Генерация аттосекундных импульсов при лазерной ионизации возбужденных атомов и молекул Емелин Михаил Юрьевич

Содержание к диссертации

Введение

1. Генерация аттосекундных импульсов при лазерной ионизации атома водорода

1.1. Постановка задачи

1.2. Численное моделирование процесса генерации аттосекундных импульсов

1.2.1. Описание алгоритма

1.2.2. Нахождение стационарных состояний

1.2.3. Дипольное приближение

1.2.4. Результаты численного моделирования процесса генерации аттосекундного импульса

1.2.5. Сравнение результатов двумерного и трехмерного моделирования

1.3. Асимптотическая теория (начальные S-состояния)

1.3.1. Основные используемые уравнения и приближения

1.3.2. Эволюция электронной плотности в центре пакета

1.3.3. Форма электронного волнового пакета на больших временах

1.3.4. Генерация аттосекундных импульсов

1.4. Полная теория (произвольные начальные состояния атома)

1.4.1. Основные используемые приближения

1.4.2. Эволюция электронного волнового пакета

1.4.3. Генерация аттосекундных импульсов

1.5. Сравнение механизмов генерации одиночных аттосекундных импульсов на свободно-связанных и свободно-свободных переходах

1.6. Обсуждение результатов

1.7. Основные результаты и выводы

2. Генерация аттосекундных импульсов при лазерной ионизации возбужденных молекул

2.1 Общая постановка задачи

2.2. Факторы, влияющие на эффективность генерации гармоник в молекулярных газах

2.2.1. Выстраивание молекул

2.2.2. Размеры и конфигурация молекул

2.2.3. Тип молекулярной орбитали

2.3. Генерация аттосекундных импульсов при колебательном возбуждении выстроенных молекул (основное электронное состояние)

2.4. Использование квантовой интерференции при колебательно-вращательном возбуждении молекул для управления спектром генерируемого аттосекундного импульса (основное электронное состояние)

2.4.1. Двумерный численный расчет

2.4.2. Аналитическое описание

2.4.3. Трехмерный численный расчет

2.5. Генерация аттосекундных импульсов при электронном возбуждении молекул

2.5.1. Колебательное возбуждение выстроенных молекул

2.5.2. Колебательно-вращательное возбуждение молекул

2.6. Компенсация влияния магнитного поля лазерного импульса за счет использования молекулярных структур

2.7. Основные результаты и выводы

3. Использование процесса генерации высоких гармоник и аттосекундных импульсов для сверхбыстрого молекулярного динамического имиджинга

3.1. Методы сверхбыстрого молекулярного динамического имиджинга

3.2. Использование процесса генерации высоких гармоник для зондирования долговременной динамики легких молекул

3.2.1. Схема моделируемого эксперимента и основные приближения

3.2.2. Двумерное моделирование

3.2.3. Ядерная динамика молекулярного иона D2+

3.2.4. Генерация высоких гармоник при ионизации иона Н2+ (D2+). Эффект ускоренной ионизации. Эффект деструктивной интерференции

3.2.5. Зондирование ядерной динамики иона D2+. Определение моментов возрождений ядерного волнового пакета

3.2.6. Зондирование ядерной динамики иона Н2

3.2.7. Обсуждение результатов

3.3. О возможности использования квантовой интерференции при генерации аттосекундных импульсов для зондирования молекулярной динамики

3.4. Основные результаты и выводы

Заключение

• Численное моделирование процесса генерации аттосекундных импульсов
• Сравнение механизмов генерации одиночных аттосекундных импульсов на свободно-связанных и свободно-свободных переходах
• Использование квантовой интерференции при колебательно-вращательном возбуждении молекул для управления спектром генерируемого аттосекундного импульса (основное электронное состояние)
• Использование процесса генерации высоких гармоник для зондирования долговременной динамики легких молекул

Введение к работе

1. Общая характеристика работы

Последние несколько лет отмечены значительными успехами в создании источников световых импульсов субфемтосекундной длительности и в разработке методик их применения для зондирования и контроля сверхбыстрых процессов в веществе [1]. Достигнутый в этой области прогресс ознаменовал возникновение нового научного направления — аттосекундной физики [2, 3], которое в настоящее время бурно развивается (1 ас = 10" с).

Данная работа посвящена детальному исследованию процесса генерации аттосекундных всплесков излучения при взаимодействии мощных фемтосекундных лазерных импульсов с атомарными и молекулярными газами. При этом особое внимание в работе уделяется динамике электронных волновых пакетов в процессе их эволюции в континууме после вырывания из атома или молекулы под действием лазерного поля. Для атомарных газов исследуется влияние предварительного электронного возбуждения атомов на характеристики генерируемого излучения. Для молекулярных газов кроме электронного исследуется также влияние предварительного колебательно-вращательного возбуждения молекул. Полученные в работе результаты представляют интерес как с фундаментальной точки зрения, так и с точки зрения их использования для практических приложений.

Актуальность работы. Получение ультракоротких импульсов

электромагнитного излучения является на протяжении многих лет одной из важнейших задач лазерной физики. Первые лазеры, созданные в начале 60-х г.г., обеспечивали длительности импульсов порядка десятков-сотен микросекунд. К настоящему времени для широко распространенных лазеров ближнего ИК и видимого диапазонов рекордные длительности импульсов составляют около 3.5-4 фемтосекунд [4, 5].

Одно из основных применений ультракоротких импульсов — исследование динамики быстропротекающих процессов в веществе. Обычно используемый для этого метод pump-probe (накачка-зондирование) основан на проведении серии измерений, в каждом из которых система подвергается воздействию последовательности двух импульсов - возбуждающего и зондирующего. Импульс накачки играет роль спускового крючка, инициирующего исследуемый процесс, а зондирующий импульс, посылаемый с регулируемой временной задержкой, используется для измерения той или иной физической величины, характеризующей состояние исследуемого образца. Характерные времена колебаний атомов в молекулах изменяются от десятков

пикосекунд (тяжелые молекулы) до примерно 15 фс (легкие молекулы). Именно поэтому фемтосекундные лазеры стали мощным инструментом для исследования процессов в веществе, связанных с движением ядер. О важности таких исследований свидетельствует присуждение в 1999 г. Нобелевской премии по химии Ахмеду Зивейлу за спектроскопию сверхвысокого временного разрешения и исследование динамики начальных стадий фотосинтеза [6]. -

Поскольку электрон легче протона примерно в 2000 раз, характерные временные масштабы процессов, обусловленных движением электронов, на порядки величины меньше соответствующих времен для ядерной подсистемы. Это означает, что для зондирования электронной динамики методом pump-probe требуется использование импульсов аттосекундной длительности. К настоящему моменту с помощью аттосекундных импульсов уже удалось прописать временной профиль осцилляции электрического поля лазерного импульса [7], измерить время Оже-процесса в атомах криптона [8], они уже нашли свое применение в аттосекундной туннельной спектроскопии [9].

Однако, в настоящее время эффективность генерации аттосекундных импульсов невысока, что накладывает существенные ограничения на области их возможного применения. Поэтому повышение эффективности генерации аттосекундного излучения является одной из актуальных в настоящее время задач. Также значительный интерес вызывают проблемы сокращения длительности аттосекундных импульсов и управления спектральным составом генерируемого излучения. Решению этих важных задач посвящены первые две главы данной работы.

Кроме непосредственного использования уже полученных аттосекундных импульсов для зондирования электронной динамики, сам процесс их генерации (а также процесс генерации высоких гармоник) представляет интерес с точки зрения сверхбыстрого молекулярного динамического имиджинга [10] (то есть зондирования ядерной динамики в молекулах со сверхвысоким временным разрешением), что обусловлено зависимостью характеристик излучения, генерируемого в молекулярных газах, от конфигурации молекул. Достигаемое при этом временное разрешение может приближаться к порогу в 1 фс и даже превышать это значение, позволяя осуществлять мониторинг молекулярной динамики на аттосекундных временных масштабах, если это необходимо. Третья глава данной работы посвящена разработке новых методов сверхбыстрого молекулярного динамического имиджинга, основанных на процессе генерации аттосекундных импульсов или высоких гармоник оптического излучения в молекулярных газах.

Целью работы является:

-разработка методов аналитического описания и численного моделирования процесса генерации аттосекундных импульсов и высоких гармоник оптического излучения при ионизации атомов и молекул фемтосекундным лазерным импульсом;

применение развитых методов и созданных программ для выявления оптимальных условий взаимодействия фемтосекундного лазерного импульса с ионизуемой частицей с точки зрения эффективности генерации и длительности аттосекундного импульса, а также управления спектральным составом генерируемого излучения;

разработка на основе развитых аналитических и численных подходов новых методов зондирования ядерной динамики в молекулах со сверхвысоким временным разрешением.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения, четырех приложений и списка литературы. Общий объем работы - 168 страниц, включая 58 рисунков. Список цитируемой литературы состоит из 162 наименований.

