Содержание к диссертации
Введение
2 Экспериментальные схемы и методики для исследования спектральных преобразований лазерных импульсов различных длительностей и реализации спектроскопии когерентного антистоксова рассеяния света 51
2.1. Наносекундный КАРС спектрометр 51
2.2 Пикосекундный лазерный комплекс для транспортировки мощного излучения через полое фотонно-кристаллическое волокно 58
2.3. Фемтосекундная лазерная система 60
3 Когерентное антистоксово расесяние света наноструктрированных объектов. Повышение чувствительности КАРС- спектроскопии при использовании полых фотонно-кристаллических волокон 71
3.1. Исследование методом КАРС нанопористых образцов аэрогеля диоксида кремния 71
3.2 Нано-КАРС в аэрогелях 78
3.2.1 КАРС в аэрогеле, заполненном молекулярным азотом и кислородом 78
3.2.2 КАРС в аэрогеле, заполненном толуолом 84
3.2.3 Использование аэрогелей и методики нано-КАРС для создания газофазных адсорберов 86
3.3 Увеличение чувствительности КАРС в полых МК волноводах 89
3.4. Транспортировка мощных лазерных импульсов в полых фотонно- кристаллических волокнах 99
4 Когерентное антистоксово рассеяние света с использованием новых источников перестраиваемого широкополосного излучения на основе фотонно кристаллических волокон с твердотельной увеличенной сердцевиной и заполненных нелинейной жидкостью 108
4.1. Демонстрация одномодового режима распространения в полом фотоннокристаллическом волокне с заполненной бензолом сердцевиной 108
4.2. Спектральное преобразование фемтосекундного излучения лазера на кристалле Cr:F вМС-волокнах с увеличенной сердцевиной 115
4.3. КАРС-микроспектроскопия кристаллического кремния 125
Выводы главы четвертой: 135
Заключение 137
Список цитируемой литературы 140
- Пикосекундный лазерный комплекс для транспортировки мощного излучения через полое фотонно-кристаллическое волокно
- Нано-КАРС в аэрогелях
- КАРС в аэрогеле, заполненном толуолом
- Спектральное преобразование фемтосекундного излучения лазера на кристалле Cr:F вМС-волокнах с увеличенной сердцевиной
Введение к работе
Актуальность темы
В последние годы появилось много новых направлений, возникших на стыке различных областей науки, а также в результате сочетания передовых научных подходов и идей с достижениями в области современных технологий. Во многих современных исследованиях показана возможность целенаправленного изменения оптических свойств вещества и управления фундаментальными (в том числе, сверхбыстрыми) процессами в веществе путем наноструктурирования материалов и создания надмолекулярных структур и молекулярных агрегатов2. Речь идет о формировании нового направления научных исследований - нанофотоники. Прогресс в этом направлении приводит к революционным изменениям в области оптики сверхкоротких импульсов, нелинейной и квантовой оптики, атомной физики, химических технологий, биофотоники и позволяет глубже понять фундаментальные аспекты взаимодействия сверхкоротких импульсов электромагнитного излучения с наноструктурированной материей.
Другим типом структур, с которыми связано большое количество заметных достижений в областях волоконной и нелинейной оптики, оптической метрологии и оптике сверхкоротких импульсов являются оптические волокна новой архитектуры - микроструктурированные (МС) или фотонно-кристаллические (ФК) волокна3'4. МС волокна - это световоды нового типа, отличающиеся по своей архитектуре, принципу действия и свойствам от обычных оптических волокон. В общем случае они представляют собой микроструктуру с периодически или апериодически промодулированным показателем преломления оболочки. Значительный прогресс, достигнутый благодаря использованию МС волокон в различных направлениях
1 Nanoscale Linear and Nonlinear Optics.(ed.): M. Bertolotti, CM. Bowden, and C. Sibilia Am. Inst. Phys., New
York, 2001
2 Verbiest T, Van Elshocht S, Kauranen M, Hellemans L, Snauwaert J, Nuckolls C, Katz TJ, Science, 282, 913.
1998
3 Knight J.C., Birks T.A., Russell P.St.J., Atkin D.M., Opt.Lett., V. 21, p. 1547 1996.
4 Желтиков A.M. Оптика микроструктурированных волокон.- М. :Наука, 2004.
научных исследований, выдвигает их создание в ряд наиболее значительных достижений оптических технологий за последнее время.
Особое значение для волоконной оптики имеют полые фотонно-кристаллические волноводы. Они поддерживают волноводное распространение электромагнитного излучения за счёт высокой отражательной способности оболочки в области фотонных запрещённых зон.
Область приложений микроструктурированных (фотонно-кристаллических) волокон неуклонно расширяется, а структура волокон становится всё более многообразной. Конструкция волокна, геометрия его поперечного сечения и дисперсия модифицируется и адаптируется к конкретным задачам.
