Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Теорема Флоке и общие свойства квазиэнергетических состояний 15
1.1 Теорема Флоке и начальный этап развития квазиэнергетиче ской теории 16
1.2 Основные свойства квазиэнергетических состояний и метод стационарного гамильтониана Флоке 21
1.3 За пределами теоремы Флоке: обобщённые квазиэнергетические методы 24
Глава 2. Неэрмитовский квазиэнергетический формализм и методы расчёта квазистационарных квазиэнергетических состояний 27
2.1 Неэрмитовский квазиэнергетический формализм 29
2.2 Расчёт ККЭС с помощью обобщённого псевдоспектрального метода с комплексным вращением координат 32
2.2.1 Обобщённый псевдоспектральный метод с равномерным комплексным масштабированием координаты 36
2.2.2 Обобщённый псевдоспектральный метод с комплексным вращением координаты во внешней области 41
2.3 Адиабатическая теория многофотонной ионизации 47
2.4 Нестационарный метод расчёта ККЭС 52
Глава 3. Надпороговый многофотонный отрыв от иона Н~ в монохроматическом поле: энергетические и угловые распределения вылетающих электронов 61
3.1 Многофотонная надпороговая ионизация атомов и отрыв электрона от отрицательных ионов 61
3.2 Общие выражения для спектра фотоэлектронов 66
3.3 Многофотонный отрыв от иона Н~ в окрестности однофотон-ного порога: расчёт по методу КМВО-ОПМ 72
3.4 Многофотонный отрыв от иона Н- в окрестности двухфотон-ного порога 77
3.5 Многофотонный отрыв от иона Н- в поле СО2 лазера: расчёт в рамках адиабатической теории 85
3.6 Надпороговый отрыв высокого порядка: расчёт для иона Н~нестационарным методом 94
Глава 4. Многофотонный отрыв от отрицательных ионов в постоянном электрическом поле 104
4.1 Функция Грина для постоянного электрического поля и монохроматического поля с эллиптической поляризацией 108
4.2 Распределения электронов и парциальные ширины 114
4.3 Случай слабого постоянного поля. Выражение распределения тока электронов и парциальных ширин через амплитуды фотоотрыва в отсутствие постоянного поля 119
4.4 Общие свойства амплитуд фотоотрыва в отсутствие постоянного поля 125
4.5 Фотоотрыв в общем случае эллиптической поляризации 129
4.6 Фотоотрыв при линейной поляризации монохроматического поля 134
4.7 Фотоотрыв при циркулярной поляризации монохроматического поля 137
Глава 5. Применение многомодовой теоремы Флоке к исследованию многофотонных процессов в полихроматическом лазерном поле 142
5.1 Многомодовая теорема Флоке 142
5.2 Многофотонная надпороговаяионизация в дихроматическом лазерном поле 145
5.2.1 Несоизмеримые частоты 146
5.2.2 Соизмеримые частоты 150
5.2.3 Многофотонный отрыв от Н~ в дихроматическом лазерном поле 152
5.3 Генерация гармоник высокого порядка в дихроматическом лазерном поле 157
5.3.1 Неэрмитовский квазиэнергетический подход к исследованию ГГВП 158
5.3.2 Фазовый контроль ГГВП в дихроматическом поле 162
Глава 6. Метод адиабатических квазиэнергетических состояний для многофотонных процессов в поле лазерного импульса 171
6.1 Общие выражения для энергетических распределений вылетающих электронов при многофотонном надпороговом отрыве 174
6.2 Адиабатическое приближение для гладких лазерных импульсов 178
6.3 Многофотонный надпороговый отрыв от Н~ импульсом СО2-лазера 183
Глава 7. Квазиэнергетический подход в нестационарной теории функционала плотности для многоэлектронных квантовых систем в сильных лазерных полях 194
7.1 Обобщённая квазиэнергетическая формулировка нестационарной теории функционала плотности 198
7.1.1 Периодическое внешнее поле 198
7.1.2 Квазипериодическое внешнее поле 204
7.2 Обобщённая квазиэнергетическая формулировка нестационарной теории функционала плотности тока .- 205
7.3 Неэрмитовская квазиэнергетическая формулировка НТФП и НТФПТ 210
7.4 Точные соотношения для функционала квазиэнергии в рамках КТФП " 213
7.4.1 Производные по времени кинетической, потенциальной и обменно-корреляционной энергий 214
7.4.2 Теорема вириала 216
7.5 Приложение формализма КТФП к задачам многофотонной ионизации 218
7.5.1 Многофотонная ионизация атома гелия 219
7.5.2 Многофотонный отрыв от отрицательного иона Li- 222
Заключение 229
Список работ, опубликованных по теме диссертации 236
Список литературы 244
- Основные свойства квазиэнергетических состояний и метод стационарного гамильтониана Флоке
