Содержание к диссертации
Введение
ГЛАВА 1. Результаты исследований процесса аномального упругого рассеяния рентгеновского фотона многоэлектронной системой 13
1.1. Теоретическое описание процесса 13
1.1.1. Квантовомеханическая теория возмущений 15
1.1.2. Формфакторное приближение и его модификации 19
1.2. Результаты измерений и расчётов спектральных характеристик процесса 22
1.2.1. Исследования вещественной и мнимой частей амплитуды вероятности процесса 22
1.2.2. Исследования дифференциального сечения процесса 27
1.3. Постановка задачи исследования 31
ГЛАВА 2. Аномальное упругое рассеяние рентгеновского фотона многозарядным атомным ионом 34
2.1. Учёт эффектов радиальной релаксации 36
2.2. Условие применимости формулы (2.1) 37
2.3. Учет полноты набора одночастичных состояний фотовозбуждения 38
2.4. Результаты расчёта 41
2.5. Основные физические результаты и выводы 59
2.6. Сравнение с экспериментом 62
ГЛАВА 3. Аномальное упругое рассеяние фотона атомом с открытой оболочкой 65
3.1. Теория метода 66
3.2. Результаты расчёта и обсуждение 69
3.3. Основные физические результаты и выводы 74
3.4. Сравнение с экспериментом 75
ГЛАВА 4. Аномальное упругое рассеяние рентгеновского фотона многоатомной линейной молекулой 83
4.1. Теория метода 84
4.1.1. Одноцентровый метод расчета волновых функций возбужденных состояний 84
4.1.2. Сечение однократного возбуждения/ионизации 87
4.1.3. Волновые функции состояний двойного возбуждения/ионизации.. 88
4.1.4. Сечение двойного возбуждения/ионизации 89
4.1.5. Сечение резонансного упругого рассеяния 91
4.2. Результаты расчёта и обсуждение 95
4.2.1. Однократное фотопоглощение 95
4.2.2. Сателлиты 1а1к-2пєу возбуждения/ионизации 102
4.2.3. Сечение рассеяния 104
4.2.4. Основные результаты Главы 4 109
Заключение 110
Список литературы. 117
- Исследования вещественной и мнимой частей амплитуды вероятности процесса
- Учет полноты набора одночастичных состояний фотовозбуждения
- Одноцентровый метод расчета волновых функций возбужденных состояний
- Сечение резонансного упругого рассеяния
Введение к работе
Диссертация посвящена теоретическому исследованию процесса упругого (Рэлеевского) рассеяния жесткого (энергия фотонов hco от 300 эВ до 1.5 МэВ) рентгеновского излучения электронами атома с открытой оболочкой, многозарядного атомного иона и линейной многоатомной молекулы в условиях аномальной дисперсии, когда энергия падающего фотона близка к энергии порога ионизации глубокой оболочки.
Для достижения поставленной цели развиты соответствующие многочастичная квантовая теория и методы расчёта.
Их результаты апробированы при расчёте абсолютных величин и формы дифференциальных сечений аномального упругого рассеяния линейно поляризованного рентгеновского фотона атомами неона (10Ne), марганца ( Mn), меди ( Си), бериллиеподобным ионом неона (Ne ) и молекулой ацетилена (С2Н2) в области энергий К-порога ионизации, а также атомом неона и неоноподобными ионами кремния (Si4+) и аргона (Аг8+) в области энергий К- и К2з-порогов ионизации.
Показано, что физика процесса аномального упругого рассеяния рентгеновского фотона в области энергий порогов ионизации глубоких оболочек остовов этих многоэлектронных систем существенно определяется широкой иерархией многочастичных эффектов.
Актуальность темы
Исследования процесса аномального упругого рассеяния рентгеновского излучения такими многоэлектронными системами как атом с открытой оболочкой, многозарядный атомный ион и линейная многоатомная молекула широко востребованы современной фундаментальной и прикладной физикой в контексте прежде всего проблем осуществления лазерного термоядерного синтеза и создания рентгеновского лазера, а также решения широкого класса задач физики плазмы, поверхности, металлов, полупроводников и других, вплоть до задач астрофизики и космологии.
