Содержание к диссертации
Введение
1 Краткий обзор литературы 14
1.1 Локальная и нелокальная восприимчивость полупроводниковых наноструктур 14
1.2 Пространственно-периодические микроструктуры 16
1.3 "Яблоновит'и методы изготовления фотонных кристаллов 17
1.4 Фотонно-кристаллические слои и дифракционные решетки 20
1.5 Поляритонные фотонные кристаллы 23
1.6 Фотонно-кристаллические световоды 25
1.7 Планарные полупроводниковые микрорезонаторы 26
2 Пространственно-нелокальная восприимчивость по лупроводниковых наноструктур 29
2.1 Нелокальный отклик в сверхрешетках диэлек трик/полупроводник 29
2.1.1 Радиус нелокальности в модели Томаса-Хопфилда 29
2.1.2 Размерное квантование 31
2.2 Формализм функций Грина 33
2.3 Функция Грина для слоистой среды 36
2.4 Коэффициенты отражения вблизи поляритонного резонанса 39
3 Поляризационные свойства фотолюминесценции наноструктур 48
3.1 Полупроводниковые квантовые нити 49
3.2 Пористый кремний как ансамбль неизотропных квантовых точек 55
3.2.1 Краткий обзор экспериментальных данных 55
3.2.2 Модельные расчёты и сравнение с экспериментом 61
4 Линейные свойства резонансных слоистых структур 67
4.1 Элементы оптики фотонных кристаллов 67
4.1.1 Пример модельной системы 68
4.1.2 Приближение пустой решетки и резонансные моды 73
4.2 Матрица рассеяния 82
4.2.1 Формулировка метода 82
4.2.2 Решение в модулированном слое 86
4.2.3 Интерфейсная матрица 92
4.2.4 Входящие амплитуды 95
4.2.5 Матрица рассеяния 97
4.2.6 Коэффициенты пропускания, отражения, дифракции и поглощения 99
4.2.7 Однородный слой 101
4.2.8 Пример GG/ для модельной структуры 102
4.3 Коэффициент пропускания модельной структуры 103
4.4 Квази-волноводные моды 108
4.4.1 Квази-волноводные моды и матрица рассеяния 109
4.4.2 Численный пример: квази-волноводные моды в модельной структуре 114
4.5 Сравнение с расчётами методом конечных разностей 125
5 Плазмонно-волноводные поляритоны 132
5.1 Спектры пропускания вблизи плазмонно-волноводных резонансов 133
5.2 Ближнее поле металло-диэлектрической структуры 143
6 Нелинейное рассеяние поляритонов в планарных микрорезонаторах 153
6.1 Краткий обзор экспериментальных данных 153
6.2 Модель поляритон-поляритонного рассеяния 160
6.3 Стационарное приближение модели поляритон-поляритонного рассеяния 170
6.4 Анализ процессов насыщения и двумерности поляритон-поляритонного рассеяния 178
Заключение 189
- Пространственно-периодические микроструктуры
- Функция Грина для слоистой среды
- Модельные расчёты и сравнение с экспериментом
- Коэффициент пропускания модельной структуры
Введение к работе
Физические закономерности взаимодействия света и вещества рассматривались на протяжении всей истории естествознания. Однако бурное развитие микро- и нанотехнологии в конце XX века позволило контролируемым образом создавать объекты с размерами порядка и много меньшими длины волны света, что выявило новые аспекты этой проблемы.
Данная диссертационная работа посвящена исследованию оптических свойств полупроводниковых наноструктур и фотонных кристаллов, содержащих наноструктурированные полупроводники и металлы. Актуальность темы связана с широкими перспективами использования таких полупроводниковых наноструктур и фотонных кристаллов в оптоэлектронике, в том числе в связи с открывающимися возможностями одновременного целенаправленного изменения свойств электронных спектров в наноструктурах и оптических резонансов в фотонно-кристаллических слоях при создании оптоэлектрон-ных элементов с заданными линейными и нелинейными оптическими свойствами.
Таким образом, основная тема работы - развитие теории взаимодействия излучения с веществом в полупроводниковых микрорезонаторах и фотонных кристаллах, содержащих полупроводниковые или металлические наноструктуры - является безусловно актуальной.
Основные цели работы
Как известно, для выбора адекватного метода описания взаимодействия света и вещества в заданной физической системе необходимо в первую очередь дать ответ на следующие три вопроса: линейность: является ли поляризация среды в системе линейной функцией внешних полей в интересующем нас диапазоне изменения амплитуды внешних полей? локальность: можно ли считать, что поляризация среды в данной пространственной точке полностью определяется временной динамикой электрического и магнитного полей в этой точке, и что следует понимать под "пространственной точкой"? однородность: является ли рассматриваемая система пространственно однородной или нет, и каков характерный масштаб пространственной неоднородности?
В ходе работы над диссертацией особое внимание уделялось системам, в которых осуществляется сильное перераспределение электромагнитного поля при изменении каких-либо параметров системы. При этом в зависимости от степени линейности, локальности и однородности восприимчивости рассматриваемой системы отличались и методы, используемые при анализе задачи.
