Содержание к диссертации
Введение
ГЛАВА 1. Необходимые сведения об ионной имплантации, моделях роста двумерных кластеров и магнитном резонансе .10
1.1 Ионная имплантация .10
1.2 Модели, описывающие формирование двумерных кластеров .15
1.3 Модель АОД с внешним воздействием на движение частиц .19
1.4 Модель АОД, учитывающая наличие диполь-дипольного взаимодействия между диффундирующими частицами .22
1.5 Геометрические и фрактальные характеристики кластера 29
1.6 Магнитные характеристики кластера. Магнитный резонанс 33
ГЛАВА 2. Рост квазидвумерных кластеров во внешнем магнитном поле. численный расчёт параметров, характеризующих эволюцию кластеров 37
2.1 Случайное блуждание во внешнем магнитном поле .37
2.2 Метод «уравнения стационарной диффузии» .43
2.3 Эффективный радиус Rlook области учёта влияния магнитных взаимодействий на движение частиц .48
2.4 Одноцентровая, решёточная модель АОД в магнитном поле .50
2.5 Многоцентровая модель АОД в магнитном поле 54
2.6 Корреляционная функция и фрактальная размерность 62
Выводы к главе 2 70
ГЛАВА 3. Модель формирования квазидвумерных кластеров железо-обогащённого магнитного силицида fe3si в результате имплантации ионов fe в кремний 71
3.1 Состав поверхностного слоя кремния в условиях ионного синтеза. Предпосылки создания новой модели агрегации 71
3.2 Модель формирования кластеров железообогащённого магнитного силицида 73
3.3 Эволюция кластеров в новой модели 76
Выводы к главе 3 83
ГЛАВА 4. Статические и динамические магнитные свойства структур, полученных при компьютерном моделировании 84
4.1 Магнитная анизотропия кластера .84
4.2 Магнитный резонанс. Уравнение Блоха .90
4.3 Магнитный резонанс системы кластеров, расположенных в плоскости .94
4.4 Компьютерный расчёт сигнала магнитного
резонанса .101
Выводы к главе 4 112
Заключение .113
Благодарности 115
Публикации автора по теме диссертации .116
Список сокращений .118
Список использованной литературы .
- Модель АОД с внешним воздействием на движение частиц
- Эффективный радиус Rlook области учёта влияния магнитных взаимодействий на движение частиц
- Модель формирования кластеров железообогащённого магнитного силицида
- Магнитный резонанс системы кластеров, расположенных в плоскости
Введение к работе
Актуальность темы исследования
Ионная имплантация широко применяется в микроэлектронике для внедрения примесных атомов в полупроводниковые пленки с целью достижения заданных свойств. Ионная имплантация с использованием масок, нанесенных на поверхность полупроводника, позволяет формировать сложные гетероструктуры, включающие в себя участки с различными проводимостями, оптическими и магнитными характеристиками. При высокодозной ионной имплантации (ионно-лучевом синтезе) в тонком слое на глубине среднего проективного пробега ионов Rp создаются весьма высокие концентрации примесных атомов, возникает значительное число нарушений решетки матрицы полупроводника, реализуются существенно неравновесные температурные условия. Все это способствует формированию таких соединений, которые трудно получить в условиях, соответствующих внешним условиям эксперимента.
Ионно-лучевой синтез широко используется для формирования тонких плёнок различных силицидов железа на поверхности кремния [1,2]. Недавно в работах [3] показано, что при высокодозной имплантации ионов Fe+ на поверхности кремния образуется пленка, состоящая из кластеров магнитного силицида Fe3Si. При проведении ионной имплантации в присутствии внешнего магнитного поля синтезированная пленка Fe3Si обладает ярко выраженной одноосной магнитной анизотропией в плоскости. При этом ось легкого намагничивания совпадает с направлением поля, приложенного при имплантации полупроводника. Подобные пленки являются весьма перспективными материалами для разработки приборов спиновой полупроводниковой электроники (спинтроники). Одной из серьезных проблем в спинтронике является обеспечение инжекции спин-поляризованных электронов в полупроводники [4]. Обычные металлические ферромагнетики (Fe, Ni, Co) не эффективны вследствие очень большой разности в проводимостях металла и полупроводника, которая приводит к значительному спиновому рассеянию электронов на интерфейсе металл/полупроводник [5]. Одним из подходов к решению этой проблемы является использование магнитных соединений, близких по свойствам к полупроводникам (например, сплавы Хеслера [6]). Современная электроника в основном базируется на кремнии. Для того чтобы устройства спинтроники могли успешно встраиваться в уже существующую приборную среду, желательно использовать кремний в качестве основы для разрабатываемых приборов. С этой точки зрения весьма подходящим соединением для инжекторов поляризованных электронов является магнитный силицид железа Fe3Si [6]. Соединение Fe3Si является ферромагнетиком с температурой Кюри ТК = 803К и намагниченностью насыщения MS ~ 9.1105 А/м. Данные магнитные характеристики определяют высокий интерес к разработке методов получения тонких пленок Fe3Si на поверхности кремниевых подложек.
