Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Методы вычисления атмосферного пропускания 10
1.1. Полинейный метод расчета атмосферного пропускания line-by-line 13
1.2. Метод «k-распределения» 17
Глава 2. Применение метода «k-распределения» для моделирования радиационных потоков ... 21
2.1. Солнечный диапазон 21
2.2. Тепловой диапазон 30
Глава 3. Влияние неопределенности спектроскопической информации на точность моделирования атмосферных радиационных характеристик 34
3.1. Спектроскопическая информация по НгО 41
3.1.1. Банки данных по линиям поглощения НгО 41
3.1.2. Континуальное поглощение НгО 47
3.2. Спектроскопическая информация по ССЬ 55
3.2.1. Банки данных по линиям поглощения ССЬ 55
3.2.2. Учет интерференции линий поглощения ССЬ 59
3.3. Спектроскопическая информация по СНд 64
Приложение. Вычисление атмосферного пропускания в УФ области спектра 69
Заключение 84
Список использованной литературы 86
- Метод «k-распределения»
- Тепловой диапазон
- Банки данных по линиям поглощения НгО
- Учет интерференции линий поглощения ССЬ
Введение к работе
Актуальность
Поглощенное земной поверхностью солнечное излучение вторично излучается в атмосферу в виде тепловой радиации. Парниковые газы, содержащиеся в атмосфере, препятствуют уходу этой тепловой радиации обратно в космос, поглощая и переизлучая часть тепловой энергии в нижние слои атмосферы. Основными парниковыми газами являются водяной пар (H2O), углекислый газ (CO2), метан (CH4), закись азота (N2O) и др. Так как в последнее время наблюдается рост содержания парниковых газов в атмосфере [1], существует необходимость в осуществлении регулярных наблюдений как содержания парниковых газов, так и радиационных атмосферных характеристик (например, атмосферное пропускание, приходящее и уходящее излучение). Рост концентрации парниковых газов объясняется как ростом индустриальной деятельности (выброс в атмосферу), так и естественными природными явлениями (результат жизнедеятельности растений и животных, вулканическая деятельность).
В ежегодном Бюллетене Всемирной Метеорологической Организации по парниковым газам [1] указывается, что за период с 1990 по 2012 г. наблюдалось увеличение на 32 % в радиационном форсинге парниковых газов, что влияет на потепление климата. На двуокись углерода, выбросы которой связаны преимущественно с использованием ископаемых видов топлива, приходится 80 % этого увеличения. Прирост содержания СО2 в атмосфере с 2011 по 2012 г. был выше, чем его средний темп роста за последние 10 лет [1].
Помимо парниковых газов, на радиационный бюджет планеты оказывают влияние такие газы, как озон (O3), диоксид азота (NO2), диоксид серы (SO2), которые являются наиболее оптически активными в земной атмосфере в ультрафиолетовом диапазоне спектра. Содержание этих газов в атмосфере также постоянно изменяется и требует регулярного мониторинга.
Для мониторинга общего содержания (ОС) оптически активных газов в атмосфере применяются спектроскопические методы. Одним из эффективных методов определения содержания газов в атмосфере являются измерения наземными и спутниковыми спектрометрами и радиометрами солнечного излучения, прошедшего через атмосферу. Для данного метода необходимо, чтобы расчет переноса радиации
через атмосферу выполнялся достаточно быстро и точно. Поэтому одной из важных задач является создание эффективных методов вычисления функции атмосферного пропускания, входящей в уравнение переноса радиации [2, 9а].
Молекулярные спектры поглощения атмосферных газов характеризуются высокой селективностью по сравнению со спектрами аэрозольного ослабления. Кроме того, число спектральных линий, которые необходимо учитывать, велико и постоянно растет. Например, спектроскопическая база данных (БД) HITRAN [3] в 2004 г. содержала около 1,8 млн линий поглощения атмосферных газов. В 2008 г. число линий возросло до 2,7 млн. Наконец, версия HITRAN 2012 г. содержит 3,8 млн линий поглощения. Поэтому прямые методы расчета характеристик молекулярного поглощения [4-6] хотя и дают точное решение, но оказываются трудоемкими даже для современных вычислительных средств.
Параметризация функции пропускания на основе модельных представлений спектра поглощения может приводить к большим погрешностям [6]. В настоящее время разработан эффективный метод параметризации характеристик молекулярного поглощения – метод «k-распределения» [2, 7-9], который позволяет представить функцию пропускания в виде ряда экспонент и обеспечивает точность расчета, сопоставимую с прямым методом счета, при ускорении расчетов на несколько порядков.