Для развития теории фотонных микроструктур, позволяющей адекватно описывать результаты экспериментальных ис следований и проектировать фотонные микроструктуры с заданными свойствами, было необходимо решить следующие задачи:
• Развить метод расчёта перераспределения электромагнитных полей в сверхрешётках полупроводник/диэлектрик с учётом пространственной структуры размерно-квантованных состояний в полупроводниковых слоях
• Исследовать влияние перераспределения электромагнитного поля наноструктуры на поляризационные особенности фотолюминесценции полупроводниковых квантовых нитей и ансамбля неизотропных полупроводниковых квантовых точек.
• Усовершенствовать и реализовать в виде программ алгоритм для расчёта распределения электромагнитных полей в фотонно-кристаллических слоях.
• Развить метод расчёта резонансной фотолюминесценции фотонных структур, содержащих тонкий слой материала с сильной резонансной оптической нелинейностью.
• Исследовать нелинейное рассеяния света в системе, состоящей из микрорезонатора и набора полупроводниковых квантовых ям, энергия экситонного перехода в которых близка к собственной энергии микрорезонатора.
• Исследовать возможные сценарии развития параметрической неустойчивости в системе неравновесных полярито-нов в полупроводниковом микрорезонаторе.
Объектами исследования в работе являются: полупроводниковые наноструктуры, оптические микрорезонаторы и фотонные кристаллы с наноструктурированными полупроводниками и/или металлами, квантовыми ямами, нитями и точками.
Научная новизна и практическая ценность работы
В диссертации решена важная научная проблема существенного влияния перераспределения электромагнитного поля на взаимодействие света и вещества в полупроводниковых наноструктурах и фотонных кристаллах с экситон-поляритонными и плазмонными резонансами. Систематически исследованы системы, в которых приближение среднего поля оказывается неприменимым, и рассмотрены различные методы описания оптических свойств таких систем. Научная новизна работы заключается в следующем:
• предложен и реализован метод нахождения собственных мод фотонно-кристаллических слоев, основанный на линеаризации матрицы рассеяния как функции энергии. На основе этого метода получены дисперсионные кривые фотонно-кристаллических слоев различных геометрий и различного состава, в том числе содержащих оптически активные электронные резонансы (экситонные или плаз-монные);
• предложен и реализован метод расчёта резонансной фотолюминесценции фотонных структур, содержащих тонкий слой материала с сильной резонансной оптической нелинейностью, основанный на модели связанных нелинейных осцилляторов;
• обнаружен новый тип развития параметрической неустойчивости в системе поляритонов в полупроводниковом микрорезонаторе, когда конкуренция между параметрическим распадом накачки на сигнальную и холостую моды с би-стабильностью одномодового режима нелинейного осциллятора приводит к генерации широкополосного шума.
Практическая ценность работы состоит в возможности использования разработанных методов для расчёта коэффициентов отражения, пропускания и дифракции для планарных структур, содержащих периодически модулированные слои.
Достоверность результатов, полученных в ходе работы над диссертацией, подтверждается неоднократно проверенным согласием с результатами независимых расчётов и с экспериментальными данными, полученными в ведущих российских и зарубежных научных центрах.
Основные положения, выносимые на защиту
1. Перераспределение электромагнитных полей в сверхрешетках полупроводник/диэлектрик существенно зависит от деталей пространственной структуры волновых функций размерно-квантованных состояний в полупроводниковых слоях.
2. Поляризационная "память" фотолюминесценции полупроводниковых квантовых нитей и ансамбля неизотропных полупроводниковых квантовых точек в значительной степени обусловлена анизотропией поля полупроводниковой наноструктуры.
3. Метод расчёта собственных мод фотонно-кристаллических слоев, основанный на линеаризации матрицы рассеяния как функции энергии, позволяет эффективно находить дисперсионные кривые для фотонно-кристаллических слоев различных геометрий и различного состава.
4. Предсказанные на основе предложенного метода расчёта резонансные особенности в спектрах пропускания фотонно-кристаллических структур подтверждены экспериментально на нескольких различных полупроводниково-диэлектрических и металло-диэлектрических фотонных кристаллах.
5. Резонансное перераспределение поля в планарном полупроводниковом микрорезонаторе, содержащем набор полупроводниковых квантовых ям, приводит к сильной перестройке поляритонного рассеяния.
6. Резонансное перераспределение поля, обусловленное экси-тонной нелинейностью, приводит к сильной перестройке параметрического рассеяния света в полупроводниковых микрорезонаторах. Конкуренция между параметрическим распадом накачки на сигнальную и холостую моды с би-стабильностью одномодового режима нелинейного полупроводникового микрорезонатора приводит к появлению сильной параметрической неустойчивости в системе по-ляритонов, сопровождаемой генерацией широкополосного шума.
Апробация работы
Результаты, вошедшие в диссертационную работу, докладывались и обсуждались на: Международных симпозиумах "Наноструктуры: Физика и Технология"(С.-Петербург 1997, 2001, 2002, 2003, 2004); 5-й Международной конференции по оптике экситонов в низкоразмерных системах (Геттинген, Германия, 1997); 5-й Международной конференция по нелинейной оптике экситонов (Росток, Германия, 1997); Российской конференции по физике полупроводников (Москва, 1997); 12-й Международной конференции по электронным процессам в двумерных системах (Токио, 1997); 23, 24 и 26-й Международных конференциях по физике полупроводников (Берлин, Германия, 1996; Иерусалим, Израиль, 1998; Эдинбург, Великобритания, 2002); 4-ой Международной конференции "Физика взаимодействия света с веществом в наноструктурах"(Санкт-Петербург, 2004).