Существующие в мировой научно-исследовательской практике квантовомеханические методы расчёта [2] в аномально-дисперсионных областях рассеяния рентгеновского излучения атомом и атомным ионом приводят к бесконечным (нефизическим) значениям величин резонансов дифференциального сечения рассеяния и более чем 50% расхождениям с экспериментом [3] в области энергий порога ионизации глубокой оболочки.
В серии теоретических работ последних лет (обобщённых в монографии Хоперского и Явна (2004) [1]) было показано, что основная причина такого положения дел - игнорирование этими методами широкой иерархии многочастичных эффектов, существенно определяющих структуру и форму теоретического спектра аномального упругого рассеяния.
В монографии [1] теоретические исследования роли многочастичных эффектов при аномальном упругом рассеянии рентгеновского фотона такими фундаментальными многоэлектронными объектами как атом с открытой оболочкой в основном состоянии,, многозарядный атомный ион и линейная многоатомная молекула практически лишь намечены.
Таким образом, представляется актуальной проблема дальнейшей разработки методов расчёта спектральных характеристик процесса аномального упругого рассеяния рентгеновского излучения атомом с открытой оболочкой, многозарядным атомным ионом и линейной многоатомной молекулой в области энергий порогов ионизации их глубоких оболочек с учетом многочастичных эффектов.
Исследование данной проблемы составило основную цель диссертации и потребовало решения следующих основных задач:
- дальнейшей разработки методов расчёта абсолютных величин и формы сечения поглощения рентгеновского излучения глубокими оболочками атомов, ионов и молекул с учётом многочастичных эффектов; - разработки многочастичной квантовой теории и методов расчёта собственно амплитуды вероятности процесса аномального упругого рассеяния рентгеновского фотона в области энергий порогов ионизации глубоких оболочек атома, иона и молекулы.
Выбор объекта исследования
При описании процесса аномального упругого рассеяния рентгеновского излучения атомом, входящим в состав химических соединений, аномально-дисперсионные вещественная и мнимая части амплитуды вероятности рассеяния могут быть с высокой степенью точности представлены в виде произведения атомной и твердотельной составляющих
[4].
Результаты проведенных исследований ближней тонкой структуры
спектров поглощения рентгеновского излучения кристаллами [5] позволяют
предположить следующее. При расчёте твердотельной составляющей
удовлетворительные результаты должны получаться уже в одноэлектронном
приближении, тогда как при расчёте атомной составляющей принципиально
необходим учёт многочастичных эффектов.
Таким образом, исследование многочастичной структуры атомной составляющей является необходимым предварительным этапом в получении информации о природе аномалий дифференциального сечения упругого рассеяния рентгеновского излучения твёрдым телом и надёжного выделения твёрдотельных эффектов.
В связи с этим для решения поставленных задач в качестве объектов исследования выбраны свободные атомы, атомные ионы и молекулы. Научная новизна
В диссертации впервые в научной практике разработаны методы расчёта, позволяющие учитывать влияние широкой иерархии многочастичных эффектов на формирование структуры и формы теоретических спектров аномального упругого рассеяния рентгеновского излучения атомом с открытой оболочкой, многозарядным атомным ионом и линейной многоатомной молекулой в области энергий порогов ионизации их глубоких оболочек.
Решение этой задачи определило новизну всех основных результатов диссертации. В частности впервые:
- выяснена роль многочастичных и мультиплетных эффектов в определении абсолютных значений и формы дифференциального сечения аномального упругого рассеяния рентгеновского излучения в области энергий порогов ионизации глубоких оболочек атома с открытой оболочкой, многозарядного атомного иона и линейной многоатомной молекулы;
- предсказан сильный ориентационный эффект в спектрах аномального упругого рассеяния рентгеновского излучения линейной многоатомной молекулой при изменении положения её оси относительно плоскости рассеяния.