Применение фотонных структур, таких как МС волокна и наноструктурированные материалы в задачах нелинейной оптики и спектроскопии может помочь решить ряд проблем нелинейной оптики, а также разработать новые направления в современной спектроскопии. Методы нелинейной спектроскопии позволяют решать широкий круг задач, связанных с количественным и качественным анализом газов, газовых смесей и т.д. Однако, появление новых объектов и задач нелинейно-оптических исследований требует развития новых и совершенствования известных методик в данной области современных физических исследований. Так растущий интерес к изучению нелинейно-оптических взаимодействий в газах связан как с необходимостью развития локальных невозмущающих методов диагностики быстропротекающих процессов, так и с возможностью использовать нелинейности подобных сред для генерации когерентного коротковолнового излучения при оптическом преобразовании частоты.
Одним из современных направлений призванных улучшить современные методы исследования различных веществ с помощью использования четырехволновых процессов, в том числе и когерентного антистоксова рассеяния света (КАРС), является поиск возможностей увеличения эффективности этих
5 Ахманов С.А., Коротеев Н.И. Методы нелинейной оптики в спектроскопии рассеяния света М. Наука, 1981.
процессов. Одним из решений этого вопроса является использование ФК волноводов.
Цели и задачи диссертационной работы
Целью настоящей диссертационной работы является исследование транспортировки и нелинейно-оптических преобразований лазерных импульсов в микро- и наноструктурах с целью их использования в задачах нелинейно-оптической спектроскопии, в том числе спектроскопии когерентного антистоксова рассеяния света.
Основными задачами диссертационной работы являются:
Разработка экспериментальной методики на основе когерентного антистоксова рассеяния света для анализа состава и структуры нанокомпозитных веществ, в частности аэрогеля диоксида кремния. Анализ возможностей применения нанокомпозитных веществ для реализации нелинейно-оптических сенсорных устройств.
Исследование условий волноводной транспортировки лазерных импульсов высокой интенсивности через полые фотонно-кристаллические волокна.
Разработка методики увеличения чувствительности спектроскопии когерентного антистоксова рассеяния света газовых сред, заполняющих полые фотонно-кристаллические волокна.
Исследование спектрального сверхуширения фемтосекундных высокоэнергетичных лазерных импульсов в фотонно-кристаллических волокнах с увеличенной сердцевиной.
Разработка эффективного источника перестраиваемого излучения на основе явлений генерации суперконтинуума и солитонного самосдвига частоты в фотонно-кристаллических волокнах с увеличенной сердцевиной для целей спектроскопии когерентного антистоксова рассеяния света. Демонстрация использования фотонно-
кристаллического волокна в качестве источника волны накачки в схеме КАРС-микроспектроскопии оптических фононов в структурах на основе кристаллического кремния.
Научная новизна
Впервые экспериментально продемонстрировано, что в случае реализации нелинейно-оптической спектроскопии когерентного антистоксова рассеяния света нанокомпозитных материалов, в частности аэрогеля диоксида кремния, спектр КАРС формируется в результате интерференции резонансной части, относящейся к заполняемому поры комбинационно-активному веществу, и нерезонансной -относящейся непосредственно к структуре. Исследования, продемонстрировали, что отличия резонансных и нерезонансных компонентов спектров КАРС, проявляющихся в изменении их амплитуды, ширины и симметрии, от пробных спектральных КАРС профилей веществ, заполняющих нанопористую матрицу, могут служить для измерения локальных значений оптических характеристик наноструктурированного материала.
Реализована схема спектроскопии когерентного антистоксова рассеяния света газовых сред с использованием полых фотонно-кристаллических волокон. Показано, что волноводный режим нелинейно-оптического взаимодействия, реализуемый в изолированных модах полых ФК волноводов, приводит к радикальному (более чем на порядок) увеличению чувствительности КАРС-спектроскопии по сравнению с режимом жесткой фокусировки.
Продемонстрирована возможность транспортировки высокоинтенсивных лазерных импульсов пико- и наносекундных длительностей в изолированных модах полых фотонно-кристаллических волноводах с диаметрами сердцевины 13 и 16 мкм. Полученные плотности мощности составили 440 Дж/см2 для 10 не импульсов и 90 Дж/см2 для 40 пс импульсов.
В полом фотонно-кристаллическом волокне, заполненном жидкостью с высокой нелинейностью, экспериментально продемонстрирован одномодовыи
режим распространения излучения. Запаздыване оптической нелинейности в заполненном жидкостью волокне приводит к спектрально сдвинутому в красную область уширению на выходе из волокна, зависящему от длительности импульса.
Экспериментально продемонстрирована возможность генерации суперконтинуума микроджоулевого уровня энергии в кварцевых микроструктурированных волокнах с большим (более 20 мкм) диаметром сердцевины.
Реализован источник перестраиваемого когерентного излучения на основе явлений генерации суперконтинуума и солитонного самосдвига частоты в фотонно-кристаллических волокнах с увеличенной сердцевиной для целей спектроскопии когерентного антистоксова рассеяния света.
