Содержание к диссертации
Введение
1 Двойная ионизация атомов в интенсивном лазерном поле 23
1.1 Основные уравнения.
Общие выражения для импульсных распределений 26
1.2 Импульсные распределения 35
1.3 Роль электрон-электронного взаимодействия 44
1.4 Итоговые замечания к Главе I 49
2 Траектории с большим временем жизни в надпороговои и двойной ионизации 52
2.1 Когерентное сложение амплитуд и закрытие каналов многофотонной ионизации 57
2.2 Траектории с большим временем жизни в эллиптически поляризованном поле
2.2.1 Полуклассическая модель двойной ионизации 64
2.2.2 Обсуждение результатов 71
2.3 Итоговые замечания к Главе II 75
3 Нелинейная ионизация в системах с кулоновским взаимодействием 77
3.1 Краткий исторический обзор 77
3.2 Амплитуда многоквантовой ионизации для систем с кулоновским взаимодействием
3.2.1 Амплитуда ионизации в приближении Келдыша и метод мнимого времени 82
3.2.2 Кулоновские поправки 86
3.3 Примеры применения метода 93
3.3.1 Асимметрия угловых распределений в эллиптически поляризованном поле 94
3.3.2 Интерференционная структура спектра 100
3.3.3 Кулоновская поправка QQ 104
3.3.4 Вероятность многоквантовой ионизации атомов в поле произвольной частоты 107
3.4 Итоговые замечания к Главе III 116
4 Излучение высоких гармоник фуллереном Сбо в интенсивном лазерном поле 118
4.1 Постановка задачи и результаты численного моделирования 118
4.2 Возбуждение поверхностного и объемного плазмонов электронным ударом 129
4.3 Итоговые замечания к Главе IV 133
Заключение 134
Литература
- Импульсные распределения
- Траектории с большим временем жизни в эллиптически поляризованном поле
- Амплитуда ионизации в приближении Келдыша и метод мнимого времени
- Возбуждение поверхностного и объемного плазмонов электронным ударом
Импульсные распределения
В (1.19) фаза S пропорциональна параметру zp (7), так что \D\ оказывается величиной порядка единицы. Вблизи классической границы спектра пары корней ( о+, /?i+) и ( o- i-) сближаются и сливаются в один корень. В таких точках (отмечены на Рис. 1.4 стрелками) детерминант (1.19) обращается в нуль и формула (1.17) становится неприменимой. Эта ситуация вполне аналогична возникающей при вычислении методом перевала одномерного интеграла, если вторая производная фазы обращается в нуль одновременно с первой. В этом случае регуляризация достигается удержанием в разложении фазы члена с третьей производной, а результат выражается через функцию Эйри [126]. Для многомерных интегралов ситуация усложняется. Если линейным преобразованием переменных интегрирования удается перейти к таким координатам, что вблизи точки перевала вторая производная по одной из новых переменных оказывается по абсолютной величине много меньше двух других, то результат также приближенно сводится к функции Эйри. Такая методика была использована в работах [124,125] для описания возникающей в результате перерассеяния высокоэнергетической части спектра надпороговой ионизации. Структура амплитуды перерассеяния близка к (1.1), и ее вычисление также сводится к двумерному интегралу по времени от экспоненты, содержащей в показателе классическое действие. Техника, развитая в [124,125] может непосредственно быть применена для получения корректного выражения для вероятности вблизи классической границы распределения. Более того, в последующем было получено более строгое решение задачи о вычислении амплитуд типа (1.1) методом перевала вблизи классической границы [127,128], уточняющее результат [124,125]. Однако в нашем случае регуляризация вероятности (1.17) вблизи классической границы вообще не требуется. Дело в том, что анализируются и сравниваются с экспериментальными данными и результатами других расчетов обычно не полностью дифференциальные распределения (1.16) в 6-мерном импульсном пространстве, а распределения, проинтегрированные по части переменных. Например, импульсное распределение ионов получается интегрированием (1.16) по относительному импульсу q. Особенность в вероятности (1.17) на классической границе является