Введение к работе
Актуальность темы. С начала 90-х годов объектом
интенсивных исследований в физике твердого тела становятся новые материалы, образованные из фуллеренов - третьей аллотропной модификации углерода [ 1 ]. В этих материалах кристаллическая матрица состоит из макромолекул углерода, имеющих форму замкнутых сфероидальных кластеров.
Теоретические оценки(2-4)и полученные к настоящему ррема-ни экспериментальные результаты (5,6) указывают на то, что материалы на основе фуллереновых кластеров Сб0 и С„0 представляют собой полупроводники с шириной запрещешюй зоны 1.5 - 2 эВ. Прогнозу, сделанные в последнее время, предполагают интенсивное использование фуллереновых материалов в полупроводниковой электронике [7,8] и оптоэлектронике [9,10], однако к моменту начала работы (1993 г.) данные . об основных, с точки зрения полупроводниковой электроники, параметрах (ширина запрещешюй зоны, кристаллическая структура пленок фуллеренов, механизмы электропроводности) были ограничены и противоречивы . Это и послужило основанием для постановки задачи в диссертационной работе.
В литератур имеются многочисленные, но существенно различающиеся экспериментальные данные, относящиеся к ширине запрещенной зоны, подвижности, эффективной массе [11,12]. Особенностью данной работы является определение основных электрофизических параметров в едином цикле электрических, оптических и структурных исследований, направленном на установление энергетической зонной модели тонких пленок фуллеренов.
Одной из причин, препятствующих широкому приборному применению фуллереновых материалов, является то, 'что
атмосферный кислород, легко проникая в глубь шьнок и кристаллов, уменьшает их проводимость на 4--5 порядков [13-153. Во многом остаются неисследованными как механизм вжяикя кислорода на ьлектрические и структурные свойства фуллеренов, так и способы их защиты от влияния внешней среда.
Целью работы являлось исследование электрических свойств наиболее распространенных фуллеренов Cg0 и С?0, выявление общи закономерностей и специфических особенностей протекания тока в пленках С&0 и С?0, анализ результатов с точки зрения зонной структуры материала и исследование изменений зонной структуры в результате воздействия кислорода.
Научная новизна диссертационной работы заключается в
следующем.
, 1. Впер-ле получены зьачения характерных энергий и предзкспоненциальных множителей для различных механизмов проводимости в пленках Cg0 и С--.
2. Впервые описаны параметры и свойства поверхностного
слоя, обогащенного кислородом, в пленках Cg0 и G„Q.
3. Показано' влияние молекулярного кислорода на
электрические и структурные свойства фуллереновых материалов
и впервые предложена модель воздействия кислорода на
проводимость.
4. Обнаружен структурный фазовый переход, возникающий в
пленках Сб0 в области температур 400 - 500 К.
Практическая значимость. . .
Получение в работе экспериментальные результаты по электропроводности пленок С60 и С„0 и влиянию окружающей атмосферы на величину проводимости, а также предложенные
модели, описывающие роль кислорода в электропроводности пленок, позволяют определить 'область применения нелегированных пленок фуллеренов в электронике, что и определяет практически важные результаты работы.
Научные положения, выносимые на защиту.
1. Температурные зависимости проводимости пленок Сб0 и
С,0 в интервале 100 - 500 К описываются феноменологической
формулой, состоящей из трех слагаемых, отвечающих различным
механизмам: зонной проводимости, прыжковой проводимости,
переносу тока носителями с энергией вблизи уровня Ферми.
2. В области 300 - 500 К доминирующим механизмом
проводимости в пленках' С~0 является транспорт носителей,
возбужденных в область двлокализованных состояний с энергией
активации, соответствующей, половине запрещенной зоны, в то
время, как в С60 вклад этого механизма не является основным.
-
В области 200 - 300 К в вакууме в пленках фуллеренов С60 и С70 на0люДае,гся существенный вклад прыжкового механизма переноса заряда носителями, возбужденными на уровни локализованных состояний в запрещенной зоне, находящиеся на расстоянии 0.20 и 0.22 эВ от уровня Ферми для Сб0 и С„0 соответственно.
-
В интервале температур 100 - 200 К в вакууме доминирующим является механизм переноса заряда по поверхностным состояниям, осуществляемый носителями с энергиями в интервале 0.004 0.012 эВ и О.ООТ - 0.012 эВ от уровня Ферми для С60 и С70соответственно.
- є -
5. Присутствие кислорода в структурах меняет относительный вклад и параметры каждого из механизмов проводимости. Во-первнх, блокирует механизм проводимости носителями заряда с энергиями вблизи уровня Ферми за счет компенсации поверхностных состояний на границах зерен, во-вторых, сдвигает спектр -локализованных состояний по направлению к краю запрещенной зоны и, в-третьих, увеличивает ширину запрещенной зоны. '
Апробация работы и публикации.
Результаты работы докладывались на Международном семинаре "Фуллерены и атомные кластеры", 19-24 июня 1995 г., Санкт-ПетэрОург, Россия (International Workshop "Pullerenes and Atomic .Clusters", 19-24 June, 1995, St.Petersburg,' Russia), Международных симпозиумах: 188th Meeting of The Аліегісап Electrochemical Society, Symposium: "Fullerenes: Chemistry, Physics, and New Directions VII, Reno, USA, .1995 ("Фуллерены: химия, физика и новые направления" в рамках 188. встречи Американского Электрохимического общества, Рено, США, 1995); 189th Meet.jng of The American Electrochemical Society, Symposium: "Pullerenes: chemistry, Physics and New Directions VIII Los Angeles, USA, 1996 ("Фуллерены: химия, физика и ноі ".е направления" в рамках 189 встречи Американского Электрохимического общества, Лос-Анжелес, США, 1996), на заседаниях научного семинара лаборатории физики кластерных структур ФТИ. По результатам. исследований, приведенных в диссертации, опубликовано 6 работ, подано в печать 3 работы. .
Структура и объем диссертации.
Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы из 152 наименований. Объем диссертации составляет 175 страниц машинописного текста, включая 52 рисунка и 7 таблиц.