- Обобщённый псевдоспектральный метод с комплексным вращением координаты во внешней области
- Многофотонный отрыв от иона Н~ в окрестности однофотон-ного порога: расчёт по методу КМВО-ОПМ
- Случай слабого постоянного поля. Выражение распределения тока электронов и парциальных ширин через амплитуды фотоотрыва в отсутствие постоянного поля
Введение к работе
Развитие лазерной технологии в сторону повышения мощности и сокращения длительности импульса за последние два десятилетия значительно облегчило исследование многофотонных и нелинейно-оптических процессов высокого порядка в атомах и молекулах. Был открыт целый ряд новых явлений в сильном поле, таких как многофотонная и надпороговая ионизация (МФИ/НПИ), многофотонная и надпороговая диссоциация молекул (МФД/НПД), генерация гармоник высокого порядка (ГГВП), ослабление и усиление химической связи, прямая двойная ионизация, кулоновский взрыв, когерентный контроль физических и химических процессов и т.д. [1-15]. Эти экспериментальные достижения стимулировали значительные усилия в развитии новых теоретических и вычислительных методов для исследования электронной структуры и квантовой динамики атомных и молекулярных систем в присутствии сильного и сверхсильного лазерного излучения.
Существует два общих подхода, которые используются в настоящее время для изучения явлений в сильном лазерном поле вне рамок теории возмущений. Первый из них состоит в численном решении нестационарного уравнения Шрёдингера непосредственно в пространстве и времени. Преимуществом нестационарного подхода является то, что он может применяться к задачам с произвольной формой и длительностью лазерного импульса. Обзор нестационарных методов исследования процессов в сильном лазерном поле для систем с одним активным электроном можно, найти в сборнике [16], а для двухэлектронных систем - в статье [17] (см. также статью [18] о приме-
нении метода В-сплайнов в атомной и молекулярной физике). Прямое численное решение нестационарного уравнения Шрёдингера в настоящее время осуществимо только для систем с одним и двумя электронами [16, 17, 19]. Уже для двухэлектронных систем, где задача состоит в решении нестационарного дифференциального уравнения в частных производных в 6-мерном пространстве, довольно тяжело достичь сходимости численных расчётов при современном уровне развития компьютерной техники. Однако недавнее развитие нестационарной теории функционала плотности (НТФП) [20-22] и нестационарной обобщённой псевдоспектральной техники [23, 24] позволяет проводить полное исследование многофотонных процессов многоэлектронных атомных [21, 25, 26] и молекулярных [22, 27] систем вне рамок теории возмущений для лазерных полей с произвольной формой импульса.
Второй общий подход основан на стационарном рассмотрении нестационарного уравнения Шрёдингера. В частности, развитие обобщённых квазиэнергетических формализмов позволяет свести нестационарное уравнение Шрёдингера для случая периодического или квазипериодического по времени внешнего поля к системе стационарных уравнений или к задаче на собственные значения для гамильтониана Флоке. За последние два десятилетия квазиэнергетические методы применялись к широкому спектру атомных и молекулярных многофотонных процессов. Освещение многих из этих работ можно найти в обзорах [28-38]. Литература по темам, связанным с квазиэнергетической теорией, в последнее время растёт довольно быстро. Выше мы упомянули лишь некоторые обзорные статьи. В последующих главах диссертации обсуждение литературы будет продолжено применительно к теме
каждой главы. Прежде всего это будет касаться обобщённых квазиэнергетических формализмов и их приложений к атомным многофотонным процессам в сильном лазерном поле. За пределами рассмотрения, ограниченного темой диссертации, остаются такие важные направления, как, например, квазиэнергетическая Д-матричная теория [39, 40], высокочастотная квазиэнергетическая теория [41, 42] и проблема стабилизации атомов в сильном поле, включая стабилизацию ридберговских атомов [43-46], электрон-атомные столкновения в присутствии лазерного поля [47], многократная ионизация [4, 48-50], а также широкая область молекулярных многофотонных процессов. Освещение этих и других аспектов квазиэнергетической теории можно найти в многочисленных оригинальных и обзорных статьях.
