Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Спектральные и кинетические особенности термолюминесценции монокристаллов аниондефектного а-А1203
1.1. Основные дефекты кристаллической решетки а-А1203 11
1.2. Спектральные свойства термолюминесценции аниондефектных кристаллов оксида алюминия 14
1.2.1. Полоса люминесценции 3.0 эВ 19
1.2.2. Полоса люминесценции 3.8 эВ 23
1.3. Кинетика свечения 29
1.4. Обобщение литературных данных и постановка задач исследования 35
Глава 2. Объекты, экспериментальный комплекс и методика исследований 39
2.1. Объект исследования 39
2.2. Экспериментальная установка для исследования люминесценции твердых тел 44
2.3. Методика исследований 49
2.4. Оценка воспроизводимости параметров ТЛ 50
Выводы 54
Глава 3. Кинетические закономерности термолюминес ценции в кислородно-дефицитных кристаллах оксида алюминия 55
3.1. Кинетика ТЛ при предварительном возбуждении кристаллов оксида алюминия монохроматическим УФ - светом 55
3.2. Расчет кинетических параметров ТЛ облученных кристаллов а-А1203 62
3.2.1. Анализ кинетических параметров ТЛ в полосе свечения 3.0 эВ методом изотермического затухания 62
3.2.2. Анализ кинетических параметров ТЛ в полосе свечения 3.8 эВ методом изотермического затухания 71
3.2.3. Расчет кинетических параметров ТЛ дозиметрического пика методом анализа формы кривой 77
3.2.4. Расчет кинетических параметров ТЛ в полосах 3.0 и 3.8 эВ методом вариации скоростей нагрева 78
3.3. О возможных механизмах ТЛ в диапазоне дозиметрического пика 81
Выводы 82
Глава 4. Влияние глубоких ловушек в аниондефектных кристаллах на термолюминесценцию в полосе 3.8 эВ 84
4.1. Взаимосвязь ТЛ (3.8 эВ) дозиметрических и глубоких ловушек в кристаллах аниондефектного оксида алюминия 84
4.2. Влияние на параметры кинетики ТЛ полуширины дозиметрического пика 88
4.3. Изменения ТЛ монокристаллов оксида алюминия в температурном интервале 300-900 К в зависимости от дозы 94
4.3.1. Расчет кинетических параметров термолюминесценции в широком температурном интервале 97
4.3.2. Кинетические параметры ТЛ дозиметрического пика (450 К) 97
4.3.3. Компенсационный эффект 98
4.4. Анализ параметров пиков ТЛ 102
4.4.1. Пики ТЛ при 450 и 570 К 102
4.4.2. ТЛ пик при 835 К (полоса свечения 3.8 эВ) 105
4.4.3. Кинетические параметры ТЛ дозиметрического пика (полоса свечения 3.8 эВ) после высокодозного облучения .109
Выводы Ill
Заключение 113
Библиографический список
- Спектральные свойства термолюминесценции аниондефектных кристаллов оксида алюминия
- Экспериментальная установка для исследования люминесценции твердых тел
- Расчет кинетических параметров ТЛ облученных кристаллов а-А1203
- Влияние на параметры кинетики ТЛ полуширины дозиметрического пика
Введение к работе
Актуальность темы. Собственные и примесные дефекты в значительной степени определяют механизмы радиационно-стимулированных явлений в кристаллах. Поэтому актуальной задачей физики твердого тела является изучение природы и свойств дефектов кристаллической решетки, в том числе в широкозонных оксидах.
Одним из важных, интенсивно изучаемых и используемых на практике методов исследования дефектов в твердых телах является термолюминесценция (ТЛ) - свечение материалов, возникающее в процессе их нагревания. Известны успешные применения ТЛ в дозиметрии ионизирующих излучений, геологии, археологии и в других важных областях науки и техники. Для протекания этого процесса необходимо перевести объект из состояния термодинамического равновесия в метастабильное состояние (например, при захвате носителей заряда на ловушки) предварительным возбуждением ионизирующим излучением, деформацией и другими энергетическими воздействиями. Последующий нагрев объекта по определенному закону приводит к переходу его электронной подсистемы из неравновесного состояния в новое, приближающееся к термодинамически равновесному. Этот переход может сопровождаться различными явлениями: излучением света термостимулированной люминесценцией, испусканием электронов с поверхности твердого тела - термостимулированной экзоэлектронной эмиссией, изменением электрической проводимости - термостимулированной проводимостью и т.п. Особенность заключается в том, что нагретый до температурного диапазона свечения объект (магериал) не может проявлять ТЛ при повторном нагреве. Для того, чтобы вызвать повторную ТЛ, необходимо вновь облучить объект и нагреть его.
