Введение к работе
Актуальность темы. Изучение поведения атомов и молекул под действием мощного лазерного излучения – одно из основных направлений физики сверхсильных полей и сверхбыстрых процессов, которое появилось в конце XX века. В настоящее время это новое направление вызывает большой интерес и быстро развивается. Данная работа посвящена исследованию нескольких аспектов поведения вещества в сильном лазерном поле. В широком смысле объектом исследований в данной работе являются процессы, связанные с ионизацией атомов и молекул лазерным импульсом. Особое внимание в работе уделяется трехступенчатому процессу, лежащему в основе многих явлений в физике сверхсильных полей: 1) ионизация, 2) движение электронных волновых пакетов в суммарном поле лазерного излучения и ядер, 3) последующее их рассеяние на родительских ионах. Наличие в этих явлениях квантовых интерференционных эффектов и их влияние на макроскопические характеристики процессов представляют интерес, как с фундаментальной точки зрения, так и с точки зрения их использования для диагностических приложений.
Явление ионизации атомов в сильных электромагнитных полях играет важную роль современной физике. Первым достаточно полным теоретическим исследованием этого явления можно назвать знаменитую работу Л. В. Келдыша [1], который показал, что нелинейный процесс ионизации атома в классическом электромагнитном поле может быть описан параметром адиабатичности, равному отношению частоты этого поля к характерной частоте туннелирования электрона через потенциальный барьер. В дальнейшем вышло большое число работ, обзоров [2] и монографий, где был развит данный подход и теоретически получены дополнительные выражения для скорости ионизации, для энергетического спектра фотоэлектронов и пр. Важным моментом являлось то, что в этих работах процесс ионизации рассматривался в рамках квантового подхода для атомной системы и классического описания для электромагнитного поля. Оказалось, что, будучи по существу квантовым пороговым эффектом, процесс фотоотрыва электрона часто довольно хорошо описывается в рамках такого полуклассического подхода, когда квантовомеханически рассматривается лишь атомная система. Тем не менее, развитие полностью квантовой теории ионизации атомных систем, несмотря на теоретические трудности, представляло и представляет самостоятельный фундаментальный интерес. В значительной мере это развитие стимулировалось созданием теории неклассических состояний электромагнитного поля, а позднее - и их экспериментальным наблюдением (см. в [3]). На сегодняшний день неклассические состояния электромагнитного поля, например, «сжатые» состояния и их взаимодействие с веществом представляют большой интерес, как для теоретиков, так и для экспериментаторов. С одной стороны, такие квантовые состояния могут содержать сколь угодно большое число фотонов. С другой стороны, в отличие от классического поля присутствие квантовых шумов является принципиально важным, и такое поле нельзя описывать в рамках одних лишь классических уравнений Максвелла. Другим стимулом к развитию полностью квантового подхода к ионизации является необходимость создания квантовой теории фотодетектирования и развития теории взаимодействия электромагнитного поля с веществом, когда в системе присутствует конечное число квантов поля. Интерес к таким системам особенно возрос, когда стала возможной экспериментальная реализация так называемых микрополостей (микрорезонаторов), содержащих относительно небольшое число квантов поля [4]. При этом из-за их небольшого объема в них может быть достигнута относительно большая интенсивность электромагнитного поля. Естественно, что в последовательной квантовой теории, когда и атомная подсистема, и электромагнитное поле описываются квантовомеханически, можно ожидать не только уточнения теоретического описания уже известных физических процессов, но и появления нового круга эффектов, которых нет в рамках традиционного полуклассического подхода.
По сравнению с атомом молекула является более сложной системой, и процессы, возникающие при ее взаимодействии с лазерным полем, имеют свою специфику. В частности, процесс ионизации двухядерных молекул отличается от процесса ионизации атома и может зависеть от молекулярных параметров, таких как ориентация молекулы, межъядерное расстояние и других. Ярким примером может служить наличие эффекта так называемой усиленной ионизации двухядерных молекул [5]. Такая ионизация наблюдается у продольно выстроенных вдоль поля молекул при определенном значении межъядерного расстояния. Этот эффект возможен только для молекул и отсутствует для одиночных атомов. Другим важным примером может служить экспериментально подтвержденная зависимость молекулярных откликов, а именно спектров высоких гармоник оптического излучения при ионизации молекул от их ориентации, межъядерного расстояния и симметрии орбиталей. Кроме этого установлено, что модификация связанного состояния молекулы в лазерном поле может более существенно изменить ее спектры генерации высоких гармоник, чем аналогичная модификация состояния в атоме.
Одним из интересных применений этих эффектов, исследованных в данной работе, является молекулярный динамический имиджинг (МДИ) [6] (от анг. imaging – формирование изображения). Понятие молекулярного динамического имиджинга, по существу, означает измерение параметров, характеризующих микроскопическую структуру молекул, и их динамики во времени по макроскопически измеряемому «отклику» молекулы в поле лазера. Измерение пространственной структуры молекулы осуществляется с помощью анализа характеристик этого отклика. Данное направление возникло в начале XXI века, оно является актуальным и быстроразвивающимся как в теоретической области, так и в области приложений.