План диссертации таков. В первой главе мы начинаем с формулировки теоремы Флоке и рассматриваем общие свойства квазиэнергетических состояний. Далее рассматривается стационарный метод гамильтониана Флоке, позволяющий свести нестационарное уравнение Шрёдингера с периодической зависимостью оператора Гамильтона от времени к эквивалентной стационарной задаче на собственные значения для бесконечномерной матрицы гамильтониана Флоке. Техника эрмитовского гамильтониана Флоке неоднократно применялась к исследованию связанно-связанных переходов, таких как многофотонное возбуждение двухуровневых [51, 52] и многоуровневых атомных и молекулярных систем [28, 30, 31, 33-35], за пределами применимости теории возмущений. Здесь же обсуждаются ограничения метода гамильтониана Флоке и традиционной квазиэнергетической теории при анализе различных других многофотонных процессов, таких как непериодические нестационар-
ные процессы, связанно-свободные переходы и т. д. Перечислен ряд различных обобщённых квазиэнергетических методов за пределами обычной теоремы Флоке, которые были разработаны за последние два десятилетия для преодоления тех серьёзных трудностей, которые испытывала традиционная техника гамильтониана Флоке.
Во второй главе мы обсуждаем расширение метода матричного гамильтониана Флоке, включающее в рассмотрение состояния как дискретного, так и непрерывного спектра. Использование комплексного масштабирования (или комплексного вращения) координат [53-57] позволяет аналитически продолжить эрмитовский гамильтониан Флоке в комплексную плоскость координат и затем применить традиционные методы для вычисления комплексных собственных значений квазиэнергии, лежащих на нефизических листах римано-вой поверхности квазиэнергии. Сам гамильтониан Флоке после комплексного вращения координат становится неэрмитовским [58, 59], а его комплексные собственные значения Ец — гГ/2 с отрицательной мнимой частью и соответствующие собственные векторы описывают квазистационарные квазиэнергетические состояния (ККЭС). Вещественные части квазиэнергий (Er) есть энергетические уровни атомной или молекулярной системы, смещённые за счёт эффекта Штарка во внешнем поле. Удвоенные абсолютные значения мнимых частей (Г) есть полные вероятности многофотонной ионизации (или диссоциации) в единицу времени (ширины уровней). Неэрмитовская матрица гамильтониана Флоке может быть построена двумя различными способами: (а) путём использования разложения по базису квадратично-интегрируемых (L2) функций [28, 30, 31, 33-35, 58, 59]; (б) путём дискретизации гамильтони-
ана Флоке, например, с помощью недавно разработанной [24, 60] обобщённой псевдоспектральной техники. Во второй главе описываются методы расчёта ККЭС, которые разрабатывались и применялись автором для решения различных задач, связанных с многофотонными процессами в сильном лазерном поле. Помимо обобщённого псевдоспектрального метода (ОПМ), это адиабатическая теория многофотонной ионизации и нестационарный метод построения ККЭС с помощью комплексно-масштабированного оператора временной эволюции.