В зависимости от типа излучения, которое используется для возбуждения свечения, явления люминесценции получили различные названия: фотолюминесценция (возбуждение оптическим или УФ светом),
радиолюминесценция (ионизирующие излучения), катодолюминесценция (электронный пучок) и т.п.
Термолюминесцентные свойства различных материалов интенсивно
изучаются. Высок интерес к изучению ТЛ кристаллов оксида алюминия,
нашедшего широкое практическое применение в различных областях техники:
в квантовой электронике, твердотельной дозиметрии, микроэлектронике.
Аниондефектные монокристаллы а-А1203, выращенные или
термообработанные в вакууме в восстановительных условиях, являются объектом интенсивных исследований многих научных групп. Эти монокристаллы были предложены для термолюминесцентной дозиметрии (ТЛД) исследователями Уральского государственного технического университета - УПИ.
В настоящее время накоплен большой объем данных о люминесцентных свойствах аниондефектных монокристаллов оксида алюминия. Определены основные дефекты кристаллической решетки, создающие центры свечения, в том числе F+- и F-центры, известны полосы их оптического поглощения и свечения. Известно температурное положение пиков ТЛ в широком температурном интервале. У многих из них определены кинетические параметры. Установлено, что в дозиметрическом пике превалирует свечение F-центров. Обнаружено несколько аномальных особенностей ТЛ F-центров, не описываемых в рамках известных модельных представлений. Показана связь упомянутых особенностей ТЛ с процессом температурного тушения люминесценции в полосе F-центров. Обоснована роль глубоких ловушек в механизме температурного тушения люминесценции F-центров и в формировании основных особенностей ТЛ дозиметрического пика.
Однако объяснение некоторых особенностей ТЛ свойств аниондефектного оксида алюминия, представляющих научный и практический интерес, вызывает затруднения и требует дальнейших исследований. Это относится к термостимулированным процессам в интервале температур 300-900
К, в котором находится несколько максимумов ТЛ, включая дозиметрический пик при 450 К. Не выяснены природа ловушек и механизм ТЛ в этом пике. Дискуссионным является вопрос о механизмах свечения в полосе 3.8 эВ и о роли F+-uempoB в ее возникновении. Механизм внутрицентрового свечения этих центров удовлетворительно объясняет наблюдаемые закономерности в температурном диапазоне дозиметрического пика и при более низких температурах. Однако свечение в полосе 3.8 эВ глубоких ловушек далеко не всегда можно связать с Р+-центрами. Не изучены также закономерности свечения в полосе 3.8 эВ в глубоких ловушках при фотоконверсии F->F+-центров и при воздействии ионизирующих излучений с варьированием дозы облучения.
Вместе с тем известно, что ТЛ чувствительность к излучению монокристаллов оксида алюминия зависит от концентрации Р+-центров. В этой связи представляется целесообразным более подробно рассмотреть влияние F+-центров на люминесцентные свойства монокристаллов оксида алюминия, провести сравнение кинетики свечения F+- и F-центров в различных температурных диапазонах.
Цель работы. Комплексный анализ кинетики термолюминесценции F+-центров, ее сравнение с кинетикой F-центров, изучение роли Р+-центров в формировании закономерностей люминесценции в аниондефектных кристаллах оксида алюминия при варьировании дозы и условий облучения.
Научная новизна.
1. В сопоставимых условиях проведен анализ кинетических параметров ТЛ в полосах свечения F1- (3.8 эВ) и F- (3.0 эВ) центров кристаллов аниондефектного оксида алюминия с применением различных методов термоактивационной спектроскопии. Результаты анализа подтвердили предположение о том, что на восходящем и спадающем участках дозиметрического пика при 450 К протекают принципиально различные по природе термоактивационные процессы с участием F+- и F-центров.
