поиск и отбор линий СЩ и СОг в спектрах поглощения ближнего ИК диапазона из базы данных ATM 2014 [169] для температурного интервала 250-300 К, вариация интенсивности которых составляет менее 10%. Поскольку далеко не все спектральные линии, слабо зависящие от температуры, могут быть использованы для решения обратно задачи, следующим шагом являлся отбор линий, удовлетворяющих критерию изолированности в ИК спектре солнечного излучения прошедшего сквозь атмосферу (не перекрывающихся, либо слабо перекрывающиеся с другими линиями этого газа, линиями других атмосферных газов и солнечными линиями).
Отбор изолированных линий был произведен по модельным спектрам пропускания атмосферы, сгенерированным с использованием программного обеспечения FIRE-ARMS [6,66] (Fine InfraRed Explorer of Atmospheric Radiation Measurements). Всего было отобрано 35 спектральных линий СОг(12 из которых обладают отклонением от максимальной интенсивности менее 5%) и 56 линий СШ (27 из которых обладают отклонением от максимальной интенсивности менее 5%). Пример температурной зависимости некоторых из отобранных линий приведен на рис. 2.2.3. Полный перечень отобранных линий приведен в
Как показано на рис. 2.2.4, такие линии практически не приводят к заметному изменению функции пропускания атмосферы при изменении температуры в заданном температурном интервале. Вариация температурного и концентрационных профилей при построении графиков на рис. 2.2.4 осуществлялась умножением начальных профилей на множители соответствующие указанным процентам (например, изменению на 8% соответствует множитель 1.08, на который умножается каждое значение профиля на высотной сетке атмосферной модели). Использование таких линий может минимизировать ошибку в определении концентрации в задачах зондирования парниковых газов по спектрам пропускания атмосферы, когда профиль температуры точно не известен или не определяется.
Эффект температурно-независимого поглощения
Для определения спектральных интервалов, подходящих для восстановления изотопического состава водяного пара, было произведено моделирование атмосферного пропускания в широком спектральном интервале от 4000 см-1 до 11000 см-1, с использованием ПО FIRE-ARMS. В качестве входного вектора атмосферных параметров была выбрана стандартная модель атмосферы средних широт [21]. После анализа, из модельных спектров были выделены спектральные интервалы, содержащие изолированные линии поглощения Нг160, Ш180 и HDO. Для дальнейшего отбора было произведено восстановление средних концентраций искомых газов в атмосферном столбе из спектров пропускания атмосферы высокого разрешения, зарегистрированных в Институте физики окружающей среды Бременского университета (Германия) на эталонном спектрометре Bruker IFS-125HR с 2010 по 2012 гг. Решение обратной задачи проводилось с применением программного пакета GFIT. Результаты восстановления были проанализированы с учетом различных атмосферных условий при которых производились измерения: различные зенитные углы Солнца, широкий диапазон атмосферных влажности и температуры. Отбор спектральных окон производился эмпирически. Однако, в качестве финального критерия отбора было использовано следующее условие: значения средней концентрации, восстанавливаемые из различных спектральных интервалов, должны коррелировать между собой со значением коэффициента корреляции выше 0.9. В результате анализа был составлен набор спектральных интервалов для зондирования 8180 и 8D в атмосфере. Далее будет показано, что использование отобранных окон, в дополнение к стандартным, позволило повысить точность зондирования 8D на 25% по сравнению традиционно используемым в научном сообществе набором [127]. Пример коэффициентов масштабирования профиля начального приближения (скейлинга) Нг180, определяемых в решении обратной задачи, приведен на Рис. 3.1.1.
Нг180, определённых при решении обратной задачи. Между результатами, полученными из различных спектральных интервалов, наблюдается систематический сдвиг по причине неопределенности спектроскопических параметров, главным образом интенсивности и полуширины спектральных линий. Полный набор отобранных спектральных интервалов для зондирования Нг160, Нг180 и HDO приведены на Рис. 3.1.2. и 3.1.3. Детальная информация приведена в Таблице 3.1.1
На рис. 3.1.4 приведена корреляция между предложенным набором спектральных окон для зондирования Ш180, HDO и Н2160. Как можно заметить, результаты, полученные из разных частей спектра, хорошо согласуются между собой. У одного из окон HDO (с центром в 6330.1 см-1), используемом в сообществе TCCON, наблюдается сравнительно низкая корреляция с остальными окнами. Вероятно, причиной этому служат неопределенности в параметрах спектральних линий, а также паразитный сигнал от линий поглащения других газов.