В первой главе детально исследуется процесс генерации аттосекундного всплеска излучения при ионизации атома водорода на переднем фронте мощного фемтосекундного лазерного импульса в режиме подавления кулоновского барьера [11]. Рассматривается ионизация как из основного электронного состояния атома, так и из возбужденных. Данный режим существенно отличается от обычно рассматриваемого режима генерации высоких гармоник. В случае если пиковая интенсивность лазерного импульса намного превышает критическое значение, соответствующее возникновению надбарьерной ионизации, отрыв электрона может происходить за промежуток времени, существенно меньший по сравнению с периодом поля. Волновой пакет освободившихся электронов движется затем вне атома как единое целое и может, будучи ускоренным в электрическом поле лазерного импульса, возвратиться к родительскому иону и столкнуться с ним, вызвав одиночный всплеск излучения аттосекундной длительности [12]. При этом генерация высокочастотного излучения происходит не вследствие рекомбинации электрона и родительского иона, а за счет классического тормозного механизма. Данный механизм генерации аттосекундных импульсов до последнего времени оставался слабо исследованным.

В данной главе развиваются аналитические подходы к решению уравнения Шредингера для электрона, быстро вырываемого из атома лазерным полем [13]. При

этом используется приближение сильного поля [14], то есть пренебрегается влиянием поля иона на движение электрона в континууме. Также предполагается, что при отрыве не происходит искажения формы электронного волнового пакета. Сначала задача об эволюции волновых пакетов, соответствующих в начальный момент времени S-состояниям атома водорода, решается в различных асимптотических приближениях. Находится эволюция электронной плотности в центре пакета и форма пакета на больших временах свободной диффузии. Кроме того, в асимптотическом приближении удается аналитически вычислить профиль аттосекундного импульса, генерируемого при столкновении электронного волнового пакета с ядром. Далее строится полная аналитическая теория, описывающая эволюцию волнового пакета из произвольного стационарного состояния атома водорода на любом интервале времени. На основании полученных выражений для формы волнового пакета путем численного интегрирования рассчитываются профили аттосекундных импульсов, генерируемых при столкновении электрона с ядром.

Также в данной главе развивается численный подход к решению уравнения Шредингера, описывающий на единой основе все этапы электронной динамики: 1) ионизацию; 2) движение электронного волнового пакета под действием электрического поля лазерного импульса и кулоновского поля иона в континууме; 3) рассеяние волнового пакета на ионе, сопровождающееся генерацией высокочастотного излучения.

На основе сравнения аналитических и численных моделей показано, что асимптотическая теория дает лишь качественное описание наблюдаемых эффектов, в то время как полная аналитическая теория дает не только качественное, но и хорошее количественное согласие с результатами трехмерного численного моделирования.

В рамках как аналитических подходов, так и численного моделирования продемонстрировано существенное повышение эффективности генерации (более, чем на 4 порядка по спектральной плотности мощности) [13, 15] и значительное сокращение длительности генерируемых аттосекундных импульсов (вплоть до значений порядка 10 ас) [16, 17] при переходе от невозбужденного атома к возбужденному. Данный факт объясняется значительным уменьшением скорости расплывания электронного волнового пакета во время его эволюции в континууме вследствие значительно меньшей степени локализации волновой функции электрона, описывающей возбужденное состояние атома. Показано, что для каждой длины волны ионизующего лазерного излучения существует оптимальная степень начального возбуждения атома [13, 15,16]. В данной главе проведено также исследование

физических ограничений, накладываемых на характеристики генерируемых аттосекундных импульсов, при использовании рассматриваемого механизма генерации, связанных с размерами электронного волнового пакета перед столкновением с родительским ядром, а также с влиянием магнитного поля лазерного импульса.

Кроме того, в данной главе проведено сравнение исследуемого механизма с традиционным механизмом генерации высоких гармоник [18, 19] с точки зрения проблемы получения одиночного аттосекундного импульса. Показано, что использование первого из механизмов позволяет получать существенно более короткие аттосекундные всплески, при этом значения пиковой интенсивности и энергии, запасенной в аттосекундном импульсе, могут заметно превосходить таковые для второго из механизмов [20].

Во второй главе продолжается исследование механизма генерации аттосекундных всплесков излучения при ионизации газа на переднем фронте мощного лазерного импульса. В данной главе на примере иона Нг⁺ подробно исследуются молекулярные структуры, находящиеся в возбужденном электронном или колебательно-вращательном состоянии. При этом активно используются развитые в первой главе численные и аналитические подходы к описанию электронной динамики и процесса генерации аттосекундного импульса.

Сначала рассматривается колебательное возбуждение молекулы, ориентированной поперек электрического поля в лазерном импульсе. Показано, что существует оптимальное расстояние между ядрами, значительно превосходящее равновесное, при котором эффективность генерации аттосекундных импульсов может быть существенно выше, чем в случае невозбужденного атома [21,22]. Это обусловлено присутствием делокализованной компоненты в электронном волновом пакете неравновесных молекулярных состояний, благодаря чему увеличивается число частиц, участвующих в генерации тормозного излучения в процессе возвратных соударений ускоренных лазерным полем электронов с молекулярным остовом.

Далее задача ставится более широко и исследуется произвольная ориентация молекулы по отношению к лазерному полю. При этом продемонстрирована возможность управления спектром генерируемого одиночного аттосекундного импульса [17,23]. Как следует из численных расчетов, частотная перестройка аттосекундного излучения может осуществляться за счет использования интерференции волн де Бройля, исходящих при ионизации от разных ядер в молекуле. Для описания наблюдаемого эффекта на основе развитого в первой главе подхода

получены аналитические формулы, описывающие зависимость периода интерференционных структур, возникающих в электронном волновом пакете в результате ионизации молекулы, от ее конфигурации (межъядерного расстояния и угла ориентации). Полученные выражения позволяют рассчитывать положение характерных особенностей в спектре генерируемого излучения в зависимости от молекулярных параметров и хорошо согласуются с результатами численных расчетов.

В данной главе исследуется также наиболее общий случай - к колебательно-вращательному добавляется электронное возбуждение молекулы. В результате получено, что, независимо от межъядерного расстояния и ориентации молекулы, электронное возбуждение приводит к существенному повышению эффективности генерации аттосекундных импульсов [22], как это наблюдалось и в случае атома. При этом в спектре излучения пропадает ярко выраженная несущая частота, что связано с более сложным устройством начальной волновой функции возбужденного электронного состояния в молекуле по сравнению с основным.

Кроме этого, в данной главе продемонстрирована возможность компенсации негативного влияния магнитного поля ионизующего лазерного импульса на эффективность процесса генерации одиночного аттосекундного импульса за счет использования молекулярных структур в предварительно возбужденных электронных состояниях [17], ориентированных перпендикулярно электрическому ПОЛЮ ионизующего лазерного импульса.

Несмотря на то, что в данной и в первой главе исследуется механизм генерации аттосекундного импульса при ионизации атома или молекулы лазерным полем в режиме подавления кулоновского барьера, полученные выражения, описывающие динамику волнового пакета в континууме, с успехом могут быть использованы и для объяснения ряда эффектов, наблюдаемых при генерации высоких гармоник в молекулярных газах (то есть, когда реализуется туннельный режим ионизации [24—26]).

В третьей главе на основе численного моделирования процесса генерации высоких гармоник в двухъядерной молекуле и на основе результатов, полученных в предыдущей главе, исследуются возможности получения высокоточной информации о структуре молекулы и предлагаются новые методы осуществления сверхбыстрого молекулярного динамического имиджинга.

Первый из предлагаемых методов основан на измерении суммарной энергии гармоник в определенном спектральном интервале [22]. В данной главе представлены результаты численного моделирования эксперимента по схеме «накачка-зондирование»

для молекул D2 и Нг при использовании в качестве зондирующего импульса излучения Ti:Sa лазера длительностью 8 фс и пиковой интенсивностью 10 Вт/см². Для зондирования ядерной динамики предложено регистрировать интегральный сигнал гармоник в фиксированном спектральном интервале, сильно зависящий от межъядерного расстояния в молекуле, как функцию времени задержки между импульсом накачки и зондирующим. На основе численного моделирования показано, что данный метод позволяет зондировать долговременную колебательную ядерную динамику как в тяжелых, так и в легких молекулах с временным разрешением примерно в 1—2 фс [27]. Продемонстрирована возможность наблюдения дробных возрождений кратности до 1/5 и 1/10 для иона D2⁺ и кратности до 1/8 для иона Нг⁺. Особенностью предложенного метода является возможность проведения эксперимента по динамическому имиджингу без предварительного выстраивания молекул, что также продемонстрировано в ходе численных расчетов.

Второй предложенный в данной главе метод зондирования использует результаты, полученные в предыдущей главе. В основе метода лежит зависимость положения характерных особенностей в спектре аттосекундного всплеска излучения, генерируемого при ионизации молекулы в режиме подавления кулоновского барьера на фронте мощного фемтосекундного лазерного импульса, от конфигурации молекулярной системы, обусловленная интерференцией волн де Бройля при ее ионизации. Показано, что данный метод, так же как и первый, подходит для зондирования долговременной колебательной ядерной динамики как в тяжелых, так и в легких молекулах. Кроме того, в силу своей специфики, он предоставляет возможность осуществления молекулярного динамического имиджинга с аттосекундным временным разрешением.

Научная новизна работы заключается в следующем:

1. Построена аналитическая теория, позволяющая описывать динамику свободных электронных волновых пакетов и процесс генерации одиночного аттосекундного импульса при ионизации атома в режиме подавления кулоновского барьера на переднем фронте мощного фемтосекундного лазерного импульса.

2. Предложен метод управления спектральным составом генерируемого аттосекундного импульса, основанный на квантовой интерференции волн де Бройля при ионизации молекулы, находящейся в возбужденном колебательно-вращательном состоянии.