2. В результате исследования закономерностей ТЛ в полосе 3.8 эВ в
аниондефектных кристаллах оксида алюминия при различных условиях
возбуждения показано, что в изменении интенсивности ТЛ дозиметрического
пика при варьировании дозы облучения важную роль играют центры захвата
примесных ионов хрома, а после их заполнения - глубокие ловушки с
максимумами при 730 К и 835 К.
3. Впервые определена пороговая доза - 4 Гр для исследуемых
кристаллов оксида алюминия. При достижении этой дозы и ее дальнейшем
увеличении происходят существенные изменения практически всех
кинетических параметров ТЛ пика при 450 К.
4. Впервые измерена дозовая зависимость ТЛ при 835 К обнаруженной
глубокой ловушки в полосе свечения 3.8 эВ и показана принципиальная
возможность использования указанного ТЛ пика для высокотемпературной ТЛ
дозиметрии.
Автор защищает результаты, подтверждающие изложенные выше положения научной новизны:
Экспериментальные данные исследования закономерностей ТЛ в полосах свечения F+- и F-центров кристаллов аниондефектного оксида алюминия в температурном диапазоне (350-550 К) при различной степени заселенности глубоких ловушек.
Результаты расчета и сравнения кинетических параметров ТЛ в полосах свечения F1- и F-центров с использованием различных методов термоактивационной спектроскопии и их интерпретацию.
Установленные закономерности изменения кинетических параметров ТЛ в полосе 3.8 эВ при достижении и превышении пороговой дозы облучения исследуемых кристаллов.
4. Результаты экспериментального исследования и обоснование
закономерностей появления и трансформации высокотемпературных пиков ТЛ
при высокодозном облучении образцов и их связь с примесными центрами.
Практическая значимость работы.
1. Найденные закономерности послужат основой для улучшения
дозиметрических характеристик детекторов ионизирующего излучения и
расширения областей их применений.
2. Выявленная возможность высокотемпературной дозиметрии на основе
ТЛ пика при 835 К в полосе свечения 3.8 эВ при использовании
аниондефектных кристаллов оксида алюминия представляет интерес для
внутриреакторных измерений и при использовании радиационных технологий.
Апробация работы. Материалы диссертации были представлены и обсуждены на международной летней школе по радиационной физике (SCORPh-2004), Бишкек-Каракол, Кыргызстан, 2004 г.; на 9-й международной школе-семинаре по люминесценции и лазерной физике (ЛЛФ-2004), Иркутск, 2004; на 15-й международной конференции «Дефекты в диэлектрических материалах» (ICDIM-2004), Рига, Латвия, 2004 г.; на 9-й отчетной конференции молодых ученых ГОУ ВПО УГТУ-УПИ, Екатеринбург, 2006 г.; на международной научно-практической конференции «Трансфер технологий, инновации, современные проблемы атомной отрасли», Снежинск, 2006 г.; на международной конференции по радиационной физике и химии неорганических материалов (РФХ-13), Томск, 2006 г.
Публикации. Результаты исследований опубликованы в восьми печатных работах.
Спектральные свойства термолюминесценции аниондефектных кристаллов оксида алюминия
Кривая термовысвечивания (КТВ) кристаллов оксида алюминия, выращенных в восстановительных условиях, в температурном диапазоне 300-900 К содержит четыре пика термолюминесценции (ТЛ) вблизи 323, 450, 730, 880, К [29, 30, 31]. Пик при 323 К мало изучен и его величина при комнатной температуре зависит от времени между окончанием облучения и измерением ТЛ. Доминирующим является пик при 450 К. Высокотемпературные пики при 730 и 880 К связаны с глубокими центрами захвата (рисунок 1.2, 1.3).
В некоторых образцах наблюдается ТЛ пик малой интенсивности около 600 К. Обычно в образцах, в которых доминирует свечение при 3.0 эВ, этот пик очень слабый за счет сильного влияния термического тушения при высоких температурах. Однако в образцах, для которых основным является свечение F+ или Сг+, он уверенно наблюдается, а также может проявляться в термостимулированной проводимости (ТСП), которая не зависит от термического тушения. Появление широкого пика ТСП вблизи 600 К указывает на то, что эти центры играют эффективную роль при локализации заряда в ТЛ процессах [32].
