Введение к работе
Актуальность. В связи с прогрессом в создании мощных лазеров и лазерных систем стремительное развитие получила нерезонансная нелинейная оптика дисперсных сред, в которой изучается нелинейное взаимодействие интенсивного лазерного излучения с. аэрозольными частицами. Тенденция количественного и качественного роста атмосферно-оптических исследований с применением мощных лазеров обусловлена в первую очередь тем, что физические основы обширного класса нелинейных взаимодействий открывают перспективы создания новых методов диагностики параметров атмосферы, которые не могут быть аффективно измерены традиционными методами линейной оптики.
Другой аспект проблемы связан с возрастающим влиянием на климат Земли индустриальной деятельности человека. По далеко не полным данным на Земле ежегодно сжигается более 2,5 млрд.т нефти, 20 млрд.т угля, причем доля последнего в качестве топлива в теплоагрегатах непрерывно растет. В связи с недожогом угля, составляющим (4-=-8)%, а также с неполным сгоранием нефти и ее производных, концентрация в тропосфере частиц на основі1 углерода (сажа, графит, угольная пыль) постоянно возрастает. Увеличивающееся антропогенное загрязнение атмосферы, особенно в промышленно развитых районах, ставит задачу создания аффективных систем непрерывного контроля качества воздушной среды и измерения потенциала загрязнения атмосферы.
В связи с участившимися случаями возникновения в приземной атмосфере крупных промышленных центров смо-говых ситуаций, а также с возможным резким изменением климата типа "ядерной зимы" в печати появилось немало работ, в которых важное место занимает определение оптических и микрофизических свойств различных дымов.
В настоящее время зарубежные ученые также уделяют большое внимание определению концентрации углерода в атмосфері», выявлению его источников, изучению физико-химических процессов, происходящих на поверхности углеродных частиц в воздухе, исследованию влияния углерода на оптические параметры атмосферы. Современные методы
позволяют обнаружить присутствие углерода даже в атмосфере южной части Тихого океана, где его массовая концентрация составила ~ 1 нг/м3, а в Арктике, на севере Тихого и юге Атлантического океанов — на три порядка выше. Измерения на севере Швеции дали величину от 0,05 до 0,8мкг/м3, а в северном Китае — до 30мкг/м3, причем на долю сажистых частиц приходится 22-29% полного ослабления света. В Лос-Анджелесе этот вклад еще выше — до 44%, а в Мехико достигает 50% при массовой концентрации углерода почти 100мкг/м3. Исследования в различных регионах, как городских, так и вне их, позволили установить источники углеродного загрязнения и описать параметры возникающих аэрозолей. Поэтому актуальной задачей является изучение механизмов взаимодействия оптического излучения с аэрозольными частицами и создание на их основе новых оперативных, селективных и нетрадиционных методов исследования микрофизических параметров углеродосодержа-щих антропогенных частиц приземной атмосферы.
Состояние исследований. Как известно, предметом нелинейной оптики атмосферного аэрозоля являются аффекты, возникающие при взаимодействии мощного лазерного излучения (МЛИ) с аэрозольным компонентом атмосферы, а также распространение излучения в условиях действия данных эффектов.
По уровню энергетических порогов возникновения нелинейно-оптических эффектов в аэрозолях их принято подразделять на низкопороговые эффекты, к которым относятся испарение, горение, сублимация, и высокопороговые — взрыв, пробой. Результатом иелшк йіюі о взаимодействия является существенная перестройка оптических свойств дисперсной среды, что приводит к нелинейным эффектам переноса излучения, таким как просветление, замутнение, нелинейная рефракция в канале распространения МЛИ.
Многообразие атмосферных аэрозолей, состоящих как из жидких, так и из твердых частиц самого различного происхождения, химического состава и микрофизической структуры порождает и разнообразные подходы к описанию их оптических свойств и характера взаимодействия с электромагнитным излучением.