3. Показано, что за счет использования предварительного электронного возбуждения атома или молекулы эффективность генерации аттосекундного импульса может быть существенно повышена, а длительность значительно сокращена.

4. Проведено теоретическое сравнение методов получения одиночного аттосекундного импульса, основанных на тормозном механизме излучения и на рекомбинации электрона с родительским ионом.

5. Предложен метод зондирования долговременной внутримолекулярной динамики, основанный на эффекте генерации высоких гармоник. Метод применим как к тяжелым, так и к легким молекулам, не требует их предварительного выстраивания и обладает временным разрешением в 1-2 фс.

6. Предложен метод мониторинга внутримолекулярной динамики с использованием процесса генерации аттосекундного импульса. Метод позволяет зондировать долговременную ядерную динамику как в тяжелых, так и в легких молекулах с аттосекундным временным разрешением.

Практическая ценность. Предложены способы повышения эффективности генерации аттосекундных импульсов и управления их характеристиками за счет оптимизации начального состояния атомов или молекул газа. Кроме того, в диссертации предложены новые методы зондирования ядерной динамики в молекулах со сверхвысоким временным разрешением.

На защиту выносятся следующие основные положения:

1. Использование предварительного электронного возбуждения атомов или молекул позволяет существенно повысить эффективность генерации и значительно сократить длительность аттосекундных импульсов, генерируемых при последующей ионизации газа на переднем фронте мощного фемтосекундного лазерного импульса в режиме подавления кулоновского барьера.

2. Путем предварительного выстраивания и колебательного возбуждения молекул можно осуществлять управление спектральным составом аттосекундных импульсов, генерируемых при ионизации газа на переднем фронте мощного фемтосекундного лазерного импульса, за счет использования интерференции волн де Бройля электронов, испускаемых от различных ядер в молекуле в процессе ее ионизации.

3. Использование молекул, находящихся в возбужденном электронном состоянии и ориентированных перпендикулярно электрическому полю ионизующего лазерного импульса, позволяет компенсировать негативное влияние магнитного поля лазерного импульса на эффективность процесса генерации высокочастотного излучения при возвратном столкновении электрона с родительским ионом.

4. Зависимость эффективности генерации высоких гармоник и зависимость положения характерных особенностей в спектре генерируемого аттосекундного импульса от конфигурации молекулярной системы могут быть использованы для зондирования ядерной динамики в молекуле со сверхвысоким временным разрешением.

Достоверность полученных результатов подтверждается хорошим согласием аналитически полученных выводов с результатами численных расчетов и экспериментальными данными.

По первой главе — аттосекундные всплески излучения, рассчитанные по формулам, полученным в рамках развитой аналитической теории, хорошо согласуются с результатами численных расчетов как качественно (асимптотическая теория), так и количественно (полная теория). Наблюдаемое в теории повышение эффективности генерации высокочастотного излучения при переходе к возбужденным состояниям подтверждается экспериментальными данными.

По второй главе — аналитически предсказанные положения характерных особенностей в спектрах аттосекундных импульсов хорошо согласуются с результатами численного моделирования. Также наблюдается качественное согласие полученной зависимости эффективности генерации высокочастотного излучения от межъядерного расстояния в молекуле с экспериментальными данными.

По третьей главе - наблюдается согласие спектров высоких гармоник, полученных в результате численного моделирования, с экспериментальными данными. Также имеется хорошее совпадение с экспериментом полученных результатов по зондированию ядерной динамики в молекулярном ионе D2⁺.

Апробация работы. Основные результаты работы докладывались на 36 российских и международных физических конференциях, в том числе лично:

2003. г.: Н. Новгород (Россия), С.-Петербург (Россия), Саратов (Россия).

2004. г.: Н. Новгород (Россия).

2005. г.: Н. Новгород (Россия), Орфорд (Квебек, Канада).

2006. г.: Н. Новгород (Россия), Лондон (Великобритания), Саламанка (Испания), Москва (Россия).

2007. г.: Н. Новгород (Россия), Ираклион (Крит, Греция), Минск (Белоруссия) -приглашенный доклад.

2008. г.: Н. Новгород (Россия).

По теме диссертации опубликовано 46 работ, из которых 7 статей в реферируемых научных журналах и 39 публикаций (в том числе, 2 статьи) в сборниках трудов и тезисов докладов конференций.

2. Обзор литературы

Основные достижения в получении аттосекундных импульсов связаны с использованием сильно нелинейного процесса генерации высоких гармоник лазерного излучения в газах [28-31]. Объясняется это тем, что данный эффект автоматически удовлетворяет необходимым условиям получения аттосекундных импульсов.

Во-первых, длительность импульса не может быть менее периода поля, поэтому достигнутые к настоящему времени длительности в 3.5—4 фс [4,5] практически соответствуют фундаментальному пределу укорочения импульсов излучения в области вблизи границы между видимым и ИК диапазонами. Очевидно, что для получения субфемтосекундных импульсов необходимо использовать ультрафиолетовое излучение, а для продвижения к субатомным временам (At < t_a = Й³/т_се* ~ 24 ас)

требуется излучение ВУФ или мягкого рентгеновского диапазона.

Несмотря на недавний серьезный прогресс в создании лазеров на свободных электронах [32,33], позволивший значительно продвинуться в освоении рентгеновского диапазона, эти источники, в силу их огромных габаритов и дороговизны, а также из-за невысокой степени временной когерентности генерируемых импульсов [34], пока не могут рассматриваться как реальные устройства для осуществления широких исследований в области аттосекундной физики.

Эффект генерации высоких гармоник в газах лишен этих недостатков. С помощью данного эффекта в конце 1990-х г.г. удалось преодолеть границу между ВУФ и мягким рентгеновским диапазонами, было получено когерентное излучение в «водяном окне» [35, 36] (важной для биохимических исследований области длин волн между 2.3 и 4.4 нм, или энергий фотонов от 284 эВ до 543 эВ, где углеродсодержащие биологические объекты эффективно поглощают излучение, в то время как вода относительно прозрачна), а в 2005 г. преодолен рубеж 1 нм (~1.3 кэВ) [37].

Во-вторых, для получения ультракоротких импульсов необходимо иметь излучение с широким спектром. В частности, для получения импульсов длительностью порядка 100 ас необходимо излучение с шириной спектра больше или порядка 30 эВ. С этой точки зрения именно генерация высоких гармоник интенсивного лазерного излучения в газах оказывается удобным для получения аттосекундных импульсов процессом, так как обеспечивает необходимую для этого спектральную ширину генерируемого излучения.

Результаты первых экспериментов, в которых наблюдался эффект генерации высоких гармоник при воздействии высокоинтенсивного фемтосекундного лазерного излучения на атомарные газы, были опубликованы во второй половине 1980-х — начале

1990-х г.г. [28-31]. Эти и последующие эксперименты показали, что в спектрах гармоник, помимо резко спадающего участка в области низких частот, наблюдается широкое платообразное распределение, простирающееся в область высоких частот и резко обрывающееся при частотах, в несколько десятков раз превышающих частоту падающего излучения. Резко спадающий низкочастотный участок спектра гармоник аналогичен тому, что наблюдается в более слабых полях, и обусловлен нелинейностью внутриатомного отклика, а граница этого участка определяется максимальной частотой движения электрона в атоме, т.е. потенциалом ионизации. Наличие более высокочастотной области в спектре гармоник свидетельствует о существовании сверхбыстрой составляющей нелинейного отклика, которая может быть обусловлена только движением электрона вне атома, т.е. его ионизацией. Для края «плато» в результате численных расчетов [38] была получена эмпирическая формула

N »-2 ^р- m п

-"max ₊ ' \^D-¹)

Пй)_в которая давала хорошее согласие с многочисленными экспериментальными данными

1 2 I 2

(здесь I_р - потенциал ионизации атома, U_p~eE₀ /4т_е а>₀ — средняя осцилляторная энергия электрона в синусоидальном электрическом поле с амплитудой Е₀ и частотой й)₀). Но решающую роль в понимании механизма генерации высокоэнергичных

фотонов, а также других нелинейных процессов при ионизации атомов в высокоинтенсивном лазерном поле, сыграли работы [18] и [19].

Согласно полуклассической модели, предложенной в работах [18] и [19], в основе эффекта генерации высоких гармоник интенсивного линейно поляризованного оптического излучения лежит синхронизованное лазерным полем излучение электронов в ходе трехступенчатого процесса, состоящего из элементарных актов: 1) отрыва электрона от атома вследствие туннельной ионизации [24—26], 2) его ускорения оптическим полем и 3) соударения электрона с родительским ионом. Максимальная энергия излучаемого фотона определяется максимальной кинетической энергией Е_тах, которую может иметь электрон в момент соударения с ионом. В результате рекомбинации электрон может перейти в основное состояние в атоме, испустив фотон с энергией Йй>_шах = Iр + E_mia. Согласно [18,19], формула,

определяющая зависимость положения края «плато» от параметров лазерного излучения, может быть получена из анализа классических уравнений движения электрона в переменном однородном синусоидальном электрическом поле. В

результате такого анализа может быть найдено значение максимальной кинетической энергии Е_тзх и 3A7U_p, что дает выражение для высокочастотной границы «плато»

і_в+з.пи_в

^N^^M--Z *-, (В.2)

которое хорошо согласуется с полученной ранее эмпирически формулой (В.1).