Основное содержание работы опубликовано в 52 научных статьях в ведущих отечественных и зарубежных реферируемых научных журналах.
Работа выполнялась в Институте общей физики им. А. М. Прохорова РАН. Значительная часть работы была инициирована экспериментальными исследованиями в Институте физики твёрдого тела РАН, г. Черноголовка, а также в Университете г. Вюрцбург (Германия), в Институте им. Макса Планка г. Штуттгарт (Германия) и в Институте физики и химии (RIKEN) г. Вако (Япония).
Структура диссертации
Во Введении к диссертации обоснована актуальность темы, определён объект исследования, сформулирована цель работы, определены задачи, которые необходимо решить исходя из целей работы, отмечены научная новизна и практическая ценность полученных результатов, изложены основные положения, выносимые на защиту.
В Главе 1 приведен обзор литературы по рассматриваемой в диссертации проблеме. Описаны активно развивающиеся в последнее время исследования фотонно-кристаллических слоев и полупроводниковых микрорезонаторов.
В Главе 2 продемонстрировано существенное влияние пространственной структуры нелокальной экситонной поляризуемости в сверхрешетках полупроводник-диэлектрик на энергетическое положение резонансного пика в коэффициенте отражения и особенности перераспределения электромагнитных полей при изменении частоты световых колебаний вблизи эк-ситонного резонанса.
В Главе 3 рассмотрена взаимосвязь между геометрическими параметрами полупроводниковой наноструктуры, описываемой локальной восприимчивостью, и поляризацией её фотолюминесценции. Показано, что сильное перераспределение электромагнитного поля вблизи полупроводниковых наноструктур оказывается доминирующим фактором, определяющим интенсивность фотолюминесценции нанообъекта в различных поляризациях.
Необходимость расчётов распределения электромагнитных полей в наноструктурах привела к развитию различных вы числительных методов. В Главе 4 рассмотрен метод расчёта распределения электромагнитных полей, основанный на методе матрицы рассеяния. Этот метод оказывается особенно эффективным для описания структур, состоящих из конечного числа слоев, описываемых локальной пространственно неоднородной восприимчивостью, периодически промодулированной в плоскости (х,у).
Одним из примеров применения метода расчёта распределения электромагнитных полей, основанного на методе матрицы рассеяния, является Глава 5, в которой проанализировано взаимодействие локализованных плазмонных колебаний тонких металлических нитей с волноводными модами, распространяющимися в подложке со сложной структурой.
Наконец, в Главе 6 развитый формализм использован для анализа нелинейного рассеяния света в полупроводниковых микрорезонаторах.
Пространственно-периодические микроструктуры
Не менее интересным представляется случай модуляции состава вещества на значительно большем масштабе порядка длины волны света в веществе. Такие системы в последнее время стали широко известны под не слишком удачным, но прочно закрепившимся названием "фотонные кристаллы" (ФК). Бурный рост исследований таких структур начался после работ Э. Яблоновича [6] и С. Джона [7] 1. Характерная особенность оптических спектров фотонных кристаллов - образование фотонных запрещенных зон (см., например, в [9, 10]). Собственно, идея создать трехмерные (3D) периодические структуры с полной запрещенной зоной, перекрывающейся как для всех квазиимпульсов, так и для всех поляризаций света [6] и привела к рождению физики фотонных кристаллов. Предполагалось, что полная 3D запрещенная зона подавит спонтанные переходы и, таким образом, позволит создать эффективные низкопороговые лазеры. Отметим, что задача о влиянии образования фотонной запрещенной зоны на излучательные атомные переходы была ранее рассмотрена Быковым [11]. Яблоно-вич отталкивался от хорошо разработанного к тому времени лазера с распределенной обратной связью [12], использующего ID периодическую модуляцию диэлектрической проницаемости для создания резонатора, и полагал, что при переходе к 3D решетке характеристики лазеров существенно улучшатся. Насколько нам известно, это так и осталась пока не По-видимому впервые термин "фотонный кристалл" был употреблен в работе Яблоновича и Гмиттера [8]. реализованным. Однако идея создания трехмерных дифракционных решеток оказалась весьма привлекательной. По мере развития исследований в этой области возникли новые идеи и новые применения. Это: управление светом (фокусировка, отклонение) на расстояниях порядка нескольких длин волн света (в веществе, а она в ряде случаев, например на поверхности металлов, может быть существенно меньше длины волны света соответствующей частоты в воздухе); создание световодов с фотонно-кристаллической оболочкой для оптимизации потерь и повышения оптической прочности, управления дисперсией и нелинейно-оптическими эффектами; изготовление химически прочных красителей; резонансное усиление нелинейно-оптических эффектов и создание компактных свето-управляющих элементов; создание резонаторов и волноводов на дефектах фотонных кристаллов и коммутирующих световодных устройств.