Другой проблемой при моделировании атмосферного радиационного переноса является неточность исходной спектроскопической информации по параметрам линий поглощения атмосферных газов, поэтому необходимо проводить регулярный анализ исходной информации. Например, могут различаться данные по параметрам линий поглощения в различных версиях БД HITRAN. В работе [10] показано, что различие между данными в HITRAN 2004 и 2008 могут приводить к погрешности в восстановленном общем содержании углекислого газа свыше 50 ppmv (что составляет ~ 13 %). Общее содержание метана, определенное из измеренных атмосферных спектров в диапазоне 1,62-1,67 мкм, может различаться на 7 % и более при использовании различных банков данных по линиям поглощения метана [11].
Спектроскопические базы данных по исходным параметрам линий поглощения постоянно обновляются, причем, новая версия базы
данных не всегда точнее предыдущей в некоторых спектральных интервалах. Поэтому задача исследования влияния качества исходной спектроскопической информации на результаты моделирования атмосферных радиационных характеристик остается актуальной.
Помимо этого для различных атмосферных газов возникают свои тонкости учета различных физических аспектов. При вычислении поглощения углекислым газом в атмосферных условиях наблюдается эффект интерференции близко расположенных линий, который также необходимо учитывать при решении определенных спектроскопических задач [5a]. Немаловажным является и то, какая модель используется для учета континуального поглощения водяного пара [12, 4а]. В УФ-области спектра возникает задача температурной интерполяции сечений поглощения атмосферных газов [13a].
Целью работы является повышение эффективности (скорости и точности) моделирования пропускания атмосферными газами в задачах радиационного переноса.
Основные задачи:
Анализ имеющейся современной спектроскопической информации по поглощению излучения атмосферными газами. Оценка влияния неточностей исходных спектроскопических данных разных авторов на вычисление атмосферного радиационного переноса.
Модернизация существующих алгоритмов вычисления молекулярного поглощения в атмосфере и создание банков эффективных коэффициентов поглощения, позволяющих ускорить атмосферные радиационные расчеты в задачах климатологии и определения общего содержания газов в атмосфере.
Методы исследования
Для решения поставленных задач использовались численные методы, методы компьютерного моделирования и математической статистики. Для моделирования молекулярного поглощения использовался метод полинейного счета line-by-line и метод разложения функции пропускания в ряд экспонент – метод «k-распределения».
Научные положения, выносимые на защиту
1. Различие в высотном распределении водяного пара при одинаковом общем содержании в столбе атмосферы, в пределах сезонных профилей, характерных для Западной Сибири, приводит к разли-5
чию менее 0,5 % в интегральных потоках солнечного излучения на верхней и нижней границах атмосферы, в диапазоне 0,2-5 мкм.
-
Вклад от увеличения общего содержания углекислого газа (с 338 ppm в 1980 г. до 380 ppm в 2005 г.) в атмосфере при содержании водяного пара в столбе более 4 г/см2 становится менее 0,04 % для нисходящих потоков в инфракрасном диапазоне спектра на нижней границе атмосферы.
-
Модель континуального поглощения CAVIAR дает более высокую чувствительность расчетных потоков радиации к ОС водяного пара по сравнению с наиболее часто используемой моделью MT_CKD: различие между нисходящими прямыми потоками излучения, вычисленными с моделями CAVIAR и MT_CKD2.4, составляет 2,9 Вт/м2 для метеоусловий лета г. Томска и 4,2 Вт/м2 для тропической атмосферы при зенитном угле Солнца 60.
Научная и практическая значимость
Результаты работы могут быть применены в задачах газоанализа, радиационных задачах при моделировании климата, в задачах восстановления содержания газов в атмосфере.
Предложенный подход по ускорению вычисления атмосферного пропускания может быть применен в массовых радиационных расчетах.
Достоверность
Результаты работы соответствуют современным научным представлениям о механизмах радиационного переноса в атмосфере Земли.
Достоверность результатов работы также подтверждается хорошим согласием полученных результатов моделирования радиационных потоков и функции пропускания с результатами моделирования других авторов: проведено сравнение с эталонными прямыми расчетами радиационных длинноволновых потоков Б. А. Фомина [12, 13] (различие нисходящих потоков не превышает 1 %, восходящих – 0,5 %). Кроме того, наблюдается хорошее согласие результатов моделирования с атмосферными спектрами солнечного излучения, измеренными Фурье-спектрометром с высоким спектральным разрешением на Уральской атмосферной станции в Коуровке под Екатеринбургом [14].