При облучении ниже комнатной температуры могут наблюдаться два дополнительных пика свечения - при 260 К и 310 К. Исследования указанных пиков показали [33], что они играют значительную роль в измерениях оптически стимулированной люминесценции (ОСЛ). В работе [34] в результате фототрансферных исследований было показано, что ловушки, ответственные за эти пики, имеют такой же знак заряда, как и пики при 450 К и 600 К. Поэтому ловушки, ответственные за пики при 260 К и 310 К, также являются эффективными конкурентами для основных дозиметрических ловушек, если облучение производится при низких температурах. В таблице 1.1 приведены кинетические параметры ТЛ-пиков аниондефектных кристаллов оксида алюминия от ниже комнатной температуры до 900 К.
Практический и научный интерес к изучению особенностей ТЛ в температурном диапазоне 350-550 К обусловлен использованием пика ТЛ при 450 К в качестве источника информации при дозиметрических измерениях, и поэтому этот пик называется «дозиметрическим». В спектре свечения пика при + 450 К присутствуют полосы 3.0 и 3.8 эВ, соответствующие F- и F -центрам. Также наблюдается полоса свечения R-линий иона Cr . Доминирующей является полоса люминесценции F-центров [35, 36]. Хром является повсеместной примесью почти во всех соединениях А120з и характеризуется полосами поглощения при 3.1 и 2.3 эВ. Особенность этих полос в том, что первая поглощает кванты синего света, а последняя зеленого света, который обычно используется в измерениях ОСЛ. Оба эффекта приводят к релаксации ионов Сг из возбужденного Е состояния, при этом возникает свечение 1.8 эВ (R линия) со временем жизни люминесценции 3-4 мс.
Природа ловушек, ответственных за основной дозиметрический пик и механизм ТЛ, до сих пор точно не установлена. Не существует единого мнения и о знаке рекомбинационного процесса в дозиметрическом пике ТЛ. В работе [34] отмечается, что ловушки, ответственные за дозиметрический пик, могут включать в себя как электронные, так и дырочные состояния.
Имеется предположение [37, 38], что пик при 450 К обусловлен термофлуктуационной перестройкой структуры сложного дефектного центра.
Авторы полагают, что этот центр представляет собой единый комплекс, в состав которого входят центры захвата и рекомбинации. При облучении происходит запасание энергии путем локализации зарядов обоих знаков.
При экспериментальном исследовании ТЛ в пике при 450 К обнаруживается несколько особенностей, не вытекающих из известных моделей описания ТЛ в твердых телах. К ним относятся уменьшение выхода ТЛ с ростом скорости нагрева [36, 44, 38, 46, 47] и падение величины средней энергии активации в пределах пика, выявляемое методом фракционного термовысвечивания (ФТВ) [37, 48, 49, 50]. Одно из объяснений упомянутых явлений основывается на температурном тушении люминесценции в области основного пика [44, 47, 50]. Альтернативное объяснение вышеупомянутых особенностей ТЛ опирается на интерактивное взаимодействие ловушек, связанных с пиком ТЛ при 450 К, с термически стабильными глубокими ловушками [19, 29, 51, 52, 53].
Экспериментальная установка для исследования люминесценции твердых тел
В научно-исследовательской лаборатории оптической спектроскопии кафедры «Физические методы и приборы контроля качества» была разработана и успешно используется установка для изучения термо- и фотостимулированных процессов в кристаллах [89]. Отличительной особенностью этой установки является возможность избирательно возбуждать исследуемые центры образцов УФ -светом с использованием входного монохроматора в соответствии с их полосами поглощения и выделять их спектры свечения с помощью выходного монохроматора. Установка позволяет исследовать процесс ТЛ несколькими методами термоактивационной спектроскопии: в режиме линейного нагрева, изотермической выдержки и вариации скоростей нагрева. Она обеспечивает проведение измерений в интервале температур от комнатной температуры до 600 Сив диапазоне изменения скоростей линейного нагрева от 0.1 до 10 К/с, что открывает широкие возможности для исследования кинетики процесса ТЛ.
Структурная схема комплекса для исследования люминесценции аниондефектных кристаллов а-А1203 представлена на рисунке 2.1.