К настоящему времени наиболее подробно изучены низко-
и высокопороговые взаимодействия МЛИ с негорючими жидкокапельными, в основном водными аэрозолями (облака, туманы, водяная дымка) (Волковицкий О.А., Земля-нов А.А., Копытин Ю.Д.).
Постановка и решение задачи о взаимодействии МЛИ с реакционноспособным аэрозолем, в первую очередь, углеродного происхождения были начаты в середине 70-х годов в Институте оптики атмосферы СО АН СССР под научным руководством академика В.Е. Зуева. В первых экспериментальных работах Кузиковского А.В., Погодаева В.А. были представлены в основном качественные данные о динамике горения одиночных углеродных частиц в поле МЛИ. Дальнейшее развитие теоретических и экспериментальных исследований с созданием модели взаимодействия МЛИ как с. отдельными частицами, так и с коллективами горючих частиц представлены в работах Букатого В.И., Шайдука A.M. В работах сотрудников ИРЭ АН СССР Стрелкова Г.М. с коллегами, преимущественно с использованием численных методов, были рассмотрены отдельные вопросы теории горения сажистых частиц микронных и субмикронных размеров в радиационном поле, а также проведено теоретическое рассмотрение просветления сажистого аэрозоля, состоящего из мелких полидисперсных частиц. Отдельные вопросы теории горения и просветления углеродного аэрозоля в результате воздействия мощного оптического излучения отражены в работах Сагалакова A.M., Щукина Е.Р., Яламо-ва Ю.И.
Оптические свойства углеродного аэрозоля, как и любого другого, существенно зависят от влажности воздуха вследствие обводнения частиц. Ранее для углеродной частицы, покрытой водной оболочкой, были рассчитаны факторы эффективности ослабления, рассеяния и поглощения света, а также распределение электрического и магнитного полей внутри и вне частицы (Букатый В.И., Земляное А.А., Кре-ков Г.М., Пришивалко А.П., Рахимов Р.Ф.).
Разнообразны и ситуации, в которых образуются обводненные углеродные частицы. Так, например, использование способов влажной очистки дымовых газов на крупных энергетических установках приводит к тому, что выбрасываемый в атмосферу дымовой факел содержит большое количе-
ство горячего водяного пара, в котором находятся недого-ревшие и частично миновавшие систему очистки сажистые и угольные частицы. При этом абсолютная влажность воздуха у устья дымовой трубы может быть гораздо больше, чем в обычных атмосферных условиях.
При распространении МЛИ в углеродном аэрозоле в условиях влажного воздуха могут появиться новые нелинейные эффекты, которые ранее не исследовались. Влияние влажности на процесс распространения излучения может осуществляться, во-первых, через оптические параметры обводненных частиц аэрозоля, и, во-вторых, через изменение характера процесса горения частиц, поскольку, как показывают результаты работ по исследованию горения и газификации углерода, водяной пар интенсивно реагирует с нагретой поверхностью частицы. Таким образом, горение частиц во влажном воздухе происходит с участием двух окислителей — кислорода и водяного пара, что может при определенных условиях существенно влиять на поведение оптических характеристик исследуемой среды.
Цель и задачи исследований. Целью работы является теоретическое и экспериментальное исследование низкопорогового нелинейного взаимодействия МЛИ с твердым антропогенным аэрозолем, преимущественно углеродного состава. Основные задачи исследования заключались в следуюіщ л:
-
В теоретической разработке и экспериментальной проверке модели горения одиночной углеродной частицы в мощном оптическом поле как в нормальных атмосферных условиях, так и с учетом повышенной влажности воздуха.
-
В установлении экспериментальных зависимостей между интенсивностью излучения, размерами углеродных частиц и профилями температурного поля или поля показателя преломления, возникающими в процессе воздействия.
-
В создании методик определения микрофизических характеристик твердых аэрозолей по изменению температурных, энергетических, акустооптических параметров, связанных с эффектами низкопорогового взаимодействия.
4. В разработке селективных оптических методов измерения характеристик приземного антропогенного аэрозоля, распространяющегося от локального источника промышленных выбросов в атмосфере.