Влияние ионного облучения на характер магнитной анизотропии тонких ферромагнитных плёнок или магнитных многослойных структур достаточно
широко исследовалось ранее. Подробный обзор исследований в этом направлении можно найти в работе [7]. При этом необходимо отметить, что большинство исследований, упомянутых в [7], рассматривает изменения в магнитном материале, которые вызываются бомбардировкой немагнитными ионами. В отличие от этого, при ионно-лучевом синтезе магнитных силицидов Fe3Si кластеры новой магнитной фазы создаются в немагнитной кремниевой матрице в результате имплантации в нее магнитных ионов Fe+.
Достаточно часто тонкие пленки новой химической фазы представляют собой совокупность отдельных кластеров, дендритов [8]. С точки зрения магнитных свойств форма возникающих кластеров может играть весьма важную роль. Имеется очень хорошо известный и эффективный подход, который позволяет исследовать пространственные, фрактальные и геометрические свойства сформированных кластеров. В основе этого подхода лежит модель Виттена-Сандера агрегации частица-кластер, ограниченной диффузией (АОД). В модели АОД частица, включенная в систему, совершает случайное блуждание до тех пор, пока не достигнет окрестности растущего кластера и не присоединится к нему. Имеется целый ряд модификаций модели АОД частица-кластер [9], но во всех этих модификациях сохраняется базис классической модели АОД: кластер растёт за счет присоединения диффундирующих атомов один за другим, и каждый присоединившийся атом становится новым единичным блоком кластера.
Однако часто атомы, внедрённые в твердое тело, вступают в реакцию с атомами матрицы и образуют новое химическое соединение. Именно такая ситуация имеет место при ионно-лучевом синтезе обогащенного железом силицида Fe3Si в кремниевой матрице. Для образования нового структурного блока кластера необходимо, чтобы не один, а несколько атомов железа находились одновременно вблизи поверхности растущего кластера. Это обстоятельство приводит к изменению топологии и фрактальных характеристик растущих кластеров. Кроме того, если кластер является магнитным, то в его окрестности движение атомов, обладающих магнитным моментом, существенно изменяется. Роль магнитного взаимодействия атом-кластер в формировании дендритов в плоских электрохимических ячейках исследовалась в работах [10,11]. В [11] была предложена континуальная модель АОД, описывающая трансформацию формы кластера при его росте в присутствии внешнего магнитного поля, параллельного плоскости ячейки. Но рост кластера моделировался по классической схеме АОД. Поэтому построение модели формирования кластеров сложного состава в твердых матрицах полупроводника проведение компьютерных экспериментов по изучению эволюции их формы при росте в присутствии магнитного поля является весьма актуальной задачей.
Целью настоящей диссертационной работы является построение физической модели формирования наноразмерного слоя магнитного силицида при ионно-лучевом синтезе, проведение компьютерного эксперимента по формированию кластеров новой фазы, исследование эволюции фрактальных характеристик и магнитных свойств структур, возникающих в результате компьютерного эксперимента.
Задачи исследования:
Для достижения поставленной цели необходимо решить следующие конкретные задачи:
1) разработать физическую модель формирования квазидвумерных
магнитных кластеров в условиях высокодозной ионной имплантации в
присутствии внешнего магнитного поля;
2) создать компьютерную программу на базе физической модели для
проведения численных экспериментов;
-
численно рассчитать основные структурные характеристики (корреляционные функции, фрактальные размерности) возникающих кластеров;
-
выполнить компьютерный анализ магнитных характеристик (намагниченность, магнитная анизотропия) отдельного кластера и системы кластеров, формирующихся при ионном синтезе;
5) провести компьютерное моделирование спектров ферромагнитного
резонансного поглощения в полученных структурах.
Объект исследования: механизмы формирования анизотропных кластеров магнитного силицида Fe3Si во внешнем магнитном поле.
Предмет исследования: параметры, характеризующие систему формирующихся кластеров силицида Fe3Si (анизотропия формы, фрактальная размерность, статическая намагниченность, СВЧ поглощение системой планарно расположенных кластеров).
Методы исследования. Для решения поставленных задач использованы методы численного моделирования процессов случайного блуждания, современные аналитические и численные методы математической физики, методы теоретического описания явления магнитного резонанса.
Моделирование случайных процессов и случайного блуждания, численные расчёты осуществлялись на основе операционной системы Linux (Gentoo Linux 12.0, Ubuntu 11.04) с использованием свободно распространяемых компиляторов. При разработке комплексов программ и проведении вычислительных исследований использовался языки программирования C++, Python, Awk, Bash.
Научная новизна результатов работы состоит в том, что:
-
Предложен новый физический механизм возникновения одноосной магнитной анизотропии при высокодозной ионной имплантации, связанный с удлинением формирующихся в имплантированном слое кластеров вдоль приложенного внешнего магнитного поля.
-
Впервые рассмотрена многоцентровая двумерная решеточная модель агрегации, ограниченной диффузией (АОД), учитывающая влияние магнитного поля на случайное блуждание атомов и эволюцию формирующихся магнитных кластеров.
-
Предложена оригинальная модель формирования кластера сложного соединения (силицида Fe3Si), учитывающая необходимость достижения вблизи границы кластера концентрации диффундирующих атомов, достаточной для формирования новой фазы.