Образец устанавливается в стальную светонепроницаемую камеру на нагревательный столик, выполненной из никелевой пластины толщиной 0.5 мм (рисунок 2.1). Нагрев пластины осуществляется переменным током от блока регулирования мощности. Блок регулирования мощности состоит из высоковольтной и низковольтной части, гальванически развязанных между собой. Режимами нагрева управляет компьютер через комплекс КАМАК, производя фазовое регулирование мощности, подаваемой на нагреватель.
К нагревательному столику в месте расположения образца приварена хромель-алюмелевая термопара, соединенная с усилителем сигнала на микросхеме AD595 фирмы Analog Devices.
Температура нагревательного столика измеряется аналого-цифровым преобразователем (АЦП) комплекса КАМАК.
КАМАК представляет собой систему, предназначенную для связи измерительных устройств с цифровой аппаратурой обработки данных. Система построена по модульному принципу. Наименьшая конструктивная единица системы - функциональный модуль (ФМ) или станция представляет собой вставную кассету. Кассеты размещаются в каркасе крейта.
Структура измерительной системы на основе аппаратуры КАМАК представлена на рисунке 2.2. Управление работой крейта и организация связи крейта с компьютером возлагается на контроллер крейта (КК), который занимает управляющую и одну нормальную станцию [90, 91] и выполняет функцию основного КК.
Оставшиеся станции занимают исполнительные модули. Они связываются с КК через магистраль КАМАК. КК выполняет функции управляющего модуля, в большинстве случаев он является пассивным приемником команд КАМАК, которые ему передает компьютер. Интерфейсные платы служат для подключения крейта КАМАК к компьютеру через КК.
Люминесценция регистрируется через выходное (верхнее) окно камеры фотоэлектронным умножителем типа ФЭУ-39А через стекло БС-4 и решеточный монохроматор МУМ-1 (рисунок 2.1). Сигнал ФЭУ усиливается быстродействующим усилителем с максимальной разрешающей способностью 3-Ю6 импульсов в секунду и подается на счетчик-дискриминатор.
Люминесценция образца регистрируется следующим образом. Усиленный сигнал ФЭУ подается на счетчик-дискриминатор, который состоит из триггера Шмитта и счетчика импульсов. Триггер Шмитта необходим для отсечения шумов, поступающих с выхода усилителя ФЭУ вместе с полезным сигналом. Счетчик считает импульсы, пришедшие с ФЭУ, и хранит их до тех пор, пока компьютер не считает их себе в память и не обнулит счетчик. Программное обеспечение позволяет управлять установкой в реальном времени. В течение периода, равного 1 мс, происходит считывание показаний АЦП, его перезапуск, рассчитывается температура образца и, в зависимости от заданного режима наїрева, изменяется ток через нагревательный элемент. Этим обеспечивается линейный нагрев и термостатирование в диапазоне рабочих температур до 1000 С. Скорость изменения температуры при линейном нагреве от 0.2 до 10 градусов в секунду.
Интенсивность люминесценции определяется по показаниям счетчика-дискриминатора комплекса КАМАК.
Температура образца, время, прошедшее с начала эксперимента и интенсивность люминесценции могут быть записаны в любом сочетании в файл данных в текстовом формате. Файл данных состоит из колонок чисел со значениями соответствующих величин и может быть обработан или построен в виде графика практически в любом математическом пакете.
Облучение образца не фильтрованным или монохроматическим УФ светом производится через входное (боковое) окно камеры (рисунок 2.1).
Источником света для фотовозбуждения образца является дуговая дейтериевая спектральная лампа типа ЛД (Д) которая предназначена для использования в оптических устройствах вакуумного ультрафиолета.
Основными эксплуатационными параметрами лампы являются: напряжение зажигания - не более 500 В; напряжение горения - 60 - 90 В; энергетическая сила света в спектральном диапазоне: при 215-300 нм - не менее 20 мВт/ер, при 185-215 нм - не менее 30 мВт/ер; интегральная нестабильность излучения в диапазоне 190-980 нм в течение 1 часа работы - 2 %. Гарантийная наработка - не менее 300 ч. Для поджига и работы лампы используется специальный блок питания.
