Содержание к диссертации
Введение
1 Физические принципы модуляции формы сигналов фотонного эха, физика некогерентного фотонного эха и основы бифотонной оптической спектроскопии примесных кристаллов 13
1.1 Физические принципы модуляции формы сигналов ядерного и электронного спинового эха 14
1.2 Модуляция временной формы сигнала первичного фотонного эха на примере рубина и скалярные взаимодействия в нем, приводящие к модуляции 17
1.3 Кристалл рубина и его оптический спектр 20
1.4 Некогерентное фотонное эхо и оптическая спектроскопия на его основе 27
1.5 Параметрическое рассеяние света и получение бифотонов 30
1.6 Кристалл иттрий-алюминиевого граната, легированный трехвалентным эрбием, и его оптический спектр 33
1.7 Выводы к главе 1 40
2 Экспериментальная аппаратура и методика измерений, использовавшиеся в диссертационном исследовании 41
2.1 Введение 41
2.2 Аппаратура, использовавшаяся в модуляционном оптическом эхо-эксперименте 42
2.3 Экспериментальная установка по исследованию некогерентного фотонного эха в рубине 51
2.4 Экспериментальная установка созданная и апробированная при проведении бифотонных экспериментов 57
2.5 Выводы к главе 2 66
3. Исследование некоторых актуальных проблем фотонного эха и оптической эхо спектроскопии на примере кристалла рубина 68
3.1 Введение 68
3.2 Результаты эксперимента по исследованию модулированной временной формы сигнала обращенного фотонного эха в рубине 70
3.3 Особенности фотонного эха в корунде, обогащенном только ионами изотопа 53Сг 74
3.4 Наблюдение и исследование некогерентного фотонного эха в условиях использования оптоволокна 84
3.5 Выводы к главе 3 92
4. Экспериментальная разработка основ бифотонной оптической спектроскопии примесных кристаллов 93
4.1 Введение 93
4.2 Некоторые теоретические основы бифотонной оптической спектроскопии 96
4.3 Бифотонная оптическая спектроскопия ИАГ легированного эрбием 99
4.4 Бифотонная оптическая спектроскопия рубина 105
4.5 Выводы к главе 4 106
Основные результаты
Список авторской литературы 113
Список цитированной литературы 118
- Модуляция временной формы сигнала первичного фотонного эха на примере рубина и скалярные взаимодействия в нем, приводящие к модуляции
- Параметрическое рассеяние света и получение бифотонов
- Аппаратура, использовавшаяся в модуляционном оптическом эхо-эксперименте
- Результаты эксперимента по исследованию модулированной временной формы сигнала обращенного фотонного эха в рубине
Введение к работе
Разработка новых методов оптической когерентной спектроскопии, наряду с развитием уже известных её режимов для спектроскопического изучения более сложных объектов, является по прежнему актуальным направлением современной оптики, относящемся к разделу 2.3 "Основных направлений фундаментальных исследований РАН на период 2007-2011 г.г.". В этом же русле находится одна из базовых тем Казанского ФТИ КНЦ РАН: "Фундаментальные проблемы функционирования фазовой памяти на основе явлений типа фотонного эха и сверхизлучения в примесных кристаллах и нанообъек-тах и разработка оптимальных режимов использования неклассического света в квантовых устройствах", в рамках выполнения которой проводились исследования по представленной кандидатской диссертации. Подчеркнем, что тематика фотонного эха (ФЭ), предсказанного в Казани, и оптическая эхо-спектроскопия являются традиционными для казанской оптической школы. По этой теме написано несколько книг, масса статей и проведен ряд всероссийских и международных конференций. Поэтому уже при постановке темы: диссертации трудно было ожидать принципиально новых результатов. Тем не менее некоторые из них все же были получены, благодаря использовавшейся аппаратуре. Речь идет о наблюдении модуляции огибающей сигнала ФЭ, вызванной сверхтонким взаимодействием изотопа "хром-53" в рубине, и об обнаружении некогерентного фотонного эха в концентрированном рубине при широкополосном возбуждении, которое возникает из-за использования оптического волокна. Хорошо известно, что ФЭ относится к классу оптических резонансных переходных явлений, формирующихся в условиях, когда длительность возбуждающих лазерных импульсов и времена между ними короче характеристических времен необратимых релаксаций. Сигнал двухимпульсного ФЭ, известный как первичное фотонное эхо (ПФЭ), испускается резонансной средой в момент времени, равный удвоенному интервалу времени между импульсами, в направлении волнового вектора к = 2&2 — &i,
где к\ и &2 — волновые векторы возбуждающих импульсов. С ростом интервала между импульсами интенсивность ПФЭ испытывает спад (иногда, -экспоненциальный) с характеристическим временем спада, известным как время фазовой памяти. Нередко кривая этого спада оказывается модулированной и анализ этой модуляции позволяет находить параметры взаимодействий, вызвавших её. В особых случаях модулированной оказывается огибающая ПФЭ и именно эти случаи будут проанализированы в данной диссертации. Оптические эхо-эксперименты в диссертации были поставлены в наносекундном диапазоне длительностей. Как правило, такая аппаратура не позволяет измерять времена оптических дефазировок, хотя бы в субнаносе-кундиом диапазоне. Но существует способ реализации пикосекундной эхо-спектроскопии на наносекунднои экспериментальной установке, состоящий в использовании широкополосных лазерных источников. Широкополосность лазерного изучения может быть достигнута и за счет подачи его к исследуемому образцу по оптическому волокну. Использование оптоволокон важно и с практической точки зрения для создания оптических волоконных эхо-процессоров. Особенности возбуждения сигналов ФЭ такими широкополосными импульсами на примере концентрированного рубина также исследованы в представленной диссертации.