Научная новизна
Анализ современной исходной спектроскопической информации в задачах моделирования атмосферного пропускания.
Модернизация метода «k-распределения», позволяющая быстро и с высокой точностью проводить расчеты радиационных потоков. Предложен подход для ускорения массовых радиационных расчетов, основанный на использовании заранее насчитанных эффективных коэффициентов поглощения для различного атмосферного влагосодер-жания.
Показано, что при отсутствии информации о высотном распределении водяного пара в задачах моделирования потоков солнечного излучения, приходящих на земную поверхность, могут быть использованы усредненные сезонные региональные профили Н2О, нормированные на заданное общее содержание Н2О в столбе атмосферы, без значимой потери точности моделирования (погрешность менее 0,5 %).
Проведена оценка влияния новых экспериментальных данных по континууму водяного пара CAVIAR на вычисление радиационных потоков в условиях Западной Сибири, и сделано сравнение с наиболее часто используемой моделью континуума MT_CKD.
Личный вклад автора
Вклад автора заключается в участии в постановке задач, составлении прикладных программ, проведении модельных расчетов атмосферного пропускания и анализе полученных результатов.
Апробация работы
Основные результаты работы докладывались и обсуждались на XVI, XVII, XIX Международных симпозиумах «Оптика атмосферы и океана. Физика атмосферы» (Томск, 2009, 2011; Барнаул, 2013), IV Всероссийской конференции молодых ученых «Материаловедение, технологии и экология в 3-м тысячелетии» (Томск, 2009), VI, VII, VIII Международных конференциях студентов и молодых ученых «Перспективы развития фундаментальных наук» (Томск, 2009, 2010, 2011), VII Всероссийском симпозиуме “Контроль окружающей среды и климата «КОСК-2010» ” (Томск, 2010), 25th International Laser Radar Conference (St.-Petersburg, 2010), Всероссийской конференции с международным участием «Физика окружающей среды» (Томск, 2011), X Международной Школе молодых ученых ”Физика окружающей
среды” им. А.Г. Колесника (Томск, 2012), Международном симпозиуме «Оптика атмосферы и океана», 3-й Международной научно-практической конференции «Актуальные проблемы радиофизики» (Томск, 2010), XVII, XIX, XX Рабочих группах «Аэрозоли Сибири» (Томск, 2011, 2012, 2013).
Результаты работы были опубликованы в 5 статьях в журналах, рекомендованных ВАК, и в 10 статьях в трудах конференций.
Структура и объем диссертации
Диссертация состоит из введения, трех глав, приложения, заключения и списка литературы из 138 наименований. Содержание ее изложено на 99 страницах, включая 11 таблиц и 20 рисунков.
Метод «k-распределения»
В работе проведено моделирование потоков солнечного излучения в диапазоне 0,2-5 мкм с использованием метода « -распределения» в безоблачной атмосфере для региональных моделей высотного распределения температуры, давления и концентрации водяного пара, характерных для условий Западной Сибири [49] и широтных метеомоделей AFGL [50].
При моделировании радиационных потоков в солнечном диапазоне спектра необходимо учитывать многократное рассеяние излучения, поэтому прямые расчеты молекулярного поглощения методом line-by-line являются достаточно трудоемкими даже для современных вычислительных средств. Метод « -распределения» позволяет значительно увеличить скорость расчетов потоков солнечной радиации. С помощью метода -распределения поток солнечного излучения можно представить в следующем виде:
В данном случае в коэффициенты гауссовских квадратур С. вносятся солнечный спектр S(v) и аппаратная функция измерительного прибора /(у) , п - количество используемых квадратур. В [17, 46] показано, что для атмосферных расчетов достаточно 10 квадратур.
Поглощение солнечной радиации в земной атмосфере значительно зависит от водяного пара, концентрация которого изменяется в широких пределах в зависимости от высоты, сезона, физико-географических условий. Для моделирования потоков солнечного излучения необходимо знать не только общее содержание НгО в атмосфере, но и высотный профиль концентрации водяного пара Сн2о( )- К сожалению, измерения CH2O(Z) не всегда регулярны и довольно дорогостоящи, тогда как информация об общем содержании водяного пара в столбе атмосферы W более доступна - в частности, на основе данных наземных фотометрических и спутниковых измерений. Поэтому представляет интерес узнать, как повлияет на точность моделирования потоков использование в расчетах общего содержания НгО без уточненного измеренного высотного профиля концентрации водяного пара. Было проведено исследование влияния профилей концентрации водяного пара (при одинаковом общем содержании НгО) на потоки солнечной радиации в типичных условиях Западной Сибири [49].