Научная и практическая ценность
Развитые в диссертации методы расчёта могут быть обобщены, в частности, на случай твёрдых тел, что определяет их ценность для дальнейшего развития квантовой теории и методов расчёта спектральных характеристик процесса аномального упругого однофотонного рассеяния рентгеновского излучения веществом в конденсированном состоянии.
Результаты расчёта резонансной структуры и абсолютных значений дифференциальных сечений процесса аномального упругого рассеяния поляризованного рентгеновского излучения атомом с открытой оболочкой и многозарядным атомным ионом могут быть использованы, в частности, при исследованиях в области физики нелинейного взаимодействия лазерного излучения с атомом и ионом [6], разработке методов приготовления и диагностики высокотемпературной лабораторной плазмы, плазменного «шнура» как активной среды [7] и конструирования многослойных интерференционных зеркал [8] как резонаторов в рентгеновском лазере.
Результаты теоретических исследований процесса аномального упругого рассеяния поляризованного рентгеновского излучения ориентированной в пространстве линейной многоатомной молекулой могут, в частности, служить основанием для создания новых экспериментальных методов анализа, изготовления и контроля «ориентированных» многоэлектронных систем.
Следует отметить, что развитые в диссертации теоретические методы не ограничены жестким рентгеновским диапазоном и могут быть обобщены вплоть до вакуумного ультрафиолетового (оптического: 6.0 эВ Pico 12 А эВ) диапазона энергий упруго рассеиваемого многоэлектронной системой фотона.
Исследования вещественной и мнимой частей амплитуды вероятности процесса
Синхротронное рентгеновское излучение (DESY; Гамбург, Германия) для исследования спектральных характеристик процесса аномального упругого рассеяния рентгеновского излучения атомом с открытой оболочкой впервые использовано в работе Бонзе и Матерлика (1976) [19]. В ней обнаружена и с высоким разрешением по длине волны рассеиваемого фотона измерена ближняя тонкая структура функции / в области энергии порога АГ-ионизации Ni (Й =8332 ЭВ). Авторы отмечают факт расхождения результатов своих измерений с результатами одноэлектронного водородоподобного приближения, связывая его с тем, что при расчете игнорируется конечная ширина распада ls-вакансии Ni. В работе Бонзе и др. (1982) [20] синхротронное рентгеновское излучение (DESY; Гамбург, Германия) использовано для исследования функций / и /" в области энергии порога Л ионизации меди (Си: (%=8980 эВ). Абсолютные значения и формы этих функций получены с высоким разрешением по энергии рассеиваемого фотона ( 2 эВ), установлена их сильно нелинейная припороговая структура. Теоретическая интерпретация результатов эксперимента авторами не дана. В работах группы Темплетона (1980-1982) [21-23] синхротронное рентгеновское излучение (Стэнфордская лаборатория синхротронного излучения; SSRL, США) впервые использовано для исследования функций / и / в области энергий / з-порогов ионизации атомов с открытой оболочкой. Измерения проведены с высоким разрешением по длине волны рассеиваемого фотона \АЯ/Л= \0 3) и обнаружена резонансная структура этих функций для Cs [22] (1] 2з-пороги), Pr, Sm [21] (Z3-nopor) и Gd [23] (L3-порог). Результаты эксперимента для Cs в области Z3-nopora сравнены с теоретическими результатами, полученными на основе релятивистского алгоритма Кромера-Либермана [24] (квантовомеханическая теория возмущений с использованием дирак-слейтеровских волновых одноэлектронных функций, рассчитанных в самосогласованном поле атома с локализованным обменным потенциалом; эффекты релаксации атомного остатка в поле глубокой вакансии, тонкой ближней и дальней структуры сечения фотопоглощения, переходы в промежуточные состояния рассеяния дискретного спектра и конечные значения ширин распадов остовных вакансий не учитываются). Расхождение теории и эксперимента в области энергий