И, наконец, в третьей, наиболее значимой, части диссертации обсуждаются базовые эксперименты по становлению нового типа спектроскопии — би-фотонной спектроскопии. В её основе лежит представление о бифотоне, под которым понимается пара сильно коррелированных фотонов, рожденных в нелинейном кристалле в процессе спонтанного параметрического рассеяния (СПР) света. Волновые векторы и частоты этих фотонов удовлетворяют законам сохранения энергии и импульса. Обычно рождение коррелированной пары фотонов ("сигнального"и "холостого") можно обнаружить в интерферометре Брауна-Твисса (ИБТ) с помощью фотодетекторов, сигналы с которых поступают в схему совпадений, причем на наличие этой пары (т.е. бифотона) указывает факт одновременного совпадения в приходе сигнально-
го и холостого фотонов. При этом наличие холостого фотона в одном плече ИБТ однозначно свидетельствует об одновременном существовании сигнального фотона в другом плече. Если же в одном плече интерферометра установить исследуемый образец, поглощающий сигнальные фотоны, то это мгновенно скажется на скорости счета совпадений, поведение которой точно соответствует спектру поглощения образца. В представленной диссертации сказанное экспериментально продемонстрировано на примере кристаллов А1203 : Сг3+ и YAG : Er3+ .
В целом, автор диссертации имел своей целью продемонстрировать на примерах решения вышеуказанных научных проблем уровень своей научной квалификации.
Актуальность диссертационного исследования. Данная диссертация посвящена экспериментальному исследованию новых режимов оптической спектроскопии примесных кристаллов. В основе этих режимов лежат явления фотонного эха (включая некогерентное) и параметрическое рассеяние света. Общим, объединяющим свойством этих режимов является переход от частотных измерений исследуемых оптических спектров к временным. Разработка новых режимов оптической спектроскопии, безусловно, актуальна. Так, выяснение новых возможностей модуляционной оптической эхо-спектроскопии является важным вкладом в когерентную спектроскопию примесных кристаллов. Экспериментальное же исследование некогерентного фотонного эха и его применение в оптической спектроскопии позволит, в перспективе, исследовать быстропротекающие и случайные процессы в примесных кристаллах без использования дорогостоящей фемтосекундной и пи-косекундной лазерной техники. К тому же активное использование в этих исследованиях оптических волокон представляется ценным для дальнейших сопряжений оптических эхо-процессоров с оптическими волоконными линиями. И, наконец, разрабатываемая в диссертации оптическая бифотонная спектроскопия является новым методом спектроскопии, обладающим помехоустойчивостью и универсальностью. К тому же создание в России еще одного центра
по исследованию и применению бифотонов (наряду с аналогичным центром на физическом факультете Московского госуниверситета) будет способствовать развитию этого нового направления квантовой оптики в нашей стране.
Поэтому проведенные в данной диссертации экспериментальные исследования являются актуальными.
Целью данной диссертационной работы является экспериментальное исследование новых и развитие известных режимов оптической эхо-спектроскопии и бифотонной спектроскопии примесных кристаллов (на примере кристаллов рубина и иттрий-алюминиевого граната с трехвалентным эрбием).
Основные задачи диссертации состоят в следующем:
экспериментальное исследование модуляции временной формы и кривых спада фотонного эха в естественном и обогащенном (только изотопом "хром-53") кристаллах рубина и получение информации о периоде модуляции, обязанной сверхтонкому взаимодействию валентных электронов со своим собственным ядром;
экспериментальный поиск явления некогерентного фотонного эха в рубине в условиях подачи первого возбуждающего лазерного импульса по оптическому волокну и использование этого явления в эхо-спектроскопии;
постановка первых экспериментов по бифотонной оптической спектроскопии на примере кристаллов AI2O3 Сг3+ и YAG : Ег3+ и доказательство помехоустойчивости нового способа спектроскопии по сравнению с традиционными способами.
Научная новизна:
Впервые экспериментально обнаружена модуляция временной формы первичного фотонного эха в рубине с периодом модуляции в несколько десятков наносекунд. Эксперименты, поставленные на образце рубина, легированном только ионами изотопа 53Сг3+, дают основание считать, что обнаруженная модуляция формы обязана сверхтонкому взаимодействию валентных электронов -ионов изотопа 53CV3+ со своим собственным ядром.
Впервые поставлены оптические эхо-эксперименты на образце рубина,
легированном только ионами изотопа о3Сг3+, и исследованы сигналы первичного и стимулированного фотонного эха, а также их кривые спада, как при наличии слабого магнитного поля, так и в его отсутствии. Из кривых спада эхо-сигнала установлены значения времен фазовой релаксации.
Впервые, на примере кристалла рубина, наблюдено и исследовано некогерентное фотонное эхо (НФЭ) в условиях, когда один из возбуждающих лазерных импульсов подавался к образцу по оптическому волокну. Изучены особенности спектра сигналов НФЭ в концентрированном рубине и снята кривая спада, с помощью которой получено значение времени фазовой релаксации.
Впервые обоснован и экспериментально реализован (на примере кристаллов AliOz ' Сг3+ и YAG : Ег5+) новый способ оптической спектроскопии, использующий частотно-коррелированные пары фотонов, рождающиеся в процессе спонтанного параметрического рассеяния света. Снятые оптические спектры находятся в полном согласии со спектрами, полученными на обычных спектральных приборах, но в отличие от них, обладают высокой пом ехоустойчивостью.
Практическая и научная ценность:
Проведенные исследования вносят существенный научный вклад в развитие оптической эхо-спектроскопии, а полученная информация о времени фазовой релаксации (особенно, — в обогащенном рубине) имеет научную ценность.
Экспериментальное наблюдение НФЭ с использованием оптического волокна проведено впервые и может представлять практическую ценность при сопряжении оптических эхо-процессоров с оптическими волоконными линиями передачи информации.
Бифотонная спектроскопия и аппаратура по ее реализации могут стать основой нового типа помехоустойчивых оптических спектрометров для исследования объектов, "чувствительных" к использованию интенсивного света и "требующих" применения режима счета фотонов.
