Введение к работе
Актуальность темы. Первопринципные расчеты спектральных и магнитных свойств играют важную роль при интерпретации результатов эксперимента и построении микроскопических теорий. В настоящее время объектами исследования все чаще становятся соединения, обладающие сложными электронными спектрами и необычными магнитными свойствами, моделирование которых зачастую не может быть осуществлено общепринятыми методами. Типичными представителями подобных систем являются диэлектрики с переносом заряда, исследованию спектральных и магнитных свойств которых посвящена представляемая работа.
В данной диссертационной работе показано, каким образом должны быть модернизированы общепринятые методики расчета спектральных и магнитных свойств сильно коррелированных систем для корректного описания диэлектриков с переносом заряда. Для решения проблемы интерпретации результатов пер-вопринципных расчетов магнитных свойств предложена микроскопическая модель, параметры которой вычисляются в рамках первопринципных методов. Для расчета зонной структуры систем с переносом заряда модернизирована расчетная схема метода LDA+DMFT.
Цель работы. Целью данной работы является разработка схем расчета спектральных и магнитных свойств сильно коррелированных систем для исследования диэлектриков с переносом заряда. В качестве объектов исследования были выбраны следующие системы с переносом заряда: ІлСигОг, ЭгСи2(ВОз)2 и №0.
Основные положения, выносимые на защиту.
Разработана, реализована в программных кодах и успешно применена схема расчета обменных интегралов модели
Гайзенберга и параметров взаимодействия Дзялошинского в фрустрированных системах с переносом заряда.
Продемонстрирована адекватность предлагаемой схемы на примере соединения ЬіСіїгОг- Результат, полученный в рамках предложенной вычислительной схемы, согласуется с данными первопринципного LSDA+U расчета . Воспроизведены экспериментально определенные соотношения между обменными параметрами.
Рассчитаны обменные интегралы модели Гайзенберга и параметры взаимодействия Дзялошинского в соединении ЗгСіі2(ВОз)2- Обменные параметры, полученные в рамках предложенной вычислительной схемы, хорошо согласуются с рассчитанными из первых принципов и с данными эксперимента. Вычисленные параметры взаимодействия Дзялошинского согласуются с экспериментально определенными.
Модифицирована и запрограммирована вычислительная схема метода LDA+DMFT для расчета зонной структуры диэлектриков с переносом заряда.
В рамках модернизированного алгоритма LDA+DMFT описана валентная зона монооксида никеля NiO. Получено согласие с данными фотоэмиссионных экспериментов с угловым разрешением, выводами модельных теорий о распределении спектрального веса у потолка валентной зоны и поведении синглетов Жанга-Райса.
Научная новизна.
1. Предложена схема расчета параметров обменных взаимодействий и параметров взаимодействий Дзялошинского, объединяющая модельный и первопринципный LSDA-f-U под-
ход и позволяющая интерпретировать результаты первоприн-ципных расчетов.
В рамках предложенной схемы описан механизм формирования обменных взаимодействий в диэлектриах с переносом заряда ЫСигОг и БгСи2(ВОз)2-
Произведена модернизация вычислительной схемы метода LDA+DMFT для расчета зонной структуры систем со сложными спектрами. Усовершенствованный алгоритм позволяет работать в расширенном базисе, что делает возможным исследование спектральных свойств диэлектриков с переносом заряда.
Для соединения NiO получено согласие результатов расчета с данными фотоэмиссионных экспериментов с угловым разрешением и выводами модельных исследований о распределении спектрального веса у потолка валентной зоны.
Научная и практическая значимость работы состоит в следующем:
Предложенная вычислительная схема позволяет исследовать механизмы формирования обменных взаимодействий в сильно коррелированных фрустрированных системах с переносом заряда.
Модернизированная расчетная схема метода LDA+DMFT может быть применена для моделирования электронной структуры систем со сложными спектрами.
Полученные результаты могут быть использованы для построения микроскопических моделей и интерпретации экспериментальных данных.
Достоверность. Достоверность представленных результатов обеспечивается применением проверенных и широко апробированных методов расчета спектральных и магнитных свойств, обоснованным выбором приближений и согласием рассчитанных физических характеристик с экспериментальными данными.
Личный вклад автора. В представляемой научно - исследовательской квалификационной работе при непосредственном участии автора получена значительная часть материала:
Реализован в программных кодах алгоритм предложенной схемы расчета и интерпретации механизма формирования обменных взаимодействий.
Написана существенная часть блоков программ, реализующих модернизированный вариант метода LDA+DMFT.
Рассчитаны спектральные и магнитные свойства выбранных объектов исследования, интерпретированы и проанализированы результаты.
Апробация работы. Основные положения диссертации и отдельные ее результаты докладывались на: XII всероссийской научной конференции студентов - физиков и молодых ученых ВНКСФ 12 (г. Новосибирск, 2006 г.); XIII всероссийской научной конференции студентов - физиков и молодых ученых ВНКСФ-13 (г. Ростов-на-Дону, 2007 г.); XIV всероссийской научной конференции студентов - физиков и молодых ученых ВНКСФ-14 (г. Уфа, 2008 г.); Семинарах и коллоквиумах Института электронных корреляций и магнетизма (г. Аугсбург, Германия).
Публикации. По материалам диссертации опубликовано три статьи в научных журналах, определенных Перечнем ВАК. Список публикаций приводится в конце автореферата.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения и списка литературы; содержит
127 страниц машинописного текста, в том числе 29 рисунков и 5 таблиц. Список литературы включает 80 наименований.