Научная повизна работы. Построена модель взаимодействия нагретой частицы углерода с двумя окислителями, содержащимися в атмосфере — кислородом и водяным паром. Установлено, что существенную роль в протекании процесса горения частицы играет водород, образующийся на ее поверхности при реакции углерода с водяным паром. При «том определены две характерные области параметров горения, в которых качественно различаются физические процессы на поверхности и в окрестности частицы. В первой из них. смотие 11тмующей догоранию выделяющегося водорода на поверхности частицы, установлена возможность обобщения расчетов по модели не учитывающей влажность на случай и влажного воздуха, путем введения соответствующих поправок на влажность. Во второй области обнаружено, что водород сгорает в тонком сферическом слое, отстоящем от частицы на некоторое расстояние и являющемся фронтом пламени.
Установлено, что, если процесс протекает в первой области, скорость горения углеродной частицы практически линейно возрастает с ростом относительной влажности при фиксированных значениях температуры воздуха, начального радиуса и температуры частицы. В целом, определяющее влияние на увеличение скорости горения имеет величина абсолютной влажности.
Обнаружено, что мелкие частицы, горящие в сухом воздухе практически только в кинетическом режиме, в присутствии водяного пара могут гореть в диффузионном режиме. Летально проанализировано влияние влажности воздуха на профили парциальных давлений и потоков компонент газовой среды вокруг частицы, дано физическое объяснение полученным результатам.
На основе модели горения рассчитано влияние влажности воздуха па динамику радиуса и температуры частицы, горящей в поле МЛИ известной интенсивности, а также на процесс распространения МЛИ в монодисперсном и полидисперсном углеродном аэрозоле.
Экспериментально подтверждена модель горения углеродных частиц в поле лазерного излучения. Впервые получены количественные экспериментальные результаты по динамике горения и температуре сажистых и угольных частиц в поле интенсивного лазерного излучения с длинами волн Ai = 10,6 мкм, Аг = 1,06 мкм, A3 = 0,69 мкм как в нормальных атмосферных условиях, так и в газовых средах с пониженным содержанием кислорода.
Разработана методика измерений и создан лабораторный вариант цветового быстродействующего микропирометра спектрального отношения, который может быть реализован в устройствах для оперативного измерения микрофизических характеристик атмосферных аэрозолей антропогенного происхождения. Впервые експериментально оценен температурный вклад теплового эффекта химической реакции горения в тепловой баланс углеродных частиц в поле МЛИ. Новыми являются результаты исследования времени выхода летучих веществ из частиц каменного угля в процессе их скоростного нагрева излучением. Получен новый коэффициент в эмпирической формуле для расчета полного времени выхода летучих. Теоретически рассмотрено прохождение МЛИ через аэрозоль из обводненных углеродных частиц и показано, что вследствие быстрого испарения водных оболочек поставленная задача сводится к анализу взаимодействия МЛИ с сухой частицей в атмосфере, содержащей водяной пар.
Экспериментальным путем доказано, что горение частиц углеродного аэрозоля является главным механизмом, вызывающим его просветление пучком непрерывного МЛИ. Оценки других возможных механизмов воздействия свидетельствуют о незначительном их вкладе в динамику оптических характеристик аэрозоля.
Проведены измерения динамики видимого размера одиночной сажистой частицы при ее горении в поле МЛИ в условиях повышенной влажности воздуха. Отмечено, что скорость горения увеличивается с повышением абсолютной влажности воздуха, а вокруг частицы возникает и в ходе ее горения постепенно уменьшается в размере и контрастности светящаяся оболочка. Показано, что она связана с догоранием водорода, выделяющегося на поверхности частицы в
ходе реакции углерода с водяным паром.
В ходе спектрального исследования горения сажистых частиц в поле МЛИ при повышенной влажности воздуха обнаружено наличие излучения свободного водорода вблизи горящих частиц, что подтверждает положение теории о существовании водорода в рассматриваемой системе, являющееся основой для последующих расчетов, и объясняет возникновение светящейся оболочки вокруг частицы.