В третьей главе мы рассматриваем приложения метода ККЭС к атомным
многофотонным процессам в сильных полях, в частности, к многофотонно
му надпороговому отрыву от отрицательного иона Н~. Основное внимание
здесь уделяется вычислению энергетических и угловых распределений элек-
л тронов, вылетающих в процессе фотоотрыва. Помимо общих аналитических
выражений для спектров электронов, представлены результаты численных расчётов для различных значений частоты и интенсивности лазерного поля. Сравнение с результатами недавних экспериментов [61, 62] по надпороговому многофотонному отрыву от Н~ показывает хорошее согласие наших теоретических результатов, полученных на основе метода ККЭС с использовани-ем специально сконструированного одноэлектронного модельного потенциала [63], и экспериментальных данных. В третьей главе мы представляем также расчёт надпорогового отрыва высокого порядка от иона Н~ [64]. Надпорого-вый отрыв высокого порядка от отрицательных ионов, в отличие от случая нейтральных атомов [65, 66), экспериментально пока не наблюдался, поэто-му прямое сравнение с экспериментальными данными здесь невозможно. Тем
не менее проведённые вычисления позволяют продемонстрировать возможности метода, а их результаты могут служить для проверки существующих приближённых теорий этого процесса.
В четвёртой главе мы проводим аналитическое исследование многофотонного надпорогового отрыва от отрицательных ионов в присутствии постоянного электрического поля. Построенная функция Грина для движения электрона в поле лазерного излучения с эллиптической поляризацией и произвольно ориентированном постоянном электрическом поле [67] позволяет получить выражения для распределений вылетающих электронов, содержащие характерные осцилляции в зависимости от энергии электрона и амплитуды постоянного поля. Помимо общего случая, мы исследуем важный частный случай слабого постоянного поля, как для лазерного поля с общей эллиптической поляризацией, так и для поля с линейной и циркулярной поляризацией, где удаётся получить простые аналитические выражения для распределений электронов, имеющие прозрачную интерпретацию.
Метод матрицы гамильтониана Флоке, о котором говорилось выше, пригоден только для задач с периодической зависимостью оператора Гамильтона от времени. В пятой главе, на основе многомодовой теоремы Флоке (ММТФ) [68-70], мы рассматриваем процессы многофотонной ионизации и генерации гармоник высокого порядка в квазипериодическом (полихроматическом) лазерном поле. ММТФ позволяет свести нестационарное уравнение Шрёдин-гера в случае полихроматического поля с несоизмеримыми частотами к эквивалентной стационарной задаче на собственные значения для бесконечномерной матрицы многомодового гамильтониана Флоке. В этой главе мы
-14 —
изучаем энергетические и угловые распределения электронов при многофотонном надпороговом отрыве от отрицательного иона Н~, а также генерацию гармоник высокого порядка атомом водорода в двухчастотном лазерном поле.
В шестой главе мы представляем обобщённый квазиэнергетический подход для стационарного исследования процессов МПИ/НПИ в сильном импульсном лазерном поле [71]. С помощью метода адиабатических квазиэнергетических состояний [72] мы рассматриваем задачу о надпороговом многофотонном отрыве от Н~ в лазерных полях с различными формами импульса. Рассмотрены энергетические и угловые распределения вылетающих электронов, проанализированы осцилляции в спектрах, возникающие за счёт интерференции вкладов в амплитуду отрыва на переднем и заднем фронтах импульса.
Все обобщённые квазиэнергетические формализмы, представленные до сих пор, применяются главным образом к исследованию многофотонных и нелинейно-оптических процессов в одно- и двухэлектронных атомных или молекулярных системах. Как и прямое интегрирование нестационарного уравнения Шрёдингера для многоэлектронных квантовых систем во внешних полях, зависящих от времени, квазиэнергетические ab initio расчёты таких систем невозможны при современном уровне развития компьютерной техники. В седьмой главе мы представляем один из недавних результатов в области теории многофотонных процессов в многоэлектронных атомах и молекулах, обобщённую квазиэнергетическую формулировку нестационарной теории функционала плотности (КТФП) [73, 74], позволяющую в определённой
мере преодолеть эту серьёзную трудность. КТФП распространяет различные квазиэнергетические формализмы на широкую область многофотонных процессов в многоэлектронных квантовых системах (атомах, молекулах, кластерах). Некоторые недавние приложения этой новой теории также представлены в главе 7. Развитие КТФП далеко от завершения, многое ещё предстоит сделать в будущем.