Научно-практическая ценность результатов работы. Практическое значение полученных результатов заключается в следующем:
1) предложенная модель формирования сложного силицида может быть
использована при описании твердотельного ионно-лучевого синтеза нанослоев
различных новых химических фаз;
-
проведенные компьютерные эксперименты будут способствовать целенаправленному выбору условий ионной имплантации для получения тонких пленок с заданными магнитными свойствами;
-
предложенный подход к описанию резонансного СВЧ поглощения может быть использован при исследовании магнитных свойств гранулированных пленок и особенностей их пространственной организации.
На защиту выносятся
-
Физическая модель возникновения одноосной магнитной анизотропии в пленках силицида, ионно-синтезированных в присутствие магнитного поля.
-
Модель формирования кластеров сложного химического соединения, учитывающая необходимость достижения вблизи границы кластера концентрации диффундирующих атомов, достаточной для формирования новой фазы.
-
Модификация многоцентровой двумерной решеточной модели агрегации для учета влияния магнитного поля на параметры случайного блуждания частиц.
4. Результаты компьютерного моделирования процесса роста кластеров,
численного расчета их геометрических и магнитных характеристик, а также
спектров резонансного СВЧ поглощения для структур, сгенерированных в рамках
всех предложенных моделей.
Достоверность и обоснованность полученных результатов обеспечивается корректным применением методов численного моделирования эволюции формирующихся кластеров, совпадением результатов, полученных в предельных случаях с известными из литературных источников данными, соответствием сделанных выводов имеющимся экспериментальным данным.
Апробация работы. Основные результаты работы обсуждались на международных и всероссийских конференциях: «International conference: Resonances in Condensed matter devoted to centenary of professor S.A. Altshuler» (Kazan, 2011), «European Materials Research Society. B Section. Ion beam synthesis and modification of nanostructured materials and surfaces» (Strasbourg, 2011), «Seventeenth International Summer School on Vacuum Electron Ion Technologies» (Sunny Beach, Bulgaria, 2011), «19-я всероссийская межвузовская научно-техническая конференция студентов и аспирантов «Микроэлектроника и информатика»» (Москва, 2012), «Научная сессия к 100-летию академика П.А. Кирпичникова» (Казань, 2013), «17th International Conference on Radiation Effects in Insulators» (Helsinki, 2013), «XXVI Международная научная конференция «Математические методы в технике и технологиях» (Нижний Новгород, 2013)
Публикации автора по теме диссертации
Основное содержание работы отражено в 13 публикациях: 5 статей в рецензируемых научных изданиях, входящих в перечень ВАК, 1 статья в зарубежном рецензируемом научном издании, включенном в международную
систему цитирования, 1 - в материалах докладов и 6 - в тезисах докладов международных и всероссийской научных конференций.
Личный вклад автора. Соискатель принимал участие в формулировке и постановке задач исследования. Им разработаны все программы для проведения компьютерных экспериментов и обработки их результатов. Обсуждение результатов и подготовка статей, написанных по итогам исследования, проводилась совместно с соавторами.
Соответствие диссертации научной специальности.
Диссертация соответствует специальности 01.04.10 - «Физика полупроводников» и отвечает следующим пунктам паспорта специальности:
Предложенные модели агрегации и компьютерные эксперименты по формированию кластеров силицида при ионно-лучевом синтезе соответствуют п. 1 «Физические основы технологических методов получения полупроводниковых материалов, композитных структур, структур пониженной размерности и полупроводниковых приборов и интегральных устройств на их основе», п. 2 «Структурные и морфологические свойства полупроводниковых материалов и композитных структур на их основе», п. 13 «Транспортные и оптические явления в структурах пониженной размерности» и п. 17 «Моделирование свойств и физических явлений в полупроводниках и структурах, технологических процессов и полупроводниковых приборов».
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, четырёх глав, заключения и списка литературы. Совокупное число страниц текста равно 128, в диссертационную работу входит 52 рисунков и библиография из 95 наименований.
Модель АОД с внешним воздействием на движение частиц
Метод ионной имплантации базируется на внедрении (имплантации) в твёрдое тело ускоренных в электростатическом поле ионизированных атомов и молекул. Энергия внедряемых ионов может варьироваться в широком диапазоне (от нескольких КэВ до ГэВ). Глубина внедрения ионов зависит не только от энергии, но и от массы ионов, а также от массы атомов мишени. Ионная имплантация широко применяется в микроэлектронике для внедрения примесных атомов в полупроводниковые пленки с целью достижения нужных характеристик, для ионного перемешивания систем подложка-покрытие, для увеличения адгезии пленочных покрытий, для модификации оптических свойств тонких поверхностных слоев различных материалов.
При теоретическом исследовании процессов, происходящих при ионной имплантации, большую роль играет математическое моделирование (компьютерные эксперименты). Основой этих моделей, на базе которых проводится моделирование, служат физические законы, описывающие рассеяние ускоренных ионов на ионах матрицы, релаксацию энергии при локальных и нелокальных взаимодействиях в твердом теле и т.д. Наиболее широко применяются для расчета процесса имплантации применяются варианты программы TRIM (SRIM), разработанной Бирсаком в 1985 г. [55] Программа TRIM базируется на моделировании внедрения в исходную мишень отдельного атома. В результате проведения большого числа таких однотипных численных экспериментов набирается статистика, позволяющая исследовать распределения по глубине концентрации внедренных атомов, энергий, передаваемых матрице внедряемым ионом, количества дефектов, порождаемых бомбардировкой и т.д. Пример расчета профиля распределения атомов железа, внедренных в кремниевую матрицу [19], проведенного с помощью программы TRIM представлен на рисунке 1 .