Ниже мы обсудим подробнее некоторые из этих быстро развивающихся в последнее время время направлений. 1.3 "Яблоновит"и методы изготовления фотонных кристаллов Из-за очевидных технологических сложностей первый фотонный кристалл был изготовлен для микроволнового, а не оптического диапазона [8]: сверлились решетки полусфер с обеих сторон диэлектрических слоев с показателем преломления п = 3.5 (большой показатель преломления потребовался для того, чтобы получить полную запрещенную зону). Слои потом складывались так, чтобы получилась 3D гранецентрированная кубическая (гцк) решетка сферических пустот. Период структуры был 12.7 мм, и щель ширины 1 ГГц вроде бы была экспериментально наблюдена на частоте 15 ГГц. Однако вскоре теоретически было показано [13, 14], что в гцк кристалле из сферических пустот полная щель на самом деле возникать не должна, а результаты [8] объясняются, скорее всего, малыми размерами изготовленного кристалла. Затем было теоретически показано [15], что понижение симметрии способствует возникновению полной щели: например, в алмазоподобной решетке (с двумя сферами на элементарную ячейку) контраста показателей преломления 2:1 уже должно быть достаточно для образования щели. Руководствуясь этой идеей, Яблонович с соавторами [16] изготовил свой ставший теперь знаменитым "яблоновит" с гцк решеткой из несферических атомов. Метод изготовления был очень остроумен: в куске диэлектрика сверлились последовательно три гексагональные решетки отверстий под углом в 35.6 к вертикали и под углом в 120 друг к другу (так, что через центр каждой гексагональной ячейки проходило по три отверстия). Опять же, это была решетка для микроволн, но в результате была получена полная щель относительной ширины 19%. Этот метод впоследствии оказалось возможным осуществить и для оптического диапазона (для длины волны света 700 нм) посредством комбинации электронно-лучевой литографии и ионного травления кристаллов GaAs [17]. Однако сделать таким способом достаточно толстый яблоновит было невозможно: больше чем два атомарных слоя изготовить не получалось. Большие возможности для создания различных ФК структур открывают опалы [18, 19, 20]. Опалы являются решетками плотно-упакованных кварцевых микросфер. Самого по себе контраста между показателем преломления кварца и воздуха (в пустых пространствах между микросферами) недостаточно для образования фотонных щелей. Однако контраст можно повысить, заполняя поры другими материалами с большим показателем преломления, или посредством химического изготовления структур-реплик. Альтернативный метод создания фотонно-кристаллических структур - использование различных эффектов самоорганизации. На этом пути природа значительно обошла физиков: яркая окраска бабочек, морских живых организмов, птиц (например, павлинов) создается фотонно-кристаллическими структурами биологического происхождения [21, 22, 23, 24, 25].
Искусственные ФК структуры изготовляют путем самоупорядочения (self-assembly) и/или самоорганизации (self-organization). В первом примере [26] - использовался коллоидный раствор заряженных диэлектрических микросфер [27]. В последнее время такие методы приготовления различных фотонных структур переживают стадию бурного роста и, возможно, в будущем будет развита надёжная технология производства объёмных фотонных кристаллов с контролируемыми свойствами. Как видно из предыдущего рассмотрения, изготовить толстые слои фотонных кристаллов для оптического диапазона - задача в наше время весьма непростая. Однако и сами по себе фотонно-кристаллические слои (ФКС) конечной толщины оказались весьма интересными и перспективными структурами. Исследуются одномерно (ID) или двумерно-периодические (2D) слои фотонных кристаллов, вертикальная геометрия которых может быть произвольно сложной [28, 29, 30]. Такие ФКС могут быть изготовлены современными методами послойной литографии; их оптические свойства представляют практический интерес в связи с потенциальной интегрируемостью с микроэлектроникой. Здесь следует отметить, что фотонно-кристаллические слои являются, по-существу, дифракционными решетками. Дифракционные решетки играют чрезвычайно важную роль в оптике и ее приложениях. Поэтому их история, конечно же, значительно более старая, чем термин "фотонный кристалл". Первая дифракционная решетка была создана и исследована американским астрономом Д. Риттенхаусом в 1786 г. [31] 2. Однако это открытие осталось незамеченным, и создателем дифракционной решетки (в 1821 г.) в большинстве курсов оптики и энциклопедий считается Фраунгофер[33]. В 1902 г. Вуд [34] экспериментально обнаружил узкочастотные особенности в спектрах отражения металлических дифракционных 2Любопытная история создания первой дифракционной решетки изложена в заметке [32] решеток, называемые с тех пор аномалиями Вуда. Различают два типа аномалий Вуда. Дифракционные аномалии или аномалии Рэлея [35] возникают при открытии (с ростом частоты падающего света) новых дифракционных каналов; пороговая частота открытия канала характеризуется тем, что возникающий дифрагированный луч параллелен поверхности решетки (см. также в работе [36]). Резонансные аномалии связаны с возбуждением резонансных мод в решетке: поверхностных плаз-монов, квазиволноводных или Фабри-Перо мод, в зависимости от типа структуры. Качественные закономерности поведения таких резонансов были впервые, насколько нам известно, проанализированы Фано [37]. Через 20 лет в своей знаменитой работе [38] Фано проанализировал общие закономерности поведения дискретного уровня на фоне континуума; возникающие несимметричные резонансы теперь принято называть резонансами Фано. Резонансные аномалии Вуда относятся как раз к такому типу резонансов.