Наконец, в заключении ещё раз отмечаются преимущества метода ККЭС при решении задач о многофотонной ионизации и генерации гармоник высокого порядка, а также формулируются основные результаты диссертации.
Основные свойства квазиэнергетических состояний и метод стационарного гамильтониана Флоке
При изучении квантовых систем в периодическом по времени внешнем поле квазиэнергетические состояния (КЭС) играют роль, схожую с той, что играют стационарные состояния для гамильтониана, не зависящего от времени. КЭС с различными квазиэнергиями є7 взаимно ортогональны и образуют полный набор, как указано в соотношениях (1.12)-(1.13). Перечислим некоторые основные свойства КЭС. Прежде всего, можно заметить, что следующее преобразование где т - произвольное целое число, переводит любое собственное состояние в уравнении (1.8) в другое собственное состояние. Волновая функция Ф(г, ) в уравнении (1.1), однако, остаётся неизменной после такого преобразования. Последнее означает, что КЭС физически эквивалентны, если их квазиэнергии различаются на тш, а волновые функции связаны преобразованием (1.15). Уравнение (1.8) для отыскания собственных значений квазиэнергии имеет форму «стационарного» уравнения Шрёдингера в составном гильбертовом пространстве S. Можно показать [79, 85], что все общие квантово-механические теоремы, справедливые для стационарного уравнения Шрёдингера, такие как вариационный принцип, теорема Гельмана-Фейнмана, гипервириальные со отношения, теорема Неймана-Вигнера и другие важные соотношения можно распространить на КЭС в периодическом по времени внешнем поле. Например, вариационная форма уравнения (1.8) может быть записана в виде В то время как энергия системы не сохраняется, если оператор Гамильтона явно зависит от времени, можно определить среднюю энергию (Н)е системы в КЭС ij E(r,t) [79]: Используя теорему Гельмана-Фейнмана, можно показать [79], что Обсуждение других свойств КЭС можно найти в книгах и статьях [10, 28, 36, 96].
Рассмотрим теперь стационарный метод гамильтониана Флоке [28, 30, 31, 33-35, 51, 52] для исследования вне рамок теории возмущений многофотонных связанно-связанных переходов в атомных системах. После выделения квазиэнергетического множителя ехр(—ієі) периодический по времени фактор волновой функции КЭС Ф(г, t) (1.6) можно разложить в ряд Фурье с основной частотой и: Таким образом, КЭС можно рассматривать как суперпозицию состояний с энергиями є + пал Функции ipn(r) в выражении (1.19) можно раскладывать дальше по ортонормированному набору собственных функций {/3(т ))} невозмущённого гамильтониана Щ{г): Подставляя выражения (1.19) и (1.20) в уравнение (1.1), мы получим следующую систему связанных алгебраических уравнений: Удобно ввести обозначение \ап) = \а) \п) для векторов составного гильбертова пространства «S, где а нумерует состояния невозмущённой системы (векторы обычного гильбертова пространства), а \п) - Фурье-индекс (п = 0, ±1, ±2,...), нумерующий временные экспоненты, так что (t\n) = exp(—incut). Система уравнений (1.21) перепишется тогда в следующем виде: где Нр - стационарный гамильтониан Флоке, матричные элементы которого определяются как Из матричного уравнения (1.23) следует, что собственные значения квазиэнергии есть решения секулярного уравнения Квазиэнергетический подход, описанный выше, является мощным инстру ментом для исследования вне рамок теории возмущений связанно-связанных многофотонных переходов в простых системах с конечным числом уровней энергии. Для более сложных систем и процессов возможности этого подхода ограничены. Перечислим основные ограничения: (і) Для процессов в сложных атомных и молекулярных системах с участи Ф ем большого числа уровней энергии и большого числа фотонов размер ность матрицы гамильтониана Флоке может стать настолько большой, что не будет поддаваться компьютерной обработке. (ii) Обычные квазиэнергетические методы с эрмитовскими гамильтонианами могут применяться лишь к связанно-связанным многофотонным переходам (многофотонному возбуждению), но не к связанно-свободным и свободно-свободным переходам, таким как многофотонная ионизация (МФИ), надпороговая ионизация (НПИ), многофотонная диссоциация молекул (МФД), надпороговая диссоциация (НПД) и т. д. (Ш)
Для полихроматического (многочастотного) лазерного поля с несоизмеримыми частотами Ш{ (i=l,2, ...) полный гамильтониан системы не является периодической функцией времени, и теорема Флоке неприменима. (iv) Обычные квазиэнергетические методы, основанные на уравнении Шрё-дингера, не могут применяться к нелинейно-оптическим процессам с релаксациями (радиационными, столкновительными или фазовыми). (v) Для лазерных полей с произвольной временной формой импульса гамильтониан опять не периодичен по времени, и теорема Флоке неприменима. (vi) Если квантовая система содержит более двух электронов, то размерность матрицы гамильтониана Флоке становится настолько большой, что задача не поддаётся решению с помощью современных компьютеров.