интегрируемой, а положение самой границы зависит от величины q, так что в результате интегрирования вклад части импульсного пространства, в которой выражение (1.17) неприменимо, распределяется по всей классически разрешенной области (ограниченной пунктирной кривой на Рис.1.4) и не влияет заметным образом на результат, за исключением случая относительно малых интенсивностей, когда классически разрешенная область мала и окрестности точек Рх тах и Рх тіп, куда вклад дается только окрестностями классической границы. Однако, как видно из результатов следующего раздела, вблизи точек Рх тах и Рх mm вероятность сильно подавлена из-за малости амплитуды ударной ионизации (1.13). В итоге простые формулы (1.16) и (1.17) оказываются практически применимыми во всей существенной области импульсного пространства. Оказывается, что распределение (1.16) может быть переписано виде, позволяющем установить его связь с результатами полуклассических моделей двойной ионизации [18]. Для этого, во-первых, следует отбросить интерференционное слагаемое и, во-вторых, перейти к новым переменным:
Смысл новых переменных следующий: это момент ионизации и направление мгновенной скорости электронной пары сразу после удара. Для квантовомеханического расчета эти переменные неудобны, так как не являются наблюдаемыми, но полуклассическая модель оперирует именно ими. Используя якобиан преобразования (1.20) d P _ 21ПРЫ1 dSln po ІПЦ ОРОІІОД. { } можем записать распределение (1.16) в виде: dW = (Цй),q;ПМ«ДЫ)%[ Д f . (1-22) где rfa 2e)(P,q;k) = (Р, q; k)\2dQnd3q (1.23) сечение ударной ионизации, амплитуда которой дается выражением (1.13), a wst - скорость, (вероятность в единицу времени) ионизации в статическом поле, мгновенная напряженность которого равна ( ра) Уравнение (1.22) в точности воспроизводит результат полуклассической модели [18] и, таким образом, дает обоснование последней и указывает пределы ее применимости. В этой связи отметим два важных обстоятельства. Во-первых, аргументы сечения (1.23) - мгновенные значения кинематических импульсов электронов в момент возврата, когда происходит выбивание второго электрона, что допускает наглядную физическую интерпретацию: в туннельном режиме амплитуда колебаний электрона в поле велика, и динамика электрон-электронного взаимодействия определяется мгновенными скоростями. Если бы мы выполнили вычисления в калибровке скорости, в которой волковская волновая функция дается выражением (1), вместо кинематических импульсов в сечении присутствовали бы дрейфовые, что, по крайней мере в туннельном режиме, явно неверно. Здесь мы сталкиваемся с одним из примеров калибровочной неинвариантности в теории многофотонных процессов в интенсивном лазерном поле. Во многих случаях использование калибровки длины приводит к более достоверным результатам [129,130]; так оказалось и в рассматриваемом случае.
Во-вторых, распределение, представленное в виде (1.22), можно обобщить на случай, когда борновское приближение неприменимо, просто используя точное или другое приближенное сечение вместо борновского. Конечно, строго обосновать такое обобщение нельзя, но можно сформулировать аргументы в его пользу. Действительно, свойством, позволяющим выделить борновскую амплитуду в отдельный множитель и затем заменить ее на более точное выражение, является факторизация выражения (1.10) для амплитуды двойной ионизации. Возможность факторизации связана с присущей туннельному режиму иерархии времен: время движения электрона от момента ионизации до возвращения к атому, її — to, порядка оптического периода,,что много больше и времени туннелирования, у/ш, и времени взаимодействия налетающего электрона со связанным. Поэтому электрон, выбиваемый из атома, "чувствует" мгновенные кинематические характеристики налетающего электрона. Этот факт не имеет прямого отношения к тому, как конкретно учитывается электрон-электронное взаимодействие, поэтому есть основания ожидать, что и за пределами борновского приближения свойство факторизации сохранится.