При дальнейшем развитии методов расчёта было учтено, что в течение процесса имплантации состав мишени вблизи ее поверхности радикально изменяется. Это изменение состава необходимо учитывать при расчете параметров внедрения последующего иона. Такие программы, учитывающие изменение атомного состава поверхностного слоя мишени, развиты в работах [56 – 60] (программа DYNA) и [61] (программа TRIDYN). Эти программы особенно эффективны при компьютерном моделировании процессов ионно -лучевого перемешивания и процессов высокодозной ионной имплантации, т.н. ионно-лучевого синтеза (см. рисунок 2 ).
Высокодозная ионная имплантация (ионный-лучевой синтез) является одним из универсальных методов формирования тонких слоев новых химических фаз в самых различных матрицах. При ионной бомбардировке в приповерхностном слое мишени создаются существенно неравновесные физические условия. Например, даже если имплантация проводится при комнатных температурах подложки, то смещения атомов в каскаде столкновений могут соответствовать эффективным температурам порядка сотен градусов Цельсия. Необходимо отметить, что термализация (релаксация энергии в каскаде) происходит за очень короткие ( 10-12с) времена. Таким образом, при ионно-лучевом синтезе происходит быстрая эффективная закалка материала и формирование таких фаз, которые сложно получить в обычных условиях. При длительной пост-имплантационной термической обработке происходит разгонка внедренных примесных атомов по более толстому слою мишени и трансформация структуры соединений к Рисунок 2 – Профиль ионов Fe+ имплантированных при энергиях 70 кэВ в Si при дозе 5 1016 см-2.(расчёт произведён с использованием программы TRIM) Рисунок взят из [36]. равновесным формам, соответствующим внешней температуре, давлению и другим параметрам. В рамках представленной работы интересен ионный синтез силицидов при имплантации ионов железа в кремний. Исследования
Рассчитанные по программе DYNA профили распределения по глубине имплантированных ионов Cu+ в аморфном диэлектрике для различных энергий и ионной дозе равной 0.1 1016 (1), 0.3 1016 (2), 0.6 1016 (3) и 1 1016 см-2 (4), а также распределение концентрации ионов по глубине, полученное с помощью программы TRIM. Рисунок взят из [41]. процесса формирования различных силицидов представлены в [5,6, 9, 36]. Наибольший интерес с точки зрения настоящей диссертационной работы представляют результаты синтеза пленок силицидов, проведенные в работе [36]. В этой работе показано, что при дозах 51016 см–2 в только что облученном (as–implanted) образце в очень тонком ( 10-20 нм) слое на глубине Rp возникают наноразмерные области состава Fe3Si. Если провести пост-имплантационный отжиг при температуре порядка 400Со в течение часа, то состав имплантированного слоя изменяется: в центре, на глубине Rp, по-прежнему регистрируются нанокристаллиты силицида Fe3Si, но на периферии слоя появляются области состава FeSi. Отжиг в течение часа при более высоких температурах (800Со) приводит к тому, что практически весь имплантированный слой представляет собой силицид состава –FeSi2.
Очень часто при проведении ионной бомбардировки мишени на ее поверхности регистрируются структуры подобные дендритам. Например, при облучении пластин кобальта ионами углерода [21] регистрируются дендриты, аналогичные получаемым в моделях агрегации ограниченной диффузией [25] (см. рисунок 3). Аналогичные фрактальные образования наблюдались и в работе [24] при имплантации ионов висмута в мишени состава LiNbO3. (см. рисунок 4 и 5). Высокодозная имплантация кремния ионами железа также приводит к возникновению в поверхностном слое мишени дендрито-подобных структур [11] . (см. рисунок 6).
Механизм формирования дендритных кластеров и их состав в указанных исследованиях окончательно не выяснен, но установлено, что эти кластеры состоят из внедряемых ионов и ионов матрицы. При этом, латеральные размеры кластеров значительно превышают их толщину, которая оценивается величиной порядка 10-100 нм.
Наиболее распространенным подходом для описания возникновения кластеров является предложенные Виттеном и Сандером модели агрегации ограниченной диффузией (АОД). В рамках классической, наиболее простой модели частица-кластер агрегации, предложенной в 1981 г. [25] кластеры новой фазы образуются в результате последовательного добавления частиц (атомов, адатомов) в узлы двумерной решетки, их дальнейшего случайного блуждания по этой решетке и последующего присоединения к растущему кластеру. Случайное блуждание каждой частицы рассматривается отдельно с момента помещения её в точку решетки и до её прилипания либо к кластеру, либо к центру зарождения кластера. Перемещение частицы по решетке осуществляется с одинаковыми (равными ) вероятностями её перескока из точки (xi,yi) в соседнюю точку (xi±m,yi±n), m+n=1 где xi и yi – безразмерные координаты, измеряемые в постоянных решетки a.