Впоследствии были развиты более строгие квантовомеханические теории [39— 41], позволяющие в рамках определенных приближений описать процесс генерации высоких гармоник аналитически или полуаналитически, не прибегая к численному решению непосредственно уравнения Шредингера. Например, согласно [39], волновую функцию электрона (ЧР) можно представить в виде суммы связанной (^) и свободной

(Ч^) частей: Ч? = c_A*F₄ + CjV_f . Тогда квадрат модуля волновой функции, необходимый

для вычисления среднего значения дипольного момента частицы, определяющего излучение системы, запишется в виде

М² = ЫН|²+^V/+с_ьС;ч_ьч; + \_С/\²\,\². (в.з)

Вклад первого слагаемого в правой части (В.З) в дипольный момент соответствует связанно-связанным переходам, вклады второго и третьего слагаемых - переходам из связанного состояния в свободное и наоборот, и, наконец, вклад последнего слагаемого соответствует свободно-свободным переходам. Первое слагаемое, описывающее внутриатомные переходы, отвечает за низкочастотный резко спадающий участок спектра и не играет большой роли с точки зрения генерации аттосекундных импульсов. В обычно рассматриваемом случае слабой ионизации вклад последнего слагаемого в дипольный момент относительно невелик и, как правило, не принимается во внимание. В связи с этим, основным предметом рассмотрения в теории генерации высоких гармоник обычно являются свободно-связанные переходы. В теории [39] также пренебрегается вкладом промежуточных связанных состояний, что является оправданным для обычно рассматриваемых интенсивностей лазерного поля (I~ 10¹⁴— 10 Вт/см ), при которых осуществляется туннельный режим ионизации [24-26]. В результате этих и ряда других предположений (например, пренебрегая влиянием поля ядра на движение электрона в континууме) удается получить полностью аналитическое выражение для спектра высоких гармоник, которое дает хорошее качественное согласие с результатами полного численного моделирования уравнения Шредингера в высокочастотной области вблизи границы «плато». Одним из результатов этой теории является еще одна поправка к положению этой границы, которое теперь определяется формулой

1.32/ +3.17 U„
*""* По,.

Однако требования высокочастотности и широкополосности излучения не являются достаточными для генерации аттосекундных импульсов. Для того, чтобы излучение имело вид коротких всплесков, необходимо также сфазировать гармоники между собой. Как из полуклассической теории [18,19], так и из более строгой теории [39] следует, что для достаточно высоких гармоник основной вклад в излучение дают лишь две электронные траектории - «короткая» и «длинная» (по времени пребывания электрона в континууме). При этом «короткие» траектории приводят к генерации излучения с положительным частотным чирпом, в то время как «длинные» - с отрицательным. Кроме того, из теории [39] следует, что фазы гармоник зависят еще и от интенсивности / лазерного излучения. Из-за пространственных вариаций величины / в лазерном пучке фаза дипольного момента Ф, вообще говоря, различна для разных атомов в объеме взаимодействия, поэтому зависимость Ф(/) является важной характеристикой, влияющей на когерентность суммарного поля излучения гармоник на выходе из среды. Аналогичным образом, изменения мгновенной интенсивности лазерного излучения со временем могут за счет зависимости Ф(/) ухудшать временную когерентность поля гармоник. Детальные квантовомеханические расчеты [42,43] показывают, что для обеих электронных траекторий, дающих основной вклад в сигнал гармоник, зависимость Ф(7) близка к линейной: ФД/)~а^7 (s=l, 2), но коэффициент пропорциональности для «длинной» траектории во много раз больше по модулю, чем для «короткой»: |a₂|»|aj|. Это обстоятельство оказывается очень

важным с точки зрения селекции вкладов соответствующих траекторий в сигнал гармоник.

Один из способов селекции вкладов различных электронных траекторий состоит в оптимизации геометрических условий взаимодействия лазерного пучка с мишенью, а именно - в выборе оптимального положения лазерного фокуса относительно нелинейной среды. В основе такой оптимизации лежит тот факт, что фазовое согласование между нелинейной поляризацией среды и генерируемым полем гармоник определяется в основном конкуренцией двух факторов, влияющих на пространственное изменение фазы поляризации: геометрического фактора, связанного со сдвигом фазы лазерной волны при переходе через фокус, и нелинейного фактора, связанного с зависимостью фазы дипольного момента от лазерной интенсивности. Для «короткой» траектории эти два фактора взаимно компенсируются (и, следовательно, приводящее к

фазовому рассогласованию пространственное изменение фазы поляризации оказывается минимальным) при фокусировке лазерного пучка в некоторой точке перед струей газа, в то время как для «длинной» траектории максимальная компенсация указанных двух факторов достигается при совпадении положений лазерного фокуса и газовой струи [44].

Другой способ селекции вкладов различных электронных траекторий в индуцированный дипольный момент связан с экспериментально наблюдавшимся [45] фактом наличия в поле излучения высоких гармоник двух компонент с кардинально различающейся степенью временной когерентности. При этом, как было установлено в эксперименте [45], компонента, обладающая меньшей временной когерентностью, имеет значительно большую пространственную расходимость. Эта компонента представляет собой не что иное, как часть излучения гармоник, соответствующую «длинным» траекториям электронов. Это естественным образом связано с быстрыми вариациями фазы Ф₂(7) [43], приводящими, вследствие зависимости 1(г) интенсивности лазерного пучка от поперечной координаты, к большой¹ кривизне фазового фронта соответствующей компоненты генерируемого излучения гармоник. Таким образом, дискриминация вклада в излучение гармоник отрицательно чирпированнои компоненты, соответствующей «длинным» траекториям, может осуществляться диафрагмированием пучка, что было продемонстрировано в эксперименте [46].

Для компенсации положительного чирпа аттосекундных импульсов [46-48]
могут быть использованы светофильтры на эффекте селективного пропускания,
обладающие отрицательной дисперсией групповой задержки

D₂(u)) = dT_s/dco=d²

² (здесь ср - спектральная фаза, T_s=d

групповая

задержка) вблизи низкочастотной границы их спектрального окна.

В эксперименте [46] для генерации гармоник в аргоне использовались 40-фс импульсы излучения Ti:Sa лазера. Спектральная фильтрация излучения десяти (с 17-й по 35-ю) соседних нечетных гармоник в частотном окне шириной около 30 эВ и их синхронизация осуществлялись с помощью тонких алюминиевых пленок. Пространственная селекция расходящейся части генерируемого излучения осуществлялась с помощью диафрагмы, поставленной на пути выходного пучка. В результате проведенных экспериментов получена последовательность почти фурье-ограниченных аттосекундных импульсов с периодом следования 1.35 фс и длительностью 170 ас каждый, что составило близкое к предельному значение около 1.2 периода поля на центральной частоте сгенерированного излучения (энергия фотона

около 30 эВ). В серии экспериментов [49] с использованием других металлических, а также полупроводниковых фильтров были получены импульсы спектральной шириной до 45 эВ и с центральной частотой, зависящей от материала фильтра. При этом использование циркониевых пленок позволило получить импульсы длительностью 130 ас с центральной энергией фотона около 80 эВ. Для спектральной фильтрации и дисперсионного контроля импульсов ВУФ излучения в аттосекундном эксперименте, кроме пропускающих фильтров, успешно используются также чирпованные многослойные зеркала [50, 51].

Для большинства практических приложений (напр., для применений в pump-probe спектроскопии) более предпочтительной является генерация аттосекундного излучения не в форме регулярной последовательности импульсов, а в виде одиночного импульса. Для решения задачи выделения одиночного импульса из последовательности было предложено и реализовано два основных подхода.

Первым подходом является использование предельно коротких лазерных импульсов. Идея достижения более сильной локализации во времени процесса генерации ВУФ излучения за счет использования более коротких лазерных импульсов [52] представляется весьма очевидной. Поскольку скорость ионизации атома в сильном лазерном поле обладает резкой (в туннельном пределе - экспоненциальной [24]) зависимостью от амплитуды электрического поля, можно за счет оптимизации формы и амплитуды ультракороткого лазерного импульса реализовать условия, при которых генерация высоких гармоник происходит на временном отрезке, ограниченном несколькими периодами лазерного поля. Так как энергия генерируемых фотонов определяется мгновенным значением интенсивности лазерного излучения, селекция наиболее высокочастотной части спектра сгенерированного излучения (в области края «плато») позволяет получить квазиодиночные всплески аттосекундного излучения, что было впервые экспериментально продемонстрировано в 2001 г. [50]. Длительность полученных в [50] одиночных всплесков ВУФ излучения с энергией фотонов около 90 эВ составила 650 ас.

Первые исследования по генерации, измерению и применению одиночных аттосекундных импульсов [8, 50, 53] по праву считаются одними из основополагающих аттосекундных экспериментов. Но революционную роль в аттосекундной физике сыграла появившаяся в начале 2000 г.г. технология получения оптических импульсов со стабилизированной абсолютной фазой. Упомянутая выше резкая зависимость вероятностей нелинейных процессов ионизации от величины электрического поля

лазерного излучения приводит в случае импульсов длительностью в несколько периодов поля к сильной зависимости вероятностей этих процессов от фазы заполнения импульса относительно его огибающей [54]. Данное обстоятельство играет важнейшую роль и позволяет с помощью управления абсолютной фазой ультракороткого лазерного импульса осуществлять управление электронными процессами в сильном поле, в том числе и процессом генерации высоких гармоник лазерного излучения [55]. Это получило яркое подтверждение в экспериментах [56], продемонстрировавших путем прямых временных измерений, как с помощью манипулирования волновой формой ультракороткого лазерного импульса можно управлять профилем генерируемого ВУФ излучения на субфемтосекундных временных масштабах.