Траектории с большим временем жизни в эллиптически поляризованном поле
Описание квантовых эффектов, возникающих при взаимодействии квантовых систем с интенсивным электромагнитным полем, за исключением нескольких наиболее простых случаев, допускающих точное решение1, базируется на приближенных непертурбативных методах. Среди таких методов особое место занимает квазиклассическое приближение. Решение Волкова - основной строительный блок, из которого составлены амплитуды многофотонных процессов в сильных полях - квазиклассично, поэтому амплитуды перехода с экспоненциальной точностью определяются величиной классического действия для заряженной частицы в поле электромагнитной волны. Предэкспоненциальные факторы имеют, как правило, квантовую природу. В полях высокой интенсивности и не слишком большой частоты параметр zp (7), дающий оценку отношения величины классического действия к постоянной Планка, численно велик. Это означает, что экспоненциальные сомножители в амплитудах перехода быстро осциллируют как функции времен и импульсов, а значит, соответствующие интегрирования можно выполнять с помощью метода перевала. Возможность применения метода перевала для вычисления интегралов по временам и импульсам обеспечивает очень существенные упрощения вычислительной процедуры, особенно в случае многократного интегрирования при вычислении амплитуд типа (1.1). Однако главная польза квазиклассического подхода и метода перевала - не в обеспечиваемых ими вычислительных упрощениях, а в том, что они позволяют сформулировать наглядное описание многофотонных эффектов на языке классических траекторий. Эти траектории, удовлетворяющие уравнению движения Ньютона, но в комплексном времени и пространстве, возникают из решений уравнений на точки перевала. Примером таких уравнений может служить система (1.14), (1.15), рассмотренная в предыдущей главе. Поскольку уравнения получаются дифференцированием классического действия по импульсам или времени, каждое из них допускает определенную интерпретацию на языке классической физики, как, например, условие возврата электрона к атому (1.14) или закон сохранения энергии в неупругом столкновении (1.15). Конкретный вид уравнений и их количество зависят от
Среди точно решаемых задач физики сильных полей, помимо решения уравнения Дирака для электрона в поле плоской волны [13], фундаментальную роль играют задачи с потенциалом нулевого радиуса, получившие широкое развитие, начиная с работ Демкова и Друкарева [139]. Современное состояние проблемы изложено, в частности, в работе [140], обзоре [12] и цитируемой там литературе. того, какой процесс рассматривается. Нелинейная ионизация атомов представляет собой чисто квантовый эффект: вероятности и сечения ионизации и связанных с ней эффектов содержат постоянную Планка2. Поэтому траектории, возникающие из уравнений на пере ( вальные точки, хотя и удовлетворяют классическим уравнениям движения, не могут быть классическими в полном смысле слова и оказываются частично лежащими в комплексном времени и пространстве. По этой причине метод вычисления квантовых амплитуд перехода в интенсивном электромагнитном поле, основанный на использовании перевальных уравнений и связанных с ними траекториях, получил в литературе наименование метода мнимого времени (ММВ) [65,66], метода комплексных классических траекторий, квазиклассического метода комплексного ареліени [142] или метода квантовых траекторий (орбит) [143]. Все три термина означают, по существу, одно и то же; ниже мы будем пользоваться тем или другим, в зависимости от контекста.
Преимущества метода траекторий по сравнению с точным вычислением амплитуд весьма значительны. Во-первых, приближенное вычисление интегралов методом перевала позволяет получить относительно простые и при этом количественно точные аналитріческие выражения там, где в противном случае потребовалось бы довольно громоздкое численное интегрирование. Особенно важно это в случае многомерного интегрирования, возникающего при вычислении амплитуд излучения гармоник или двойной ионизации. Точный расчет возникающего в таких задачах пятикратного интеграла представляет собой сложную задачу даже для современных вычислительных мощностей. Во-вторых, представление амплитуд перехода на языке классических траекторий наглядно и поэтому нередко позволяет сформулировать простую качественную картину, объясняющую наблюдаемые эффекты или, что наиболее важно, предсказать новые. Именно такому приложению метода траекторий посвящена данная глава. В третьих, метод оказывается очень удобным для включения в теорию кулоновского взаимодействия между электроном и атомным остатком - решение этой задачи излагается в третьей главе.