На рис. 3.1.5 приведены ядра усреднения по столбу для Нг180, HDO и Н2160, которые характеризуют вертикальную чувствительность метода. Как видно из рисунка, все три изотополога обладают слегка разной вертикальной чувствительностью и это необходимо учитывать при сравнении результатов. н218о
В качестве методики решения обратной задачи, был выбран стандартный подход, используемый в сети TCCON [169]. Для апробации метода были использованы спектры пропускания атмосферы Фурье-станции Института наук об окружающей среде Бременского университета (Германия, 53.104 с.ш., 8.850 в.д., высота 27м над уровнем моря, http://www.iup.uni-bremen.de) [159], зарегистрированные с 2009 по 2012 гг. Данная Фурье-станция является эталонной в сети TCCON на территории Европы, с точки зрения качества измеряемых спектров. Регистрация интерферограмм производится в режиме DC на спектрометре Bruker IFS-125HR, максимальное спектральное разрешение которого составляет 9х 104 см-1. После чего производится коррекция измеренных интерферограмм от вариаций интенсивности солнечного излучения [87].
В ПО GFIT для решения обратной задачи реализована техника масштабирования профиля начального приближения. Это означает, что точность результатов зависит он точности формы профиля начального приближения. По этой причине, в качестве априорных профилей концентрации Н2160 в атмосфере традиционно используются данные реанализа [83]. Аналогичные источники данных, предоставляющие информацию о вертикальном распределении изотопологов Нг180 и HDO, отсутствуют. Однако, существует высокая корреляция между вертикальным содержанием менее и наиболее распространенного изотопологов водяного пара в атмосфере, которая позволяет приблизительно описывать вертикальные профили Ш180 и HDO и использовать их в качестве начальных приближений при решении обратной задачи.
Для HDO такая взаимосвязь установлена и реализована в программном пакете GFIT: xm o(h) = 0Л6 о ) (8- + ю н оМ)) (3 2 1) где xaPrHDO - априорный профиль относительного содержания HDO в атмосфере, харгн2ібо - априорный профиль относительного содержания Н2160, h - высотная координата. Тестирование данного уравнения на результатах изотопической модели общей атмосферной циркуляции ECHAM5-wiso демонстрирует, что данное соотношение позволяет описать вертикальное распределение HDO с точностью 35%о. Однако, на совещании групп TCCON и IRWG/NDACC в 2014 году, было установлено, что уравнение (3.2.1) может приводить к смещению результатов в сторону физически некорректных значений концентрации HDO у поверхности. По этой причине было предложено использовать следующее соотношение, наблюдаемое в приземных in-situ измерениях изотопологов водяного пара:
Источники ошибок в определении 8180 и 8D
В виду отсутствия прямых измерений изотопического состава водяного пара в атмосферном столбе, в данной работе приводится сравнение результатов зондирования с результатами симуляций изотопической модели общей атмосферной циркуляции ECHAM5-wiso [164], которая представляет собой модернизированную версию модели ЕСНАМ5 [70,125,126]. В изотопической версии модели реализованы взаимодействия изотопологов Ш180 и HDO, а также их влияние на гидрологический цикл [164], по аналогии с предыдущими версиями модели ЕСНАМЗ [76] и ЕСНАМ4 [163]. В то время, когда не наблюдаются фазовые превращения, модельное описание менее распространенных изотопологов и основного изотополога идентичны. Однако для Ш180 и HDO определены дополнительные процессы фракционирования, когда происходят фазовые превращения Нг160, учитывая равновесные и неравновесные процессы.