Новейшим достижением на пути реализации данного подхода стало преодоление 100-аттосекундного барьера, оказавшееся возможным благодаря применению новейшего источника излучения длительностью менее 1.5 периодов лазерного излучения ближнего ИК диапазона с контролируемой волновой формой [5] и чирпованных многослойных зеркал ВУФ диапазона (см., напр., [57]). В эксперименте [51] были получены изолированные импульсы длительностью около 80 ас со средней энергией фотонов около 80 эВ и высокой яркостью, составившей величину на уровне 10^й фотонов в секунду.

Вторым подходом к выделению одиночного аттосекундного импульса из последовательности является поляризационное апробирование. Основной вклад в излучение гармоник дают электроны, которые после отрыва от атома возвращаются к родительскому иону в процессе движения в осциллирующем электрическом поле. Очевидно, что если поляризация электрического поля отличается от линейной, электроны движутся по криволинейным траекториям. При этом траектории электронов, имевших в момент отрыва от атома нулевую поперечную скорость, в дальнейшем проходят мимо родительских ионов. Резкая зависимость эффективности генерации высоких гармоник от эллиптичности возбуждающего излучения легла в основу идеи селекции одиночного импульса из последовательности с помощью поляризационного стробирования [58]. Идея состоит в использовании лазерного импульса с зависящей от времени эллиптичностью. Если интервал времени, в течение которого поляризация лазерного излучения близка к линейной, длится лишь долю одного периода, временной профиль генерируемого излучения будет представлять собой одиночный субфемтосекундный импульс. Простой способ получения поля с быстро меняющейся эллиптичностью поляризации был предложен в работе [59]. В первых экспериментах,

продемонстрировавших использование данного принципа манипулирования поляризацией лазерного излучения для выделения одиночного аттосекундного импульса из регулярной последовательности [60], в качестве накачки использовалось излучение Ti:Sa лазера с длительностью импульса 35 фс. При этом продемонстрировано спектральное уширение гармоник, соответствующее уменьшению длительности генерируемого сигнала от 35 фс (без стробирования) до 7 фс (с использованием стробирования).

К настоящему времени были предложены также и комбинированные подходы. Одним из них является фазо-стабилизированное поляризационное апробирование. Простой анализ временной зависимости эллиптичности лазерного импульса с переменной поляризацией, получаемого способом, предложенным в [59], приводит к следующему выражению для длительности «временного окна» St, в течение которого

* 2
* Є Т

«поляризационный затвор» находится в открытом состоянии (є < є ): St = [61].

T_dln2

Здесь є * — заданное пороговое значение эллиптичности, т — длительность исходного лазерного импульса, T_d — время задержки между двумя репликами импульса с противоположными направлениями вращения поляризации. Отсюда видно, что укорачивать «временное окно» St можно, увеличивая задержку T_d или уменьшая

длительность импульса т. Первый из этих способов малоэффективен, так как приводит к потере используемой лазерной мощности. В недавних экспериментах [62, 63] был реализован второй из этих способов.

Для получения одиночного аттосекундного импульса по данной методике необходимо, чтобы «поляризационный затвор» оставался открытым только в течение времени не более полупериода лазерного поля. Это требует использования лазера накачки с длительностью импульса всего в несколько периодов поля. При этом абсолютная фаза импульса должна быть стабилизированной, так как определяемый этой фазой профиль электрического поля в импульсе играет критическую роль в динамике электронного волнового пакета. А именно, отрезок времени, соответствующий возврату к иону части пакета, отвечающей за излучение гармоник в требуемом спектральном интервале, должен находиться в пределах «временного окна» St.

Метод фазо-стабилизированного поляризационного стробирования обладает очевидным преимуществом перед описанным ранее подходом, также использующим предельно короткие лазерные импульсы, но при этом основанном на выделении вклада

от одного полупериода лазерного поля за счет спектральной фильтрации излучения гармоник в области вблизи края «плато». Это преимущество состоит в том, что данный метод работает не только в области края «плато», но и для более низких гармоник, что позволяет осуществить генерацию одиночного аттосекундного импульса с более широким спектром (а, следовательно, и меньшей длительностью) и перестраиваемой центральной частотой. Использование этого подхода в комбинации с аккуратным подбором условий для компенсации чирпа аттосекундного излучения позволило получить одиночные импульсы длительностью 130 ас [63]. Более того, как сообщается в [63], абсолютная фаза аттосекундных импульсов при этом оказывается стабильной.

Еще одним комбинированным подходом является двойное оптическое стробирование. Принципиальным моментом изложенного выше подхода является то, что для его реализации требуется достаточно мощный лазерный источник с длительностью импульса в несколько фемтосекунд. В настоящее время такие источники являются уникальными, что делает такую технологию недоступной для многих лабораторий. Поэтому большое значение имеет разработка таких методик, которые были бы осуществимы с использованием многопериодных лазерных импульсов. Именно такой метод был недавно продемонстрирован в эксперименте [64], в котором в качестве накачки использовалось излучение Ti:Sa лазера в комбинации с его второй гармоникой, генерируемой в кристалле ВВО. При таком двухчастотном воздействии период следования аттосекундных импульсов в генерируемой последовательности удваивается по сравнению со случаем одночастотного воздействия на основной частоте [65]. Применение идеи поляризационного стробирования к такой последовательности облегчает выделение одиночного импульса, так как требование на длительность «временного окна» St ослабляется вдвое. Как результат, эксперимент [64] продемонстрировал генерацию суперконтинуума, соответствующего одиночному импульсу длительностью 130 ас, с использованием лазерного источника с длительностью импульсов 9 фс. В другой двухчастотной схеме [66] вместо второй гармоники в качестве малой добавки к излучению на основной частоте со₀ предложено использовать субгармонику (со - coJ2).

Как отмечалось выше, в теории генерации высоких гармоник, как правило,

рассматриваются только свободно-связанные переходы, что соответствует обычно

реализуемому в эксперименте случаю слабой ионизации газа. Основным механизмом

излучения высокоэнергичных квантов в этом случае является рекомбинация электрона

с родительским ионом. Значительно менее исследованным с точки зрения генерации

одиночных аттосекундных импульсов до недавнего времени оставался режим быстрой

ионизации атомов на переднем фронте мощного фемтосекундного лазерного импульса

[11]. В этом случае излучение высокоэнергичных фотонов происходит за счет

і і²і і² свободно-свободных переходов (слагаемое \c_f\ №, в формуле (В.З)). Большая часть

данной работы посвящена исследованию именно такого режима взаимодействия лазерного импульса с атомами или молекулами газа.

Повышение эффективности генерации аттосекундного излучения может быть обусловлено не только оптимизацией макроскопических параметров взаимодействия лазерного поля с газом, но и оптимизацией одночастичного отклика. Так как молекулы являются более сложными системами, чем атомы, использование молекулярных газов предоставляет дополнительные возможности для оптимизации и управления процессом преобразования частот по сравнению с атомарными газами. Такими дополнительными степенями свободы являются размеры и конфигурация молекулы, ориентация молекулярной оси по отношению к вектору поляризации электрического поля лазерной волны и др. Для удобства изложения материала подробно влияние параметров молекулы на эффективность генерации высоких гармоник и на характеристики генерируемого излучения рассмотрено в 2.2 в начале второй главы.

Кроме возможности контроля параметров генерируемого излучения, зависимость этих параметров от конфигурации молекулы позволяет решать и обратную задачу, а именно, осуществлять сверхбыстрый молекулярный динамический имиджинг, то есть зондировать внутримолекулярную динамику со сверхвысоким временным разрешением. Обзор предложенных к настоящему моменту методов молекулярного динамического имиджинга приведен в 3.1 в начале третьей главы.

Численное моделирование процесса генерации аттосекундных импульсов

Численное моделирование на единой основе описывало все этапы электронной динамики: 1) ионизацию; 2) движение электронного волнового пакета под действием электрического поля лазерного импульса и кулоновского поля иона в континууме; 3) рассеяние волнового пакета на ионе, сопровождающееся генерацией высокочастотного излучения. Унитарным преобразованием Далее оператор Гамильтона Нх может быть представлен в виде следующей суммы: где Нг и Н — координатная и импульсная части оператора соответственно: Для численного расчета динамики волновой функции электрона в данной работе был выбран метод операторного расщепления (split-step метод) с использованием быстрого преобразования Фурье [68]: где F и F x обозначают прямое и обратное преобразования Фурье соответственно. Расчеты производились как в рамках полного трехмерного описания, так и в рамках двумерной модели [69], являющейся обобщением одномерной модели, предложенной Дж. Эберли и др. [70]. Использование двумерной модели позволяет, с одной стороны, учесть как продольное, так и поперечное расплывание волнового пакета, а с другой стороны, снижение размерности задачи позволяет значительно снизить время вычислений. Целью проведения двумерных расчетов являлось получение предварительных результатов, демонстрация области их применимости и пригодности двумерной модели для дальнейших исследований. При трехмерном моделировании кулоновский потенциал описывался точно: В рамках двумерной модели использовался сглаженный кулоновский потенциал: Параметр сглаживания кулоновской сингулярности а выбирался таким образом, чтобы энергия основного электронного состояния совпадала со своим реальным значением для атома водорода (при а = 0.8 имеем Е -0.5). Так как используемый метод моделирования основан на преобразовании Фурье и подразумевает периодические граничные условия, то любая часть электронного волнового пакета, попадающая на границу области расчета, свободно проходит через нее и появляется на противоположной границе. Данная особенность схемы является крайне нежелательной. Поэтому для гашения частей электронного волнового пакета, подходящих близко к границам области расчета, использовался метод мнимого потенциала [71].