Эффективный радиус Rlook области учёта влияния магнитных взаимодействий на движение частиц
Наличие магнитного момента у частиц, участвующих в формировании кластеров, и их дипольное взаимодействие особенно существенно проявляется в том случае, когда возникающий кластер является ферромагнитным. Магнитное поле, создаваемое кластером, приводит к анизотропии в вероятностях перескоков частиц при случайном блуждании. Наложение внешнего магнитного поля позволяет зафиксировать направление намагниченности кластера. При этом создается заметная неоднородность магнитного поля вокруг кластера. Эта неоднородность приводит к возникновению направленного дрейфа частиц вблизи кластера от экваториальных областей к полюсам. Подобная ситуация рассматривалась при исследовании изменений формы ферромагнитных включений в металлических сплавах в сильных внешних магнитных полях [57]. Изменение размеров и формы ферромагнитных конкреций, выпадающих в сплаве, происходит за счет поглощения отдельных ионов магнитного материала, диффундирующих в сплаве. Во внешнем магнитном поле Bext намагниченность ферромагнитной частицы достигает насыщения.
Таким образом, около магнитных полюсов частицы локальное относительное изменение концентрации ионов составляет величину порядка + 3-10"5, тогда как вблизи плоскости экватора оно составляет величину порядка -1.5-10 5. Даже такие незначительные изменения локальной концентрации ионов вблизи поверхности сферического ферромагнитного включения могут вызывать заметную разницу в скоростях роста включения вдоль его магнитной оси и в перпендикулярном направлении. В результате, исходная сферическая ферромагнитная частица трансформируется в существенно удлиненную вдоль направления внешнего магнитного поля. Процессы растворения, приводящие к «рипенингу Оствальда» [57] (Ostwald ripening), обуславливают еще большее влияние неоднородности магнитного поля вблизи поверхности магнитной частицы. Около полюсов увеличение концентрации магнитных ионов замедляет процесс растворения, в то время как вблизи экватора - наоборот - ускоряет выход ионов из ферромагнитной частицы вследствие растворения.
Значительное влияние внешнего магнитного поля, лежащего в плоскости электрохимической ячейки, на форму кластеров, возникающих при электроосаждении в аксиальном электрическом поле, отмечалось в работах [43,45,46]. Сила Лоренца в этой геометрии эксперимента не оказывает никакого влияния на движение ионов и роль диполь - дипольного взаимодействия проявляется наиболее ярко. Компьютерное моделирование процесса роста кластера с учетом дипольных взаимодействий проведено в работе [33]. В работе использовалась континуальная модель движения ионов. На каждом шаге для / - ого движущегося иона случайным образом выбирается 4 возможных направления для перемещения на длину свободного пробега (в работе она принята равной единице) в точку rt = гіф(к), где к = 1,2,3,4. Далее оценивается энергия иона в конечной точке шага в каждом из направлений. Эта энергия определяется присутствием внешних электрического и магнитного полей:
Электрические и магнитные взаимодействия приводят к формированию кластеров с различной структурой ветвей. При этом авторами отмечается явная конкуренция двух процессов, влияющих на форму кластера: первый - выстраивание магнитных моментов в кластере параллельно друг другу, вдоль ветвей и второй - выстраивание магнитных моментов вдоль направления внешнего поля. При росте внешнего поля уже при сравнительно небольших значениях его амплитуды магнитные моменты кластера выстраиваются вдоль поля. В этом случае диполь - дипольное взаимодействие с движущимися ионами приводит к преимущественному росту кластера в направлении внешнего магнитного поля.
Геометрические и фрактальные характеристики кластера. Внешние размеры, форма кластеров, относительная плотность расположения частиц в кластере (пористость, рыхлость), взаимовлияние частиц внутри и между кластерами - все эти параметры существенно проявляются в физических, в частности магнитных, свойствах кластерных систем. Указанные параметры могут быть связаны с одной из основных характеристик кластера - корреляционной функцией плотность-плотность С (г). Определим эту характеристику соотношением где г І - радиус-вектор / - ой частицы , N - число частиц в кластере , р(г) -функция плотности распределения частиц в кластере, которая равна 1 , если г соответствует ячейке решетки, в которой есть частица и нулю, если в этой ячейке частицы нет. Выражение (1.15) можно рассматривать как вероятность найти частицу в точке с координатами rt+r, если существует частица в точке г І [28]. Вычисление корреляционной функции для большого числа кластеров, формирующихся по одному и тому же механизму, позволяет определить среднее (р( )р( + )) которое может быть аппроксимировано степенной зависимостью от расстояния г: р(г{)р(г{ + г)у г (1.16) где D - фрактальная размерность кластера, d - размерность пространства. Понятие фрактальной размерности D было введено Хаусдорфом и Безиковичем [29] для описания геометрических объектов, обладающих свойством самоподобия, то есть объектов, составленных из нескольких частей, каждая из которых подобна всему объекту целиком. Такие объекты называются фракталами [58]. Примером фрактала может служить кластер, полученный в классической модели Виттена - Сандера. Величина фрактальной размерности D, рассчитанной для такого кластера, составляет D =1.66.