Функция Грина для слоистой среды
Рассмотрим теперь простой способ построения Dioc - функции Грина слоистой среды с локальной восприимчивостью. Как уже говорилось, распределение поля в среде и соответственно дисперсионные соотношения существенно зависят от поляризации электромагнитной волны. В силу линейности (2.10) рассмотрение обеих поляризаций может быть проведено независимо. В [4] был рассмотрен случай ТЕ или s-поляризации, при которой вектор электрического поля лежит в плоскости слоев. В этом случае поле в среде меняется плавно, и для описания резонан-сов в слоистых средах с малым периодом можно пользоваться приближением среднего ПОЛЯ. Обратимся теперь к ТМ или р-поляризации, при которой в плоскости слоев лежит вектор магнитного поля, а электрический вектор имеет отличную от нуля составляющую вдоль оси с. Если выбрать систему координат с осью z\\c, а оси х и у ориентировать в плоскости слоев так, чтобы волновой вектор оказался лежащим в плоскости {yz), то соответствующее уравнение для г/ -компонент функций Грина, получающееся из (2.20) При несовпадающих координатах функция Грина является решением свободного волнового уравнения. Это означает, что если z" лежит вне интервала (2, z ), то D{z,z") может быть выражена через D(z ,z") с помощью соответствующей матрицы распространения TZ,Z электромагнитного поля в слоистой среде из z в z По определению (2.12) фурье-компонента D(kz ,, ) должна удовлетворять условию периодичности при трансляции на период сверхрешетки L: а при совпадающих координатах испытывать скачок, необходимый для появления ( -функциональной особенности в (2.20):
Непосредственной подстановкой в (2.20) несложно проверить, что при — D(kz;, ) должна иметь вид: Здесь eyy,ezz - компоненты тензора диэлектрической проницаемости который для одноосных сред в системе координат С ОСЬЮ 21с имеет диагональную форму, р - решение дисперсионного уравнения для ТМ поляризации в соответствующей однородной среде: Используя (2.21),(2.22) и (2.23), после несложных алгебраических преобразований получаем окончательное выражение для функции Грина ТМ-поляризованного электромагнитного поля в сверхрешетке с локальной диэлектрической восприимчивостью: Располагая явным выражением для Aocfe )» можно вычислить входящие в (2.18) матричные элементы (2.17) от Dioc-Корни (2.18) задают связь между частотой и компонентами волнового вектора электромагнитной волны в сверхрешетке, а собственные вектора - пространственное распределение поля согласно (2.19). Коэффициент отражения света от плоской границы слоистой среды зависит не только от угла падения, поляризации и частоты падающего луча, но и от взаимной ориентации границы раздела и оптической оси вещества. В этом разделе рассматриваются коэффициенты отражения для двух взаимных ориентации плоскости раздела и оптической оси (с): граница раздела совпадает с одним из слоев сверхрешетки и перпендикулярна оптической оси плоскость раздела параллельна оптической оси, и, соответственно, перпендикулярна слоям сверхрешетки Зная собственные моды поляритона, несложно определить коэффициент отражения света в случае границы раздела, параллельной слоям сверхрешетки. Зависимость полей от координат вдоль плоскости границы (х,у) определяется общим экспоненциальным множителем ег{кхх+куу) где {kx ky) - проекция волнового вектора падающего луча на плоскость границы сверхрешетки. Обычные граничные условия - сохранение тангенциальных компонент электрических и магнитных полей по обе стороны от границы - сводят- ся в этом случае к двум линейным уравнениям для амплитуд падающей, отраженной и прошедшей волн. Однако для плоскости раздела, параллельной оси сверхрешётки, распределение поля вблизи поверхности оказывается более сложным. В этом случае наиболее ярко проявляется зависимость коэффициентов отражения от поляризации света и пространственной структуры нелокальной резонансной восприимчивости. Рассмотрим для простоты случай нормального падения.
В этом случае структура поля в сверхрешетке зависит от поляризации электромагнитной волны. Если электрическое поле в волне параллельно слоям сверхрешетки и, следовательно, ЕХс, то при L С А оно практически не меняется от слоя к слою, и в уравнениях Максвелла можно провести усреднение по периоду сверхрешетки. В этом случае усредненная по периоду сверхрешетки поляризация Р может быть просто выражена через среднее по периоду от нелокального отклика х Отсюда следует [4], что усредненные по периоду сверхрешетки поля электромагнитной волны, вектор электрического поля в которой лежит в плоскости слоев, совпадают с соответствующими величинами для однородной локальной среды с диэлек- Именно эта величина определяет дисперсионные соотношения и коэффициенты отражения для E-Lc-поляризованной волны. Отметим еще раз, что в (2.28) использовано постоянство локального электрического поля в поляритоннои моде. Расхождение между точным решением и приближением среднего поля для Е±с-поляризации пропорционально L/X - малому параметру для сверхрешеток с периодом порядка Юнм. Для Ес-поляризации электрическое поле оказывается промоделированным с периодом сверхрешетки. Это обстоятельство приводит к существенной зависимости распределения полей в поляритоннои моде не только от х - усредненного по периоду сверхрешётки оператора нелокальной восприимчивости, но и от ее пространственной структуры, которая вблизи экситонного резонанса определяется структурой экситонного уровня. Проиллюстрируем это утверждение на примере результатов расчёта коэффициентов отражения от плоской поверхности скола сверхрешетки, приведенных на Рис.2.1. Падающий луч предполагается направленным вдоль плоскостей сверхрешётки, по нормали к плоскости скола. Можно представить себе свет, падающий сбоку на толстую книгу. Очевидно, достаточно рассмотреть две взаимно-перпендикулярные поляризации света.