Вблизи краев сетки задавался мнимый потенциал, плавно нарастающий при удалении от центра сетки, действие которого заключалось в том, что части волнового пакета при приближении к границе области расчета плавно затухали практически до нуля (на несколько порядков). Технические детали, касающиеся решения проблемы кулоновской сингулярности и нехватки вычислительных ресурсов для проведения трехмерных численных расчетов приведены в приложениях П.1 и П.2 соответственно. 1.2.2. Нахождение стационарных состояний Для расчета динамики электронного волнового пакета необходимо задать начальное распределение электронной плотности на сетке, используемой в численных расчетах. Так как начальным условием в исследуемой задаче является стационарное состояние электрона в атоме, то именно его и необходимо предварительно найти. Для атома водорода стационарные электронные состояния могут быть найдены аналитически, но, как показали трехмерные численные расчеты, электронные волновые пакеты, заданные по этим аналитическим формулам, не точно соответствуют стационарным состояниям электрона на дискретной сетке. Что касается модельного двумерного сглаженного потенциала (1.13), то для него стационарные состояния аналитически неизвестны. Поэтому как в трехмерных, так и в двумерных расчетах стационарные состояния электрона в атоме находились численно. При этом использовался следующий метод. На сетке задавалось произвольное начальное электронное распределение, после чего применялся алгоритм, схожий с (1.11), но с заменой времени на мнимое (t— —it): При такой замене времени в результате последовательности итераций амплитуда каждого стационарного электронного состояния экспоненциально нарастала со скоростью, пропорциональной модулю его энергии (начальная волновая функция в общем случае является суперпозицией всех стационарных электронных состояний). На каждом шаге максимум волновой функции нормировался на одинаковое значение. Как только нормировочный коэффициент переставал существенно изменяться, решение считалось удовлетворительным. В результате последовательности итераций «выживало» решение с максимальным по модулю значением энергии. Для нахождения волновых функций, соответствующих возбужденным стационарным состояниям, из решения на каждой итерации вычитались проекции на все найденные прежде электронные состояния. Векторный потенциал электромагнитной волны, бегущей вдоль оси х, задается выражением: Так как амплитуда осцилляции электронного волнового пакета во время движения его в континууме хоть и достигает нескольких сотен боровских радиусов, но все равно остается много меньше длины волны лазерного излучения, то зависимость полей от координат можно не учитывать, то есть использовать электродипольное приближение. С другой стороны, сохранение этой зависимости в (1.15) позволяет в процессе численного моделирования учесть влияние магнитного поля на движение электронного волнового пакета.

Но в поле лазерного импульса, задаваемого выражением (1.3), скорость электрона при его движении релятивистских значений не достигает, поэтому влияние магнитного поля на движение электрона мало, и для ускорения процесса счета им можно пренебречь. В данной работе везде, где это специально не оговорено, численные расчеты проводились в рамках дипольного приближения. В данном параграфе представлены результаты численного моделирования задачи о генерации аттосекундного импульса при ионизации атома водорода мощным фемтосекундным лазерным импульсом (1.3) в режиме подавления кулоновского барьера и возвратном столкновении электронного волнового пакета с родительским ядром. Для примера подробно разобрана ситуация при ионизации атома из начального 38-состояния. В поле лазерного импульса (1.3) ионизация, прохождение точки поворота и повторное взаимодействие электронного волнового пакета с кулоновским центром происходят соответственно в моменты времени t О.ЗГ, t О.ббГи t 0.9Г, где Т-2к/о)0 — период лазерного поля. На рис. 1.2 представлены мгновенные снимки электронного волнового пакета до ионизации (а) и в момент столкновения с родительским ионом (Ь). Как видно из рисунка, форма пакета остается почти сферически симметричной, как в исходном состоянии, и лишь в узкой области, соответствующей прохождению электронов наиболее близко к кулоновскому центру, появляются мелкомасштабные сгустки. На рис. 1.3а представлен характерный поляризационный отклик атома, полученный в результате трехмерного моделирования уравнения Шредингера. В отклике наблюдается две четко выделенные области генерации излучения. Часть отклика, выделенная зеленым цветом, генерируется при отрыве электрона от атома, а часть, выделенная синим - при возвратном столкновении электрона с ядром." На рис. 1.3Ь представлены спектры обеих этих частей отклика (выделены соответствующим цветом), а также полный спектр излучения (красная линия). Из анализа рис. 1.2Ь и 1.3 можно сделать вывод, что в спектре генерируемого излучения могут быть выделены три различных частотных области, обусловленные излучением различных групп электронов. Низкочастотная часть спектра (приблизительно до 35-й гармоники) возбуждается в основном при вырывании электронов из атома. Центральная часть спектра (интервал гармоник с номерами N от 35 до 130) обусловлена ускорением основной массы электронов при возвратном соударении.

Сравнение механизмов генерации одиночных аттосекундных импульсов на свободно-связанных и свободно-свободных переходах

В обычно рассматриваемом режиме генерации высоких гармоник [18, 19] на каждом полупериоде лазерного поля небольшая часть электронного волнового пакета отрывается от атома, ускоряется полем лазерного импульса и сталкивается с родительским ионом. В результате этого столкновения электрон может рекомбинировать и излучить высокочастотный квант. При этом излучение происходит при переходе электрона из континуума в связанное состояние в атоме, то есть при свободно-связанном переходе. Вероятность рекомбинации отлична от нуля в силу того, что к моменту столкновения часть электронного волнового пакета по-прежнему остается связанной. Это принципиальный момент. Так как для получения более высокочастотного излучения необходимо использовать более интенсивный лазерный импульс, то, чтобы часть электронного волнового пакета по-прежнему оставалась связанной к моменту столкновения, необходим как можно больший потенциал ионизации частицы. Таким образом, оптимальным для этого механизма генерации является наиболее глубокое состояние электрона в атоме, то есть основное состояние. Так как процесс генерации повторяется каждые полпериода лазерного поля, то излучение атома представляет собой последовательность аттосекундных всплесков. Для большинства приложений гораздо более удобным инструментом является одиночный аттосекундный импульс. Самый простой и широко используемый метод выделения одного импульса из последовательности основан на использовании предельно коротких ионизующих фемтосекундных лазерных импульсов с последующей спектральной фильтрацией наиболее высокочастотной составляющей генерируемого излучения. Как уже указывалось в 1.1 данной главы, рассматриваемый режим генерации аттосекундного всплеска в поле высокоинтенсивного лазерного импульса с быстрорастущей амплитудой [11], при котором ионизация атома происходит в режиме подавления кулоновского барьера, существенно отличается от описанного режима генерации высоких гармоник. В этом режиме атом полностью ионизуется за короткий промежуток времени на одном периоде лазерного поля, а генерация излучения происходит по классическому тормозному механизму при столкновении электронного волнового пакета с ядром, то есть при свободно-свободных переходах электрона.

В отличие от режима генерации высоких гармоник, рекомбинации вырванного полем электрона на родительском ионе не происходит, так как отсутствует связанная часть электронного волнового пакета. Из-за квантовомеханического расплывания волнового пакета данный процесс на следующих периодах лазерного поля не повторяется, то есть излучение генерируется в виде одиночного аттосекундного импульса. В спектре излучения в этом случае наблюдаются две четко выделенные части: низкочастотная соответствует моменту ионизации, а высокочастотная — моменту столкновения. Таким образом, спектральная фильтрация не приведет к заметному изменению параметров генерируемого аттосекундного всплеска. Как следует из всех трех подходов к задаче о генерации аттосекундного импульса, изложенных в предыдущих параграфах данной главы, для данного механизма генерации предпочтительными являются предварительно возбужденные состояния электрона в атоме. В данном параграфе приведено сравнение описанных выше механизмов с точки зрения генерации одиночного аттосекундного импульса. Сравнение производилось на основе трехмерного численного моделирования. Исходя из всех вышеперечисленных требований, в численных расчетах для режима генерации высоких гармоник использовалось основное (IS) электронное состояние атома, а в качестве ионизующего использовался следующий лазерный импульс: где с — скорость света, Я = 800нм, г = 5фс, Е0 — амплитуда поля, которая являлась оптимизируемым параметром. Заполнение импульса было выбрано косинусным, так как такое заполнение является оптимальным при использовании метода спектральной фильтрации для выделения одиночного аттосекундного всплеска из последовательности. Осциллограмма электрического поля лазерного импульса (1.48) представлена на рис. 1.11. При расчетах для второго механизма генерации использовалось первое возбужденное (2S) состояние электрона в атоме водорода и импульс накачки (1.3) с уменьшенной вдвое амплитудой поля. Данный профиль поля был выбран лишь в качестве примера и не оптимизировался с точки зрения улучшения параметров генерируемого аттосекундного импульса. На рис. 1.12 приведены результаты численных расчетов [20]. Для генерации излучения на рекомбинационном механизме было получено, что оптимальной с точки зрения интенсивности генерируемого аттосекундного импульса является пиковая интенсивность лазерного импульса /0 3.5x1014 Вт/см2. На рис. 1.12а представлен отфильтрованный аттосекундный импульс, полученный при данной интенсивности I0. Длительность сгенерированного импульса при этом составила 270 ас, его пиковая интенсивность - 1.55x10 Вт/см , а энергия, запасенная в импульсе, составила 2.5x10" Дж/см . С точки зрения минимизации длительности генерируемого аттосекундного всплеска оптимальная интенсивность 10 оказывается немного более высокой, чем в предыдущем случае, и составляет 4.25хЮ14 Вт/см2.