фотона 0) = 6) ±15(эВ) достигает величины 30%. Результаты эксперимента для / -функции Рг и Sm сравнены с результатами модифицированного формфакторного приближения (1.15). Расхождение теории и эксперимента в области энергий фотона (О = 6) ± 10(эВ) достигает величины 30%. Причины отмеченных расхождений авторами не установлены. В работе Хенке и др. (1982) [25] на основе модифицированного формфакторного приближения (1.15) для элементов Таблицы Менделеева с зарядом ядра Z- 1-J-94 предпринята первая в научной практике попытка создания банка теоретических данных для функций / и /" и коэффициентов фотопоглощения в области энергий падающего фотона ує[100;2000] эВ, включая области энергий порогов ионизации глубоких оболочек. В работе Хенке и др. (1993) [26] результаты работы [25] дополнены диапазоном й)є[2;30] кэВ, а также результатами экспериментальных исследований Вайндом (1991) [27] функции / для элементов С, Si, Mo и W в области ює[50;1000] эВ и результатами расчёта в рамках релятивистского алгоритма Кисселя-Пратта [28] для функции / элементов Al, Zn и РЬ в области энергий о є [50;20000] эВ и углов рассеяния в = 0, 30, 90. Результаты перечисленных работ демонстрируют сильно нелинейную околопороговую структуру функций / и /\ Расчеты выполнены без учета многочастичных эффектов и представляются методически необходимыми с целью сравнения (и оценки их достоверности) с результатами многочастичной квантовой теории. Басавараджу и др. (1986) [29] в рамках релятивистского алгоритма Кисселя-Пратта провели первые теоретические исследования функций / , /" и дифференциальных сечений аномального упругого рассеяния рентгеновского излучения для нейтральных атомов С, О, Ne и их ионов С1+, С2+, С4+, С5+, 01+, 06+, 07+, Ne1+, Ne2+, Ne4+, Ne6+, Ne8+, Ne9+ в области энергий порогов ионизации Is- и 28-оболочек. Установлены сильно нелинейная структура рассчитанных величин и факт возникновения аномально больших резонансов дифференциального сечения рассеяния в случае многозарядных ионов в непосредственной близости энергий порогов ионизации. Переходы в промежуточные состояния рассеяния дискретного спектра, конечные значения ширин распадов остовных вакансий и многочастичные эффекты не учитывались.
В работе Жоу и др. (1990) [30] в рамках модифицированного авторами (дополнительный учет переходов в промежуточные состояния рассеяния дискретного спектра) релятивистского алгоритма Кромера-Либермана проведены теоретические исследования функций / , /" и дифференциальных сечений аномального упругого рассеяния вперед (угол рассеяния в = 0) рентгеновского излучения в диапазоне энергий фотона со є [1;70] кэВ для нейтрального атома Ne и его ионов Ne2+, Ne4+, Ne6 , Ne7+. Исследованы аномально большие резонансы дифференциального сечения рассеяния (переход ls-2p) в области энергий порогов ионизации ls-оболочек ионов, силы осцилляторов которых намного превышают таковую для Is—Зр резонанса в нейтральном Ne. Результаты этой работы для атома Ne и его иона Ne6+ дополнены в работе Жоу и др. (1992) [31]. В обеих работах конечные значения ширин распада остовных вакансий и многочастичные эффекты не учитывались.
Учет полноты набора одночастичных состояний фотовозбуждения
В работе Хугтенбурга и Брэдли (2004) [46] с использованием синхротронного излучения (Synchrotron Radiation Source; Daresbury Laboratory; Англия) с разрешением 5 эВ по энергии падающего рентгеновского излучения измерены абсолютные величины и форма дифференциального сечения аномального упругого рассеяния фотона в области К-порога ионизации атома марганца (Мп: 0) =6544 эВ). Обнаружена сложная нелинейная структура спектра рассеяния в области Is—»пр (п 4) резонансов фотовозбуждения. Результаты эксперимента сравнены с результатами расчёта в рамках релятивистского алгоритма Кисселя-Пратта. Расхождение теории с экспериментом в области резонансов рассеяния составляет 60%. Причины столь значительных расхождений авторы не анализируют.