Модельные расчёты и сравнение с экспериментом
Предположим, что пористый кремний представляет собой конгломерат диэлектрических эллипсоидов, погруженных в среду с эффективной диэлектрической проницаемостью [124]. В этом случае компоненты электрического поля внутри эл- липсоида Ег связаны с компонентами внешнего поля Е (возбуждающего или детектируемого) следующими линейными соотношениями где 5(we,d) = 1 Єо Q, i(uej) и е0{ше4) - диэлектрические постоянные эллипсоида и окружающей среды, взятые для частот возбуждения (ие) или детектирования (bJd) соответственно. Деполяризующий фактор эллипсоида п х,у,г зависит от соотношения главных полуосей эллипсоида (а, Ь и с) и для эллипсоида вращения с осью, параллельной оси z, имеет вид [2]: Как видно, деполяризующий фактор эллипсоида для длинной полуоси меньше, чем для коротких, соответственно внешнее поле, направленное вдоль длинной оси эллипсоида, больше проникает внутрь по сравнению с полем, ориентированным поперёк длинной оси. С учётом деполяризующих факторов и предполагая изотропию межзонного матричного элемента дипольного перехода, легко получить следующий вид зависимости вероятности возбуждения эллипсоида внешним полем с частотой ие и поляризационным вектором ее: где с - единичный вектор, направленный вдоль оси с эллипсо- В вытянутых (сплющенных) эллипсоидах % О (je 0). Вероятность испускания фотона пропорциональна силе связи электронно-дырочной пары с полем фотона, которая, так же как и вероятность поглощения, пропорциональна величине поля внутри нанокристалла. Внутреннее поле имеет ту же форму анизотропии, что и поглощение, с той лишь разницей, что диэлектрические постоянные следует брать для частоты измеряемой фотолюминесценции (и ), а не частоты возбуждения(uje). В результате для одного эллипсоида интенсивность фотолюминесценции с поляризационным вектором е при возбуждении с поляризацией е описывается угловой зависимостью Фотолюминесценция от большого набора эллипсоидов может быть получена усреднением (3.8) по функции распределения по формам и ориентациям, Если предположить, что распределение по формам и ориентациям имеет цилиндрическую симметрию, то путём несложных выкладок можно показать, что поляризационные свойства фотолюминесценции ансамбля эллипсоидов полностью определяются семью моментами их функции распределения.
Для нормальной геометрии (NG) интенсивность фотолюминесцен- а для возбуждения со стороны скола (EG): где ce = cosae и Cd = cos ay (для возбуждения со стороны скола ае и ad измеряются относительно направления [100]), а т\ — mj уже упоминавшиеся семь моментов функции распределения эллипсоидов по формам и ориентациям: Здесь JV = {j3ef3d) l и 9 - углы между с-осью эллипсоида и направлением [100]. Ещё раз подчеркнём, что распределение эллипсоидов вращения по формам и ориентациям оси симметрии (с-ось) предполагается обладающим аксиальной симметрией с осью [100], но допускающим корреляции между формой и углом наклона оси вращения эллипсоида к направлению [100]. Для нормальной геометрии максимум фотолюминесценции достигается при ае = ad. При возбуждении со стороны скола (EG) максимум фотолюминесценции достигается для некоторого ad . О ad ае. Используя (3.10-3.11), можно выразить степень поляризации фотолюминесценции а через моменты т\ — 77І7 и подобрать методом наименьших квадратов наилучший набор значений, приближающий Otheor к CTNG для нормальной геометрии и зависимости OEG e) для возбуждения поверхности скола. Приведенные выражения для моментов (3.12) накладывают ряд условий на область допустимых значений моментов Оптимальным для описания имеющегося набора экспериментальных данных и совместимым с (3.13) оказался следующий набор моментов: mi=-0.175, m2=-0.421, тз=-0.021, Ш4=-0.178, т5=0.849, 7716=0.814, m7=0.779. Сравнение экспериментальных данных и модельных расчётов 0"EG(ae), показано на Рис.3.5. Завершая обсуждение роли перераспределения поля в процессах фотолюминесценции в полупроводниковых квантовых нитях и точках, можно сделать вывод, что экспериментально наблюдавшаяся в ряде независимых исследований поляризационная "память" фотолюминесценции полупроводниковых квантовых нитей и ансамбля неизотропных полупроводниковых квантовых точек объясняется сильным перераспределением электромагнитного поля окрестности полупроводниковой наноструктуры. Это перераспределение определяется как геометрическими характеристиками наноструктуры, так и диэлектрическими свойствами как самой наноструктуры, так и её окружения. Существенное влияние поляризации на взаимодействие света с веществом в структурах с размером, много меньшим длины волны, хорошо известны в физике СВЧ, где, например, хорошее отражение от решётки, состоящей из тонких металлических проволок, с расстоянием, много меньшим длины волны, использовалось для создания резонаторов Фабри-Перо в субмиллиметровом диапазоне [125, 126]. Необходимость расчётов распределения электромагнитных полей в микроструктурах привела к развитию различных вычислительных методов [43, 41, 45, 46, 42, 48]. В этой главе рассмотрен метод расчёта распределения электромагнитных полей [48], основанный на использовании матрицы рассеяния.