Целью работы является:
- разработка методов описания и расчетов квантовых интерференционных эффектов, возникающих при ионизации атомов и молекул фемтосекундным лазерным импульсом;
- применение развитых методов и созданных программ для объяснения экспериментальных данных «откликов» атомов и молекул при их ионизации фемтосекундным лазерным импульсом и разработка рекомендаций для получения из этих данных высокоточной информации об атомных и молекулярных параметрах.
Научная новизна работы заключается в следующем:
-
Предложен квантовый подход к проблеме взаимодействия электромагнитного излучения с атомом. В развитой теории волновые функции стационарных состояний системы и матричные элементы перехода вычисляются без использования теории возмущений.
-
Теоретически обнаружен и исследован эффект деструктивной интерференции квантовых амплитуд перехода атома из основного состояния в состояния непрерывного спектра, который приводит к существенному изменению спектра фотоэлектронов при надпороговой ионизации.
-
Развит полуклассический подход к проблеме взаимодействия лазерного излучения с молекулами, учитывающий движение ядер молекулы при ее ионизации фемтосекундным лазерным импульсом.
-
Предложен новый метод генерации одиночного аттосекундного импульса, основанный на использовании движения ядер при усиленной ионизации продольно ориентированной двухядерной молекулы. Данный метод позволяет получать одиночные аттосекундные импульсы даже при воздействии достаточно длинным (порядка десяти периодов) фемтосекундным лазерным импульсом.
-
Развита полуклассическая теория, описывающая интерференционные структуры при дифракции электрона, рассеянного на ядрах собственной молекулы при ее ионизации фемтосекундным лазерным импульсом. Развитая теория позволяет учитывать влияние кулоновского поля ядер на движение электронов.
Практическая ценность. Развитые в диссертации методы вместе с созданными программами позволяют, во-первых, объяснять экспериментально полученные отклики атомов и молекул при их ионизации фемтосекундным лазерным импульсом, во-вторых, используя информацию из этих откликов, получать высокоточную информацию о молекулярных параметрах.
На защиту выносятся следующие основные положения:
1. Наличие обратного влияния электрона на квантованное электромагнитное поле при ионизации атома лазерным импульсом может приводить к заметному изменению спектра фотоэлектронов по сравнению со случаем заданного поля, когда электрон в процессе ионизации не влияет на поле лазера.
2. Движение ядер при ионизации легких двухядерных молекул фемтосекундным лазерным импульсом является существенным эффектом при осуществлении молекулярного динамического имиджинга и может приводить к изменению как спектров генерации высоких гармоник оптического излучения, так и разрешенных по углам энергетических спектров перерассеянных электронов, в частности к исчезновению или смещению на них интерференционных провалов.
3. Ориентация оси легких молекул к направлению поля может за счет эффекта усиленной ионизации молекулы существенно влиять на длительность последовательности генерируемых аттосекундных импульсов.
4. Разрешенные по углам энергетические спектры фотоэлектронов, которые используются для восстановления внутренней структуры молекулы при динамическом имиджинге, существенно зависят от дальнодействующего кулоновского поля данной молекулы.
Достоверность полученных результатов подтверждается хорошим согласованием аналитически полученных выводов с результатами численных расчетов и качественным соответствием с экспериментальными данными.
По первой главе – предсказанные теорией спектры электронов при надпороговой ионизации качественно совпадают с экспериментально полученными спектрами.
По второй главе – имеется согласие с экспериментально полученными спектрами генерации высоких гармоник оптического излучения, а также совпадение теоретических результатов с результатами численных двухмерных и трехмерных расчетов.
По третьей главе – имеется совпадение аналитических результатов по разрешенным по углам энергетическим спектрам перерассеянных электронов с результатами численных расчетов.
Апробация работы. Основные результаты работы докладывались на российских и международных физических конференциях, в том числе:
2004 г.: Н. Новгород (Россия), Саратов (Россия).
2005 г.: Н. Новгород (Россия), С.-Петербург (Россия), Орфорд (Квебек, Канада).
2006 г.: Искья (Италия), Лозанна (Швейцария), Москва (Россия), Н. Новгород (Россия).
2007 г.: Н. Новгород (Россия), Ираклион (Крит, Греция), Минск (Белоруссия), Лондон (Великобритания).
2008 г.: Обергургл (Австрия), Трондхейм (Норвегия), Н. Новгород (Россия).
По теме диссертации опубликовано 34 работы, из которых 4 статьи в реферируемых научных журналах и 30 публикаций в сборниках тезисов докладов и трудов конференций.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения, шести приложений и списка литературы. Общий объем работы 137 страниц, включая 47 рисунков. Список цитируемой литературы включает 114 наименований.