Экспериментальные исследования спектральных характеристик процесса аномального упругого рассеяния рентгеновского фотона многоатомной линейной молекулой в газовой фазе отсутствуют. Однако, результаты многочисленных исследований резонансной и ближней тонкой структуры спектров поглощения рентгеновского фотона молекулой (см., например, работу Ma и др. (1991) [84]) позволяют предположить неизбежное существование сложной резонансной структуры ее дифференциального сечения аномального упругого рассеяния, обусловленной прежде всего образованием резонансных состояний фотопоглощения в области энергий порогов ионизации глубоких молекулярных орбиталей.
Это предположение подтверждено в работе Гельмуханова и Огрена (1997) [48]. В ней предложена нерелятивистская квантовая теория процесса резонансного упругого рассеяния рентгеновского фотона свободной молекулой. Построение теории проведено в рамках квантовомеханической теории возмущений (формула Крамерса-Гейзенберга-Уоллера) для аномально-дисперсионных слагаемых амплитуды вероятности процесса.
Расчет / -,/" -функций, а также дифференциальных сечений аномального упругого рассеяния проведен для линейно поляризованного рентгеновского фотона с учетом конечных значений ширин распада глубоких вакансий в области энергий порога ионизации ls-оболочек атомов углерода (сок = 284,20 эВ) и кислорода (ок =543,10 эВ) молекулы СО. Обобщение результатов на случай многоатомной линейной молекулы не дано. Многочастичные и ориентационные эффекты не исследовались. Таким образом, в решении проблемы создания многочастичной квантовой теории и методов расчёта спектральных характеристик процесса аномального упругого рассеяния рентгеновского фотона свободным атомом с открытой оболочкой, многозарядным атомным ионом и многоатомной линейной молекулой сложилась следующая ситуация: 1. Измерения вещественной и мнимой частей амплитуды вероятности процесса в области энергий порогов ионизации глубоких Is-, 2s-, 2р оболочек атомов решетки кристаллических твёрдых тел обнаруживают сложную ближнюю (XANES) и дальнюю (EXAFS) структуру функций / и /". Попытки теоретического описания результатов экспериментов в рамках существующих и представленных выше атомных моделей приводят к 20 - 40%-ным расхождениям теории и эксперимента по абсолютным значениям функций / и /". Причины расхождений не установлены. Представленные в обзоре атомные модели не смогут теоретически надёжно отделить вклад твердотельных эффектов в порядок указанных расхождений теории с экспериментом. Как результат, по мере приближения энергии падающего на кристалл рентгеновского фотона к области энергий порогов ионизации глубоких оболочек атомов решетки необходим выход за рамки одноэлектронного приближения (одноконфигурационного приближения Хартри-Фока) с целью учета широкой иерархии многочастичных эффектов при теоретическом описании атомной составляющей. 2. Результаты измерений абсолютных величин и форм дифференциального сечения процесса для атомов с открытой оболочкой вне аномально-дисперсионных областях упругого рассеяния хорошо согласуются с теоретическими. Однако по мере приближения к области энергий порогов ионизации глубоких Ь-оболочек обнаруживаются значительные (до 50%) расхождения теории и эксперимента. Причины расхождений не установлены. 3. Проведены расчеты абсолютных значений и форм и установлена сильная нелинейность амплитуд вероятности и дифференциальных сечений процесса для ряда атомов с открытой оболочкой и многозарядных атомных ионов в областях, примыкающих к аномально-дисперсионной. Теоретические исследования роли многочастичных эффектов в непосредственно аномально-дисперсионных областях упругого рассеяния отсутствуют. В случае атомных ионов установлен факт возникновения аномально больших резонансов дифференциального сечения упругого рассеяния в области энергий порога ионизации глубокой ls-оболочки. При этом абсолютные значения интенсивностей резонансов рассеяния и многочастичные эффекты не исследовались. 4. Построен нерелятивистский вариант квантовой теории процесса резонансного упругого рассеяния рентгеновского фотона неориентированной в пространстве свободной двухатомной молекулой [48]. Обобщение теории на случай многоатомной линейной молекулы, а также с целью учета (а) ориентационных и многочастичных эффектов и (б) аналитической структуры формфактора свободной молекулы вне рамок приближения его представления полным числом электронов в молекуле [48] и приближения «атомы в молекуле» [82] не проведено.