Этот метод оказывается особенно эффективным для описания структур, которые можно разбить на конечное число слоев, описываемых локальной пространственно неоднородной восприимчивостью, периодически промодулиро-ванной в плоскости (х,у) и однородных по направлению оси-z. После изложения основных элементов вычислительной процедуры приведены примеры расчёта коэффициентов отражения, пропускания и дифракции; проанализированы особенности дисперсии квази-волноводных мод в фотонно-кристаллических слоях. В конце главы приведено сравнение с расчетами методом конечных разностей. Типичная для рассматриваемых задач фотонная структура (в дальнейшем модельная структура) и геометрия падения S и Р-поляризованного света показаны на Рис. 4.1. В дальнейшем будет использована ортогональная система координат (х,у, z), также показанная на этом рисунке. Отметим, что вертикальная ось-z направлена вниз, из вакуума в сторону подложки фотонной структуры. Полярный и азимутальный углы падения $, р описывают направление падающего луча. Угол р отсчи-тывается от оси-х и определяет положение плоскости падения света; на Численные расчёты в этой главе будут проводиться для модельной системы, близкой к экспериментально исследованным структурам [55, 127, 57] с неорганически-органическим полупроводником, нанесённым на периодически-модулированную поверхность кварцевой подложки: период в плоскости слоев модельной системы dx = dy = d 680 нм и толщина модулированного слоя Lz 120 нм. Отношение стороны полупроводниковых квадратов к ширине кварцевых промежутков rj 4. Такая система может быть изготовлена путем травления кварцевой подложки с es = 2.131 и заполнения образовавшихся полостей другим материалом (например, полупроводником) с большей диэлектрической проницаемостью оо rsJ 3.97. Это соответствует фоновой диэлектрической проницаемости самоорганизующегося полупроводника на основе РЫ [57, 55]. Для простоты в этой главе мы не учитываем частотную дисперсию диэлектрической проницаемости полупроводника.
Коэффициент пропускания модельной структуры
В этом разделе будет рассмотрено применение изложенных методов расчёта оптических свойств фотонно-кристаллических слоев на примере спектра пропускания модельной структуры (Рис.4.1) и проанализирована взаимосвязь особенностей в спектрах пропускания с возбуждением собственных мод в системе. Рассмотрим теперь пропускание модельной структуры, рассчитанной по описанному в 4.2. методу матрицы рассеяния. Рассчитанный коэффициент пропускания модельной структуры для нормального падения света, поляризованного вдоль оси у, показан на Рис. 4.4. Прежде всего следует отметить, что рассматриваемый алгоритм обеспечивает хорошую сходимость для расчёта пропускания диэлектрических структур. На Рис. 4.4 показаны три расчётные кривые для ?max = 3, 5 и 6, однако различие оказывается меньшим толщины линии, см. вставку на Рис. 4.4. Число гармоник в расчёте составляет 49, 121 и 169 соответственно. Таким образом, рассматриваемый метод сходится быстрее, чем описанный в [46]: уже 49 гармоник дают удовлетворительное приближение для спектра пропускания, и положения особенностей в спектре определяется с точностью 1 мэВ, что соответствует относительной точности порядка 0.1%. Отметим, что, в отличие от [46], в нашем методе нет необходимости проводить дополнительную процедуру ортогонали-зации парциальных решений внутри каждого слоя, дающую дополнительную зависимость элементов 5-матрицы от энер- гии. Оказывается, что такой выбор неортогональных векторов очень удобен при нахождении собственных мод фотонно-кристаллического слоя. Как видно из Рис. 4.4, рассчитанное пропускание имеет три группы особенностей в районе 1200, 1700 и между 2350-2700 мэВ. Они тесно связаны с обсуждавшимися выше порогами открытия каналов дифракции, показанными на Рис. 4.4 вертикальными пунктирными линиями, и квази-волноводными модами, приведёнными в разделе 4.1 (ср. также с Таблицей 4.1). Особенность при меньшей из перечисленных энергий (1200 мэВ) совпадает по энергии с открытием (±1,0), (0, ±1)-дифракционных каналов в подложку, а их форма характерна для дифракционных аномалий Вуда. Отсутствие в спектре пропускания дополнительных особенностей, связанных с возбуждением первой ТЕ-квази-волноводной моды, обусловлено близостью этого брэгговского резонанса к частоте отсечки ТЕ моды.