Аттосекундный импульс, соответствующий такой величине 1а, представлен на рис. 1.12Ь. В данном случае длительность импульса составляет 115 ас, пиковая интенсивность -1.34x10й Вт/см2, а энергия, запасенная в импульсе, равна 1.42хЮ"5 Дж/см2, т.е. импульс в этом случае практически в 2.5 раза короче, чем на рис. 1.12а, его пиковая интенсивность меньше примерно на 15%, а запасенная энергия меньше примерно в 3 раза. Согласно расчетам, данные параметры аттосекундного импульса оказываются предельными, которые можно получить при использовании рекомбинационного механизма для атома водорода. Характерный аттосекундный импульс, получаемый при генерации на тормозном механизме, изображен на рис. 1.12с. Из сравнения рис. 1.12а—1.12с нетрудно видеть, что в случае генерации на свободно-свободных переходах генерируемый аттосекундный импульс значительно короче (его длительность в данном примере составляет 63 ас), а его пиковая интенсивность существенно выше (1012 Вт/см2), чем у импульсов, полученных на рекомбинационном механизме. Суммарная энергия, запасенная в импульсе, составляет 5.17 10" Дж/см и является максимальной среди всех трех импульсов, изображенных на рис. 1.12. Стоит подчеркнуть, что для генерации на свободно-свободных переходах никакой оптимизации здесь не производилось. Таким образом, при реализации механизма генерации на свободно-свободных переходах можно получать существенно более короткие одиночные аттосекундные импульсы, при этом значения пиковой интенсивности и энергии, запасенной в аттосекундном всплеске, могут заметно превосходить таковые для рекомбинационного механизма. Перейдем к физическому анализу полученных в предыдущих параграфах данной главы результатов и обсуждению физических ограничений на эффективность генерации аттосекундных импульсов и их длительность при использовании исходно возбужденных атомных состояний. Из рис. 1.9, где приведены аттосекундные всплески, полученные в результате полного трехмерного численного моделирования и полной аналитической теории, хорошо видно, что длительность генерируемых аттосекундных импульсов сокращается с ростом главного квантового числа п. Это подтверждается и результатами частотно-временного анализа фрагментов атомных откликов, представленных на рис. 1.9 на интервале времени, соответствующем моменту генерации (см. рис. 1.13).

Использование квантовой интерференции при колебательно-вращательном возбуждении молекул для управления спектром генерируемого аттосекундного импульса (основное электронное состояние)

Характерным свойством молекулярных систем является наличие нескольких атомов, являющихся источниками волн де Бройля, испускаемых при ионизации. Эти волны могут интерферировать, образуя квазипериодические структуры, подобные приведенным на рис. 2.3. В известном смысле ситуация здесь аналогична интерференции волновых пучков при дифракции света на двух щелях. Ниже приведены примеры, показывающие возможности использования интерференционной модуляции электронных волновых пакетов для управления спектральными свойствами излучения, генерируемого при электрон-ионных столкновениях в процессе ионизации молекул. Исследовалась зависимость молекулярного отклика как от межъядерного расстояния (D), так и от угла ориентации иона по отношению к лазерному полю (в). В данном разделе приведены результаты двумерного численного моделирования задачи о взаимодействии лазерного импульса (2.3) с молекулярным ионом Нг+, находящимся в основном электронном состоянии. Потенциал взаимодействия электрона с ионом описывался выражением (2.2). На рис. 2.5 приведены графики спектров поляризационного отклика системы при различных D и в. Как показывают расчеты, при переходе от поперечной ориентации молекулы {в = 90) к продольной {в = 0) в спектре возникает ярко выраженный максимум, увеличивающийся по амплитуде и смещающийся в более коротковолновую часть спектра с уменьшением угла в (рис. 2.5а-с). При продольной ориентации молекулы (0 = 0) с увеличением межъядерного расстояния D максимум смещается в область более высоких частот, слабо меняясь по амплитуде (рис. 2.5d). При поперечной же ориентации никакого максимума не наблюдается. Наличие или отсутствие максимума, а также его положение объясняется квантовой интерференцией электронов, испущенных разными ядрами, и может быть описано аналитически (см. ниже раздел 2.4.2). В результате этой интерференции электронные волновые пакеты перед столкновением с ионом для различных ориентации молекулярного иона выглядят по-разному, что приводит к принципиально различным профилям генерируемого аттосекундного импульса (см. рис. 2.6). Из-за наличия в системе двух рассеивающих центров при определенных условиях в спектре излучения может наблюдаться минимум (см. рис. 2.7).

Для наглядности полученных результатов на рис. 2.8 зависимость интенсивности генерируемого излучения от номера гармоники (N), межъядерного расстояния (D) и угла в представлена на двух плоскостях: N, в (a) nN,D (b). На первом графике четко прослеживается зависимость положения максимума в спектре излучения от угла в по закону косинуса, а на втором — линейная зависимость положения этого максимума от межъядерного расстояния, а также четко прослеживаются положения интерференционных минимумов. Более подробное описание всех перечисленных эффектов и обсуждение результатов изложено в разделе с трехмерными расчетами 2.4.3 и в разделе аналитического описания В данном разделе приведены элементарные соображения, на основании которых удается аналитически исследовать процесс генерации аттосекундного импульса при ионизации произвольно расположенного молекулярного иона Нг+ из основного электронного состояния. Из-за наличия двух ядер в исследуемой нами системе, мы имеем два источника волн де Бройля, испускаемых при ионизации. При дальнейшем распространении эти волны могут интерферировать, образуя квазипериодические структуры (см., напр., рис. 2.6а, Ь). Наличие таких структур отражается в спектре генерируемого излучения. Для аналитического описания интерференционных эффектов можно использовать следующие соображения [17,23]. Если расстояние между ядрами, превышает несколько боровских радиусов, волновая функция, описывающая стационарное состояние молекулярного иона, распадается на два когерентных волновых пакета, и в случае ионизации из такого состояния ситуация становится аналогичной интерференции волновых пучков при дифракции света на двух щелях. При этом часть исходной электронной волновой функции, локализованная на отдельном ядре, очень хорошо совпадает с функцией основного стационарного состояния атома водорода. Процесс генерации аттосекундных импульсов при ионизации атома водорода в режиме подавления кулоновского барьера подробно исследовался в первой главе данной работы. Воспользуемся одним из полученных там результатов. После ионизации свободная эволюция электронного волнового пакета с радиальной симметрией в системе отсчёта, связанной с центром пакета, как следует из (1.25) описывается следующим выражением: Учитывая сильную локализацию основного состояния электрона в атоме, при больших временах (больше полупериода ионизующего лазерного поля для основного состояния атома водорода) подынтегральной экспонентой можно пренебречь (см. раздел 1.3.3), в результате чего выражение (2.7) может быть представлено в виде: Как уже отмечалось выше, молекулярный ион при межъядерном расстоянии, превышающем несколько боровских радиусов, можно рассматривать как два атома водорода с половинным электронным зарядом каждый, а значит, для молекулярного иона с учетом (2.8) можно записать: где N— константа нормировки, г\\ігг — расстояния от центров первого и второго пакета соответственно, 7— радиус-вектор из центра суммарного электронного волнового пакета. Так как при свободной эволюции электронный волновой пакет основного состояния атома водорода за интересующее нас время сильно расплывается по сравнению с характерным значением межъядерного расстояния D, то на больших временах можно воспользоваться приближением общей огибающей: В итоге из (2.9) с учетом (2.10) окончательно получаем: Из полученного выражения (2.11) видно, что электронный волновой пакет представляет собой квазипериодическую структуру с периодом где т - время свободной эволюции электрона.

Так как электронный волновой пакет (2.11) при столкновении с родительским ионом представляет собой не что иное, как переменный ток, то в спектре тормозного излучения возникает максимум [17,23] на частоте где V— скорость электрона при столкновении с ионом. Следует отметить, что выражение (2.13) очень хорошо согласуется с результатами численного моделирования, представленными на рис. 2.8, а именно, положение максимума в спектре генерируемого излучения изменяется пропорционально cos# и линейно смещается в высокочастотную область с ростом межъядерного расстояния в молекулярном ионе. Так же просто описывается и интерференционный минимум (рис. 2.7). Из-за наличия в исследуемой системе двух рассеивающих центров в спектре генерируемого излучения может наблюдаться узкий провал, являющийся результатом деструктивной интерференции вкладов в излучение, исходящих от разных ядер в молекуле. Нетрудно видеть, что механизм возникновения этого минимума подобен обсуждавшемуся в работах [83,84] механизму появления интерференционных структур в спектрах генерации гармоник в молекулярных газах (см. раздел 2.2.1, формулы (2.4) и (2.5)). По аналогии с выражением (2.4), можно записать условие интерференционного минимума. Если расстояние между ядрами окажется равным нечетному числу полупериодов решетки электронного волнового пакета перед столкновением или с учетом (2.12) то на частоте генерации, задаваемой выражением (2.13), которое с учетом (2.15) можно переписать в виде на фоне широкого максимума в спектре генерируемого излучения будет наблюдаться узкий интерференционный провал [17, 23]. Таким образом, на основании элементарных соображений удается аналитически описать структурные особенности спектров излучения, генерируемого при возвратном столкновении электронного волнового пакета с родительским ионом.