Основные положения, выносимые на защиту:
Кристалл рубина (как с естественным содержанием изотопов хрома, так и специально обогащенный изотопом "хром-53") при температуре жидкого гелия в условиях двухимпульсного резонансного воздействия (на длине волны 693,4 нм) лазера на красителе излучает сигнал первичного фотонного эха, временная форма которого испытывает биения, обязанные сверхтонкому взаимодействию неспаренных электронов ионов хрома 53CV3+ с собственным ядром. Модернизированная установка фотонного эха, включающая в себя лазер на красителе, фотоприемник и стробоскопический осциллограф, позволяет надежно детектировать эхо-сигналы и биения их формы.
Высокообогащенный кристалл рубина при температуре жидкого гелия в условиях резонансного воздействия (на длине волны 693,4 нм) на него двух лазерных импульсов, один из которых был подан к образцу по оптоволокну, излучает (в обращенном режиме) сигнал некогерентного фотонного эха. Созданная экспериментальная установка позволяет исследовать спектр этого эхо-сигнала и кривую спада, а также определять время фазовой релаксации (98±4 не).
Бифотонная оптическая спектроскопия позволяет получать достоверную информацию о спектрах поглощения (например, Л^Оз : Сг3+ и YAG : Егъ+). Создан бифотонный оптический спектрометр, работающий в режиме счета фотонов и характеризующийся высокой помехоустойчивостью.
Достоверность экспериментальных результатов обеспечивается надежностью используемых экспериментальных методов, высокой точностью измерений,, тщательностью обработки полученных экспериментальных данных и воспроизводимостью получаемых результатов.
Апробация работы: Основные результаты диссертационной работы докладывались на конференциях молодых ученых КФТИ КНЦ РАН (Казань, 2003г., 2004г., 2005г., 2006г., 2007г.), на Всероссийской Школе "Когерентная оптика и оптическая спектроскопия" (Казань, 2003г., 2004г., 2005г., 2006г.), на VIII международном симпозиуме по фотонному эхо и когерентной спектро-
скопии (Калининград, 2005), на всероссийской конференции "Концепции симметрии и фундаментальных полей в квантовой физике XXI века" (Самара, 2005г.), на международной конференции "Лазерная физика и применение лазеров" (Минск, 2003г.), на Четвертом и Пятом всероссийских семинарах памяти Д.Н.Клышко (Москва, 2005г., 2007г.), на IX и X Международных Чтениях по квантовой оптике (Санкт-Петербург, 2003г., Самара, 2007), на физических семинарах КФТИ КазНЦ РАН и семинарах лаборатории нелинейной оптики этого института.
Тематика диссертации связана с одной из базовых тем КФТИ КазНЦ РАН: "Фундаментальные проблемы функционирования оптической фазовой памяти на основе явлений фотонного эха и сверхизлучения в примесных кристаллах и нанообъектах и разработка оптимальных режимов использования неклассического света в квантовых устройствах". Эти исследования были связаны также с работами по Программам Президиума РАН "Квантовая макрофизика" и ОФН РАН "Оптическая спектроскопия и стандарты частоты", по грантам РФФИ №05-02-16169а и №05-02-16003а. Индекс основного направления фундаментальных исследований: 2.3.
Структура диссертации: Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка цитируемой литературы. Во Введении указана и обоснована актуальность выбранной научной темы, сформулирована цель диссертации, приведены защищаемые научные положения и отмечена научная новизна.
Первая глава не является оригинальной. В ней изложена информация для понимания остальных глав. Описана физика используемых явлений и современное состояние основных исследований по теме диссертации. Приводится также информация об исследуемых примесных кристаллах.
Вторая глава посвящена описанию научной аппаратуры, используемой в исследованиях по теме диссертации. Особое внимание уделено оригинальным узлам этой аппаратуры.
В третьей главе описаны эксперименты по изучению биений временной
формы сигнала первичного фотонного эха и по обнаружению некогерентного фотонного эха в кристалле рубина.
Четвертая глава посвящена бифотонной оптической спектроскопии на примере кристаллов AI2O3 : СУ3+ и YAG : Er3+ .
В заключении просуммированы основные научные результаты диссертации и сформулированы существенные выводы из её содержания.
Общий объем диссертационной работы составляет 126 страниц машинописного текста, включая 35 рисунков, 1 таблицу и список литературных ссылок из 84 наименований. В конце каждой главы даются краткие выводы по изложенным в ней результатам.
Публикации: По результатам диссертации опубликовано 24 работы [А1]-[А23], среди которых 11 статей в центральной научной печати, 3 статьи приняты в печать, 11 публикаций — статьи в трудах молодежных научных конференций (в том числе международных) и во всероссийских сборниках статей.
[1] Shkalikov, A.V. Detection of satellites of primary photon echo in ruby / V.V. Samartsev, A.M. Shegeda, A.V. Shkalikov, V.A. Zuikov. // Laser Physics. -2003. -V.13. -P. 147-149.
[2] Шкаликов, А.В. Оптическая спектроскопия с помощью бифотонов / А.А. Калачев, А.А.Калинкин, В.В. Самарцсв, А.В. Шкаликов. // Известия РАН сер.физ. -2006. -Т.70. -С. 480-483.
[3] Shkalikov, A,V. Incoherent backward photon echo in ruby upon excitation
through an optical fiber / V.V. Samartsev, A.M. Shegeda, A.V. Shkalikov, K.R.
Karimullin, T.G. Mitrofanova, and V.A. Zuikov. // Laser Physics Letters. -2007.
-V.4. -№. -P.534-537. .
[4] Shkalikov, A.V. Biphoton spectroscopy of YAG:Er3+ crystal / A.A. Kalachev,D.A. Kalashnikov, A.A. Kalinkin, T.G. Mitrofanova,. V.V. Samartsev, A.V. Shkalikov. // Laser Physics Letters. -2007. -V.4. -№10. -P. 722-725.
