Введение к работе
Актуальность работы. В последнее время явление лазерно-индуци-руемой флуоресценции (ЛИФ) определило физическую основу развития новых эффективных средств дистанционного обнаружения и идентификации широкого класса молекулярных соединений, патогенных примесей и эко-токсикантов в приземной атмосфере, а также послужило стимулом к развитию методов лидарпого зондирования растительного покрова содержащего активные флуорофоры и специфические формы органического аэрозоля.
Первые успешные эксперименты по лидарному зондированию на основе ЛИФ были описаны в работах Кондратьева и Позднякова по контролю содержания фитопланктона в приповерхностном слое водоемов. Одни из первых измерений ЛИФ растительного покрова были выполнены в Институте оптики атмосферы А.И. Гришиным и Г.Г. Матвиенко. Попытки диагностики биогенного аэрозоля в тропосфере на первых этапах оказались несостоятельными. Это дало основание ряду авторов сделать заключение о неперспективности использования флуоресцентных лидаров для дистанционного зондирования. В настоящее время появление нового поколения источников и новой техники стимулирования ЛИФ, а также возросшие возможности приема открывают заново возможности флуоресцентных лидаров в атмо-сферно-оптических исследованиях. Это и мониторинг растительного покрова планеты, который содержит широкий комплекс активных, реагирующих на процессы метаболизма, и чрезвычайно актуальная проблема реализации эффективных дистанционных методов обнаружения и идентификации биоаэрозолей опасных для здоровья человека (споры, бактерии, вирусы и пр.). Как показывают лабораторные in-situ измерения, ЛИФ обеспечивает наивысшую чувствительность по отношению к другим методам. На настоящий момент лидарные измерения в реальных атмосферных условиях пока ограничены короткими трассами. Эти ограничения связаны не только с малой спектральной интенсивностью ЛИФ, но и с трудностями корректной интерпретации получаемых спектров. Дело в том, что спектры ЛИФ от класса протеинов и даже живых микроорганизмов часто имеют подобный качественный характер. Более того, на протяженных атмосферных трассах, например, в вертолетной системе зондирования, спектры ЛИФ имеют тенденцию к искажению и сглаживанию за счет интерференции и многократного рассеяния в окружающем естественном аэрозоле. Технически эти трудности преодолеваются путем использования «pump-and-probe» метода, мультис-пектралыюй флуоресценции, многофотоннон ЛИФ, эффекта насыщения флуоресценции, высокочастотной амплитудной модуляции ЛИФ. В методическом плане хорошие перспективы связываются с применением алгоритмов искусственных нейронных сетей. Однако, как отмечается в диссертации, точность классификации и распознавания искомых образов существенно зависит от погрешности обрабатываемой информации.
з * С-
Целью диссертационной работы является развитие методологии статистического моделирования для решения класса задач переноса широкополосного излучения в дисперсных средах, возникающих при лидарном зондировании атмосферы и растительного покрова.
Для достижения сформулированной цели были решены следующие задачи.
Исследование пространственно-временных и спектральных характеристик сигналов флуоресцентного лидара в аэрозольной атмосфере, содержащей органические примеси, на основе численного решения системы взаимосвязанных уравнений переноса излучения ЛИФ методом Монте-Карло.
Обоснование микрофизической модели растительного листа как локального объема дисперсной среды и построение его оценочной оптической модели.
Численное исследование функциональных взаимосвязей оптических характеристик листа с его биофизическим состоянием как базовых критериев для развития количественных методов дистанционного зондирования.
Численное исследование пространственно-временных и спектральных характеристик сигналов флуоресцентного лидара в растительном покрове как мультифазной дисперсной среде.
6. Разработка и программная реализация новых алгоритмов статистического моделирования для оценки возможного влияния процессов реаб-сорбции ЛИФ в объеме листа на спектральные характеристики флуоресцентного лидара.
Проведение совместного лабораторного и виртуального эксперимента в целях валидации разработанной оптической модели листа и нового алгоритма учета реабсорбции ЛИФ.
Оценка потенциальных возможностей эксиплексных ламп как нового поколения континуальных источников УФ-излучения в задачах флуоресцентной и абсорбционной спектроскопии.
Научная новизна работы может быть кратко сформулирована следующим образом.
Для решения задачи формирования и радиационного переноса широкополосного излучения лазерно-индуцируемой флуоресценции с учетом процессов реабсорбции впервые в теории переноса оптического излучения предложена и реализована методология численного решения (в рамках метода Монте-Карло) системы взаимосвязанных нестационарных уравнений переноса, содержащих функции источников указанных процессов.
Предложена новая оптическая модель растительного листа как мультифазной дисперсной системы, содержащей протоплазму, пузырьки воздуха, клетки и биологические микроэлементы, способные к активной ЛИФ.
Развита новая концепция радиационной модели растительного покрова, включающая листву не как стохастический набор дискретных пло-
ских отражателей (в традиционных моделях), а как стохастическую систему локальных, случайно ориентированных дисперсных образований.