Одноцентровый метод расчета волновых функций возбужденных состояний
. Происходит существенная перестройка резонансных К- и КЬ2з-структур спектра рассеяния. Области резонансов рассеяния становятся шире. Так, например, из рисунков 2.1 и 2.3 можно видеть, что в области энергий К-порога ионизации атома Ne величина Асо 870 - 865 = 5 эВ, тогда как для иона Si4+ Асо 1906 - 1850 = 56 эВ; в области энергий порога КЬ2з-ионизации для атома Ne величина Асо 912 - 902 = 10 эВ, тогда как для иона Si4+ Асо 2090 - 1990 = 100 эВ. Сами по себе резонансы в области энергий К-порога ионизации приобретают характер аномально больших резонансов аномального упругого рассеяния через возникновение состояний фотовозбуждения с большими силами осцилляторов. Энергетическое расстояние между К- и КЬгз-структурами спектра рассеяния увеличивается. Например, из рисунков 2.1 и 2.5 можно видеть, что для атома Ne величина Асо 917 - 870 = 47 эВ, тогда как для иона Аг8+ Асо 3880 - 3380 = 500 эВ.
Группа электростатически сильно смешивающихся ;3р2- и q3s3d-состояний значительно отделяется по энергетической шкале от остальных групп состояний двойного фотовозбуждения. Так, из таблицы 2.2 видно, что для иона Si4+ величина со54 = co(N = 5) - ft (N = 4) 18 эВ, тогда как для иона Ar8+ а 54 55 эВ. При этом внутри группы реализуется эффект инверсии резонансов аномального упругого рассеяния, генеалогически связанных с D-термом Зр -, 3s3d-rpynn возбуждённых электронов: для атома Ne величина Ьсо = u ( ;3s3d( D)) - co(q3p ( D)) 0, тогда как для ионов Si4+ и Аг8+ Ьсо 0. При этом по мере увеличения заряда ядра неоноподобного иона уменьшаются силы осцилляторов соответствующих радиационных переходов в состояния двойного фотовозбуждения.
При переходе от атома неона к его многозарядному иону Ne6+ с потерей внешней 2р6-оболочки происходит качественная перестройка дифференциального сечения аномального упругого рассеяния: область энергий Асо, в которой лежат резонансы, расширяется, при этом сами резонансы приобретают характер аномально больших резонансов рассеяния через радиационные переходы в состояния фотовозбуждения с большими силами осцилляторов. Так, в области энергий К-порога ионизации Асо « 5 эВ для атома неона, тогда как для иона Ne6 Асо « 300 эВ. При этом силы осцилляторов переходов Is - ир составляют gn = 0.0090 (//=3, =867.35), 0.0025 (л=4, 04=868.96), ... для атома Ne, тогда как g„ = 0.6248 (п=2, #)2=897.72), 0.1163 («=3, 03=1018.09),... для иона Ne6+. Здесь определена соп -энергия (в эВ) Is— лр перехода соп = E(?j\snp) - E(TJ1S 0), где Е - полные Хартри-Фоковские энергии начального TJIS2O[]SQ]- и конечного rjlsnp P]]-состояний фотопоглощения и Т] обозначает заполненные оболочки атома (иона). 5. За пределами области энергий аномального упругого рассеяния рентгеновского фотона атомом (ионом) роль многочастичных эффектов в определении абсолютных величин и формы дифференциального сечения рассеяния значительно падает. В результате как абсолютные значения, так и форма дифференциального сечения рассеяния могут быть с высокой точностью получены уже в одноэлектронном приближении [49], [57].