Следующие особенности на Рис. 4.4, которые появляются около 1700 мэВ, состоят из едва заметного уступа при открытии (±1, ±1) дифракции в подложку, слабого, но заметного выступа на пороге открытия (0, ±1), (0, ±1) дифракции в вакуум и особенности при меньшей энергии, связанной со взаимодействием с квази-волноводной модой второго порядка. Наиболее сильные особенности в спектре видны при энергиях вблизи 2400 мэВ. Эта группа особенностей связана со взаимодействием с третьим брэгговским резонансом квази-волноводных мод. При энергии 2500 мэВ виден уступ, отвечающий открытию (±2,0),(0, ±2) дифракции в подложку, а существенно меньший узкий провал в спектре при больших энергиях связан с взаимодействием с четвёртым резонансом квази-волноводной моды. В дальнейшем мы подробно рассмотрим наиболее сильные особенности в спектре при энергиях в районе 2400 мэВ, связанные, как будет показано, с ТЕ и ТМ квази-волноводными модами. При наклоном падении света спектры пропускания становят- ся значительно более сложными: во-первых, наблюдается появление новых особенностей, отсутствующих при нормальном падении; во-вторых, с изменением угла падения часть особенностей сдвигается вверх по энергии, а часть вниз. Эта сложная эволюция спектров пропускания в области 2400мэВ отражена на Рис. 4.5 для четырех углов падения $ = 0 — 3, = 0и двух (S- и Р)-поляризаций падающего луча. Напомним ещё раз, что поскольку угол (р = 0 соответствует оси X, то вектор электрического поля направлен вдоль Y для S-поляризации и лежит в плоскости XZ для Р-поляризации. Перечислим основные закономерности, которые можно видеть из приведенных спектров на Рис. 4.5: 1. При ії — О, что соответствует Г-точке в зоне Бриллюэна, видны два провала в спектре пропускания: сильный и широкий провал при меньшей энергии и менее выраженный и узкий провал при более высокой; спектры пропускания для S и Р поляризаций совпадают в силу симметрии решётки; 2. В S-поляризации с увеличением $ видно, что основная особенность быстро сдвигается в стороны больших энергий, в то время как узкий провал в спектре практически не меняет своего положения при малых углах. В то же время появляется пара новых особенностей, отсутствовавших при нормальном падении при энергиях ниже основного пика: более сильная из них быстро сдвигается в область меньших энергий, а слабо различимая практически не меняет своего положения при малых углах (эта слабая особенность помечена вертикальной стрелкой на Рис. 4.5); 3. В Р-поляризации наблюдается несколько иная картина: с ростом її основной пик не смещается, малый пик, напротив, быстро смещается в область больших энергий, а два новых пика появляются на этот раз со стороны больших энергий: сильный новый пик, который сдвигается в область больших энергий, и слабая особенность, которая практически не смещается с ростом угла, - также помеченная вертикальной стрелкой на Рис. 4.5. Такое поведение может быть количественно описано в терминах возбуждения квази-волноводных мод в фотонно-кристаллическом слое. 4.4 Квази-волноводные моды Итак, наиболее сильные особенности в спектрах пропускания фотонно-кристаллических слоев связаны с сильным резонансным нарастанием локального электромагнитного поля в слое при энергиях, близких к собственным энергиям квази-волноводных мод, которые могут распространяться вдоль слоя.
В отличие от волноводных мод в однородном слое, квази-волноводные моды в ФКС имеют конечную радиационную ширину из-за взаимодействия с фотонами в вакууме и подложке. Взаимодействие квази-волноводных мод с континуумом обусловлено модуляцией волноводного слоя. В разделе 4.1 было проанализировано возникновение квази-волноводных мод в приближении пустой решётки. Теперь мы рассмотрим методы расчёта основных параметров этих мод: дисперсию энергии, ширины резонанса и резонансного распределения электромагнитных полей. В этом разделе формализм матрицы рассеяния будет применён для расчёта собственных частот, радиационных ширин и распределения полей квази-волноводных мод. Собственные моды линейной системы являются нетривиальными решениями уравнения Eq. (4.12) при нулевом векторе амплитуд входящих волн Вщ = 0. Распределение амплитуд исходящих волн может быть найдено из решения однородной линейной системы Традиционно для нахождения решений этой системы производится поиск нуля определителя обратной матрицы рассеяния. Однако оказалось, что при численных расчетах гораздо удобнее использовать метод линеаризации матрицы рассеяния, заключающийся в следующем. Вместо того, чтобы решать сильно нелинейное по частоте уравнение где R = S-1, которое дает спектры собственных мод ш(к) для линейной системы следует вычислить в некоей точке UQ (скажем, в точке, где получается какое-то состояние в приближении пустой решетки) обратную матрицу рассеяния и ее производную по энергии (здесь А = u—uo - комплексное число), и вместо (4.83) можно в качестве первой итерации искать нетривиальные решения для линейной аппроксимации обратной S-матрицы (4.85): Последнее уравнение, как видно, эквивалентно линейной проблеме на собственные значения где G = -(11)-1. Вычислительные затраты на решение этой линейной проблемы меньше, чем на расчёт самой обратной матрицы рассеяния R. В результате находятся ANg собственных значений А , которые дают приближенные значения для решений уравнения (4.83): Q,j = о о + Aj. Эти приближения тем точнее, чем они ближе к точке линейного разложения WQ, т.е., чем меньше Aj. Выбор точки линейного разложения для следующей итерации зависит от того, какую моду мы ищем, и, соответственно, к какому из приближенных решений следует сдвигаться. Оказывается, что уже трёх итераций, как правило, достаточно для нахождения ближайшего собственного значения с относительной точностью лучше, чем Ю-5.
Похожие диссертации на Особенности взаимодействия излучения с веществом в полупроводниковых наноструктурах и фотонных кристаллах