Реализована схема двухмерной КАРС-микроспектроскопии продольных оптических фононов в структурах из кристаллического кремния с использованием перестраиваемого источника сверхкоротких импульсов на основе фотонно-кристаллических волокон.
Научная и практическая значимость работы
Продемонстрирована возможность изучения локальных характеристик наноструктурированных веществ с использованием метода нелинейной спектроскопии - когерентного антистоксова рассеяния света.
Продемонстрированное радикальное (более чем на порядок) увеличение чувствительности когерентного антистоксова рассеяния света в полых фотонно-кристаллических волокнах, открывает новые возможности в области физики сверхкоротких лазерных импульсов, физики сильных световых полей и нелинейной спектроскопии.
Экспериментально продемонстрированная возможность транспортировки через полые фотонно-кристаллические волокна лазерных импульсов высокой интенсивности позволяет реализовать волноводные режимы нелинейно-оптических взаимодействий для мощных лазерных импульсов, которые не могут передаваться
через стандартные оптические волокна вследствие возникновения оптического пробоя и открывает возможности применения таких волокон в задачах лазерной медицины, микрообработки материалов, физики сильных световых полей и управления частицами.
Продемонстрированная возможность генерации суперконтинуума и солитонов микроджоулевого уровня энергии в фотонно-кристаллических волокнах открывает возможности его применения в качестве источника перестраиваемого излучения в задачах нелинейной оптики.
Реализованная схема микроспектроскопии когерентного антистоксова рассеяния света позволила регистрировать микроразмерные дефекты на поверхности кремниевой подложки, что открывает перспективы для ее использования при диагностике электронных и фотонных компонент кремниевых микросхем в режиме реального времени.
Основные положения, выносимые на защиту
Использование полых фотонно-кристаллических волокон позволяет радикально (более чем на порядок) увеличить чувствительность спектроскопии когерентного антистоксова рассеяния света молекулярных колебаний исследуемых газов в изолированных волноводных модах по сравнению с режимом жесткой фокусировки.
Полые фотонно-кристаллические волокна могут применяться для волноводнои транспортировки высокоэнергетичных лазерных импульсов пико- и наносекундной длительности.
Применение техники когерентного антистоксова рассеяния света позволяет исследовать оптические свойства наноструктурированного материала. Различия резонансных и нерезонансных компонент спектров КАРС, таких как изменение их амплитуды, ширины и симметрии, могут служить для измерения локальных значений оптических характеристик наноструктурированного материала. Показано, что нанокомпозитные структуры, например, аэрогели диоксида кремния, могут
эффективно применяться в роли сенсоров и адсорберов при анализе качественного и количественного состава газовых сред
4. Фотонно-кристаллические волокна с большой площадью сердцевины являются источниками перестраиваемого излучения микроджоулевого уровня энергии для использования в схемах нелинейно-оптической спектроскопии, в частности, спектроскопии когерентного антистоксова рассеяния света, в качестве источника одной из волн накачки.
Апробация работы
Пикосекундный лазерный комплекс для транспортировки мощного излучения через полое фотонно-кристаллическое волокно
В качестве задающего генератора фемтосекундного Сг4+:форстеритового лазерного комплекса использовался лазер на кристалле Сг4+:форстеритового, накачиваемый непрерывным излучением волноводного иттербиевого лазера, с диодной накачкой. Длина волны излучения накачивающего лазера составляла 1064 нм, энергия 10 Вт. Задающий генератор имел классическую Z-схему резонатора (рис 2.5). Излучение накачки фокусировалось в рабочий кристалл Сг4+:форстерита лазера таким образом, что перетяжка накачивающего излучения находится в центре кристалла. Кристалл ориентирован под углом Брюстера к излучению накачки, при этом поляризация накачивающего излучения лежит в плоскости рисунка. С помощью кристалла, ориентированного под углом Брюстера, осуществляется селекция по поляризации генерируемого излучения. Излучение генерации фокусируется в кристалл с помощью двух сферических диэлектрических зеркал. После одного из сферических зеркал проходит через две призмы. Система двух призм обладает аномальной дисперсией, что позволяет компрессировать импульс, вдвигая одну из призм в луч, внося тем самым оптический элемент, обладающий нормальной дисперсией, и регулируя, таким образом, вклад нормальной и аномальной дисперсии. Данная схема резонатора обеспечивает две области существования генерации. Одна: излучение после сферических зеркал фокусируется в бесконечности. Вторая: излучение фокусируется на глухом и выходном зеркале. Фемтосекундный режим генерации лазера поддерживается в области, когда излучение фокусируется в бесконечности, что делает работу лазера более стабильной и обеспечивает меньшую степень расходимости луча генерации после резонатора. Если резонатор работает в режиме генерации фемтосекундных импульсов, то при фокусировке излучения генерации в кристалл с помощью сферического зеркала, осуществляется самофокусировка излучения за счет керровской нелинейности. Если в рабочем кристалле резонатора осуществляется самофокусировка луча генерации, то это сдвигает области стабильности генерации.