Амплитуда ионизации в приближении Келдыша и метод мнимого времени
Во Введении и двух предыдущих главах речь шла о теории Келдыша или приближении сильного поля, которые широко используются для расчета амплитуд многофотонных процессов в поле сильной электромагнитной волны. Обобщения амплитуды (2), учитывающие взаимодействие в конечном состоянии (например, (1.1)), позволяют объяснить существование высокоэнергетического плато в спектре надпороговой ионизации и описать эффекты генерации высоких гармоник лазерного излучения и двойной коррелированной ионизации. Предметом приложения собственно теории Келдыша является надпороговая ионизация атомов и ионов в сильном лазерном поле . В западной литературе также широко распространен термин прямая надпороговая ионизация (direct abovehreshold ionization), подчеркивающий, что в данном случае не принимается во внимание перерассеяние [71,99,165]. Перерассеяние ответственно за появление в спектре фотоионизации высокоэнергетического плато, излучение высоких гармоник и т.п. эффекты, но практически не влияет на низкоэнергетическую часть спектра фотоэлектронов и на полную вероятность ионизации. Форма и энергетический масштаб этой части спектра зависят от параметров поля и атома. Например, в линейно поляризованном поле высокой интенсивности, когда параметр Келдыша "f 1, спектр прямой ионизации преобладает до энергий є = (2 -=- 3)Up, а далее расположен спектр перерассеяния, уровень которого на несколько порядков ниже максимального значения вероятности прямой ионизации. Как видно из Рис.2.4, такая форма спектра характерна и для поля с эллиптической поляризацией до тех пор, пока эллиптичность не слишком велика. При том же условии 7 1 в циркулярно поляризованном поле максимум спектра приходится на энергию є = 2Up, а перерассеяние отсутствует. Таким образом, амплитуда (2) описывает спектр многоквантовой ионизации в его наиболее существенной части, а интеграл по энергиям от этой части спектра дает полную вероятность (скорость) ионизации.
В последние годы физика многофотонных процессов эволюционирует от атомов к более сложным системам, таким как молекулы (в том числе сложные, органические), газовыеt и металлические кластеры, фуллерены и др. Модель Келдыша применяется для описания нелинейной ионизации и таких, более сложных объектов (применение приближения сильного поля к описанию ионизации двухатомной молекулы рассматривается, например, в работе [130]).
Для расчетов многоквантовой ионизации в рамках теории Келдыша используется несколько выражений вида (2), которые не полностью эквивалентны. В частности, выбор различных калибровок при описании взаимодействия электрона с полем волны приводит к несколько отличающимся результатам (проблема калибровочной неинвариантносги обсуждается ниже в этой Главе), что, вообще говоря, характерно для приближенных непер-турбативных теорий. Тем не менее, вне зависимости от выбора калибровки PI других тонких деталей, основное приближение, на котором базируется теория Келдыша, состоит в юн, что движение электрона в континууме описывается плоской волковской волной (1), а его взаимодействие с атомным остатком не учитывается. Это приближение позволяет получить простые аналитические выражения для импульсных распределений фотоэлектронов, а для более сложных процессов, таких как генерация гармоник или двойная ионизация, ограничится сравнительно несложными численными расчетами, доступными для средней мощности персональных компьютеров. В случае, когда до ионизации электрон был связан короткодействующими силами, как это имеет место, например, для отрицательно заряженных ионов, приближение континуума плоской волковской волной хорошо обосновано. Все параметры размерности длины, присутствующие в задаче, велики по сравнению с радиусом действия сил, так что на большей части траектории на электрон действует только поле электромагнитной волны. Поэтому приближение Келдыша обеспечивает количественно точное описание многоквантовой ионизации отрицательно заряженных ионов Н , F ,..., что в настоящее время установлено путем сравнения результатов теории с экспериментальными данными [22,166,167], с расчетами, выполненными в рамках метода комплексных квазиэнергетических состояний, который, в случае короткодействующих потенциалов дает практически точное решение задачи [12,140,168,169], а также с результатами численного интегрирования зависящего от времени одноэлектронного уравнения Шредингера [129].