Расчет кинетических параметров ТЛ облученных кристаллов а-А1203
Параметры ТЛ на восходящем участке дозиметрического пика оценивались в соответствии с уравнением (1.6) затухания свечения при общем порядке кинетики [79].
Для получения значений параметров р" и Ъ уравнения (1.6) использовалась методика аппроксимации экспериментальных кривых изотермического затухания согласно уравнению (2.2) с использованием стандартного метода наименьших квадратов.
Среднеквадратичное отклонение а при определении порядка кинетики b составляло величину ±0.1, а для/?" имело значение ±0.005. Из данных рисунка 3.7 следует хорошее совпадение экспериментальных и расчетных кривых изотермического затухания ТЛ.
Наличие кинетики общего порядка при затухании ТЛ согласно уравнению (1.6) можно подтвердить в том случае, если зависимость I b от времени / описывается прямой линией с наклоном р". На рисунке 3.8 показана такая зависимость для исходных и возбужденных УФ образцов при Т=443 К, соответствующей нарастающему участку дозиметрического пика. Видна линейная зависимость указанных выше величин, как для исходных, так и возбужденных УФ образцов.
Найденные при аппроксимации кривых затухания ТЛ величины наклона (р") использовались для определения энергии активации Е и предэкспоненциального множителя S", с учетом уравнений (1.7) и (1.8) [79].
Из уравнения (1.7), представленного в аррениусовых координатах, можно получить значение энергии активации (Е) и предэкспоненциального множителя (S"). Пример такой зависимости для образца, возбужденного УФ в течение 13 минут, приведен на рисунке 3.9.
Значения величин Е, S", b для нарастающего участка дозиметрического пика, рассчитанные для всех групп образцов при условии минимальной погрешности аппроксимации экспериментальных кривых изотермического затухания ТЛ, приведены в таблице 3.3. Из данных таблицы видно, что 1 Ь 2, и . Из данных таблицы следует, что в спадающей части дозиметрического пика кинетика затухания ТЛ соответствует первому порядку.
Из анализа данных таблицы 3.3 следует, что на восходящем участке дозиметрического пика в полосе свечения 3.0 эВ энергия активации Е практически не зависит от длительности УФ возбуждения, а на спадающем участке величина Е растет с увеличением продолжительности УФ возбуждения.
Таким образом, подтвердилось предположение о различном порядке кинетики ТЛ на восходящем и спадающем участках дозиметрического пика. Обращает внимание более низкое значение энергии активации и частотного фактора на высокотемпературном участке кривой ТЛ. Этот результат согласуется с известным снижением энергии активации на спадающем участке дозиметрического пика, зарегистрированном при фракционном нагреве. Анализ кинетических параметров ТЛ в полосе свечения 3.8 эВ методом изотермического затухания
Как уже было отмечено, спадающий участок дозиметрического пика формируется в температурном диапазоне нарастания свечения 1;+-центров (3.8 эВ). В этой связи целесообразно изучить кинетику ТЛ этой полосы и ее влияние на кинетические параметры дозиметрического пика.
Кривые изотермического затухания люминесценции регистрировались при длительности УФ возбуждения, соответствующей нарастанию и началу насыщения величин интенсивности и светосуммы (см. рисунок 3.3). В экспериментах использовались образцы, у которых полуширина ТЛ пика не превышала 35 К. На рисунке 3.10 приведена кинетика затухания ТЛ образцов, возбужденных УФ светом в течение 8 и 13 минут. Видно, что скорость затухания люминесценции закономерно увеличивается с ростом температуры аналогично ТЛ в полосе 3.0 эВ. Учитывая различие в порядке кинетики на восходящем и спадающем участке дозиметрического пика полосы 3.0 эВ и смещение температур
Рис. 3.10. Изотермическое затухание ТЛ на нарастающем участке дозиметрического пика при различных температурах в полосе свечения 3.8 эВ для возбужденных УФ образцов в течение 8 (а) и 13 (б) минут (точки -эксперимент, линии - расчет) максимумов свечения F- и Р+-центров, оценка кинетических параметров ТЛ проводилась с помощью компьютерной аппроксимации кривых изотермического затухания уравнением (1.13) [79]. Кривая затухания ТЛ рассчитывалась методом наименьших квадратов. Было найдено, что изотермическое затухание люминесценции при выбранных температурах хорошо описывается одной экспонентой в соответствии с мономолекулярной кинетикой процесса (рисунок 3.10).
