Введение к работе
Актуальность темы.
Современное развитие спектроскопических исследований примесных центров стимулируется как развитием полупроводниковой, лазерной и вычислительной техники, так и широким использованием спектроскопических методов для решения химических и биохимических проблем. Оптические методы исследования примесных молекул позволяют получить информацию о внутри- и межмолекулярном взаимодействии, о структуре примесного центра и её изменении.при фотопереходе, о путях превращения энергии поглощенного фотона в колебательную энергию и т.д.
В настоящее время для проведения исследований примесных центров используется большое разнообразие методов как традиционных (исследование спектров излучения и поглощения), так и принципиально новых таких, как фотонное эхо, метод флуоресцентного сужения линий, метод фотофизического и фотохимического выжигания провалов и т.д. Однако информацию, заключенную в результатах экспериментов, очень трудно, а иногда и невозможно извлечь без детального теоретического анализа.
Широкое применение лазеров в спектроскопии привело к появлению большого числа работ по исследованию проблем, относящихся к нелинейной спектроскопии, одним из методов которой является фотонное эхо. Существующая теория фотонного эха, основанная на применении уравнений Блоха, не учитывает в полной мере взаимодействий, приводящих к фазовой релаксации и затуханию сигнала фотонного эха. В связи с этим она не может описать появившееся .в последнее время большое количество экспериментальных данных, в которых закон затухания сигнала фотонного эха отличается от экспоненциального, являясь существенно более сложным. Более того, оказывается, что процесс фазовой релаксации вообще нельзя характеризовать только одной константой - временем фазовой релаксации Т2.
Взаимодействия, приводящие к фазовой релаксации, отвечают не только за затухание сигнала фотонного эха , но и за формирование оптических полос поглощения и флуоресценции, а также за формирование спектров комбинационного рассеяния (КР). В связи с этим возникла задача рассмотреть все эти эффекты на единой основе, :т.е. связать спектры КР, амплитуду сигнала фотонного эха и спектры поглощения и флуоресценции. Постановка такой задачи вызвана тем, что формулы для полос поглощения и флуоресценции включают в себя те же параметры электрон-фоношюго взаимодействия, которые должны содержаться в формулах для амплитуды фотонного эха и профиля КР. Однако независимо определить все эти параметры весьма сложно,
2 поэтому наиболее эффективным методом учета всех видов электрон-фононного взаимодействия является выражение амплитуды фотонного эха и профиля КР через полосы поглощения и флуоресценции. В диссертации строится такая теория - динамическая теория сечения резонансного комбинационного рассеяния и сигнала трехимнульсного эха, и устанавливается их связь с поглощением света примесными центрами.
л-
Цель и основные задачи работы.
Основной целью диссертации является установление связи между сечением . резонансного комбинационного рассеяния, сигналом трехимпульсного фотонного эха и спектром поглощения примесных центров.
Для достижения этой цели необходимо было решить следующие задачи:
1.Найти связь между сечением резонансного КР и функциями, определяющими форму оптической полосы поглощения, для одноквантового и многоквантового случаев. Получить аналитические выражения, позволяющие проводить расчет профиля КР при возбуждении в оптическую полосу поглощения, состоящую из бесфононной линии (БФЛ) и фононного крыла (ФК).
2.Показать, что общая формула динамической теории примесных центров для полуширины БФЛ у(Т), учитывающая как электрон-фононное, так и электрон-туннелонное взаимодействие, актуальное для полимеров и стекол, может успешно объяснять нетривиальные температурные зависимости у(Т).
3.Получить формулу для интенсивности сигнала трехимпульсного фотонного эха, способную описать неэкспоненциальное трехимпульсное фотонное эхо, включающую в себя функции, связанные с полосами поглощения и флуоресценции, состоящие из БФЛ и ФК. Получить такие выражения, которые могут использоваться для анализа реальных ситуаций.
Научная новизна работы состоит в следующем:
1 .Построена трансформационная теория резонансного комбинационного рассеяния, учитывающая многоквантовые переходы, при произвольном Герцберг-Теллеровском (НТ) и линейном Франк-Кондоновском (FC) взаимодействиях.
2.Построена динамическая теория трехимпульсного фотонного эха при учете Герцберг-Теллеровского, линейного и квадратичного Франк-Кондоновского взаимодействий без использования каких-либо предположений о их малости.
Практическая значимость работы состоит в том, что развитая теория
фотонного эха описывает неэкспоненциальное фотонное эхо, а
трансформационная теория резонансного комбинационного рассеяния
позволяет рассматривать многоквантовое резонансное комбинационное
рассеяние. Полученные результаты могут служить основой для теоретического
описания спектров резонансного комбинационного рассеяния,
трехимпульсного эха и спектральной диффузии, а так же могут использоваться для описания реальных экспериментальных данных.
Положение, выносимое на защиту:
Установлена связь между сечением резонансного комбинационного рассеяния, амплитудой трехимпульсного фотонного эха и функциями, описывающими форму оптических полос примесных центров, справедливая при произвольной величине Герцберг-Теллеровского и Франк-Ковдоновского взаимодействий.
Апробация результатов работы.
Основные результаты работы докладывались на Восьмой Международной конференции по динамическим процессам в возбужденных состояниях в Лейдене (Нидерланды, 1991 г.), на научных семинарах лаборатории электронных спектров Института спектроскопии РАН, Казанского физико-технического института Казанского Научного Центра РАН, кафедры теоретической физики МПГУ.
Публикации. По теме диссертации опубликовано 4 статьи и 1 тезисы.
Объем и структура работы.