Обобщённый псевдоспектральный метод с комплексным вращением координаты во внешней области
Метод комплексного вращения координаты во внешней области был впервые детально описан в 1979 г. в работе Саймона [120] применительно к ис следованию молекулярных резонансов в приближении Борна-Оппенгеймера. Идея регуляризации нормировочного интеграла посредством его вычисления вдоль контура в комплексной плоскости, соответствующего комплексному вращению координаты во внешней области, была также высказана в работе [121]. Метод затем был распространён на расчёт атомных и молекулярных резонансов, в частности, для потенциалов, которые не являются аналитическими функциями координаты (например, определённых только численно или кусочно-аналитически) во внутренней области изменения координаты. Для таких неаналитических потенциалов, хотя равномерное комплексное масштабирование координаты всё ещё возможно с помощью техники определённых преобразований (обратное комплексное вращение матричных элементов комплексно-масштабированного потенциала и последующее интегрирование при помощи квадратурных формул [122, 123]), комплексное вращение координаты во внешней области (КМВО) является естественной и прямой альтернативой. Главная идея КМВО состоит в том, чтобы осуществить аналитическое продолжение (комплексное вращение) координат только за пределами внутренней области, ограниченной некоторым расстоянием Щ. Так, для одночастичной системы контур R(r) в комплексной плоскости координаты можно определить следующим образом:
Здесь предполагается, что г имеет вещественные значения, тогда как R(r) становится комплексным за пределами радиуса .. Схема контуров в комплексной плоскости координаты, отвечающих равномерному комплексному вращению и комплексному вращению во внешней области, показана на рис. 1. Для многочастичных систем преобразование (2.26) осуществляется для каждой межчастичной координаты. Ряд приложений процедуры КМВО был разработан для стационарных расчётов атомных и молекулярных резонансов [124-128], сечений в электрон-атомных столкновениях [129], а также для нестационарных расчётов [130]. Различные численные подходы использовались для решения дифференциального уравнения 2-го порядка вдоль контура, определённого выражением (2.26): методы прогонки и сшивки [124, 127, 128], разложения по глобальному базису [125], конечно-элементные базисные разложения [126, 130] и т. д. Функция R(r) неаналитична в точке Щ, поэтому необходимо предпринять некоторые предосторожности, когда уравнение решается вдоль контура (2.26). Граничные условия в точке Ль можно включить в гамильтониан, что приводит к появлению добавки в виде потенциала нулевого радиуса [125, 131]. Сингулярный потенциал не появляется, если переход из внутренней во внешнюю область координаты осуществляется с помощью аналитической функции R(r) [128, 132]. Нетривиальное преобразование, однако, также усложняет задачу, порождая добавочные члены в гамильтониане. В этом разделе мы обсуждаем новое воплощение процедуры КМВО посредством техники обобщённого псевдоспектрального метода (ОПМ). Этот подход, впервые предложенный в работе [119], является достаточно простым и в то же время точным и эффективным.