Широтные метеомодели AFGL [50], часто используемые в радиационных расчетах, не всегда адекватно описывают концентрацию атмосферных газов для заданного региона. В работе [51] предложены региональные модели высотного распределения давления, температуры, массовой доли водяного пара для территории Западной Сибири для января и июля. На основе климатического районирования по температурно-влажностному и ветровому режиму пограничного слоя атмосферы на территории Западной Сибири в работе [51] выделены 4 подрайона, границы которых изменяются в зависимости от сезона (Рисунок 2.1). Для каждого из них по данным двухсрочных (00 и 12 ч. GMT) радиозондовых наблюдений 2000-2009 гг. на восьми аэрологических станциях (Салехард, Туруханск, Ханты-Мансийск, Александровское, Верхнее Дуброво, Омск, Новосибирск и Емельяново) построены локальные статистические модели температуры и массовой доли водяного пара до высоты 1,6 км. Выше уровня 1,6 км локальные модели температуры и влажности в работе [51] совмещены с региональными моделями [51, 52] методом линейной интерполяции до высоты 30 км. В соответствии с этой классификацией, г. Томск принадлежит подрайонам 2.2.4 (январь) и 2.4.3 (июль). 70 80 90в.д. 60 70 80 90в.д.
Для оценки влияния профилей концентрации водяного пара на радиационные расчеты было проведено сравнение результатов моделирования потоков солнечной радиации на длинах волн 0,2-5 мкм с использованием региональных моделей Сн2о(Х) [51, 52], характерных для летних и зимних месяцев в различных районах Западной Сибири, и моделей AFGL [50]. 12 6 2
Высотные профили концентрации водяного пара для зимних (а) и летних (б) условий согласно разным метеомоделям. При вычислении потоков излучения спектральный интервал 0,2-5 мкм представлялся в виде объединения 30 полос [54]. Для учета молекулярного поглощения использована параметризация функции пропускания атмосферными газами рядами экспонент (метод «к-распределения») [17, 55-57].
Параметры разложения функции пропускания рассчитывались на основе базы данных HITRAN2008 [8] и модели континуума водяного пара MT_CKD2.4 [58] с учетом вертикальных профилей давления и температуры, представленных в рассматриваемых моделях. Для учета спектрального хода солнечной постоянной использовались данные работы [59].
Радиационные расчеты выполнены с учетом поглощения всеми атмосферными газами, информация о которых представлена в метеомодели AFGL. Используемые профили Сщо() нормировались таким образом, чтобы для каждого из сезонов содержание водяного пара в столбе атмосферы было одинаковым (УГ=\,9 г/см - летом , уг=0,24 г/см - зимой). Общее содержание озона полагалось равным 336 Е.Д. и 355 Е.Д. для лета и зимы согласно данным спутникового сканера TOMS [60]. Общее содержание СОг в атмосфере составляло 380 ррт [61]. Региональные профили водяного пара при фиксированном общем содержании приведены на рисунке 2.3.
При заданных параметрах расчета наибольшее относительное различие ( 1 %, Рисунок 2.4 в,г) наблюдается в полосах умеренного и сильного поглощения водяного пара в спектральных диапазонах 2,5-3,5 мкм (январь) и 4,0-4,5 мкм (июль), в пределах которых значения потоков малы вследствие малого значения внеатмосферного солнечного излучения в этих интервалах. Наибольшие абсолютные отличия ASt к имеют место в полосах умеренного и сильного поглощения НгО в пределах спектрального диапазона 0.9-1,5 мкм с максимумом около 1,4 мкм (Рисунок 2.4 а,б), т.е. в относительно слабых полосах, где поглощение солнечной радиации не насыщено.
Далее рассматривалось влияние вертикальных профилей Сщо() на потоки восходящей и нисходящей радиации на различных атмосферных уровнях F[z) в молекулярно-аэрозольной атмосфере при одинаковом общем содержании водяного пара W. При моделировании радиационных потоков использовалась модель континентального аэрозоля WCP [62]. Значение аэрозольной оптической толщи на длине волны 0,55 мкм было выбрано равным 0,12, что соответствует модальному значению для г. Томска [63]; спектральный ход альбедо подстилающей поверхности соответствовал типу «мозаика» [64]; зенитный угол Солнца полагался равным 60.