Поэтому при определенном положении сферических зеркал с энергетической точки зрения более предпочтительным является работа резонатора в импульсном режиме, а не в непрерывном, что обеспечивает стабильную генерацию фемтосекундных импульсов. Также при работе лазера в непрерывном режиме, диаметр претяжки излучения накачки меньше, чем диаметр перетяжки генерируемого излучения, что не обеспечивает полное снятие инверсии населенности с кристалла. В тоже самое время, за счет керровской нелинейности осуществляется самофокусировка излучения генерации, что приводит к более эффективному использованию области кристалла с инверсной населенностью, что так же является причиной более предпочтительной работы генератора в импульсном режиме. При генерации лазером импульсного излучения существенную роль играет дисперсионное расплывание импульса при прохождении через активную среду, что в свою очередь, приводит к уменьшению интенсивности излучения в фокусе сферических зеркал, а значит и уменьшению керровской фокусировки. Для того чтобы компенсировать это расплывание за счет нормальной дисперсии кристалла используется система призм, обладающая аномальной дисперсией. призмы накачка Рис. 2.5 Z-схема фемтосекундного генератора Минимальная длительность импульсов, генерируемых в резонаторе, определяется шириной области усиления кристалла, шириной линии отражения диэлектрических зеркал и степенью компенсации дисперсионного расплывания импульса в рабочем кристалле лазера.
Генератор на Сг4+: форстерите генерировал импульсы с центральной длиной волны 1250 нм, частота следования импульсов составляла 100 МГц, энергия в импульсе 1-3 нДж. Фемтосекундные импульсы длительностью 70 фс с горизонтальной поляризацией поступали на вход стретчера, увеличивающего их длительность до 1нс с помощью дифракционной решетки, работающей на два прохода импульса, при этом энергия импульса уменьшалась примерно на 40-50%. После стретчера был установлен изолятор Фарадея, который изменял поляризацию излучения на вертикальную. Импульсы с вертикальной поляризацией подавались на вход регенеративного усилителя через широкополосный пленочный поляризатор. В регенеративном усилителе за примерно 30-50 проходов по усилителю энергия импульса увеличивалась до 30 мкДж. Регенеративный усилитель накачивался основным излучением Nd:YLF импульсного наносекундного лазера,
Нано-КАРС в аэрогелях
В качестве одного из наноструктурированных материалов в наших экспериментах использовался образец аэрогеля диоксида кремния. Технология получения такого аэрогеля была описана выше. Пористость образца была порядка 97% характерный размер пор 8-15 нм. [134]. В настоящем разделе будут приведены эксперименты с использованием веществ - это молекулярный азот (комбинационный сдвиг 2331 см"1), кислород (комбинационный сдвиг 1555 см"1) и толуол Н3С-СбН5 (сдвиг 1004 см"1). В отличие от КАРС в полом фотонно-кристаллическом волноводе геометрия схемы была изменена на неко л линеарную. Образец нанопористого аэрогеля помещался в кювету, и место пересечения пучков накачек выбиралось так, чтобы оно находилось в объеме исследуемого образца. Непосредственно за коллимирующей линзой устанавливалась диафрагма, которая отсекала излучение накачек от полезного сигнала. Регистрация сигнала велась аналогично случаю эксперимента в полом ФК волокне. В условиях комбинационного резонанса нелинейно-оптическая восприимчивость третьего порядка газофазного молекулярного азота существенно ниже нерезонанснои восприимчивости оксида кремния, « 1. Высокая пористость матрицы аэрогеля, однако, позволяет надежно регистрировать сигнал КАРС на длине волны 473 нм и анализировать его спектральный профиль. Для исследования влияния нанопористой матрицы на форму спектра КАРС производилось сравнение профиля комбинационного резонанса в спектре КАРС, связанного с колебанием молекул азота с частотой 2331 см"1. Как следует из представленных на рис. 3.3.6 экспериментальных данных, влияние высокопористой матрицы проявляется в искажении профиля спектра КАРС.