В процедуре КМВО-ОПМ весь ин тервал изменения координаты делится на две области, и псевдоспектральная дискретизация осуществляется отдельно в каждой из этих областей. Комплексное масштабирование применяется только во внешней области. Граничные условия в точке Rb можно включить в матрицу гамильтониана, при этом модифицируются матричные элементы. Матричные элементы, как и в случае равномерного комплексного масштабирования, имеют простые явные выражения, так что вычисление матрицы гамильтониана в методе КМВО-ОПМ не представляет трудностей. Во внешней области мы можем использовать отображение гех(х), слегка отличающееся от (2.24):
Многофотонный отрыв от иона Н~ в окрестности однофотон-ного порога: расчёт по методу КМВО-ОПМ
В этом разделе мы рассматриваем надпороговый многофотонный отрыв от отрицательного иона Н с использованием обобщённого псевдоспектрального метода с комплексным вращением координат во внешней области (КМВО-ОПМ) [119] для дискретизации неэрмитовского гамильтониана Флоке. Функцию углового распределения вылетевших электронов dTn/dQ (3.7) можно разложить по базису полиномов Лежандра Pi (cos в), где 9 есть угол между направлением вылета электронов кп и направлением поля F. Из-за ограничений по чётности в разложении присутствуют только полиномы с чётным индексом: Коэффициенты / можно назвать параметрами анизотропии, так как они определяют степень отклонения углового распределения dTn/dfl от изотропного. При анализе поведения коэффициентов / для слабых и умеренно-сильных внешних полей может быть полезным сравнение с результатами расчёта в низшем порядке теории возмущений (НПТВ). Для однофотонного отрыва теория возмущений даёт / — 2, / — О (I 1). Ситуация усложняется, если число поглощённых фотонов п = 2. Согласно НПТВ, испущенные электроны в этом случае могут иметь угловой момент 0 или 2. Если электрон вылетает в чистом d-состоянии, мы имеем / = Ю/7, / = 18/7, / = О (I 2), тогда как для чистого s-состояния угловое распределение изотропно, то есть все / = 0. В действительности, однако, s- и d-волны смешиваются в волновой функции вылетающего электрона, так что коэффициенты / нельзя вычислить только с помощью алгебры углового момента, даже для самых низких интенсивностей. Как следует из НПТВ, амплитуда двухфотонного отрыва должна зависеть от угла в как то есть содержать вклады от s- и d- парциальных волн. Множители л/1/2 и у/Ь/2 добавлены как нормировочные коэффициенты полиномов Лежандра. Коэффициент смешивания 6 можно вычислить в рамках НПТВ, и в общем случае он определяется не только алгеброй углового момента, но и радиальными волновыми функциями.
Разлагая квадрат модуля амплитуды (3.18) по полиномам Лежандра чётного порядка, мы получаем для коэффициентов Другие коэффициенты / равны нулю в рамках НПТВ. Если известен параметр смешивания 5, можно вычислить параметры анизотропии / и НА Например, если положить 5 = 0 (чистая d-волна в конечном состоянии), то получаются результаты 10/7 и 18/7, которые упоминались ранее. С другой стороны, если взять коэффициенты 02 и / из вычислений, то можно найти комплексный параметр смешивания 5: Параметр 6, вычисленный таким образом, зависит от интенсивности лазерного поля. В предельном случае слабого внешнего поля он должен стремиться к не зависящему от интенсивности результату НПТВ. В качестве примера рассмотрим расчёт двухфотонного отрыва от иона Н методом ККЭС [119], выполненный в связи с недавними экспериментами по измерению УР фото электронов [61]. Расчёт был сделан при помощи техники КМВО-ОПМ для интенсивности лазерного поля в интервале 109 Вт/см2 - 1012 Вт/см2 и длин волн 1.640 мкм и 1.908 мкм. Для длины волны 1.640 мкм энергия фотона (и = 0.756 эВ) очень близка к энергии сродства атома Н к электрону (0.754 эВ). Однофотонный канал отрыва открыт только для слабого внешнего поля (109 Вт/см2); для больших интенсивностей этот канал закрывается, так как порог фотоотрыва повышается вследствие эффекта Штарка и увеличения пондеромоторного потенциала. При длине волны 1.908 мкм {ш = 0.650 эВ) для отрыва электрона требуется как минимум два фотона при всех интен-сивностях, которые использовались в расчётах. Таблицы 2 и 3 содержат парциальные ширины надпорогового отрыва и полные ширины многофотонного отрыва от Н лазерным полем с длиной волны 1.640 мкм и 1.908 мкм соответ