Электрические и магнитные взаимодействия, дополнительные внешние поля существенно влияют на механизм агрегации и, соответственно, приводят к изменениям внутренней структуры формирующихся кластеров. Эти изменения можно характеризовать изменением фрактальной размерности кластера. Так, учет диполь - дипольного взаимодействия при формировании кластера из частиц с магнитным моментом, приводит к значительному уменьшению размерности D при увеличении коэффициента который характеризует силу диполь-дипольной связи [30], где d - размер частицы. При отсутствии этой связи (Kdd = 0) фрактальная размерность кластера равна D 1.71±0.1 , что близко к значению 1.66, характерному для кластера в классической АОД модели Виттена - Сандера. В пределе очень больших значений Kdd фрактальная размерность агрегата стремится к величине D 1.13 ±0.1 (см. рисунок 14).
В работе [33] было экспериментально показано, что совокупное воздействие электрического и магнитного полей на рост двумерных агрегатов в электрохимической ячейке приводит к формированию структур различной рыхлости. При этом для более плотных структур фрактальная размерность D имеет большие значения и уменьшается для более рыхлых. Таким образом, по величине фрактальной размерности можно оценивать рыхлость сформированных кластеров. В работе была численно исследована роль диполь–дипольного взаимодействия в изменении фрактальной размерности. Величина D была рассчитана для разных значений параметра Kdd и результаты представлены на рисунке 15.
Модель формирования кластеров железообогащённого магнитного силицида
Пример расчета корреляционной функции для одноцентровой модели приведен на рисунке 29. Расчет осуществлялся на решётке 400x400, при 5% заполнении решетки. Все расчеты были проведены при Cw = 0. Для набора где показатель степени a = d - D, d - размерность пространства, D -фрактальная размерность кластера [58]. Поэтому, чтобы определить величину фрактальной размерности D для выросшей структуры, обычно исследуют функциональную зависимость корреляционной функции в логарифмических координатах (см. рисунок 29.) Начальный участок графика аппроксимируем отрезком прямой. Тогда величина фрактальной размерности легко находится из следующего выражения:
Поведение корреляционной функции заметно зависит от степени заполнения решетки. В классическом случае роста свободного АОД кластера [25] предполагалось, что внешние границы решетки с ростом кластера раздвигаются так, чтобы расстояние от границы до периферии ветвей кластера составляло три средних размера выросшего агрегата. Однако, в подавляющем числе случаев формирования кластеров в конденсированных средах существенное влияние на рост агрегатов оказывают соседние кластеры (при возникновении многих кластеров одновременно) или границы области, в которой кластеры возникают. Поэтому особый интерес представляют результаты моделирования кластерообразования на ограниченных решетках.
При этом, если решетка заполняется более чем на 5%, то ветви растущего кластера достигают окрестности внешних границ решетки и начинают сказываться граничные эффекты. Зависимость С( r ) при различных величинах n приведена на рисунке 30. При низком уровне заполнения (n=2,5%) фрактальная размерность кластера близка к размерности свободного АОД кластера D = 1,71. При уровне заполнения n=10% фрактальная размерность кластера равна D = 1,75. На рисунке 28 приведена рассчитанная зависимость фрактальной размерности D от величины n в интервале от 10 % до 100 %. При минимальных рассмотренных уровнях заполнения (1 – 1,5 %) даже усредненная по 15 рассчитанным кластерам корреляционная функция содержит много шумов. Однако, среднее значение фрактальной размерности при таких уровнях заполнения составляет D 1,66 , что соответствует фрактальной размерности свободного АОД дендрита
Зависимость фрактальной размерности D структуры, моделируемой в модифицированной модели АОД и степенью n заполнения решётки 400х400; б) начальный участок графика роста фрактальной размерности D с заполнением решетки. На графике выделена область свободного роста дендрита, соответствующая D=1.66.
Как видно из графика, представленного на рисунке 31, при низких степенях заполнения решетки (n 1%) фрактальная размерность не изменяется, затем наблюдается линейный рост на начальном этапе (примерно до n 10%), и далее зависимость переходит в плато. Подобная зависимость определяется коллективными эффектами. С увеличением заполнения решетки растущий агрегат постепенно вырождается в квази-непрерывную плёнку. В результате величина фрактальной размерности структуры стремится к размерности пространства (в рассматриваемом случае d = 2).
Изменение параметра анизотропии CF также сказывается на поведении корреляционной функции. На графике , представленном на рисунке 32 приведены рассчитанные корреляционные функции для изолированных кластеров при различных значениях CF . Расчеты проводились для уровня заполнения решетки n = 2,5% , где наиболее ярко проявляется эффект удлинения кластера (напомним, что при этих уровнях заполнения наблюдается максимум этого удлинения кластеров). Влияние величины параметра CF заметно проявляется в области спада функции C(r), т.е. основные изменения происходят на периферии кластера. Центральная же часть дендрита сохраняется неизменной (по крайней мере, для рассмотренного интервала значений CF ), что приводит к слабой зависимости фрактальной размерности от фактора анизотропии движения атомов.