Тепловой диапазон
При заданных параметрах расчета наибольшее относительное различие ( 1 %, Рисунок 2.4 в,г) наблюдается в полосах умеренного и сильного поглощения водяного пара в спектральных диапазонах 2,5-3,5 мкм (январь) и 4,0-4,5 мкм (июль), в пределах которых значения потоков малы вследствие малого значения внеатмосферного солнечного излучения в этих интервалах. Наибольшие абсолютные отличия ASt к имеют место в полосах умеренного и сильного поглощения НгО в пределах спектрального диапазона 0.9-1,5 мкм с максимумом около 1,4 мкм (Рисунок 2.4 а,б), т.е. в относительно слабых полосах, где поглощение солнечной радиации не насыщено. Далее рассматривалось влияние вертикальных профилей Сщо() на потоки восходящей и нисходящей радиации на различных атмосферных уровнях F[z) в молекулярно-аэрозольной атмосфере при одинаковом общем содержании водяного пара W. При моделировании радиационных потоков использовалась модель континентального аэрозоля WCP [62]. Значение аэрозольной оптической толщи на длине волны 0,55 мкм было выбрано равным 0,12, что соответствует модальному значению для г. Томска [63]; спектральный ход альбедо подстилающей поверхности соответствовал типу «мозаика» [64]; зенитный угол Солнца полагался равным 60.
Рассмотрено также различие потоков, вычисленных с разными метео мод елями: AFk = F, - Fk, где индекс «к» соответствует номеру профиля Сн д (z) в к-ом подрайоне
Западной Сибири, а индекс «к"» - метеомодели лета средних широт (AFGL2). Представленные на рисунке 2.5 результаты показывают, что различия в высотных профилях водяного пара не оказывают существенного влияния на нисходящие потоки суммарной радиации, измеряемые на уровне подстилающей поверхности, в то время как в тропосфере различия в нисходящих
Различие в потоках в диапазоне 0,2 - 5 мкм, вычисленных с использованием профилей водяного пара региональных моделей [51, 52] по отношению к потоку, вычисленному с AFGL2 [50]: а - нисходящие потоки; б - восходящие потоки
Содержание водяного пара является очень изменчивой характеристикой, поэтому при проведении массовых радиационных расчетов часто возникает необходимость моделирования потоков восходящего и нисходящего излучения при различных значениях общего содержания водяного пара в атмосфере при неизменных характеристиках других атмосферных газов. Следствием этого являются многократные вычисления аппроксимаций функции пропускания атмосферными газами в диапазоне АЛ = \Л ,Л2) методом « -распределения»:
Отличия значений гауссовских квадратур и кумулятивных коэффициентов поглощения обусловлены исключительно изменчивостью НгО. Поэтому для увеличения эффективности моделирования потоков солнечной радиации в работе предложен следующий подход: сначала был рассчитан банк данных кумулятивных коэффициентов поглощения и гауссовских квадратур методом « -распределения» для опорных значений влагосодержания \fVk], затем подобраны интерполяционные формулы для к(хг,2) и Ct, соответствующие промежуточным значениям влагосодержания, которые позволяют с достаточной точностью вычислять радиационные характеристики. Банк данных кумулятивных коэффициентов поглощения был рассчитан на основе базы данных HITRAN2008 [8] для высотного распределения температуры, давления и концентрации водяного пара, характерных для летних условий региона 2.4.3 в Западной Сибири и влагосодержания 0,5 W Ъ г/см с шагом 0,2 г/см . Общее содержание СОг и Оз полагалось равным 380 ррш и 336 Д.Е., соответственно. Профили остальных газов соответствовали метеомоделям AFGL. Чтобы получить значения к(х,,г) и С. для
произвольного значения W, использовалась линейная интерполяция. Использование данного банка кумулятивных коэффициентов позволяет ускорить расчеты в десятки раз при сохранении точности.
Для оценки точности предложенного подхода было выполнено сравнение потоков, вычисленных с исходными кумулятивными коэффициентами поглощения для набора произвольных значений W=W , и коэффициентами из нашего банка данных, интерполированными на заданные значения W . Результаты, представленные в таблицах 2.1 и 2.2, показывают, что различие между исходными и интерполированными коэффициентами поглощения не оказывают заметного влияния на вычисление потоков солнечного излучения и радиационного форсинга аэрозоля на границах атмосферы: расхождение между ними не превышает 0,1 %.