Черной линией на рис. 3.1.6 в) представлен результат аппроксимации экспериментальных данных по формуле (3.1.6) для отношения нелинейно-оптических восприимчивостей = 0.002, характерного для исследуемого нанокомпозита при данном давлении. В целом, как видно на рис.3.1.6, теоретическая кривая качественно совпадает с результатами экспериментов [127]. Незначительные расхождения теоретических и экспериментальных данных могут быть связаны с отклонением спектральной формы линии от лоренцева профиля [134], так как спектральный вид Q-линии азота содержит «тонкую» структуру, но она не может быть уверенно детектирована в условиях наших экспериментов. Такая структура хорошо разрешается, например, при увеличении температуры до 900 К [134]. 10 Зависимость энергии КАРС сигнала в условиях экспериментов (рис 3.1.5) имела четко выраженную квадратичную форму, что показывает то, что мы находились в состоянии невозмущенной среды. При изменении давления газа происходит изменение спектров, но факторы заполнения резонансными и нерезонансными компонентами остаются неизменными, что позволяет использовать подобные нанокомпозиты как перспективные материалы для создания сенсоров, основанных на использовании Аналогичный результат демонстрирует и другое газообразное вещество кислород. В этом случае в качестве одной из длин волн накачки использовался лазер на красителе с красителем «Родамин 590 Хлорид», который позволяет получить длину стоксовой волны накачки равной Л.=580 нм. Соответственно длина волны искомого КАРС сигнала Я.=491 нм., что соответствует комбинационному сдвигу 1555 см"1. Качественное совпадение результатов расчетов с экспериментальными данными указывает на применимость моделей, основанных на приближении эффективной среды, для описания спектров КАРС комбинационно-активных колебаний молекул в газовой фазе, содержащихся в нанопорах аэрогелей. Комбинационный сдвиг конденсированного толуола 1004 см"1, поэтому в качестве второй волны накачки было выбрано излучение лазера на красителе 562 нм.
Такая длина волны хорошо удовлетворяет условию возбуждения колебательного уровня бензольного кольца. Сигнал КАРС, имел при этом длину волны, равную 505 нм. В толуоле резонансная нелинейно-оптическая восприимчивость ответственная за протекание процесса КАРС значительно больше, чем ДЗ) нерезонансная часть, относящаяся непосредственно к аэрогелю, так их отношение f\Xm\ порядка 100. Как обсуждалось ранее, в нанокомпозитных образцах профиль спектра КАРС формируется в результате интерференции резонансной части нелинейно-оптической восприимчивости, связанной с молекулами исследуемого вещества, и нерезонансного вклада, относящегося к наноструктуре. Поэтому в результате мы будем видеть только резонансную часть восприимчивости, которая явно доминирует. На рис 3.1.9 приведены спектры толуола в двух случаях: в случае отсутствия образца аэрогеля и вместе с ним. Из анализа спектров видно, что действительно, как и предполагалось основной вклад, дает компонента содержащая Результаты экспериментальных и теоретических исследований спектра КАРС комбинационно-активных колебаний молекул в газовой и жидкой фазах, содержащихся в нанопористой матрице со структурой аэрогеля, показывают, что методика КАРС открывает широкие возможности для определения локальных параметров нанокомпозитных материалов и перспективность использования высокопористых материалов со структурой аэрогелей для создания сенсоров, основанных на использовании методов лазерной спектроскопии. В современной науке и технике как никогда остро стоит вопрос об исследовании малых концентраций веществ содержащихся в газовой фазе. Они используются, например, экологами для выявления следов загрязнения в атмосфере. Такую проблему позволяют решить различные адсорбирующие вещества, и все время ведется поиск новых, более эффективных и удобных в использовании. В настоящей работе предлагается способ использования в качестве адсорбера аэрогеля диоксида кремния. Нанопористый аэрогель обладает рядом преимуществ, такими как высокая пористость, достигающая 95-98% и достаточно малый размер пор. А предложенная выше методика нано-КАРС позволяет эффективно и быстро получать от них информацию. Для эксперимента был выбран комбинационный резонанс азота 2331 см"1. Эксперимент выполнялся как набор статистики за время откачивания воздуха внутри камеры с 1000 mbar до 200 mbar. Время измерения 302 секунды. Статистика за это время 604 точки. Идея его состояла в следующем: в газовой камере откачивался воздух, и проводилось наблюдение за поведением КАРС сигнала из объема аэрогеля и без него. Вакуумный насос позволял откачивать воздух из камеры со скоростью представленной на рис 3.1.10.
КАРС в аэрогеле, заполненном толуолом
Аналогичный результат демонстрирует и другое газообразное вещество кислород. В этом случае в качестве одной из длин волн накачки использовался лазер на красителе с красителем «Родамин 590 Хлорид», который позволяет получить длину стоксовой волны накачки равной Л.=580 нм. Соответственно длина волны искомого КАРС сигнала Я.=491 нм., что соответствует комбинационному сдвигу 1555 см"1. Качественное совпадение результатов расчетов с экспериментальными данными указывает на применимость моделей, основанных на приближении эффективной среды, для описания спектров КАРС комбинационно-активных колебаний молекул в газовой фазе, содержащихся в нанопорах аэрогелей. Комбинационный сдвиг конденсированного толуола 1004 см"1, поэтому в качестве второй волны накачки было выбрано излучение лазера на красителе 562 нм. Такая длина волны хорошо удовлетворяет условию возбуждения колебательного уровня бензольного кольца. Сигнал КАРС, имел при этом длину волны, равную 505 нм. В толуоле резонансная нелинейно-оптическая восприимчивость ответственная за протекание процесса КАРС значительно больше, чем ДЗ) нерезонансная часть, относящаяся непосредственно к аэрогелю, так их отношение f\Xm\ порядка 100. Как обсуждалось ранее, в нанокомпозитных образцах профиль спектра КАРС формируется в результате интерференции резонансной части нелинейно-оптической восприимчивости, связанной с молекулами исследуемого вещества, и нерезонансного вклада, относящегося к наноструктуре.