Для атомов, молекул, положительно заряженных ионов и других систем, в которых имеется кулоновское взаимодействие между фотоэлектроном и атомным остатком, состояния континуума существенно отличаются от плоских волн, и поэтому нельзя рассчитывать на то, что амплитуда (2) представляет собой хорошее приближение. В настоящее время установлено, что пренебрежение кулоновским взаимодействием приводит к существенным расхождениям между предсказаниями теории и экспериментальными данными, а также к внутренним противоречиям в теории, таким как зависимость формы спектра и полной вероятности ионизации от выбора калибровки потенциалов электромагнитного поля. Некоторые свойства спектрально-угловых распределений фотоэлектронов,наблюдаемые на эксперименте, в принципе не могут быть описаны в рамках приближения сильного поля.
Последние годы отмечены мощным развитием вычислительной техники и все более широким использованием численного эксперимента в различных областях физики, включая взаимодействие интенсивного электромагнитного излучения с веществом. Открывшиеся в начала 80-х годов возможности точного (ab-initio) численного интегрирования зависящего от времени уравнения Шредингера постоянно расширяются, и в настоящее время численное решение одноэлектронной задачи в присутствии линейно поляризованного поля не слишком малой частоты является рутинной процедурой. Гораздо более громоздким ока зывается случай поля с эллиптической поляризацией и интегрирование двухэлектронного уравнения Шредингера в линейно поляризованном поле, но и эти расчеты сейчас выполняются на больших машинах за приемлемое время. Конечно, численный эксперимент не может во всех случаях и полностью заменить реальный, но, по крайней мере для "чистых" задач, чья точная формулировка не вызывает сомнений, такая замена оказывается весьма эффективной. По сравнению с реальными экспериментами с их неопределенностями в значениях параметров, эксперименты численные, в которых все параметры точно известны и могут быть изменяемы в широких пределах, обеспечивают более информативное сравнение с предсказаниями приближенных аналитических моделей. К настоящему времени имеется обширный опыт численного эксперимента в физике взаимодействия атомов и молекул с полем интенсивного лазерного излучения. В целом, результаты таких численных экспериментов указывают па то, что приближение сильного поля в форме (2) обеспечивает только качественное описание нелинейной ионизации даже в случае атома водорода. Такие свойства спектрально-угловых распределений фотоэлектронов, как симметрия и интерференционная структура, выглядят в приближении (2) и в точных решениях существенно по-разному, вплоть до полной противоположности, так что иногда нельзя говорить даже о качественном согласии. Основной причиной существенных расхождений между экспериментом (реальным или численным) и теорией является кулоновское притяжение фотоэлектрона к ядру, не учитываемое в амплитуде (2).
Следует отметить, что важность учета кулоновского взаимодействия была понята уже в первых работах по физике сильных полей. В частности, в работе Келдыша [8] отмечается, что полученное им выражение для скорости ионизации верно лишь с экспоненциальной точностью; обсуждая формулу (20) для вероятности ионизации в туннельном пределе и —» 0, автор говорит об-отсутствии предельного перехода к случаю постоянного поля1: "Это связано с тем, что в качестве волновых функций конечного состояния мы использовали функции свободного электрона, т.е. пренебрегли кулоновским взаимодействием в конечном состоянии, которое, как известно, меняет степень F в предэкспоненци-альном множителе, не меняя экспоненту" [8]. Однако проблема включения кулоновского взаимодействия в теорию нелинейной ионизации оказалась непростой и долго не поддавалась решению. Первая попытка найти правильное выражение для предэкспоненциального множителя в вероятности ионизации связанного состояния в атоме была предпринята в работе Никишова и Ритуса [63], однако полученный в этой работе результат не обеспечивал (для случая линейной поляризации излучения) перехода к пределу постоянного поля, поэтому до сих пор остается неясным, в какой мере он является правильным. Переломов и Попов [24] впервые вычислили кулоновскую поправку к скорости ионизации атомов в туннельном режиме
Возбуждение поверхностного и объемного плазмонов электронным ударом
Перерассеяние ответственно за появление плато в спектрах фотоэлектронов и высоких гармоник, а также за двойную или многократную коррелированную ионизацию. Соответствующие три канала перерассеяния есть упругое (без возбуждения мишени) рассеяние в присутствии лазерного поля, рекомбинация с испусканием фотона гармоники и ударная ионизация. Механизм перерассеяния подробно обсуждается во Введении и первых двух главах.