Случай слабого постоянного поля. Выражение распределения тока электронов и парциальных ширин через амплитуды фотоотрыва в отсутствие постоянного поля
Формулы (4.35)-(4.38) являются точными. Они выражают распределения и ширины через точную волновую функцию ф(г,Ь). Конкретные вычисления предполагают использование каких-либо приближений. Ниже мы рассмотрим важный и наиболее реалистичный случай слабого постоянного поля. В этом случае эффекты постоянного и лазерного поля разделяются, а конечные результаты допускают простую интерпретацию. Введём вместо цилиндрического радиуса р новую переменную в: При изменении р от нуля до бесконечности переменная 9 меняется сначала от 0 до 7г/2, а затем от 7г/2 до 7г/2 + гоо. Когда значение в находится внутри интервала [0, тг/2], оно имеет простой физический смысл: это угол между направлением вылета электрона и вектором постоянного электрического поля Є, если пренебречь влиянием последнего на движение электрона.
Другими словами, угол в характеризует направление движения электрона в той промежуточной области, где влиянием атомного остова уже можно пренебречь, а постоянное поле ещё не вызывает заметного отклонения. Угол вылета вводился ранее в работах [182, 196] для однофотонных процессов. В терминах угла 9 формула (4.36) приобретает вид: (4.40) В случае 2Еп/(2)2 1, который реализуется в слабом постоянном поле, функцию Эйри в (4.40) можно заменить асимптотикой (см. [192]). Так, для 0 9 7г/2 имеем: Два слагаемых в правой части (4.41) имеют простую интерпретацию. Одно из них описывает электроны, вылетевшие в полупространство в направлении Є (угол 9 7г/2), а второе - электроны, вылетевшие в полупространство в направлении, противоположном Е (в качестве угла вылета выступает 7Г — в 7г/2). Введём для единичных векторов этих двух направлений вылета электронов обозначения Направления г+ и г_ различаются знаком проекции на ось z. Предел слабого постоянного поля, который мы здесь рассматриваем, предполагает, помимо (4.41), ещё два приближения.
Прежде всего, пренебрежём влиянием постоянного поля Є в волновой функции ф в правой части (4.40). Это оправдано, так как интегрирование по г в (4.40) ограничено радиусом действия атомного потенциала благодаря фактору U(rr), а в области остова внутриатомное поле значительно превосходит внешнее постоянное поле. Другое приближение состоит в отбрасывании члена { а)/си2 в показателе экспоненты в (4.40). Этот член смешивает эффекты постоянного и переменного полей, и пренебрежение им возможно при выполнении условия в общем случае более жесткого, чем условие применимости асимптотики представим амплитуду Ап (4.40) в следующем виде: Здесь величина А (г) определяется следующим образом: Волновая функция в этом выражении учитывает, в соответствии со сделанным выше приближением, лишь действие внутриатомного и лазерного полей. Определённая так величина А (г) является точной амплитудой фотоотрыва с поглощением п фотонов в отсутствие постоянного поля (см., например, [138], где эта амплитуда вводится для частного случая линейной поляризации). Связь соответствующей парциальной ширины Г с амплитудой А такова: Единичные векторы г+ и г., определённые формулой (4.42), соответствуют двум направлениям вылета электронов, которые приводят к одной и той же конечной точке на плоскости z = const благодаря отклонению электронов постоянным полем. Соответствующие вклады в амплитуду Лп интерферируют, как это видно из выражения (4.45). Так как в (4.45) не предполагается каких-либо приближений для амплитуд А , то можно сказать, что это выражение носит весьма общий кинематический характер. Обратимся к вычислению парциальных ширин Гп. От интегрирования по р в формуле (4.37) перейдём к интегрированию по 9 согласно