[5] Шкаликов, А.В. Квантовая спектроскопия с помощью частотно кор-релированых пар фотонов / А.А.Калачев, Д.А.Калашников, А.А.Калинкин, В.В.Самарцев, А.В.Шкаликов. // Ученые записки КГУ, физ.-мат.науки. -
2007. -T.149. -KH.l. -C.58-63.
[6] Шкаликов, А.В. Некогерентное фотонное эхо в рубине в условиях транспортировки возбуждающих импульсов по оптоволокну / В.А.Зуйков, К.Р.Каримуллин, Т.Г.Митрофанова, В.В.Самарцев, А.М.Шегеда, А.В.Шкаликов. // Ученые записки КГУ, физ.-мат.науки. -2007. -Т.149. -кн.1. -С.41-50.
[7] Шкаликов, А.В. Особенности кинетики спада интенсивности стимулированного фотонного эха в рубине, обогащенном только ионами изотопа "хром-53"/ В.В. Самарцсв, A.M. Шегеда и А.В. Шкаликов. // Ученые записки КГУ, физ.-мат.науки. -2008. -Т.150. -кн.1. (В печати)
[8] Шкаликов, А.В. Обязанная сверхтонкому взаимодействию модуля
ции формы сигналов первичного и стимулированного фотонного эха в рубине *
в постоянном магнитном поле / В.В. Самарцев, A.M. Шегеда, А.В. Шкали
ков, В.А. Зуйков, И.З. Латыпов и Т.Г. Митрофанова. // Ученые записки КГУ,
физ.-мат.науки. -2008. -Т. 150. -кн.1. (В печати)
[9] Шкаликов, А.В. Бифотонная спектроскопия кристалла рубина / А.А. Калачев, Д.А. Калашников, А.А. Калинкин, Т.Г. Митрофанова, В.В. Самарцев, А.В. Шкаликов. // Ученые записки КГУ, физ.-мат.науки. -2008. -Т. 150. -кн.1. (В печати)
[10] Shkalikov, A.V. Photon echo in ruby doped only by 53Cr isotope ions I V.V. Samartsev, A.M. Shegeda, A.V. Shkalikov, T.G. Mitrofanova. // Laser Physics Letters. -2008. -V.5. -P.603-607.
[11] Shkalikov, A.V. Biphoton spectroscopy in a strongly nondegenerate regime of SPDC I A.A. Kalachev, D.A. Kalashnikov, A.A. Kalinkin, T.G. Mitrofanova, A.V. Shkalikov, V.V. Samartsev. // Laser Physics Letters. -2008. -V.5. -P.600-602.
Модуляция временной формы сигнала первичного фотонного эха на примере рубина и скалярные взаимодействия в нем, приводящие к модуляции
Особенностью теоретического исследования модуляционной структуры фотонного эха (ФЭ) связаны с тем, что оптическая длина волны много меньше линейных размеров исследуемых образцов, а сами сигналы фотонного эха высвечиваются строго в определенных направлениях: Ґе = 2Ї?2 - Й, (1.2) где Ке,Кі и К2 - волновые векторы сигнала фотонного эха (е), первого и второго возбуждающих импульсов соответственно. Обратим внимание на то обстоятельство, что, если второй импульс является стоячей волной (т.е. ІІ2 — 0), условие пространственного синхронизма (1.2) приобретает следующий вид: ЇЙ = - (1.3) т.е. эхо-сигнал высвечивается в противоположную сторону относительно первого импульса и фотодетектор освобождается от засветки излучением возбуждающих импульсов, а отношение "сигнал/шум"увеличивается примерно на два порядка. Следуя [1], такой сигнал фотонного эха будем называть обращенным.
Заметим, что, как предсказание ФЭ [9], так и его экспериментальное обнаружение [10], были связаны с кристаллом рубина. Именно с этим кристаллом были связаны и первые теоретические исследования модуляционных эффектов в оптической эхо-спектроскопии (например [11,12]). Поэтому естественным было ожидать, что на рубине будут поставлены первые эксперименты в области модуляционной оптической эхо-спектроскопии. Так оно и произошло: именно на этом кристалле были поставлены первые эксперименты И.Абеллы с коллегами по изучению суперсверхтонких взаимодействий (ССТВ) по модуляции ФЭ [13,14]. Выделим также выдающиеся эхо-эксперименты С.Хартмана с коллегами по изучению механизмов модуляции ФЭ в рубине [15], в том числе в режиме двойного резонанса [16] по получению информации о ССТВ в этом кристалле. Эта модуляция была обязана "скалярному" взаимодействию неспаренных электронов трехвалентного хрома с ядрами алюминия кристаллической решетки корунда. Поэтому состояние исследований в области модуляционной оптической эхо-спектроскопии рубина хорошо известно специалистам по ФЭ и описано в ряде монографий (например [1]). Но среди этих модуляционных эхо-экспериментов не было ни одного, в котором бы модуляция ФЭ была обязана "скалярному"сверхтонкому взаимодействию неспаренных электронов трехвалентного хрома со своим собственным ядром. Дело, по-видимому, в том, что у изотопа хрома-52, дающего основной вклад в формирование ФЭ, ядерный спин I равен нулю (как, впрочем, и у Сг-50, и у Сг-54) и, потому, СТВ отсутствует. Имеется лишь один изотоп - Сг-53, ядерный спин которого не равен нулю, а равен 3/2, но содержание изотопа Сг-53 в естественном рубине составляет всего лишь 9,6 процентов. Заметим, что ранее все попытки наблюдать ФЭ на ионах изотопа Сг-53 на обычной эхо-аппаратуре оказывались неудачными. В представленной диссертации такое наблюдение было осуществлено.