В этой главе исследован вопрос о том, каким образом сложная электронная структура мишени может влиять на эффект генерации высоких гармоник. Рассмотрено перерассеяние с испусканием фотона высокой гармоники в случае, когда в качестве мишени выступает фуллерен Сбо - система, обладающая коллективными электронными степенями свободы, проявляющимися в виде поверхностного и объемного плазмонов, возбуждение которых возможно, например, резонансным лазерным полем (другие примеры систем такого типа - металлические кластеры). В случае мощных инфракрасных лазеров, которые обычно используются для получения пучков высоких гармоник и аттосекундных импульсов, частота фотона существенно (в 10-30 раз) ниже частот поверхностного и объемного плазмонов фуллерена Сбо5 так что их возбуждение возможно только в сильно нелинейном режиме, за счет многофотоно-го поглощения либо перерассеяния валентного электрона на мишени. Возбуждение плазмонов через перерассеяния открывает, в свою очередь новый канал излучения гармоник, альтернативный стандартному механизму, связанному с рекомбинацией фотоэлектрона напрямую в основное состояние. Целью исследования является определение относительной эффективности двух каналов и формулировка условий, при которых плазменный канал может доминировать. Содержание Главы основано на результатах работы [39]. План изложения следующий. В этом разделе сформулирована постановка задачи и обсуждаются результаты, полученные численным моделированием взаимодействия фуллерена с интенсивным лазерным импульсом. В следующем разделе излагается теория, позволяющая объяснить результаты численных расчетов.
Электронная подсистема фуллерена Сбо моделируется методом функционала плотности [26]. Ионная подсистема описывается неподвижным зарядом, непрерывно распределенным в сферической оболочке с внутренним и внешним радиусами R\ и RQ соответственно. Сферически симметричный электрический потенциал, создаваемый ионами, есть радиус Вигнера-Зейца, N = 250 - число электронов, R = 8.1, R\ = 5.3 VLVQ = 0.68. Все величины даны в атомных единицах. На самом деле в фуллерене Сбо не 250, а 240 квазисвободных электронов; разница в 10 электронов, необходимых для того, чтобы заполнить орбитали Кона-Шама, есть следствие приближенного характера модели (4.1). В частности, реальный фуллерен не обладает сферической симметрией. Пятипроцентная разница в числе уровней дает представление о точности используемой модели. Основное состояние системы определяется из решения стационарного уравнения Кона-Шама [26] где \ф3) , j = 1,2, ...N - iV орбиталей с энергиями е7 соответственно, Т - одночастич-ный оператор кинетической энергии, Ук=[ т 1Щ-[ (4.3) j г-г потенциал Хартри, - = -( Г обменный потенциал в приближении локальной плотности и п(г) = г№» 12 (4.5) j электронная плотность. 250 электронов формируют заполненную, сферически симметричную и обладающую нулевым спином оболочку, содержащую 200 сг-электронов (радиальные функции которых не имеют нулей) и 50 7г-электронов с одним нулем радиальной функции, расположенным вблизи среднего радиуса фуллерена, R = (Ro — Rt)/2 РЗ 6.7ат.ед. Свободный параметр VQ выбирается так, чтобы энергия связи верхней молекулярной орбитали была равна по модулю потенциалу ионизации Сб(ь —еномо = I — 0.28ат.ед. В используемой модели это есть 7г-орбиталь с угловым моментом I = 4. На Рис.4.1 показаны эффективный потенциал, распределение плотности и конфигурация орбиталей
Для того, чтобы исследовать коллективный отклик модельной системы, было полученное численное решение временного уравнения Кона-Шама ії\ФЛ )) = (T + V + Щі) + V„M(t)) , (4.6) с оператором возмущения Щі) = A(t)p , (4.7) в котором векторный потенциал A(t) = Aoez0(i), взятый в дипольном приближении, отвечает -функциональному всплеску электрического поля: () = (A0/c)6(t). Преобразование Фурье дипольного момента dz(t)= j d3rzn(r,t) дает спектральное представление линейного отклика, показанное на Рис.4.2. Как видно, спектр состоит из серии узких пиков, отвечающих одночастичным переходам и расположенных на фоне двух широких максимумов, представляющих собой коллективные возбуждения - поверхностный (резонанс Ми) и объемный плазмоны, частоты которых шм,е 0.7ат.ед. и о р « 1.4ат.ед. соответственно. Более подробное исследование результатов численного расчета показывает, что поверхностный плазмон формируется за счет переходов вида al —» ж(1 ± 1) irl — т(/ ± 1), а переходы между сг-орбиталями и первоначально незаполненными 5-орбиталями с двумя нулями радиальных функций ответственны за возбуждение объемного колебания Спектр достаточно хорошо воспроизводит наблюдаемый на эксперименте [83].