Для сравнения результатов нашего расчёта с имеющимися в литературе экспериментальными результатами предварительно запишем в рассматриваемом нами случае упругого рассеяния выражение для так называемой оптической теоремы (см., например, монографию By и Омуры (1969) [16]). Полагая в области энергий порогов К- и КЬ2з- ионизации атома Ne и ионов Si4+, Аг8+ в величинах Впт из амплитуд (2.3) и (2.4) со1 = сосопт (сопт энергия перехода в промежуточное m-состояние с фиксированной п-вакансией) (например, из рис. 2.1 и 2.2 для атома Ne: в области энергий К-порога ионизации со є [866 эВ; 870 эВ] Асо 870 - 866 = 4 эВ и Асо /со « 0.5%; в области порога KL2y ионизации со є [900 эВ; 910 эВ] Асо 910 - 900 = 10 эВ и Асо /со « 1% ) и пренебрегая обменными по фотону амплитудами вероятности упругого рассеяния (например, в области энергий К-порога ионизации атома Ne со « сопт « 870 эВ и V\s = 0.23 эВ, тогда 8гпт «10 8 «1) из (2.2), (2.4) получаем нерелятивистскую форму оптической теоремы для Рэлеевского рассеяния: где с - скорость света и о - сечение фотопоглощения атомом (ионом) определяется как: Упомянутые выше «обменные» по фотону амплитуды вероятности рассеяния дают описание следующего процесса: рассеянный фотон испускается раньше по времени, нежели поглощается падающий фотон (процессы по-времени-назад) [1]. Заметим, что здесь перед нами сугубо квантовый эффект, отсутствующий в представлениях теории рассеяния в рамках классической физики. На основе формулы (2.10) мы провели сравнение результатов нашего расчёта с результатами синхротронных экспериментов Корено и др. (1999) [54] и Авальди и др. (1996) [58] по прецизионному измерению сечения поглощения фотона атомом неона в области К- и КЬ2з-порогов ионизации. Экспериментально сечение К- и КЬ2з-фотопоглощения (() для атома неона в этих работах получено в относительных единицах. Поэтому теоретический спектр данной работы был привязан к абсолютному экспериментальному значению сгехр = 0.376 Мб при энергии фотона со = 870 эВ (рис. 2.2(a)) для К-порога ионизации, полученному в работе Сузуки и Сайто (2003) [55] и к значению (Техр = 0.422 Мб при энергии фотона со = 902.42 эВ (рис. 2.2(6), см. в таблице 2.2 наиболее яркий резонанс возбуждения N=1) для KL23-nopora ионизации, полученному в работе Эстевы и др. (1983) [56].
Сечение резонансного упругого рассеяния
Расчёт показал, что суммарный вклад пі h оболочек в дифференциальное сечение рассеяния (3.1) в области энергии /Г-порога ионизации атомов Мп и Си составил заметную величину: 10% от вклада ls-оболочки.