Полученные оценки свидетельствуют о том, что в отсутствие информации о вертикальном распределении концентрации водяного пара в задачах, связанных с оценками коротковолновой радиации на нижней границе атмосферы, могут быть использованы модельные профили НгО. Однако, на более высоких атмосферных уровнях (2-12 км) использование модельных профилей водяного пара вместо реальных может стать причиной более существенного расхождения экспериментальных и модельных потоков солнечной радиации.
Банки данных по линиям поглощения НгО
После выхода новой версии базы данных HITRAN2012 появилась необходимость посмотреть, насколько изменились данные по углекислому газу по сравнению с предыдущей версией HITRAN2008, и как эти изменения повлияют на расчет функции пропускания. Для чего были рассчитаны атмосферные функции пропускания с использованием линий поглощения ССЬ из HITRAN2008 и HITRAN2012 и проведено сравнение. Спектроскопические данные по параметрам линий поглощения остальных газов были взяты из HITRAN2008. Из рисунка 3.2.3 видно, что различия, обусловленные использованием различных версий базы данных HITRAN, при высоком спектральном разрешении могут достигать значения 0,014. 3.2.2. Учет интерференции линий поглощения СОг
Еще в работах конца 20 века [98, 99] было показано, что при решении спектроскопических задач в атмосферных условиях важно учитывать эффект интерференции близко расположенных линий углекислого газа.
В работах [39, 100, 101] проведены исследования интерференции линий СОг и предложены методы ее учета при расчете атмосферного пропускания, основанные на вычислении матрицы релаксации.
В работе [98] измеренный в лабораторных условиях коэффициент поглощения СОг отличается от вычисленного коэффициента поглощения без учета интерференции на 17 % при давлении 4 атм в диапазоне 5304-5320 см . Применение авторами [98] своего метода расчета с учетом эффекта интерференции линий привело к уменьшению различия до 4 % от экспериментальных данных, что объясняется экспериментальной погрешностью и/или погрешностями параметров линий, используемых в расчетах.
В исследованиях [99] показано, что абсолютная разница между измеренным с помощью Фурье-спектрометра и рассчитанным атмосферным пропусканием с использованием контура Фоигта может достигать 0,25 (-200 %) в спектральной области 720 - 723 см . Учет в расчетах интерференции линий СОг приводит к лучшему согласию измеренного и модельного пропускания (различие в пропускании уменьшилось на порядок). В работе [102] влияние эффектов интерференции линий СОг исследовалось с помощью измеренных затменных солнечных спектров в нижней стратосфере Фурье-спектрометром в рамках эксперимента ATMOS. Различия в измеренном и вычисленном пропускании составили 14 % на высоте сканирования 14,8 км для спектрального диапазона 1930 - 1936 см" . Расчет пропускания с учетом интерференции линий СОг улучшил согласие с измерениями, максимальное различие не превышает 5 %.
Согласно данным [103] погрешность восстановления общего содержания СОг в атмосфере из измерении солнечного излучения в спектральном диапазоне 4765-4915 см при неучете интерференции линии СОг может достигать 0,75 % при спектральном разрешении 0,01 см .
В нашей работе [97] было проведено моделирование атмосферного пропускания СОг с учетом эффекта интерференции близко расположенных линий с использованием модели [100]. Для СОг приводятся характерные примеры спектральных диапазонов, в которых в атмосферных условиях вклад этих эффектов следует учитывать при расчете пропускания. В работе [100] предлагается модель учета интерференции близко расположенных линий СОг на основе вычисления матрицы релаксации. Спектроскопические данные, используемые в моделировании коэффициента поглощения в [100], являются компиляцией параметров линий из HITRAN2008 и CDSD. Большинство величин интенсивностей, положения центра линий, чисел квантовой идентификации и нижнего уровня энергии для ССЬ было взято из HITRAN2008. Чтобы корректно учесть интерференцию линий в полосе, необходимо знать линии с квантовым числом J до 70. Поэтому данные HITRAN2008 при расчетах интерференции дополнялись данными CDSD для высоких квантовых чисел в случае, если такая информация отсутствовала в HITRAN2008. Коэффициенты уширения воздухом и коэффициенты температурной зависимости для J 50 получены по эмпирическому методу полиномиальной аппроксимации [104]. На основе модели учета интерференции линий ССЬ из работ [39, 100] мы провели моделирование коэффициента поглощения ССЬ при атмосферном давлении в спектральных -1 -1 тт „ г / — диапазонах 4750 - 4900 см и 6000 - 6300 см . Данные спектральные диапазоны были выбраны для моделирования, так как они содержат сильные полосы поглощения ССЬ.