Валидация модели ECHAM5-wiso производилась путем сравнения с результатами прямых изотопических измерений водяного пара и осадков [94,68,164]. В глобальном и европейском масштабах модельные симуляции находятся в хорошем согласии с результатами наблюдений Глобальной сети мониторинга изотопического состава осадков (Global Network of Isotopes in Precipitation, GNIP) (согласно отчету программы IAEA-WMO за 2006 год). Симуляции изотопического состава водяного пара в приземном воздухе также находятся в хорошем согласии с прямыми in-situ измерениями в Коуровке, а также еще с пятью различными станциями GNIP.
В данном исследовании, горизонтальное разрешение при моделировании составляло приблизительно 1.9 х 1.9. Для сравнения с результаами зондирования были использованы значения из близжайшей к Бремену точке на горизонтальной сетке. В вертикальном масштабе, в модели используется 31 уровень на сетке давлений. При расчтетах учитываются доступные до настоящего времени временные ряды инсоляции и концентрации парниковых газов (по данным группы IPCC на 2000 год), а также температуры поверхности океана и количества океанического льда, согласно данным реанализа ERA-40 и ERA Interim [27,52,156]. Каждые 6 часов термодинаическое состояние атмосферы ограничевается данными метеорологичеких наблюдений [93,117], к примеру модельные поля поверхностного давления, температуры, дивергенции и завихренности воздухных потоков релаксируются к полям ERA-40 и ERA-Interim [27,52,156]. Такой подход позволяет удостовериться в том, что модельные атмосферные потоки корректно представлены также на суб-сезонном масштабе. Гидрологический цикл является полностью прогностическим и не привязан к данным реанализа.
Модель в целом воспроизводит наблюдаемые температуры и изменения влажности в Бремене. Разница между среднегодовыми модельными и наблюдаемыми значениями температуры воздуха у поверхности составляет менее 1С. Результаты модели усредненные только за те дни, когда производились спектральные измерения, оказываются на 3С холоднее, чем в наблюдениях. Сравнение вертикальных профилей температур из модели с данными реанализа Национального центра прогнозирования погодных условий (NCEP), используемого при восстановлении, показывает, что средняя по столбу температура в модели приблизительно на 0.8С ниже. Аналогичное сравнение удельной влажности демонстрирует на 26% более высокие значения в модели, чем в априорных профилях, используемых в зондировании.
Для сравнения с результатами зондирования 8180 и 8D, модельные вертикальные профили Нг160, Нг180 и HDO были сглажены ядрами усреднения по столбу, расчитанными для каждого измерения (рис. 3.1.5). Такой подход позволяет учесть различную вертикальную чувствительность, наблюдающуюся при зондировании различных атмосферных газов [68,168]. Согласно работе [168], при стандартном подходе, когда ядра усреднения по столбу определяются не для каждого измерения, а аппроксимируются по зенитным углам Солнца и используются в таком виде, позволяет достичь точности 3%о, что может быть недостаточно для 8180. Для достижения более высокой точности, в данной работе ядра усреднения по столбу были расчитаны для каждого измерения и каждого спектрального окна. Ядра одного измерения, относящиеся к различным спектральным интервалам, были усреднены с такими же весами усреднения, что и при определении концентрации искомого газа. Затем, сглаженные вертикальные профили были вертикально проинтегрированы для получения столбовых значений, после чего были рассчитаны дельта-величины 8180 и 8D. На рис 3.3.1 продемонстрировано влияние ядер усреднения по столбу на модельные результаты. Сглаженные результаты 8180 и 8D сдвинуты в область положительных значений на 14%о и 1.5%о соответственно. Приминение ядер усреднения также приводит к изменению коэффициента наклона к 1.08 для 8D и 1.07 для 8180. Корреляция между сглаженными и оригинальными модельными значениями составляет 0.86 для 8D и 0.94 для 8180. Сдвиг результатов является следствием различной вертикальной чувствительности Нг160, Нг180 и HDO (рис. 3.1.5). Изменение коэффициента наклона, вероятно, связано с различными зенитными углами Солнца в летних и зимних измерениях.
Похожие диссертации на Зондирование изотопологов водяного пара и углеродсодержащих парниковых газов в атмосфере наземными ИК Фурье-спектрометрами высокого разрешения