Поэтому в результате мы будем видеть только резонансную часть восприимчивости, которая явно доминирует. На рис 3.1.9 приведены спектры толуола в двух случаях: в случае отсутствия образца аэрогеля и вместе с ним. Из анализа спектров видно, что действительно, как и предполагалось основной вклад, дает компонента содержащая Результаты экспериментальных и теоретических исследований спектра КАРС комбинационно-активных колебаний молекул в газовой и жидкой фазах, содержащихся в нанопористой матрице со структурой аэрогеля, показывают, что методика КАРС открывает широкие возможности для определения локальных параметров нанокомпозитных материалов и перспективность использования высокопористых материалов со структурой аэрогелей для создания сенсоров, основанных на использовании методов лазерной спектроскопии. В современной науке и технике как никогда остро стоит вопрос об исследовании малых концентраций веществ содержащихся в газовой фазе. Они используются, например, экологами для выявления следов загрязнения в атмосфере. Такую проблему позволяют решить различные адсорбирующие вещества, и все время ведется поиск новых, более эффективных и удобных в использовании. В настоящей работе предлагается способ использования в качестве адсорбера аэрогеля диоксида кремния. Нанопористый аэрогель обладает рядом преимуществ, такими как высокая пористость, достигающая 95-98% и достаточно малый размер пор. А предложенная выше методика нано-КАРС позволяет эффективно и быстро получать от них информацию. Для эксперимента был выбран комбинационный резонанс азота 2331 см"1. Эксперимент выполнялся как набор статистики за время откачивания воздуха внутри камеры с 1000 mbar до 200 mbar. Время измерения 302 секунды. Статистика за это время 604 точки. Идея его состояла в следующем: в газовой камере откачивался воздух, и проводилось наблюдение за поведением КАРС сигнала из объема аэрогеля и без него. Вакуумный насос позволял откачивать воздух из камеры со скоростью представленной на рис 3.1.10.
Как видно из риз 3.1.11 аэрогель способен быть адсорбером для газообразных веществ, удерживая их достаточно большое время. В этом разделе будет продемонстрировано, что полые фотонно-кристаллические волокна дают уникальную возможность возбуждения комбинационных уровней молекул с помощью электромагнитного излучения, распространяющегося в изолированных модах полого фотонно-кристаллического волновода. В проведенном эксперименте [128, 129] было продемонстрировано когерентное возбуждение комбинационного перехода энергией 2331 см"1 в молекулах азота, заполняющих сердцевину волновода, и было достигнуто увеличение чувствительности когерентного антистоксова рассеяния света в более чем 10 раз по сравнению с режимом жесткой фокусировки. Для осуществления когерентного антистоксова рассеяния света (КАРС) в молекулах азота была использована двухчастотная схема КАРС, приводящая к генерации нелинейного сигнала на частоте a CARS =2а\-со2, где щ и со2 - частоты волн накачки. Полое фотонно-кристаллическое волокно было выбрано таким образом, чтобы обеспечивать одновременную поддержку волноводных мод для второй гармоники излучения Nd:YAG лазера (532 нм - а\ ), излучения лазера на красителе (607 нм - со2 ), подобранных таким образом, чтобы удовлетворять условию комбинационного резонанса юх-сог=0. для Q линии молекул азота с центральной частотой Q=2331 см"1, и излучения сигнала КАРС на длине волны 473 нм ( .) (рис 3.2.1). В эксперименте использовался волновод с внутренним диаметром примерно 13 мкм и периодом фотонно-кристаллической оболочки примерно 4,5 мкм (вставка на рис 3.2.1). Большое число периодов фотонно-кристаллической оболочки волокна служит для уменьшения потерь при распространении электромагнитного излучения, а также для уменьшения числа мод по сравнению со стандартным полым волноводом. Теоретический анализ мод полого волновода был осуществлен
Серебрянниковым Е.Е. На рис.3.3.2 изображены свойства волноводных мод используемого волокна в спектральной области от 0,59 до 0,62 мкм, что соответствует перестройке длины волны лазера на красителе, используемого в эксперименте. Основная мода имеет максимум постоянной распространения /? (сплошная линия рис.3.2.2), и интенсивность электромагнитного поля достигает максимума в центре сердцевины волновода, спадая монотонно к краям центральной жилы (рис.3.2.2). Высшие моды являются расщепленными в соответствии с гексагональной симметрией сердцевины волновода. Мода второго порядка является также расщепленной, демонстрируя два возможных типа распределения интенсивности электромагнитного излучения. Дисперсия этого дуплета волноводных мод полого ФК-волновода показана пунктирной линией на рис.3.2.2. Полый волновод, выбранный для нашего эксперимента, как может быть видно на рис.3.2.2, поддерживает малое число волноводных мод. В тоже время этот волновод не является одномодовым, волноводные