Введение к работе
Актуальность темы. Ансамбли однодоменных магнитных наноча-стиц, распределенных в жидкой среде, известны в литературе, как магнитные жидкости (МЖ) или феррожидкости. Эти системы привлекают постоянной интерес исследователей, обусловленный многообразными и зачастую уникальными особенностями физико-механического поведения этих материалов. Образцы МЖ с низкими концентрациями магнитного наполнителя (< 10об.%) и/или наблюдаемые при относительно высоких температурах (но ниже точки Кюри материала наночастиц) демонстрируют магнитный отклик, схожий к парамагнитным, но характеризуемый гораздо более высокими значениями магнитной восприимчивости и намагниченности насыщения. Такой тип магнитного поведения называют «суперпарамагнитным». Сильное влияние поля на магнитное состояние частиц приводит к изменениям механических характеристик МЖ (вязкость, модуль сдвига и т.п.). Эти свойства служат основой для использования дисперсий малых магнитных частиц и их ансамблей в широком круге приложений: задач магнитной записи, разработки демпферов с обратной связью, создания «умных» фильтровальных материалах и катализаторов, развитие различных биомедицинских приложений (например, для усиления контраста в магниторезонансной диагностике, управляемого транспорта малых доз лекарств, гипертермии раковых клеток).
За последние шесть десятилетий в экспериментальных исследованиях суперпарамагнетиков был достигнут значительный прогресс. Однако теоретическое осмысление полученных результатов требует решения большого числа интересных и сложных задач. Так, поведение многих реальных систем определяется не только внешними факторами (механическими, тепловыми и др.), но и существенно зависит от межчастичных эффектов, в частности, диполь-дипольного взаимодействия между магнитными моментами частиц. Последнее, являясь дальнодействующим и анизотропным, значительно затрудняет применение к многочастичным ансамблям как аналитических подходов, так и численных методов, среди которых, наиболее часто используется численное интегрирование стохастических (типа Ланжевена) либо кинетических (типа Фоккера-Планка) уравнений. В этой ситуации многообещающую альтернативу численному интегрированию эволюционных уравнений представляет применение стохастических методов группы Монте-Карло, доказавших свою эффективность в теоретических исследованиях разнообразных систем с большим числом степеней свободы. Первоначально метод Монте-Карло (МК) был разработан для описания систем в основном (равновесном) состоянии. В этом случае результаты расчета не дают никакой информации о
продолжительности релаксационного процесса, приводящего к равновесию. Между тем имеется ряд примеров, указывающих на то, что число шагов п метода МК, требуемых для достижения равновесного состояния при моделировании, имитирует (по крайней мере качественно) физическое время релаксации. Таким образом проверка данной гипотезы представляет большой интерес с точки зрения развития методов теоретического исследования неравновесного состояния суперпарамагнитных систем.
Цель работы состоит в подтверждении возможности моделирования магнитодинамики ансамблей однодоменных частиц при помощи метода Монте-Карло с алгоритмом существенной выборки Метролиса. Конкретно, речь идет о разработке способа выражения расчетной шкалы метода МК-Метрополиса в единицах физического времени при моделировании процессов в ансамблях однодоменных частиц с одноосной магнитной анизотропией для постоянных либо непрерывно изменяющихся внешних условий.
Научная новизна работы заключается в следующем:
Исследована пространственно-ориентационная конфигурация, которую принимает в основном состоянии ансамбль однодоменных магнитных частиц, размещенных в виде сферического монослоя. Получена зависимость магнитного тороидного момента ансамбля от числа частиц. Эта характеристика интересна с точки зрения использования слабых магнитных полей для управления подобными микрокомпозитами.
Разработан метод оценки интервала времени, соответствующего одному МК-шагу при моделировании свободной релаксации магнитных моментов частиц. В отличие от известной из литературы формулы Новака и др., предложенная в настоящей работе оценка применима для описания ансамблей частиц с произвольной энергией анизотропии и в МК-расчетах с немалыми амплитудами угловой вариации момента частицы.
Разработана универсальная процедура оценки продолжительности МК-шага при моделировании намагничивания ансамбля однодоменных частиц с одноосной магнитной анизотропией в произвольно направленном внешнем поле. Предложенная методика позволяет рассматривать широкий круг систем: с заданным распределением направлений легких осей частиц, полидисперсностью их размеров, ансамблей частиц, связанных диполь-дипольным взаимодействием и др.
Впервые были воспроизведены методом Монте-Карло результаты численного решения уравнения Брауна для задачи с непрерывно изменя-
ющимися внешними условиями: динамического магнитного гистерезиса (ДМГ) ансамбля невзаимодействующих однодоменных частиц. Обнаружена прямая пропорциональность числа МК-шагов и физическим временем процесса. Получена оценка для интервала времени, соответствующего одному МК-шагу при моделировании ДМГ в широких диапазонах изменения частоты поля и температуры.
Основные положения, выносимые на защиту:
Метод определения основного магнитного состояния ансамбля однодоменных магнитных частиц, равномерно размещенных на поверхности немагнитной сферы, включающий в себя способ получения пространственной конфигурации системы такого типа.
