Введение к работе
Актуальность работы Растворы играют важную роль практически во всех процессах жизнедеятельности и технологии, поэтому интерес к их исследованиям продолжает возрастать Достоверные данные полученные экспериментально и рассчиї энные теоретически физико-химические свойства растворов имеют важное значение для развития теории растворов, а также для разработки и внедрения новых экологически чистых технологических процессов и методов получения материалов с заранее заданными свойствами
При изучении растворов электролитов важно охватить всю область концентраций от разбавленных растворов до состояния насыщения Однако следует подчеркнуть, что природа сил межкомпонентных взаимодействий столь важных для понимания свойств растворов, в области малых, средних и высоких концентраций различна Свойства разбавленных и концентрированных электролитов во многом определяются их строением и структурными особенностями растворителей В мировой науке накоплен большой объем материала по исследованию структуры водных растворов Но в настоящее время появилась возможность использования в исследованиях жидкофазных систем методов математического моделирования, основанных на результатах экспериментальных данных, в частности, рентгеноструктурного анализа
В данной работе используется метод, который принадлежит к прямым методам анализа Фурье, характеризующий структуру исследуемых тел Этот метод обеспечивает максимальные общность и строгость выводов и тем самым позволяет уточнить ряд понятий и формул классического рентгеноструктурного анализа жидкофазных систем
Цель работы Исследование математического аппарата, позволяющего проводить интерпретацию дифракционных экспериментальных данных конденсированных систем с целью получения количественных характеристик структуры жидких растворов Представление подробного анализа вывода и использования формул Фурье-преобразования для данных, полученных методом рентгеноструктурного анализа с применением атомных факторов с целью изучения конденсированных систем
Анализ применения метода обратного Фурье-преобразования для устранения "низкочастотных ошибок" на структурной функции, локализуемых в виде высокочастотного вклада в области малых значений г (0,0-0,15нм) на кривой радиального распределения после вычисления интеграла Фурье
Изучение влияния различных факторов, характеризующих Фурье-преобразование
Определение геометрической формы и координационного окружения иона кадмия и нитрат-иона Описание структурной единицы растворов в различных концентрационных областях с целью построения моделей диффузионно-усредненной структуры
Научная новизна работы. Проведен сравнительный анализ функций одна из которых отражает сумму средних радиальных распределений электронной плотности вокруг атомов каждого сорта, другая - имеет соответствующий смысл для атомно-электронной плотности, т е плотности их «точечных атомов»
Отмечается и подробно обсуждается существование малоуглового максимума па экспериментальных кривых интенсивности рассеяния концентрированных растворов нитрата кадмия
Проведен анализ различных факторов, влияющих на точность вычисления экспериментальных функций радиального распределения с использованием Фурье-преобразования
Новизна работы определяется тем, что получено описание комплексной структуры водного раствора нитрата кадмия с учетом корреляции всех частиц, входящих в стехиометрическую единицу раствора
Практическая и научная ценность Постановка и решение экспериментальной задачи изучения строения макроизотропных систем методами дифракции рентгеновских лучей представляется актуальной Решение поставленной задачи потребовало тщательного анализа математической процедуры с применением Фурье преобразования, что в значительной мере определяет практическую и научную ценность данной работы
С помощью полученных функций (из анализа Фурье) можно более точно интерпретировать положение максимумов, имеющих тенденцию к смещению и «размытости»
Установлена взаимосвязь существования предглавного пика (ПГП) с наличием промежуточных областей в структуре жидкостей, а также структурные перестройки, происходящие с изменением концентрации электролита в системе Cd(N03)2*nH20 при переходе от кристаллического состояния к водному раствору
Выводы, полученные при анализе динамики структурных изменений, в зависимости от концентрации, могут быть использованы в построении модельных теорий стеклования ионных систем
Апробация работы Основные положения, результаты и выводы обсуждались и докладывались на
XIII Российской научной конференции "Проблемы теоретической и экспериментальной химии", Екатеринбург, 2003,
XXI Международной Чугаевской конференции по координационной химии, Киев, 2003,
IX Международной конференция «Проблемы сольватации и комплексообразования в растворах», Плес, 2004,
III Международной конференции "Кинетика и механизм кристаллизации",
Иваново, 2004,
IV Международной конференции "Кинетика и механизм кристаллизации
Наннокристаллизация Биокристаллизация", Иваново, 2006
Публикации По результатам работы опубликованы две статьи и шесть тезисов докладов
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения и списка цитируемой литературы Общий объем диссертации 125 страниц, включая таблицу и 14 рисунков Список литературы содержит 135 названий
Личный вклад соискателя Основные результаты диссертации получены лично автором как в отношении математических преобразований, так и в интерпретации данных дифракционного эксперимента