Сверхтонкая структура линий ЭПР в рубине детально описана в книге [17]. Впервые экспериментально ЭПР-исследование сверхтонкой структуры ионов о3Сг3+ в корунде осуществили в 1956 году М.М.Зарипов и Ю.Я.Шамонин [18] и А.А.Маненков и А.М.Прохоров [19]. Спектр ЭПР в рубине описывается гамильтонианом: H = HS + A3 ?, (1.4) где Hs -гамильтониан, соответствующий тонкой структуре, AS I - "скалярная" часть гамильтониана, характеризующая магнитное сверхтонкое взаимодействие; А - константа сверхтонкого взаимодействия, равная \А\ = 0, 0017 см-1, что в частотной шкале (и) соответствует 51 МГц. В принципе, из-за того, что рубин имеет ромбоэдрическую симметрию (а именно Сзу, совпадающую с симметрией ближайшего окружения), то, разумеется, параметр А тоже является тензором. При этом анализ, выполненный [6-8], показал, что модуляция эхо-сигналов и их кривых спада обязана анизотропной части сверхтонкого взаимодействия (СТВ). Более того, экспериментально установлено (см., напр., [13,14] ), что если постоянное магнитное поле HQ направлено строго вдоль оптической оси С кристалла, модуляция не наблюдается. Объяснение этого обстоятельства можно найти, например, в монографиях [1,20] и состоит в том, что коэффициент А в формуле (1.1) пропорционален множителю ТД. + Т%у, а компоненты тензора Т%х, Т%у при HQ\\C равны нулю и, следовательно, модулирующая часть выражения (1.1) пропадает. Детали этого вопроса будут обсуждаться в главе 3. Учитывая, что число сверхтонких компонент для случая S=l/2, 1=3/2 равно 16, то частоты переходов между ними, разумеется, будут меньше 51 Мгц, а период модуляции - больше 20 не. То, что это так, мы также убедимся в оригинальной главе 3. Поскольку кристалл рубина будет использован в качестве объекта исследования и в других оригинальных главах, остановимся на его структуре и оптическом спектре поглощения подробнее.
Кристалл рубина часто используется в различных оптических экспериментах потому, что его кристаллическая структура, оптический спектр поглощения и его параметры хорошо известны, что позволяет моделировать в нем протекание многих оптических явлений. Кроме того, он устойчив к действию оптического излучения и, главное, он великолепно подходит для экспериментальной реализации спектроскопии высокого разрешения. По этим причинам, а также из-за доступности данного материала, во всех экспериментах по фотонному эхо и бифотонной спектроскопии в данной диссертации в качестве исследуемого объекта был выбран рубин. В связи с этим, в данном параграфе подробно остановимся на описании строения и свойств данного кристалла.
Рубин - первое вещество, использовавшееся для получения генерации в оптическом диапазоне длин волн [21], представляет собой кристалл корунда (окись алюминия А Оз) активированного ионами хрома (Сг3+). В кристаллической решетке корунда каждый ион Als+ находится в окружении ионов кислорода О2-, образующих правильный октаэдр (Рис. 1.2 а). Рубин образуется при изоморфном замещении некоторых ионов алюминия трехвалентными ионами Сг3+. При этом концентрация примеси может изменяться от сотых долей до нескольких процентов по весу CV2O3 относительно AZ2O3. В наших экспериментах использовался концентрированный рубин с весовой концентрацией CV2O3 от 0.16 до 9 процентов.
Возможное положение ионов хрома в кристаллической решетке корунда показано на Рис. 1.2 б. Ионный радиус хрома, равный 0.63Л, несколько превышает ионный радиус алюминия 0.51А, и поэтому при замещении алюминия хром оказывается не в центре октаэдра, а смещен вдоль тригональной оси. Вследствие этого в кристалле рубина возникают напряжения, возрастающие с увеличением концентрации хрома (кристаллы с большой концентрацией, как правило, трескаются при росте).
Ионы хрома распределяются в рубине неравномерно, как вдоль оси роста кристалла, так и по его сечению. В работе [22] показано, что что в большинстве случаев концентрация ионов хрома в кристаллах рубина, выращенных по методу Вернейля, возрастает от центра к периферии, изменяясь в среднем в полтора раза.
Важным свойством рубина, как объекта исследования, является его высокая теплопроводность, достигающая максимального значения 20 кал. сек-1 град.-1 см-1 при температуре 30К [21]. Это качество рубина упрощает стабилизацию его температуры при проведении экспериментов по ФЭ.
Энергия свободного иона хрома в кристаллической решетке может быть условно разделена на три части. Наибольшую величину имеет энергия, связанная с кулоновским взаимодействием электронов Сг3+ с его ядрами и друг с другом. Энергия спин-орбитального взаимодействия электронов хрома на три порядка, а энергия спин-спинового взаимодействия на пять порядков меньше этой величины [43]. В периодической системе Менделеева хром относится к группе железа, элементы которой имеют незаполненную Зсі- оболочку. Взаимодействие ионов данной группы атомов с кристаллической решеткой характеризуется энергией, меньшей энергии кулоновского взаимодействия свободного иона хрома, но большей, чем энергия спин-орбитального взаимодействия.
Параметрическое рассеяние света и получение бифотонов
Параметрическое рассеяние света (ПРС) представляет собой явление, состоящее в том, что некоторые анизотропные кристаллы, облучаемые светом с длиной волны Лр, переизлучают свет с большими длинами волн (Л Лр) и, разумеется, с меньшими частотами. Классическим примером кристалла, на котором демонстрируют ПРС, является ниобат лития, облучаемый аргоновым лазером на длине волны Лр = 500нм. Этот кристалл люминесцирует в интервале длин волн As = 550 — 750нм (т.е. светится зеленым, желтым и красным светом) и даже излучает в инфракрасном диапазоне на длинах волн Х( = 1500 — 4000нм. Однако, явление ПРС отличается от обычной люминесценции зависимостью излучаемых длин волн As и Aj от угла в между направлением наблюдения и лучом облучающего лазера.
Известно, что ПРС прекращается через несколько периодов оптических колебаний после выключения облучающего лазера. С квантовой точки зрения [33] параметрическое рассеяние света объясняется распадом фотонов падающего света hujp (с эффективностью примерно Ю-7 — Ю-11) на пары фотонов с меньшей энергией hus и hu i: в результате нелинейного взаимодействия с атомами кристалла.