Рисунок 32 – Зависимость корреляционной функции С(г) для дендритов, выросших на решётке 400х400, величина фактора анизотропии С„ = 0 и 1. Количество частиц, содержащихся в кластерах, составляет 2.5% от общего числа ячеек решётки.
Аналогичным методом рассчитывалась радиальная зависимость корреляционной функции и для многоцентровой модели. При этом наряду с усреднением по различным компьютерным экспериментам проводилось также усреднение по дендритам, выросшим в рамках одного эксперимента на Nr НТР (см. формулу (2.45)): C(r) = ((C(r)) ) , (2.45)
Расчёт значений корреляционной функции осуществлялся на решётках 400х400 и 1000х1000. Количество численных экспериментов в обоих случаях было равно 10. В каждом эксперименте моделирование проводилось для различного числа НТР. Были рассчитаны структуры, возникающие при Nr равном 4, 9, 16 и 25.
На рисунке 33 приведены в сравнении результаты расчета корреляционной функции для одного и того же уровня заполнения решетки (20%) в одноцентровой (Nr=1) и многоцентровой (Л =25) моделях. Расчет фрактальной размерности D, усредненной по экспериментам и кластерам (в многоцентровой модели) с использованием формул (2.44) и (2.45), показывает, что в многоцентровом подходе размерность D меньше. На рисунке 34 приведены результаты расчета фрактальной размерности как функции заполнения решетки для четырех значений Nr. Значения фрактальной размерности в предельных случаях (при малых n и при и=100%) очевидны: при низком уровне заполнения решетки вырастает свободный АОД кластер с размерностью порядка 1,66, а при уровне « 100% - имеем двумерную сплошную пленку D = 2. Однако переход от 1,66 к 2 заметно зависит от количества НТР. Чем больше число центров агрегации, тем ниже фрактальная размерность при определенном уровне заполнения n. Это можно трактовать как эффективное уменьшение степени заполнения решетки для растущего кластера при переходе от одного НТР ко многим. Это действительно так. Фрактальная размерность D в обоих случаях рассчитывается из корреляционной функции С(г) для одиночного кластера.
Построена двумерная многоцентровая решеточная модель агрегации ограниченной диффузией (АОД), учитывающая магнитное взаимодействие между диффундирующими частицами и формирующимся магнитным кластером. В рамках развитой модели показано, что во внешнем магнитном поле это взаимодействие проявляется в существенной анизотропии движения частиц вблизи кластера – дрейфу частиц к магнитным полюсам кластера. Это приводит к удлинению кластеров вдоль приложенного магнитного поля. Рассчитано относительное удлинение кластеров и показано, что оно нелинейно зависит от количества начальных центров роста кластеров (от плотности распределения кластеров), обнаруживая максимум при сравнительно малых плотностях. Получены данные о зависимости фрактальной размерности формирующихся АОД кластеров от плотности заполнения решетки. Численно рассчитана кривая перехода от фрактальной размерности D = 1.66 при малых плотностях к размерности равной D = 2 при полном заполнении решетки для различного количества начальных центров роста.
Магнитный резонанс системы кластеров, расположенных в плоскости
Для компьютерного расчёта спектра резонанса в настоящей работе используются формулы: (4.18), (4.26), (4.33) и (4.35). Безразмерные оси эллипсоида a, b и с полагаются равными а=200, &=180, с=20. Эти значения соответствуют достаточно тонкому кластеру с удлинением є=1,1 в направлении оси ОХ. Сделанные предположения приводят к следующим значениям для размагничивающих коэффициентов: Nx =0.106; Ny =0.095; Nz =0.798 [81]. При расчётах спектров поглощения частота переменного поля со полагалась равной 9.5 Г гц и время поперечной релаксации 7=10 с.
В случае низкой концентрации кластеров в плоскости взаимодействием между ними можно пренебречь. Для простоты предположим, что все кластеры приобретают одинаковое удлинение при росте во внешнем магнитном поле. Тогда сигнал резонанса будет представлять собой сигнал СВЧ поглощения отдельного магнитного кластера. Спектр резонанса, получающийся при принятых выше условиях, приведен на рисунке 45.
Видно, что высокополевой сигнал резонанса имеет место при полях порядка 11000 Э, что обусловлено конечностью размеров рассматриваемого кластера. В бесконечной сплошной пленке силицида Fe3 Si этот сигнал наблюдался бы в магнитных полях около 20000 Э. Относительно низкополевого сигнала необходимо отметить, что даже малое относительное удлинение кластера (для рассматриваемого случая оно составляет 1,1 ) приводит к заметной разнице в положении максимума сигнала резонанса, рассчитанных для случаев В и С. При данном удлинении кластера разница в резонансных частотах составляет величину порядка 100-200 Э, что вполне достаточно для возможности экспериментального наблюдения анизотропии формы кластеров, образующихся при ионно-лучевом синтезе тонких пленок магнитного силицида.