Метан является одним из основных парниковых газов в атмосфере, наряду с НгО, ССЬ, N2O, вносящих вклад в удержание тепла Земли и атмосферы. Для определения общего содержания метана в атмосфере используются спектроскопические методы, например, с помощью спутниковых и наземных спектрометрических измерений солнечного излучения в сильных полосах поглощения метана: 2,2-2,4 и 1,62-1,67 мкм [19, 105, 106]. Точность спектроскопических методов определения общего содержания метана, зависит от исходной информации по линиям поглощения метана. Использование различных банков данных по линиям поглощения метана может давать различие в восстановленном общем содержании (ОС) метана до 7 % и более [19]. Также использование контура Фойгта при вычислении атмосферного пропускания приводит к отклонениям измеренных спектров от расчетных в случае сильно перекрывающихся линий поглощения, когда наблюдаются эффекты интерференции. Неучет интерференции линий СН4 при моделировании спектров солнечного излучения в спектральном диапазоне 6000-6200 см может привести к погрешности в определении ОС метана в атмосфере до 0,05 ррш для больших солнечных зенитных углов [105].
Спектроскопические параметры линий поглощения метана постоянно обновляются, улучшается точность этих параметров, однако полоса около 1,65 мкм (6000-6200 см ) еще недостаточно изучена [18]. В основном, наблюдается неточность в знании параметров уширения воздухом. Поэтому для различных атмосферных приложений создаются новые банки данных по параметрам линий поглощения метана.
Учет интерференции линий поглощения ССЬ
В работе [19] было отмечено, что часть погрешности между измеренными атмосферными спектрами и модельными, вычисленными с использованием HITRAN, можно устранить с помощью использования банков данных по линиям СН4 STDS [109] и GOSAT [107].
Помимо сравнения различных банков данных по линиям метана, важно сравнить результаты наших расчетов с атмосферными измерениями, поэтому было проведено моделирование атмосферных спектров с использованием различных банков линий поглощения метана и сделано сравнение с атмосферными солнечными спектрами, измеренными на наземном Фурье-спектрометре с высоким спектральным разрешением на станции Коуровка под Екатеринбургом [25]. В расчетах применялись базы данных HITRAN2008, HITRAN2012 и банк линий метана STDS [109]. Поглощение атмосферными газами рассчитывалось методом line-by-line с использованием контура Фойгта. На рисунке 3.3.2 приведен пример спектрального интервала, где различие между расчетами HITRAN2012 и измеренным спектром меньше, чем различие между HITRAN2008 и измерениямию. Видно, что моделирование с STDS достаточно хорошо согласуется с экспериментом.
Сравнение атмосферного солнечного спектра, измеренного наземным Фурье-спектрометром (FTS), со спектрами, вычисленными с HITRAN2008, HITRAN2012 и банком линий СН4 STDS [109]. SZA=55. Коуровка. 2.07.2013 г.
На рисунке 3.3.3 выбран такой участок спектра, где, различия между измеренным спектром и вычисленным с помощью HITRAN2012 больше, чем различия между измерениями и вычислениями HITRAN2008. Это показывает, что существуют участки спектра, на которых старая версия базы данных (HITRAN2008) лучше согласуется с экспериментальными данными, чем новая (HITRAN2012). Однако стоит отметить, что при рассмотрении более широких интервалов новая база данных HITRAN2012, в целом, точнее описывает эксперимент.
1. При использовании различных банков данных (HITRAN, BXL, UCL) по параметрам линий поглощения водяного пара в диапазоне 4225-6200 см-1 различия в атмосферном пропускании достигают значительных величин: 0,37 (80 %) при высоком спектральном разрешении, а для спектрального разрешения 10 см-1 - становятся практически незаметными ( 0,02 %).
2. Абсолютные различия в атмосферном пропускании, вычисленном на основе данных из HITRAN и BXL, как правило, больше, чем различия между HITRAN и UCL. 3. В летних условиях Сибири различие в потоках, вычисленных с континуумом CAVIAR и M1_CKD, может достигать 2,9 Вт/м (SZA = 60 ). Для условии тропической атмосферы „ т" / 2 различие увеличивается до 4,2 Вт/м (0,8 %).