Radial position (a.u.) Рис. 4.1: Эффективный потенциал Кона-Шамма (сплошная черная линия, квадраты), электронная плотность (красная линия, ромбы), радиальные волновые функции наинизшей и внешней орбиталей (светлая линия, кресты и треугольники соответственно). Показаны положения уровней энергии а и 7г-орбиталей. Плотность и волновые функции показаны в относительных единицах.
Здесь п - эффективное число оптических периодов в импульсе, полуширина которого равна 0.278п. Расчет эволюции системы, приготовленной в основном состоянии, начинается при t = 0 и продолжается до t = 2тгп/ш[, где п = 8. На Рис.4.3 показан переход от линейного к нелинейному режиму взаимодействия, происходящий с ростом амплитуды поля. При малых значениях амплитуды S0 = 0.0025 (для Л = 2280нм) и So = 0.005 (для Л = 800нм) спектры дипольного момента повторяют линейный отклик, приведенный на Рис.4.2. Малые абсолютные значения спектральной плотности связаны с тем, что большие частоты, порядка а Міе и шр, представлены в спектре импульса (4.8) с экспоненциально малым весом. При удвоении амплитуды поля (So = 0.005 и So — 0.01 для Л = 2280нм и Л = 800нм соответственно) сигнал возрастает вчетверо, как и должно быть в линейном режиме. Значения интенсивности составляют 0.9 х 1012Вт/см2 и 3.5 х 1012Вт/см2. Однако с дальнейшим ростом интенсивности образуются плато высоких гармоник, характерные для нелинейного режима взаимодействия: сигнал резко возрастает в широком спектральном диапазоне.
Возникает вопрос о том, является ли наблюдаемое плато высоких гармоник по существу одноэлектронным эффектом, как это имеет место для атомов или же нелинейный отклик на лазерное поле формируется также и за счет возбуждения коллективных степеней свободы? Ниже показано, что в спектрах присутствуют максимумы при и и С ;МІЄ ишйШр, формирующиеся за счет возбуждения объемного и поверхностного плазмонов. На Рис.4.4 показаны спектры, вычисленные двумя методами: из полного решения уравнения (4.6) и в приближении, когда все орбитали, кроме внешней, "заморожены", то есть заселяющие их электроны не взаимодействуют с лазерным полем. В этом расчете использовался 8-цикловый импульс с трапециидальной (2,4,2) огибающей, длиной волны 800нм и интенсивностью 9.0 х 1013Вт/см2 (So = 0.05). Такая форма импульса с четырьмя оптическими периодами постоянной огибающей имеет два преимущества: (1) возможно более корректное сравнение с аналитическими результатами, полученными ниже в разделе 4.2 для случая монохроматического поля и (2) менее существенной становится не интересующая нас в этой задаче зависимость спектров от абсолютной фазы импульса. Различие между двумя спектрами, показанными на рисунке, свидетельствует о том, что не только валентный электрон вносит вклад в излучение. Хорошо видно, что на частотах, близких к частотам коллективных мод, вероятность излучения, вычисленная с учетом вклада всех ор-биталей, примерно на два порядка величины превосходит вероятность, найденную в одноэлектронном приближении. Положение отсечки спектра, предсказываемое стандартной моделью генерации высоких гармоник атомами в интенсивных полях [18,19],