Результаты расчета представлены на Рис.3.1 - 3.4 и в Табл. 3.1, 3.2. Рассмотрен случай, когда векторы поляризации падающего (ё,) и рассеянного (ё2) фотонов перпендикулярны Р-плоскости рассеяния: е]2 А.Р=$(ех -е2)2 =1. Как и в Главе 2 плоскость рассеяния определена как плоскость, проходящая через волновые векторы падающего и рассеянного фотонов. Сформулируем основные результаты исследования в Главе 3. 1. Согласно данным Таблицы 3.1 наличие открытой оболочки в основном состоянии в данном случае атомов Мп (субвалентная 3 5-оболочка) и Си (валентная 45-оболочка) приводит к появлению многоконфигурационной и мулътиплетной структуры лидирующего \s — Ар резонанса спектра фотопоглощения и, как результат, дифференциального сечения аномального упругого рассеяния (3.1). Таким образом «рассыпание» лидирующих резонансов спектров аномального упругого рассеяния в случае атомов с заполненными оболочками на соответствующие мультиплеты при переходе к атомам с открытой оболочкой приводит к заметному перераспределению интенсивности аномального упругого рассеяния между компонентами мультиплета. 2. Эффект «рассыпания» лидирующих резонансов рассеяния существенно определяется положением открытой оболочки в атомном остове: наличие открытой субвалентной Зй?5-оболочки в атоме Мп куда более существеннее определяет эффект конфигурационного смешивания в конечном состоянии 1 s- Ap фотовозбуждения, нежели открытая валентная 45-оболочка в атоме Си. Конечно, последнее утверждение должно каждый раз конкретизироваться при переходе от атомов Мп и Си к другим элементам Таблицы Менделеева с открытыми оболочками в основном состоянии. Сравним результаты нашего расчета с данными синхротронных экспериментов [32,34,45, 76-79]. Сравнение с экспериментом Арпа и др. (1993) [76] по измерению сечения і -фотопоглощения атомов Си и Мп в газовой фазе проведено на Рис.3.3, 3.4 на основе оптической теоремы (3.3). Сечения іГ-фотопоглощения атомами Мп и Си в работе [76] получены в относительных единицах. Поэтому их форма была «привязана» к теоретической форме аномально-дисперсионной /"-амплитуды нашего расчёта по основному \s - Ар резонансу спектра фотовозбуждения.
Видим, что результаты нашего расчета хорошо согласуются с экспериментом. Экспериментальные данные работ Стэнглмейера и др. (1992) [32], Чантлера и др. (2001) [34] и Бонзе и др. (1982) [77] для металлической фазы меди непосредственно (по абсолютной величине) перенесены на Рис.3.4. При этом обращает на себя внимание следующий экспериментальный факт. Переход от атомарной фазы меди к металлической сопровождается «плавлением» лидирующего ls-Ир резонанса аномального упругого рассеяния. Этот факт в диссертации не анализировался.
Однако, можно предположить, что остающиеся расхождения полученных нами результатов для аномально-дисперсионных амплитуд / и /" в случае атома меди с экспериментальными значениями работ [32, 34, 77] имеют место по следующей причине. При переходе от атомарной к металлической фазе меди при теоретическом описании / - и /"-амплитуд в области энергий іГ-порога ионизации предел точности дипольного приближения не исчерпывается (неравенство Я1г\ »\ продолжает выполняться). Таким образом, причина расхождения кроется, видимо, во влиянии на сечение рассеяния твердотельных эффектов.
Экспериментальные и теоретические данные для дифференциального сечения аномального упругого рассеяния (3.1) в области энергии Х-порога ионизации атомов Мп и Си в литературе отсутствуют. Поэтому в Таблице 3.2 сравниваются результаты нашего расчета с имеющимися в литературе данными экспериментов для металлической фазы меди вне области Х-порога ионизации. Наблюдается хорошее согласие теории с экспериментом.
При этом обратим внимание на два обстоятельства. Первое -достаточно хорошее согласие теории с экспериментом обусловлено прежде всего тем, что в далёкой запороговой области рассеяния рентгеновского фотона на глубокой 1 s -оболочке твердотельные эффекты (обусловленные прежде всего участием субвалентных и валентных оболочек в образовании металлической связи) становятся несущественными (сечения рассеяния на субвалентных и валентных оболочках практически обращаются в нуль). Второе - многие теоретические результаты нашей работы в Таблице 3.2 носят предсказательный характер (прежде всего для углов рассеяния в = 90 и в = 120).