Использование процесса генерации высоких гармоник для зондирования долговременной динамики легких молекул

Как уже отмечалось ранее, в последние годы активно развиваются методы молекулярного динамического имиджинга, основанные на эффекте генерации высоких гармоник при ионизации газов мощными фемтосекундными лазерными импульсами. Однако предложенные к настоящему моменту методы обладают определенными ограничениями и не являются универсальными. Метод, использующий частотную модуляцию возвращающегося электронного волнового пакета [139-141], позволяет зондировать молекулярную динамику лишь на интервале времени порядка нескольких фемтосекунд [139, 140]. Что касается метода, основанного на положении интерференционного минимума в спектре гармоник [83,84, 136, 138], то, как показывают полуклассические численные расчеты [149], его трудно использовать для имиджинга легких молекул. Данный параграф посвящен разработке метода, который мог бы использоваться для зондирования долговременной динамики как тяжелых, так и легких молекул. Рассмотрим традиционный эксперимент по схеме «накачка-зондирование» (см. рис. 3.1). Изначально нейтральная молекула Нг (или ее изотоп) ионизуется коротким фемтосекундным лазерным импульсом. При туннельной ионизации выполняется условие Франка-Кондона, то есть ядерный волновой пакет вертикально и без деформаций переносится на потенциальную кривую, соответствующую иону Нг+. Так как ион образуется в неравновесном состоянии (для молекулы Нг равновесное расстояние D = 1.4, а для иона Нг+ -.0 = 2), то ядра приходят в движение. С некоторой задержкой в систему посылается второй (зондирующий) лазерный импульс, под действием которого генерируются высокие гармоники. Из анализа сигнала гармоник предлагается извлекать информацию о ядерной динамике.

Процесс ионизации молекулы под действием первого лазерного импульса в численных расчетах не моделировался, предполагалось, что импульс достаточно короткий и условие Франка-Кондона выполняется с хорошей степенью точности. В качестве зондирующего при двумерном численном моделировании процесса генерации высоких гармоник использовался лазерный импульс длительностью —17 фс с пиковой интенсивностью 5.5x10 Вт/см : Более строгий подход к описанию ядерной динамики изложен в следующем разделе 3.2.3, а метод ее зондирования развивается далее в рамках трехмерного моделирования процесса генерации высоких гармоник под действием зондирующего лазерного импульса. Тем не менее, необходимо отметить, что ключевая идея измерения в ходе эксперимента интегрального сигнала гармоник останется неизменной. 3.2.3. Ядерная динамика молекулярного иона D2+ Рассмотрим сначала более тяжелый изотоп молекулы водорода. В результате быстрой туннельной ионизации фемтосекундным лазерным импульсом ядерная волновая функция, описывающая основное состояние нейтральной молекулы Бг, переносится на нижнюю потенциальную кривую иона D2+ (см. рис. 3.1). Дальнейшая эволюция ядерного волнового пакета во времени может быть найдена путем его разложения на собственные функции колебательных состояний молекулярного иона: где Е„ — собственные значения энергии колебательных состояний иона D2+, ип(х) — соответствующие им собственные функции, ап — коэффициенты разложения. Вследствие широкополосности импульса накачки заселяется большое число колебательных состояний. Их собственные значения энергии могут быть разложены в ряд Тейлора по степеням колебательного квантового числа п в окрестности центрального заселяемого состояния, характеризуемого значением п0: На рис. 3.7 представлена свободная эволюция ядерного волнового пакета после воздействия импульса накачки, полученная в результате численного моделирования. В начале динамики волновой пакет себя ведет квазиклассически, осциллируя как частица между точками поворота в потенциальной яме с классическим периодом Однако, сильный ангармонизм кривой потенциальной энергии иона D2+ приводит к очень быстрому рассыпанию (коллапсу) волнового пакета в силу расфазировки отдельных его компонент. В отличие от случая эволюции в свободном пространстве, в данной ситуации это разрушение волнового пакета не является окончательным. Напротив, известно, что в ходе его дальнейшей эволюции в ангармонической потенциальной яме наблюдаются структуры, известные как возрождения волнового пакета [151]. Спустя определенный интервал времени после начала динамики, называемый периодом возрождения (в данном случае для молекулярного иона D2+ Trev 1180 фс), различные компоненты волнового пакета снова оказываются сфазированными. В результате, ядерный пакет принимает свою исходную компактную форму, и вся динамика повторяется с самого начала.

Более того, как было показано в работе [152], в процессе эволюции пакета могут наблюдаться и более тонкие эффекты, а именно, возникновение структур, называемых частичными или дробными возрождениями волнового пакета. Дробные возрождения появляются в моменты времени / = (m/n)Trev, где тип- взаимно простые числа. В эти моменты ядерный волновой пакет представляет собой суперпозицию g = (n/4)[3-(—1)"] реплик начального волнового пакета, осциллирующих в потенциальной яме с периодом Ты и разнесенных в своем движении на TcJq друг от друга [153, 154]. Например, при возрождении кратности 1/2 наблюдается волновой пакет, соответствующий исходному, но при его остановке в точке поворота с большим значением межъядерного расстояния, то есть смещенному на Тс1 /2 в своем движении, а при возрождениях кратности 1/4 и 3/4 волновой пакет разбивается на две реплики исходного, осциллирующие в противофазе друг по отношению к другу. На рис. 3.8 приведены мгновенные снимки волнового пакета в моменты времени, соответствующие началу динамики (a, t - 0), полному возрождению (b, t = 1180 фс), возрождению кратности 1/2 (с, t = 590 фс) и возрождению кратности 1/4 (d, t = 295 фс). Возрождение кратности 3/4 (t = 885 фс) выглядит так же, как и возрождение кратности 1/4. В данном параграфе представлены результаты трехмерного численного моделирования процесса генерации высоких гармоник при ионизации молекулярного иона водорода лазерным импульсом (3.5). Поляризационные отклики (1.6) были рассчитаны для межъядерных расстояний в диапазоне 0.5 D 6 с шагом А) = 0.1 и для всех возможных углов ориентации молекулярной оси в (см. рис. 2.1) с шагом А0 = 5. Расчеты производились в приближении неподвижных за время действия пробного импульса ядер, что, как будет видно далее, является вполне оправданным даже для такой легкой структуры как ион Нг+. Кроме того, для каждого межъядерного расстояния был рассчитан нелинейный отклик невыстроенного ансамбля молекул, получаемый путем усреднения молекулярных откликов в предположении изотропного распределения частиц: На рис. 3.9 представлены спектры излучения, генерируемого при ионизации Н2+ лазерным импульсом (3.5), для продольной (в = 0) и поперечной (0 = 90) ориентации молекулы по отношению к лазерному полю, а также для невыстроенного ансамбля молекул при различных значениях межъядерного расстояния D. Как видно из приведенных графиков, форма спектра и общая эффективность генерации высоких гармоник сильно зависит как от размера, так и от ориентации молекулы. На рис. 3.10 показаны зависимости суммарной энергии генерируемого излучения в спектральном диапазоне 19со0 а 49со0 от межъядерного расстояния при различных ориентациях молекулярной оси по отношению к полю лазерного импульса, которые еще более наглядно демонстрируют наблюдаемый эффект. Как видно из рис. 3.10, наиболее резкая зависимость эффективности генерации от D наблюдается для молекул, выстроенных вдоль поля.

Похожие диссертации на Генерация аттосекундных импульсов при лазерной ионизации возбужденных атомов и молекул

Квантовые интерференционные эффекты при ионизации атомов и молекул фемтосекундным лазерным импульсомГоносков Иван Александрович

Ионизация и генерация гармоник при взаимодействии интенсивных фемтосекундных лазерных импульсов с атомами и плотными средамиРастунков Владимир Сергеевич

Неупругое рассеяние рентгеновского фотона атомами и молекулами в области порогов ионизацииКаспржицкий Антон Сергеевич

Исследование динамики ионизации атомов короткими лазерными импульсами и многозарядными ионамиКондорский Алексей Дмитриевич

Исследование выстраивания атомов и молекул методом оптико-магнитной поляризационной лазерной спектроскопииПолищук Владимир Анатольевич

Многочастичные эффекты при резонансном неупругом рассеянии фотона атомом и молекулойНадолинский Алексей Михайлович

Спонтанное излучение атомов и молекул вблизи нанообъектов сложной конфигурацииГузатов Дмитрий Викторович

Эвристический способ описания релаксации квантовых систем и его применение в спектроскопии атомов и молекулИванов, Вячеслав Николаевич

Учет корреляционных поправок в расчетах оптических характеристик атомов и молекулСафонов, Владимир Иванович

Многочастичные эффекты при аномальном упругом рассеянии рентгеновского излучения атомом и молекулойХоперский Алексей Николаевич