4. Различие в пропускании, вычисленном с использованием HITRAN2008 и CDSD-296 при Различие в атмосферном пропускании, вычисленном с учетом и без учета эффекта интерференции линии СОг в спектральном интервале 6000 - 6300 см , достигает 0,01
Модель континуального поглощения CAVIAR дает более высокую чувствительность расчетных потоков радиации к ОС водяного пара по сравнению с наиболее часто используемой моделью MT_CKD: различие между нисходящими прямыми потоками излучения, вычисленными с моделями CAVIAR и M1_CKD2.4, составляет 2,9 Вт/м для " т т" / 2 _„ " і „ „ метеоусловии лета г. Іомска и 4,2 Вт/м для тропической атмосферы при зенитном угле Солнца 60. Приложение. Вычисление атмосферного пропускания в УФ области спектра
В атмосферных выбросах промышленных предприятий и транспорта содержится большое число вредных примесей, таких как оксид углерода, сернистые соединения и оксиды азота [112, 113]. Мониторинг газообразных загрязнений атмосферы можно проводить на основе измерений спектров поглощения молекул. По измеренному УФ спектру солнечного излучения, прошедшему через всю атмосферу, определяется содержание в столбе атмосферы как атмосферных загрязнителей, так и постоянной составляющей атмосферы - озона. Озон является одним из важнейших компонентов земной атмосферы и в значительной степени определяет характер поглощения солнечной радиации в атмосфере. Сильно поглощая УФ радиацию в различных участках, наиболее интенсивно - с длиной волны менее 290 нм, озон защищает все живое на Земле от избытка ультрафиолетового излучения.
Для решения обратной задачи определения общего содержания газов в атмосфере по спектрам солнечного излучения необходим точный учет характеристик молекулярного поглощения. В УФ диапазоне оптическая толща поглощения атмосферных газов определяется на основе экспериментальных данных по сечениям поглощения, полученных в лабораторных условиях при вариации температур и давлений, причем, сечения поглощения имеют сильную температурную зависимость. Существуют различные банки данных, содержащие экспериментальные данные по сечениям поглощения основных газов в УФ диапазоне [114-118].
На рисунке 4.1 представлены высотные профили концентрации основных газов в УФ диапазоне. В спектральном диапазоне 280-370 нм основными поглощающими газами являются Оз и NO2, меньший вклад в поглощение вносят атмосферные SO2, BrO, HNO2, ОС10 и формальдегиды (Рисунок 4.2) [119]. О2 \
Рисунок. 4.2 - Оптическая толща атмосферных газов на вертикальной трассе через всю атмосферу в УФ диапазоне. Согласно исследованиям [120], использование сечений поглощения озона, определенных в эксперименте GOME [121], и сечений поглощения таких авторов, как Bass, Paur [122] и Daumont [123], Malicet [124], Brion [125] может значительно влиять на восстановление озона из-за различия в этих данных. Результаты восстановления озона из данных спутниковых измерений излучения с использованием этих сечений поглощения имели различие до 12 DU в общем содержании озона и до 100 % в восстановленном значении озона в отдельных слоях атмосферы. В работе [126] показано, что величины общего содержания озона в атмосфере, восстановленные с применением сечений поглощений озона Molina [127] и Daumont [123], отличаются от общего содержания озона с сечениями поглощения Bass [122] на 1,8 % и 0,62 %, соответственно, при зенитных углах Солнца меньше 70
Для получения значения поглощения в произвольных атмосферных условиях используются интерполяционные полиномы, описывающие температурную зависимость сечений поглощения [113]. Для описания температурной зависимости сечений поглощения озона в УФ области наиболее известны три модели. В первой модели, предложенной в работе [127], используется экспоненциальная функция: в котором имеются оН), CiW, CzW, зависящие от длины волны. Несмотря на то, что такая модель не имеет физической интерпретации, как отмечено в работе [127], она может быть использована для воспроизведения температурной зависимости сечений поглощения озона в различных участках спектра.
Зависящие от длины волны параметры Си(%), іШ, Є-Л%) в этой модели содержат информацию о моментах переходов и Больцмановском факторе нижних колебательных состояний, включенных в переход. На рисунках 4.3 - 4.5 приведена интерполяция температурной зависимости сечений поглощения Оз, SO2, NO2 квадратичным полиномом на длине волны 306 нм. Символами на рисунках обозначены экспериментальные данные, а линиями - интерполяция квадратичным полиномом. Как видно из этих рисунков, квадратичный полином с высокой точностью аппроксимирует температурную зависимость сечений поглощений для каждого из наборов экспериментальных данных разных авторов.