Выражение для интервала времени, соответствующего единичному МК-шагу произвольной амплитуды в расчетах свободной магнитной релаксации однодоменной частицы с произвольной величиной константы анизотропии.
Процедура оценки продолжительности МК-шага в случае моделирования релаксации намагниченности ансамбля однодоменных частиц в присутствии постоянного внешнего поля произвольного направления. Модификация указанной процедуры, позволяющая рассматривать ансамбли с полидисперсностью размеров частиц и/или с различными ориентаци-онными распределениями их легких осей.
Способ описания при помощи метода Монте-Карло динамического магнитного гистерезиса однодоменных частиц, а также соответствующее этому способу выражение для продолжительности расчетного шага.
Практическая значимость. Моделирование магнитодинамики ансамблей однодоменных частиц важно для теоретической интерпретации экспериментальных данных, полученных для реальных суперпарамагнитных систем, применяемых в различных приложениях. Стохастические методы типа Монте-Карло могут служить мощным средством решения неравновесных задач для суперпарамагнитных систем и позволяют сравнительно легко учитывать практически важные факторы (полидисперсность размеров наночастиц, их магнитное взаимодействие и т.п.), а также рассматривать процессы большой продолжительности. Это выгодно отличает МК-моделирование от подходов, традиционно применяемых при рассмотрении магнитодинамических
задач: аналитического либо численного решения соответствующих уравнений — динамических (Ландау-Лифшица-Гильберта) либо кинетических (типа Фоккера-Планка). Представленные в работе результаты моделирования динамического магнитного гистерезиса подтверждают применимость метода МК-Метрополиса для описания не только релаксационных магнитных процессов, но и задач с непрерывно изменяющимися внешними условиями. Кроме того, предложенные выражения для оценки продолжительности МК-шага, позволяют связать результаты стохастического моделирования, получаемые в искусственной расчетной шкале, с масштабом физического времени процесса. Тем самым появляется возможность использовать метод МК-Метрополис не только для качественного, но и количественного анализа неравновесных магнитных явлений в суперпарамагнетиках.
Диссертационная работа была выполнена при поддержке Российского фонда фундаментальных исследований (проекты № 06-02-81047-Бел_а и № 08-02-00802-а, совместный с Национальным центром научных исследований Франции проект № 09-02-91070-НЦНИ_а).
Личный вклад автора. Постановка задачи, а также анализ результатов моделирования и их сопоставление с экспериментальными и теоретическими данными проводился автором совместно с научным руководителем и соавторами. Формулировка математической модели, разработка и реализация расчетных процедур, а также интерпретация полученных данных с точки зрения использования стохастических методов для решения неравновесных задач осуществлялись соискателем самостоятельно.
Достоверность результатов подтверждается удовлетворительным соответствием данных расчетов, проведенных с использованием разработанной реализация метода МК-Метрополиса, с известным аналитическим решением задачи о равновесном намагничивании ансамбля невзаимодействующих магнитоизотропных однодоменных частиц, а также расчетами равновесных значений намагниченности системы частиц с одноосной магнитной анизотропией.
Апробация работы. По материалам диссертации были сделаны доклады на следующих научных конференциях: XX Международная школа-семинар «Новые магнитные материалы микроэлектроники — НМММ-20» (Москва, 2006), IX Всероссийский съезд по теоретической и прикладной механике (Нижний Новгород, 2006), XIV Всероссийская конференция «Структура и динамика молекулярных систем» (Яльчик, 2007), Всероссийская научная конференция «Физико-химические и прикладные проблемы магнитных дис-
персных наносистем» (Ставрополь, 2007), Moscow International Symposium on Magnetism (Москва, 2008 и 2011), XVI и XVII Зимние школы по механике сплошных сред (Пермь, 2009 и 2011), XXI Международная конференция «Новое в магнетизме и магнитных материалах — НМММ-21» (Москва, 2009), XII International Conference on Magnetic Fluids (Сендай: Япония, 2010).
Работа была полностью доложена и обсуждена на следующих научных семинарах: Лаборатории PECSA Университета им. Пьера и Марии Кюри (Париж: Франция; руководитель: профессор П. Левитц), Института механики сплошных сред УрО РАН (руководитель: академик РАН, д.т.н. профессор В.П. Матвеенко), по физике твердого тела Института физики микроструктур РАН (Нижний Новгород; руководитель: член-кор. РАН, д.ф.-м.н. профессор А.А. Андронов), кафедры «Механики композиционных материалов и конструкций» ПНИПУ (руководитель: д.ф.-м.н. профессор Ю.В. Соколкин), кафедры «Математического моделирования систем и процессов» ПНИПУ (руководитель: д.ф.-м.н. профессор П.В. Трусов).
Публикации. По теме диссертации опубликовано 15 научных работ, в том числе 6 статей [1-6], из которых 3 [3-5] представлены в журналах, рекомендованных ВАК для публикации результатов диссертационных исследований, и 9 тезисов докладов конференций.
Структура и объем диссертации. Работа состоит из введения, четырех глав, заключения и списка цитируемой литературы из 91 наименования. Полный объем диссертации составляет 136 страниц, включая 35 рисунков и 2 таблицы.