Эти законы сохранения характеризуются дельта-функциями в выражении (1.8). Конкретная реализация (1.9) зависит от угла в, что приводит к связи Xs и А; с углом в. Исторически так сложилось, что луч в направлении A;s —у получил название сигнального (signal), а в направлении к{ - холостого (idler) (По видимому, так произошло потому, что один фотон регистрировался в видимом диапазоне (сигнальный) , а другой — в инфракрасном (холостой)). Сигнальный и холостой фотоны могут иметь любой цвет (энергию) и могут распространяться во всех направлениях (импульс).
Процесс спонтанного параметрического рассеяния СПР света (в некоторых источниках: параметрическая люминесценция) был впервые теоретически исследован Д.Н.Клышко [34] и экспериментально - Д.Бернхемом и Д.Венбергом [35], которые показали, что сигнальный и холостой фотоны появляются "одновременно" в пределах времени когерентности накачки. Фактически первые бифотоны были обнаружены уже в 1970 году.
Процесс СПР может быть отнесен к первому типу, если сигнальный и холостой фотоны имеют одинаковую поляризацию, и ко второму типу - если имеют ортогональную поляризацию. Режим СПР , является вырожденным, если длины воли сигнального и холостого фотонов равны, или невырожденным -если не равны. Вообще, пара фотонов выходит из кристалла неколлинеарно (то есть в различных направлениях) когда волновые векторы удовлетворяют уравнению фазового синхронизма (1.10). Однако, при определенных условиях пара может также выйти коллинеарно (в том же самом направлении, что и "накачка") и такой режим называется коллинеарным.
В статье [36] было предложено и продемонстрировано использование перепутанных пар фотонов, рожденных в процессе СПР, для проведения удаленных спектроскопических измерений (на примере полосовых фильтров 10 и 11 нм на длинах волн 850 нм, 885,6 им и 916 нм). Кристалл LBO длиной 8 мм, вырезанный под II тип синхронизма, накачивался излучением аргоно вого лазера с длиной волны 457,9нм. Сначала весь спектр СПР, с помощью линзы (F—50 мм), расположенной на фокусном расстоянии после кристалла, собирался в коллинеариый пучек. Сигнальный и холостой фотоны разводились в разные каналы с помощью поляризационного светоделителя, причем холостой фотон проходил через монохроматор (с разрешением 2нм), который задавал его длину волны, а сигнальный фотон проходил через исследуемый фильтр. После детектирования импульсы фототока поступали в схему совпадений с разрешающим временем 5 не. В "картине совпадений" просматриваются спектры пропускания фильтров. Необходимо только учитывать, что измерения проводятся на длине волны сигнальных фотонов, т.е. надо пересчитывать длину волны в соответствии с (1.9).
Аппаратура, использовавшаяся в модуляционном оптическом эхо-эксперименте
Сигналы фотонного эха формируются при резонансном воздействии на исследуемый образец последовательности из двух и более коротких, разнесенных во времени, лазерных импульсов в условиях существования в образце фазовой памяти [1], когда длительность этих импульсов (At) и времена их задержки друг относительно друга (ти) короче времен продольной (Ті) и поперечной (Тг) необратимых релаксаций. При этом характеристическое время оптической дефазировки (Т ) может быть рассчитано по формуле 1 __ 1 1 Td 2T T2 [2Л) где время Ті на практике является временем жизни возбужденного оптического состояния, а время Тч в реальном эксперименте при температуре жидкого гелия, как правило, определяется релаксационным процессом спектральной диффузии. В этом параграфе речь пойдет о постановке двухим-пульсного эхо-эксперимента на кристалле необогащенного рубина (с концентрацией ионов хрома, равной 0.1 ат. процентов). Как обычно, сигнал первичного фотонного эха испускается исследуемым образцом в направлении волнового вектора А = 2Й + Й, (2.2) где к\ и / — волновые векторы первого и второго возбуждающих лазерных импульсов соответственно. В работе [61] на примере кристалла рубина было продемонстрировано, что в случае, когда первый импульс является бегущей волной (с волновым вектором к\), а второй импульс — стоячей волной (когда / =0), сигнал ФЭ высвечивается в направлении " —&і" и он получил название обращенного фотонного эха (ОФЭ). Различные режимы и особенности возбуждения ОФЭ детально изложены в диссертации [43]. Отметим также, что подобный режим может быть реализован и при трехимпульсном возбуждении сигнала стимулированного ФЭ, когда волновые векторы второго и третьего импульсов противоположно направлены. Такой случай был впервые реализован Е.И.Штырковым с коллегами [44] также на кристалле рубина. Позднее в работе [61] было экспериментально показано, что во всех этих случаях удается увеличить отношение "сигнал/шум" примерно на два порядка, поскольку фотоумножитель в значительной степени освобождается от засветки излучением возбуждающих импульсов (сигнал ОФЭ раепростра-няется противоположно направлению к\, а от hi вообще не зависит). Именно поэтому в наших исследованиях был использован режим ОФЭ, а сама экспериментальная установка описана в работе [А1]. Блок-схема и общий вид экспериментальной установки по возбуждению и регистрации сигналов ОФЭ приведены на Рис. 2.1 и 2.2. Для возбуждения использовался лазер на красителе "oxazinl". В качестве накачки использовалась вторая гармоника YAG-лазера, который запускался от блока питания системой управления с частотой повторения 12,5 Гц. В этих условиях вся неоднородно-уширенная линия энергетического перехода 4Аг — 2Е(Е) "накрывалась" спектром возбуждающих импульсов.