4. Впервые предложена и обоснована перспективность использования новых эксиплексных источников континуального УФ-излучения в задачах атмосферной флуоресцентной и абсорбционной спектроскопии.
Научная и практическая значимость работы. Работа выполнена в рамках программ фундаментальных исследований «Развитие поляризационных, доплеровских, флуоресцентных и рамановских технологий лндар-пого мониторинга атмосферы и подстилающей поверхности» и «Развитие физических основ дистанционных методов и создание на их основе новых приборов для диагностики газово-аэрозольных эмиссий из лито- и гидросферы и при антропогенном воздействии на биоту». Результаты работы расширяют возможности флуоресцентных методов лидарного зондирования атмосферы и растительного покрова, определяют границы их применимости в условиях активных помех многократного рассеяния. Результаты работы нашли практическое приложение при выполнении грантов РФФИ № 09-01-00698,09-05-00738,09-07-00477,07-01-005509, гос. контракта 2006-РИ-26.0./001/193, хоз. договорных НИР «Аксис-ИОА», «Фантом», «Лидар», «Космос-лидар-Т». По четвертой главе диссертации практическая значимость подтверждается двумя Российскими патентами: патент RU 2281581 С1. Приоритет 23.12.2004 и патент RU 42694 U1. Приоритет 21.07.2004.
Основные положения, выносимые на защиту.
Предложенная методология численного решения (в рамках метода Монте-Карло) системы взаимосвязанных нестационарных уравнений переноса широкополосного оптического излучения позволяет эффективно решать задачу формирования и искажения спектров ЛИФ, используемых для ли-дарпой диагностики органических соединений в реальной атмосфере. Показано, что в экстремальных условиях низкой прозрачности атмосферы помеха многократного рассеяния существенно искажает спектр ЛИФ исследуемых органических соединений, приводя к его смещению в сине-голубую часть спектра.
Оценочная оптическая модель растительного листа как мультифаз-ной системы, включающей три агрегатных составляющих дисперсной среды, позволяет более адекватно оценить особенности формирования радиационного режима в объеме листа, включая эмиссию флуоресценции. Установлено, что определяющую роль в формировании радиационных потоков в объеме двудольного листа играют гранулы хлорофилла с характерными размерами 0,2-2,0 мкм и хлоропласты (1,5-5,0 мкм).
Влияние относительного содержания хлорофиллов (а и Ь), кароти-ноидов и других органических пигментов в паренхиме листа неоднозначно отражается на поведении спектров ЛИФ ввиду сложных процессов радиационного обмена, среди которых определяющее место занимает процесс
реабсорбции, играющей важную роль в формировании результирующих спектров флуоресценции. Учет эффектов реабсорбции потребовал дальнейшего расширения исходной системы уравнений переноса и соответствующей модификации ряда базовых алгоритмов метода Монте-Карло.
Улучшенная концепция радиационной модели растительного покрова, включающая листву не как стохастический набор дискретных плоских отражателей (в традиционных моделях), а как стохастическую систему локальных, случайно ориентированных дисперсных образований, позволяет естественным образом включить в схему статистического моделирования физические механизмы возникновения и трансформации ЛИФ в объеме листа.
Функциональные возможности атмосферной флуоресцентной и абсорбционной спектроскопии могут быть существенно расширены в область глубокого ультрафиолета, где расположены полосы поглощения многих патогенных атмосферных примесей, за счет использования новых источников некогерентного континуального излучения - эксиплексных ламп. Результаты совмещенного виртуального и лабораторного экспериментов на основе XeCl-эксилампы подтверждают этот вывод.
Личный вклад автора. Результаты, представленные в работе, получены при непосредственном участии автора либо самостоятельно. Автор участвовал в постановке задачи и обсуждении результатов, самостоятельно выполнял программную реализацию алгоритмов, участвовал в написании статей и подготовке докладов.
Публикации. Основные результаты по теме диссертационной работы опубликованы в виде 18 статей в центральных отечественных и зарубежных журналах, 8 тезисов докладов на российских и международных конференциях, 2 российских патентов.
Апробация результатов. Результаты исследований докладывались на VII, VIII Международных конференциях «Импульсные лазеры на переходах атомов и молекул» (Томск, 2005, 2007 г.), XVI Международном симпозиуме «Газовый разряд и его применения» (Xi'an, China, 2006 г.), ХШ Рабочей группе «Аэрозоли Сибири» (Томск, 2006 г.), XIV и XV Международных симпозиумах «Оптика атмосферы и океана» (Томск, 2006, 2007 г.), III Всероссийской конференции «Взаимодействие высококонцентрированных потоков энергии с материалами в перспективных технологиях и медицине» (Новосибирск, 2009 г.).
Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, списка литературы. В ней содержится 112 страниц машинописного текста, 34 рисунка, 1 таблица и 167 ссылок на литературные источники. Номера разделов диссертации составляются из порядковых номеров главы и самого раздела, аналогичная система принята для нумерации формул таблиц и рисунков.