Новыми являются данные экспериментов по определению нижней концентрационной границы углеродного аэрозоля и пороговой интенсивности лазерного излучения, при которых в аэрозолях наступают акустооптичеекие эффекты.
Впервые показано, что решение задачи восстановления поля мри :омпой концентрации аэрозоля от стационарных источников промышленных выбросов по данным отбора проб воздуха возможно при оптимальном размещении точек наблюдения, а также учете априорной информации о метеоусловиях и характеристиках источников.
Практическая ценность. Результаты работы могут быть использованы:
при прогнозировании условий распространения мощных лазерных пучков в реальной атмосфере при наличии твердых углеродных аэрозолей, при лазерном зондировании твердых антропогенных выбросов промышленных предприятий и транспорта;
при разработке приборов и устройств для определения микрофизических параметров твердых аэродисперсных взвесей, таких как спектр размеров, объемная и массовая концентрация, а также влажности воздуха;
в системах экологического мониторинга контроля качества атмосферного воздуха в индустриальных центрах, а также в цехах промышленных предприятий и шахтах;
в технике пирометрии малых излучающих объектов в целях оперативного измерения температуры в гетерогенных потоках.
Построенная модель взаимодействия МЛИ с углеродными частицами во влажном воздухе позволяет рассчитать поведение оптических характеристик аэрозоля в реальной влажной атмосфере. Тем самым значительно расширена об-
ласть применимости уже известной модели горения. Установленная теоретически и экспериментально возможность отрыва зоны догорания водорода от поверхности частицы с. образованием сферического фронта пламени может являться отправной точкой для анализа процесса методами теории пламени. На практике результаты работы могут быть использованы при разработке новых методов дистанционного зондирования загрязнений атмосферы, основанных на нелинейных эффектах, в технике оптической локации и связи, а также для создания новых перспективных технологий сжигания твердого топлива.
Предлол;енные в работе методы и технические решения по аэрозольным экологическим измерениям включены в качестве базовых в разрабатываемую для Барнаула систему экологического мониторинга атмосферы, а также используются автором в курсе лекций для студентов факультета повышения квалификации экологических знаний при Алтайском госуниверситете.
Достоверность результатов. Достоверность научных положений и научных данных определяется 'прежде всего большим объемом полученных экспериментальных результатов, их логической взаимосвязью, физической наглядностью, совпадением теоретических и экспериментальных данных. Достоверность выводов обеспечивается совпадением результатов численных расчетов в предельных случаях с вычислениями по приближенным аналитическим формулам, а также удовлетворительным согласием полученных результатов с данными других авторов.
Методы исследований. При создании теоретической модели горения частиц с учетом влажности воздуха, а также процесса просветления аэрозоля в поле МЛИ, основным методом являлось численное решение исходных уравнений. Наряду с этим для большей физической наглядности использовались аналитические решения, полученные в некоторых оправданных приближениях, а также операционные методы.
Экспериментальные исследования приводились с использованием метода скоростной киносъемки (динамика горения, фрагментация частиц), метод фотоэлектрической регистрации сигнала (динамика прозрачности), пирометриче-
ских методов для малых излучающих объектов (динамика температуры углеродных частиц), метод голографической интерферометрии (поля показателя преломления и температуры вокруг нагретых частиц), спектроскопических методов (горение частиц в атмосфере с повышенной влажностью).
Публикации. По материалам диссертации опубликована одна монография в соавторстве, 28 статей в центральных научных журналах и рецензируемых научных сборниках, 25 тезисов докладов на международных, всесоюзных и республиканских конференциях. Перечень наиболее принципиальных статей, отражающих основное содержание диссертации, приведен в конце реферата.
Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, семи глан, включения, списка литературы и приложения. В ней содержится 287 страниц текста, 81 рисунок, 11 таблиц и 207 ссылок на литературные источники.