моды могут быть выделены путем поворота оси волокна относительно луча электромагнитного излучения. Это свойство полого ФК-волновода, поддерживать изолированные волноводные моды, было использовано в эксперименте для возбуждения отдельных мод и зондирования комбинационного перехода в молекулах азота. Необходимо оценить длину волокна, которую мы можем использовать в условиях наших экспериментов. В азоте длина фазового рассогласования для 10 не. импульсов с длинами волн 532, 607, 473 им порядка 50 см. Оценим длину фазового рассогласования и длину оптических потерь минимальная из них, и будет в нашем случае - равняться той искомой максимальной длине. Поведем приблизительную оценку в следующих предположениях: а) фотонно-кристаллическое волокно было заменено полым волноводом с параметрами: а = 13 мкм и b = 100 мкм, где а - диаметр внутреннего канала, такой же, как и нашего микроструктурированного волокна, a b - диаметр оболочки. б) электромагнитное поле вне волновода полагалось равным нулю. в) считалось, что по такой системе могут распространяться только моды EHi;i и ТМ0;ь которые соответственно являются основной и модой второго порядка для микроструктурированного волокна. Тогда уравнения для полей можно записать в следующем виде:
Спектральное преобразование фемтосекундного излучения лазера на кристалле Cr:F вМС-волокнах с увеличенной сердцевиной
В последние годы довольно активно изучалась возможность применения микроструктурированных волокон для преобразования частоты лазерного излучения. Благодаря этим исследованиям микроструктурированные волокна стали удобными альтернативными источника излучения и применяются в широкой области лазерной физики. В частности интенсивные исследования по генерации суперконтинуума в фотонно-кристаллических волокнах привели к значительному прорыву в оптической метрологии. Были достигнуты существенные успехи в технике генерации сверхкоротких импульсов с контролируемой расстройкой фазы между несущей и огибающей. Появилась возможность создания волоконных источников излучения с очень широким спектром, которое может использоваться для нелинейной спектроскопии, микроскопии и биомедицинских приложений. Микроструктурированные волокна с малой площадью сердцевины имеют, как правило, ноль дисперсии групповых скоростей (ДГС) сдвинутый в синюю область относительно ноля ДГС материала, из которого они произведены. Центральная длина волны импульсов накачки лазерных систем оказывается в области аномальной дисперсии. Благодаря этому, в таких волокнах достигается высокая эффективность преобразования входного излучения наноджоулевого и субнаноджоулевого уровня энергии в суперконтинуум. В связи с возможностью необратимого разрушения материала волокна, для заведения в волокно лазерных импульсов больших энергий с целью увеличения энергии выходного широкополосного излучения, требуются волокна с большим диаметром сердцевины. В работе [159] было продемонстрировано эффективное спектральное уширение субпикосекундных импульсов микроджоулевого уровня энергии в таких волокнах. Волноводная дисперсия для фотонно-кристаллических волокон с большой площадью сердцевины, как правило, значительно слабее материальной, что ограничивает возможность управления дисперсией групповых скоростей таких волокон за счет изменения структуры оболочки.
Положение ноля ДГС фотонно-кристаллических волокон такого типа оказывается практически совпадающим с положением ноля ДГС материала, из которого произведено данное волокно. В результате этого, центральная длина волны наиболее широко используемых источников мощных сверхкоротких импульсов оказывается в области нормальной дисперсии кварцевых фотонно-кристаллических волокон с большой площадью сердцевины, что затрудняет генерацию широкополосного излучения. Далее будет показано, что кварцевое фотонно-кристаллическое волокно с большой площадью сердцевины в сочетании с хром-форстеритовым лазерным комплексом позволяют получать широкополосное излучение микроджоулевого уровня энергии. Такая возможность существует благодаря тому, что центральная длина волны данного лазерного комплекса практически совпадает с длиной волны нулевой дисперсии кварца. Фотонно-кристаллическое волокно, использовавшееся в экспериментах, имело диаметр сердцевины примерно 22 мкм. Эффективная площадь основной моды излучения, таким образом, составляла 380 мкм . Сердцевина волокна была окружена четырьмя рядами отверстий диаметром примерно 4 мкм, расстояние между отверстиями составляло 10 мкм. Нелинейный коэффициент для данных параметров составил у ш 0.7 юллВт {. Поперечное сечение волокна показано на рис 4.2.1. Для избежания самофокусировки в волокне лазерные импульсы были растянуты до 250 фс путем соответствующей настройки компрессора лазерного комплекса (Рис 2.7.). Энергия импульса лазерного излучения, падающего на заводящий объектив, была примерно 3 мкДж.