Влияние на параметры кинетики ТЛ полуширины дозиметрического пика
Для оценки влияния высокодозного облучения на чувствительность образцов к излучению была измерена ТЛ в полосе свечения 3.8 эВ после облучения дозой, соответствующей дозе для исходного измерения, т.е. 0.064
Гр На рисунке 4.16 дана температурная зависимость интенсивности дозиметрического пика ТЛ аниондефектных кристаллов оксида алюминия (полоса свечения 3.8 эВ). Из рисунка видно, что интенсивности ТЛ, измеренные после начальной тестовой дозы и после высокодозного облучения, не соответствуют друг другу. Интенсивность ТЛ дозиметрического пика, измеренная после высокодозного облучения по сравнению с начальной понижена в 1.6 раз, светосумма в 1.4 раза, полуширина пика увеличилась на 9 К, изменился также порядок кинетики (см. таблицу 4.6).
Сравнение интенсивностей ТЛ дозиметрического пика (полоса 3.8 эВ) после облучения образцов тестовой дозой в первом цикле измерений и после высокодозного облучения ловушки. В этой связи дополнительный отжиг при 900 С детекторов ТЛД-500К на основе аниондефектного оксида алюминия после облучения дозой выше 4 Гр является вполне обоснованной технологической рекомендацией.
В заключение, основываясь на представленных результатах исследования влияния дозы облучения на интенсивность ТЛ и кинетические свойства полосы свечения 3.8 эВ в температурном диапазоне от 300 до 900 К, можно отметить, что определяющим механизмом уменьшения свечения указанной полосы в различных пиках ТЛ с ростом дозы облучения является конкурирующий захват носителей зарядов на примесные центры и глубокие ловушки. Наблюдаемые эффекты могут быть связаны также с различиями в сечениях захвата носителей заряда ловушками, ответственными за ТЛ пики. Вполне вероятно, что сечение захвата дозиметрических ловушек больше, чем у остальных центров. Поэтому только после насыщения дозиметрических ловушек более глубокие центры начинают эффективно захватывать носители зарядов. Можно предположить, что при повышении чистоты кристаллов и оптимизации условий их выращивания с целью уменьшения концентрации примесных и глубоких ловушек дозовая характеристика основного пика ТЛ при 450 К сохранит линейность при более высоких дозах. Это расширит области применения ТЛ детекторов на основе кристаллов аниондефектного оксида алюминия.
Выводы
1. Исследование поведения полосы при 3.8 эВ в спектре ТЛ аниондефектных монокристаллов оксида алюминия в зависимости от состояния глубокой ловушки при 730 К показало, что существует тесная корреляция между ТЛ выходом основного дозиметрического пика и степенью заселенности указанной глубокой ловушки.
2. Установлено, что в изменении интенсивности ТЛ (3.8 эВ) дозиметрического пика при высокодозном облучении заметную роль играют центры захвата примесных ионов хрома и глубокие ловушки при 730 К и 835 К.
3. Наблюдается компенсационный эффект в кинетике ТЛ у облученных разными дозами кристаллов оксида алюминия. С повышением дозы значения энергии активации и частотного фактора пиков ТЛ при 390 и 450 К уменьшаются линейно. Вместе с тем наблюдается линейный рост этих параметров у пиков ТЛ при 570 и 835 К.
4. Определена изокинетическая температура для облученных кристаллов оксида алюминия - 442 К. Установлено соответствие температурного положения ТЛ дозиметрического пика при его насыщении со значением изокинетической температуры.
5. Определена пороговая доза - 4 Гр для исследуемых кристаллов оксида алюминия. При достижении этой дозы и ее дальнейшем увеличении происходят существенные изменения практически всех кинетических параметров дозиметрического пика ТЛ при 450 К, поскольку при указанной дозе на кинетику ТЛ начинают активно влиять процессы захвата носителей заряда на ловушки, созданные примесями Сг3+.
6. Результаты исследования дозовой зависимости ТЛ глубокой ловушки при 835 К в полосе свечения 3.8 эВ показало, что на базе аниондефектных кристаллов а-А1203 возможна высокотемпературные измерения больших доз.