Излучатель импульсного YAG-лазера представлял собой самодельную конструкцию, собранную из промышленных узлов. Как известно, такой вид четырехуровневых твердотельных лазеров является наиболее широко используемым [45] и по сей день. YAG-лазер на неодиме имеет сравнительно низкий порог возбуждения, а его активный элемент — высокую теплопроводность, что позволяет реализовать генерацию при достаточно большой частоте следования. Хром В гранате имеет две широких полосы поглощения (на длинах волн 0.43 и 0.59 мкм), хорошо согласующиеся со спектром излучения ксе-ноновых ламп. Возбужденные ионы хрома передают энергию возбуждения активным центрам — ионам неодима. Основная доля энергии (60 процен тов) высвечивается на переходах F3/2 — іц/2- Спектр люминесценции для этих переходов содержит 7 линий; из них наиболее интенсивны линии на длинах волн 1.0615 и 1.0642 мкм. Основным элементом излучателя являлся квантрон К 301Г производства НПО "Полюс", включавший в себя активный элемент, газоразрядную лампу накачки и отражатель для фокусировки излучения накачки на активный элемент. Резонатор излучателя длиной 50см имел с одной стороны "глухое" диэлектрическое зеркало, а со стороны выхода излучения - "стопу", состоящую из двух плоскопаралельных пластин. Внутрирезонаторный затвор (МЗ-203, производства НПО "Полюс"), установленный между "глухим" зеркалом и квантроном, управлялся блоком питания затвора. Питание излучателя и усилителя осуществлялось модулем PS 2110 (производства "Центра физического приборостроения", г.Троицк, Моск. обл.), а охлаждение выполнялось модулем PS 1210. Краситель "oxazinl" накачивался второй гармоникой (А = 532 нм) YAG-лазера. Для получения второй гармоники импульсы излучения после YAG-генератора (на длине волны А = 1064 нм) поступали на внерезонаторный преобразователь второй гармоники, основным элементом которого являлся соответствующим образом ориентированный кристалл титанил-фосфата калия (КТР).
Кристаллы КТР имеют ряд преимуществ перед другими кристаллами используемыми нелинейной оптике для генерации второй гармоники (ГВГ). Это значительная стойкость и прочность к воздействию лазерного излучения. Хотя высокую лазерную прочность также имеют и кристаллы KDP (как известно, дигидрофосфат калия - один из первых кристаллов, в котором была получена синхронная генерация второй гармоники [46]), но нелинейные коэффициенты у них гораздо меньше, чем у КТР. Кроме того, максимальная эффективность ГВГ в кристалле КТР имеет место в широком температурном диапазоне, лежащем в области комнатных температур. Использование такого высокоэффективного кристалла позволило применить самую простую внере-зонаторную схему ГВГ [47].
В установке использовался лазер на красителе с коротким резонатором и дифракционной решеткой (1800 штр/мм, производство НПО "ГИПО") скользящего падения [48], который представлял собой самодельную конструкцию. Перестройка длины волны генерации осуществлялась поворотом "глухого" зеркала. Выходным излучением был лазерный пучок, зеркально отраженный (в нулевом порядке дифракции) от дифракционной решетки. Такой режим удобен тем, что при изменении длины волны направление выходного излучения не менялось. При накачке второй гармоникой YAG-лазера, в соответствии со справочником [49], было необходимо приготовить раствор красителя oxazinl в метиловом спирте (метанол) концентрацией 0.07 г/л. В таких условиях достигается максимальная эффективность процесса перекачки энергии из одного диапазона в другой, достигающая 18 процентов на длине волны 695 нм. Диапазон плавной перестройки длин волн лазера с молекулярным красителем oxazinl составляла 690 - 710 нм при ширине линии генерации менее 0,015 нм. Применение шагового двигателя с редуктором позволяло изменять длину волны лазера с шагом менее 0.005 А. Пиковая мощность достигала 6 кВт при длительности импульса 8 не. Измерение мощности лазерного излучения производилось с помощью измерителя средней мощности и энергии импульсов ИМО-2. Для измерения пиковой мощности лазерных импульсов измерялась средняя мощность излучения, а затем, с учетом частоты следования импульсов (12,5 Гц) и их длительности (8 не), вычислялась импульсная мощность. В установке была возможность создавать и вращать однородное магнитное поле в области нахождения исследуемого образца в заливном гелиевом криостате.
В соответствии с методикой возбуждения ПФЭ, необходима серия из двух возбуждающих импульсов, для формирования которой использовалась оптическая линия задержек (ОЛЗ), которая представляла собой совокупность трех сферических вогнутых зеркал (с фокусным расстоянием f=lM и коэффициентом отражения к=100 процентов) и заводящей фокусирующей линзы (f=lM). Зеркала и линза располагались таким образом, чтобы совместить их фокусы (подробная схема ОЛЗ такого типа приведена в работе [50]).
Результаты эксперимента по исследованию модулированной временной формы сигнала обращенного фотонного эха в рубине
Концентрация ионов Сг3+ в образце рубина составляла 0.1 ат.%, а сам он находился в оптическом криостате при температуре 2К. Толщина исследуемого образца составляла 2 мм. Описанная в гл.2 установка позволяла проводить исследования сигналов ОФЭ в рубине в слабом продольном (вдоль оптической оси) магнитном поле. Как уже было отмечено выше, в первых эхо-экспериментах с рубином при наблюдении ОФЭ на обычном запоминающем осциллографе с полосой пропускания 100 Мгц нами было замечено, что иногда сигнал ПФЭ приобретал странную форму и при этом уширялся. На этом основании нами было сделано предположение, давшее толчок данному экспериментальному поиску, что скорее всего подобная аномальная форма ОФЭ вызвана появлением дополнительных осцилляции, которые обычный запоминающий осциллограф не разрешает. В данном экспериментальном поиске модуляции формы ОФЭ использовался стробоскопический осциллограф с полосой, большей нескольких гигагерц. Однако, по определению, этот осциллограф не может работать с однократными сигналами, но все же позволяет изредка зафиксировать возникающие выбросы. На самом деле, если компьютерная программа обработки эхо-сигнала будет фиксировать не только усредненный эхо-сигнал, по и максимальное его значение в каждой точке, то при достаточно большом числе накоплений, когда заведомо происходит регистрация выбросов, мы сможем обнаружить модуляцию формы ОФЭ в рубине.