Интенсивность света на входном торце волокна оценивается в 0.79 Дж/см2, что лежит ниже порога необратимого разрушения материала. Энергия, преобразованная в основную моду излучения, оценивалась на уровне 1.3 мкДж. Таким образом, мощность распространяющегося по волокну излучения оказывалась равной примерно 5.2 МВт, что находится ниже порога самофокусировки для хром-форстеритового лазера в кварце. Спектры излучения, прошедшего 20 см отрезок волокна (кривые 1-3) при различном уровне энергии импульсов накачки показаны на Рис 4.2.2. Так же, для сравнения на нем приведен спектр входного излучения (кривая 4). Для уровня энергии, соответствующего кривой 1 на Рис 4.2.2 в спектре выходного излучения хорошо видны стоксовы и антистоксовы компоненты, лежащие в области аномальной и нормальной дисперсии соответственно. Генерация такого рода спектральных компонент может объясняться модуляцинной неустойчивостью импульсов накачки. Центральная длина волны входного излучения лежит вблизи нуля ДГС кварца, что способствует выполнению условия фазового согласования для генерации стоксовой и антистоксовой компонент. При увеличении энергии входного излучения изолированные спектральные компоненты уширяются, сливаясь вместе, что приводит к генерации излучения с широким спектром и образованию интенсивного длинноволнового крыла вплоть до 1900 нм (кривая 3). Образование крыла может быть объяснено тем, что солитоны, образовавшиеся в области аномальной дисперсии испытывают постоянный сдвиг в красную область при распространении в комбинационно-активной среде. В коротковолновой области спектра граница суперконтинуума достигала длины волны равной 650 нм. Полная энергия широкополосного излучения на выходе из волновода длиной 20 см была оценена на уровне 1.2 мкДж.
При этом видимая часть спектра оказывалась значительно менее интенсивной и содержала примерно 15% от полной выходной энергии. Некоторая часть излучения вытекала из волокна на длине примерно 7-10 см, что приводило к уменьшению полной энергии выходного излучения. Для сравнения эффективности преобразования излучения в суперконтинуум в фотонно-кристаллическом волокне и объеме материала были проведены эксперименты по генерации суперконтинуума в объеме кварца. Для этого была использована плоскопараллельная пластина кварца толщиной 2 см. В объем кварца фокусировалось излучение основной длины волны с энергией порядка 8 мкДж. Спектр излучения прошедшего через кварцевую пластину показан на Рис 4.2.3 (кривая 2). Кривой (3) на Рис 4.2.3 для сравнения обозначен спектр излучения, прошедшего через волокно при максимальной энергии, падающей на входной объектив, равной 3.5 мкДж. Как видно из сравнения кривых 2 и 3, спектральное уширение излучения в объеме кварца происходит значительно менее эффективно. Излучение на выходе из волокна имеет значительно более широкий спектральный диапазон. При этом интенсивность новых спектральных компонент незначительно ниже интенсивности излучения на длине волны накачки в диапазоне длин волн от 1100 нм до 1600 нм. Благодаря большой длине взаимодействия в волокне в спектре выходного излучения так же видно интенсивное крыло вплоть до 1900 нм Для описания спектральных характеристик фемтосекундного импульса, прошедшего через фотонно-кристаллический волновод был использован метод временного стробирования с разрешением по частоте. Около десяти лет назад был предложен метод для измерения временного и спектрального распределения фазы фемтосекундного импульса [159]. Этот метод был назван авторами frequency resolved optical gating (FROG). Были предложены различные вариации этого метода, отличающиеся геометрией пучков и соответствующими нелинейно-оптическими процессами [160]. А именно, поляризационное стробирование (polarization gate PG), самодифракция (self-diffraction SD), генерация второй гармоники (second-harmonic generation ГВГ), генерация третьей гармоники (third-harmonic generation ГТГ), формирование лазерно-индуцированных решеток (transient grating TG).
Каждый из этих методов обладает своими преимуществами и недостатками. Основная идея измерения сверхкоротких импульсов заключается в использовании самого импульса для измерения своих же параметров. Ранее подобная методика применялась для измерения автокорреляционной функции огибающей интенсивности импульса, однако этот метод позволял измерить лишь длительность сверхкороткого импульса. Более детальная информация об импульсе, такая как: профиль интенсивности и фазы оставалась при этом неизвестной. В отличие от автокорреляторов, которые измеряют лишь полную энергию стробированной части импульса, в методе FROG сигнал автокорреляции разрешается по частоте. Таким образом, измеряется 2D спектрограмма сверхкороткого импульса, которая содержит в себе полную информацию об интенсивности и фазе сложного импульса, за исключением нескольких неоднозначностей, которые несущественны в большинстве приложений. При измерениях импульсов, имеющих сложную спектральную и временную форму, в качестве стробирующего импульса используется другой сверхкороткий импульс с заранее известными характеристиками. Такая методика получила название XFROG.