Рисунок 45 – Спектр СВЧ поглощения для трёх различных геометрий положения полей: A (H 0OZ), B (H 0OX) и C (H0OY). Диполь-дипольное взаимодействие между кластерам отсутствует Nx =0.106; Ny =0.095; Nz =0.798
Диполь - дипольное взаимодействие между кластерами будет проявляться в дополнительном сдвиге резонансных линий в зависимости от ориентации постоянного поля, а также в неоднородном уширении линий, связанном с разбросом дипольных полей. На рисунке 46 приведен низкополевой сигнал в геометрии B для случая 10% заполнения плоскости кластерами. Учет диполь-дипольного взаимодействия между кластерами приводит к существенной асимметрии линии поглощения, поднимая ее левое крыло. Сравнение сигналов резонанса для случаев В и С, рассчитанных для одного уровня заполнения плоскости, проведено на рисунке 47. Видно, что заметное различие положения максимумов сигналов резонанса сохранилось и, например, при 10% заполнении плоскости, поля соответствующие максимумам сигнала различаются на 200Э, что вполне доступно экспериментальному наблюдению.
Сигнал СВЧ поглощения , когда статичное магнитное поле направлено . (OX) и лежит в плоскости имплантированного слоя. Геометрия В. Размагничивающие факторы Nx =0.106; Ny =0.095; Nz =0.798. чёрные квадраты – диполь-дипольное взаимодействие между кластерам отсутствует, белые треугольники – учтено наличие диполь-дипольного взаимодействия .
Рисунок 46 – Сигнал СВЧ поглощения для 10% заполнения решётки. Статичное магнитное поле лежит в плоскости имплантированного слоя. (OX ,OY). Геометрия полей В и С . Размагничивающие факторы Nx =0.106; Ny =0.095; Nz =0.798. Учтено наличие диполь - дипольного взаимодействия между частицами.
Таким образом, даже разброс дипольных полей в системе планарно расположенных кластеров оставляет принципиальную возможность использования метода магнитного резонанса для исследования анизотропии формы отдельных магнитных кластеров, формирующихся в твердотельных мишенях при ионной имплантации.
Рисунок 48 – Сигнал СВЧ поглощения для случая, когда статичное магнитное поле направлено перпендикулярно имплантированному слою. (OZ) .Геометрия А. Размагничивающие факторы Nx =0.106; Ny =0.095; Nz =0.798, n=10%. (Учтено наличие диполь - дипольного взаимодействия – утолщенная кривая, диполь - дипольное взаимодействие отсутствует тонкая кривая )
Дипольное взаимодействие между кластерами существенно влияет и на «высокополевой» сигнал резонанса (случай А). Общий сдвиг сигнала в сторону высоких полей обеспечивается в данной модели, в основном, анизотропией отдельного кластера и размагничивающими факторами. Дипольное взаимодействие из-за планарного расположения системы кластеров дает дополнительный сдвиг. Возникающий из-за дипольного взаимодействия сдвиг значительно меньше, однако это взаимодействие оказывает существенное влияние на форму линии СВЧ поглощения. Так, например, при 10 %-ном заполнении плоскости кластерами дополнительный сдвиг сигнала составляет величину порядка 500Э, а линия поглощения приобретает ярко выраженную бимодальную форму (см. рисунок 48).
При дальнейшем росте плотности заполнения слоя кластерами, линия поглощения трансформируется в сложный, асимметричный сигнал, приведенный на рисунке 49. Наблюдаемая форма линии поглощения очевидно связана с распределением дипольных полей в планарной системе кластеров, а дальнейшая трансформация сигнала - с изменением характера этого распределения при росте
Сигнал СВЧ поглощения для 10, 20 и 30 % заполнения решётки. Постоянное магнитное поле направлено перпендикулярно имплантированному слою. (OZ). Геометрия А. Размагничивающие факторы Nx =0.106; Ny =0.095; Nz =0.798. концентрации кластеров в плоскости. На рисунке 50 приведен компьютерный расчет распределения величины диполь-дипольного поля, действующего на отдельный кластер для нескольких уровней заполнения плоскости кластерами. Расчет сделан для геометрии А, когда намагниченности всех кластеров ориентированы перпендикулярно плоскости. Расчет совершенно однозначно
106 свидетельствует о наличии выраженной структуры в функции распределения полей. Например, на рисунке 50. а) ярко выделяются два пика (при Н 500 Э и при Н 1500Э). Наличие этих пиков может быть связано с особенностями структуры, которая формируется кластерами в плоскости. Примеры взаимного расположения кластеров при случайном размещении кластеров на свободных местах квадратной решетки приведены на рисунке 51
Анализируя расположение кластеров, можно отметить, что при 10% заполнении, в структуре имеются большие полости, свободные от кластеров. Тогда можно предположить, что кластеры, располагающиеся вдоль границ этих полостей, имеют примерно одинаковое окружение, существенно отличающееся от окружения кластеров, находящихся вне полостей («внутренние» кластеры). Тогда интенсивный пик в функции распределения при низких полях может быть связан с «граничными» кластерами, а широкий пик при более высоких полях – с «внутренними» кластерами структуры.
При увеличении плотности заполнения плоскости кластерами характер расположения кластеров меняется. При 30% заполнении большие полости практически исчезают и структура становится более однородной в плоскости , что проявляется в исчезновении выраженных отдельных пиков в функции распределения дипольных полей и формировании единой уширенной линии с центром при Н 2500Э, что соответствует более близкому расположению взаимодействующих кластеров. Именно эти особенности распределения полей в плоскости и проявляются в форме сигналов ФМР.