К недостаткам данного способа регистрации следует отнести то, что с его помощью мы не можем сказать, появляются ли данные выбросы на форме ОФЭ одновременно или каждый сам по себе. Кроме того, мы не знаем, какую амплитуду и форму, в момент появления модуляционных выбросов, имеет основной сигнал ОФЭ. Нами был проведен более детальный статистический анализ результатов эксперимента, при котором максимальное значение интенсивности от серии ее замеров сравнивалось со средним значением интенсивности; затем находилась их разность, которая делилась на среднее значение сигнала в данный момент времени. Для того, чтобы основной сигнал не заслонял собой слабые осцилляции, мы не стали его приводить на изображенной на Рис. 3.2 зависимости относительной интенсивности эха от времени.
Результаты более детального статистического анализа данных эксперимента по поиску модуляции временной формы ОФЭ. Как видно из рисунка интервал между крайними пиками биений составляет 37 не, т.е. частота модуляции равна 27 МГц. "Внутренние"выбросы (145 и 139 не) малы и при анализе отброшены. Причина этих биений связана с анизотропным сверхтонким взаимодействием неспаренных электронов с магнитными ядрами. Теоретически этот механизм описан в работе Роуэна, Хана и Мимса [6]. Экспериментально методом ЭПР этот механизм изучался рядом работ [64-66].
В предыдущем параграфе обсуждалась модуляция временного контура сигнала ОФЭ в естественном рубине (С « 0.1ат%), существование которой было приписано сверхтонкому взаимодействию валентных электронов ионов изотопа "хром-53псо спином (1=3/2) своего собственного ядра. Поскольку процентное содержание изотопа "хром-53" в естественном рубине составляло всего 9.6%, то сигналы ОФЭ (как и модуляция их формы) оказывались слабыми. Поэтому возникла идея поставить подобный эхо-эксперимент на образце корунда, легированном только ионами изотопа "хром-53". Такой образец был найден, причем концентрация ионов хрома в нем составляла 0.03-0.05 ат %. При этом диссертант осознавал, что процесс формирования ОФЭ в обогащенном рубине будет несколько отличаться от физической картины в естественном рубине, но все же ожидал усиления эффектов, обязанных СТВ. Заметим, что сама постановка эхо-эксперимента на обогащенном рубине, судя по результатам поиска в научной литературе, является первым, специально проведенным экспериментальным исследованием ОФЭ в таком образце. Эксперимент выполнялся на установке, описанной в главе 2, как в продольном магнитном поле 200 Гс, так и в его отсутствии. Напомним [1], что средняя величина локального магнитного поля, обязанная суперсверхтонкому взаимодействию валентных электронов с ядрами алюминия, составляет 12 Гс при хаотическом распределении направлений этих полей.
Детальный анализ модуляции формы ПФЭ в естественном рубине показал, что: а) она не может быть объяснена за1 счет существования изотопических сдвигов, поскольку их величины составляют десятки гигагерц; б) OHav не может быть объяснена за счет суперсверхтонкого взаимодействия (ССТВ) из-за того, что его частоты составляют примерно единицы мегагерц [1], т.е. на порядок меньше, чем в описанных выше экспериментах; в) она может быть объяснена за счет сверхтонкого взаимодействия валентных электронов ионов изотопа 53Сг со своим собственным ядром, поскольку значения сверхтонких расщеплений достигают нескольких десятков мегагерц, а им соответствуют периоды модуляций порядка 20-40 не, находящиеся в согласии со значениями периодов биений на Рис. 3.2. Результаты экспериментов описанных в предыдущем параграфе стимулировали диссертанта к постановке дополнительного эхо-эксперимента на образце, обогащенном только ионами изотопа 5іСг, в постоянном магнитном поле. Такие исследования, как показал наш анализ, проведены впервые.
Экспериментальная установка, на которой проводились новые эхо-эксперименты, подробно описана во второй главе. Исследования выполнялись на длине волны 6934 А, соответствующей энергетическому переходу 4/І2 — 2Е(Е), с использованием 10-наносекундных импульсов излучения лазера на красителе (oxazinl) с шириной спектра 0,1 А. Был реализован режим обращения, при котором сигналы ОФЭ и СФЭ излучаются резонансной средой, в направлении, обратном направлению первого импульса. Образец обогащенного рубина с концентрацией ионов 53Сг5+, равной 0,03-0,05 ат.%, имел линейные размеры 5 х 5мм2 при толщине 2 мм. Эхо-эксперименты проводились в постоянном магнитном поле 200 Гс, направление которого было близко или совпадало с направлением оптической оси кристалла. Осциллограммы сигналов ОФЭ (а) и СФЭ (б) в обогащенном рубине в магнитном поле приведены на Рис. 3.3.
Из снятых осциллограмм на Рис. 3.3. видно, что временная форма эхо-сигналов, особенно сигнала СФЭ, испытывает биения с периодом 20-30 не, что согласуется со сверхтонким расщеплением ионов изотопа Сг, равным нескольким десяткам мегагерц. В принципе, это находится в согласии с выводами, сделанными в предыдущем параграфе.
Был снят спектр сигнала СФЭ в исследуемом образце, который, как видно из Рис. 3.4, коррелирует со спектром поглощения этого же образца. Поскольку локальное магнитное поле Щ составляет 12 Гс, то помещение образца обогащенного рубина в магнитное поле Щ Щ приводит к подавле-нию спектральной диффузии с характеристическим временем спада, равным 23 не [69]. В итоге, эхо-сигналы в постоянном магнитном поле оказываются более интенсивными. Этот рост интенсивности оказался столь значительным, что авторам данной работы удалось снять кривые спада сигналов ПФЭ и СФЭ в этом образце обогащенного рубина. Они приведены на Рис. 3.5.
