Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Метод статистического моделирования магнитной релаксации 13
1.1. Введение 14
1.2. Теоретические основы метода 17
1.3. Численный алгоритм 24
1.4. Спин-спиновые взаимодействия 29
1.5. Тестовые расчеты 37
1.6. Выводы 45
Глава 2. Насыщение линии парамагнитного резонанса в СВЧ-поле высокой интенсивности 47
2.1. Введение 47
2.2. Статистическая модель 48
2.3. Численное моделирование 52
2.4. Обсуждение 56
2.5. Выводы 59
Глава 3. Моделирование магнитного резонанса в спиновом стекле 61
3 1. Введение , 61
3.2. Численное моделирование 65
3.3. Обсуждение 77
3.4. Выводы 81
Глава 4. Компьютерное моделирование ферромагнитного резонанса в наноструктурах Co-Си 83
4.1. Введение 83
4.2. Математическая модель 84
4.3. Численное моделирование 89
4.4. Обсуждение 97
4.5. Выводы 99
Заключение 100
Литература 104
Авторские публикации 113
Приложение А. О частных решениях уравнения Блоха 115
Приложение Б. Пакет компьютерных программ «Magneton» 119
Введение к работе
Радиоспектроскопические методы занимают важное место в исследовании структуры твердого тела, а также веществ в жидком и газообразном состоянии. Впервые использованный американским физиком И. Раби в 1937 году при исследовании молекулярных и атомных пучков (метод Раби), радиоспектроскопический метод исследования в настоящее время является источником ценной информации о структуре твердых тел, жидкостей, молекул, о природе межатомных химических связей. Основанные на явлении магнитного резонанса, методы радиоспектроскопии имеют существенное значение также в изучении спиновой динамики и различных типов магнетизма твердого тела.
Актуальность темы. Изучение магнитной структуры твердого тела, как средствами радиоспектроскопии, так и другими методами, в последнее время имеет тенденцию к переходу от анализа упорядоченных спиновых систем к исследованию аморфных и неупорядоченных магнетиков. Это обусловлено следующими причинами.
Во-первых, сегодня достигнуто достаточно полное понимание упорядоченного состояния твердого тела благодаря интенсивным экспериментальным и теоретическим исследованиям, проводившимся на протяжении ряда десятилетий вплоть до 80-х годов 20-го столетия. Были разработаны общие модели и методы изучения. Вместе с тем, наряду с хорошо известными пятью основными типами магнитного состояния (диамагнетизм, парамагнетизм, ферромагнетик, антиферромагнетик и ферримагнетик) был обнаружен ряд совершенно новых типов магнитного упорядочения, возникающих там, где нет никакого дальнего магнитного порядка, а также ранее неизвестные типы магнитных структур, появляющихся только в правильной кристаллической решетке [1]. Все они представляют собой примеры кооперативных спиновых систем, для которых характерно (в той или иной степе-
ни) существование взаимодействия между дискретными магнитными моментами. Многие из новых типов магнетиков характеризуются весьма необычными, часто труднообъяснимыми свойствами, что вызывает к ним особый интерес, как физиков-экспериментаторов, так и теоретиков.
Во-вторых, в настоящее время уже имеется большой ассортимент различных сплавов и соединений, представляющих собой аморфные магнитные системы, которые находят или могут еще найти важные практические применения. Дело в том, что аморфные магнетики относятся к магнитомягким материалам, обладают уникальными свойствами, в известных отношениях превосходящими свойства магнитомягких кристаллических сплавов. Аморфные магнетики отличаются слабой температурной зависимостью электросопротивления, высокой магнитной восприимчивостью, как правило, малой величиной магнитной анизотропии, Их магнитострикция может быть близка к нулю.
Аморфные магнитные материалы и спиновые стекла находят широкое применение в радиоэлектронике. Они используются в устройствах магнитной памяти на цилиндрических доменах с высокой плотностью записи информации. Не исключено их широкое применение в энергетике в ближайшем будущем. Появление нового класса материалов — аморфных магнитных материалов и спиновых стекол фактически открывают новые направления в физике и химии твердого тела, в учении о магнетизме, материаловедении [2].
Одна из самых актуальных тем в магнетизме сегодня - исследование слоистых магнитных наноструктур, что в значительной степени обусловлено их возрастающими приложениями в магнитных датчиках и в средах магнитных накопителей, подобных компьютерным дискам и блокам памяти с произвольным порядком доступа. Энергонезависимая память, основанная на структурах магнитных металлических пленок,
Теоретические основы метода
Рассмотрим систему элементарных магнитных моментов ц,( (/ = 1, 2, ..., п), фиксированных в некоторых точках пространства г, и взаимодействующих в случайные моменты времени у,- с фононами кристаллической решетки.
Дальнейшая конкретизация модели определяется выбором механизма обменного взаимодействия. Параметр J{rtj) может зависеть от длины и направления вектора г у. Для анизотропных систем величина ./(/ -), вообще говоря, является тензором. Однако в аморфных системах магнитокристаллической анизотропией можно пренебречь [25]. Следовательно, предположим, что обменное взаимодействие между магнитными моментами ц, и Цу зависит только от расстояния г у между ними. Здесь будут рассмотрены спиновые системы с косвенным и прямым обменными взаимодействиями.
Для объяснения ферромагнетизма в спиновой системе с идеальной кристаллической решеткой периода а обычно считают, что величина J d\r) отлична от нуля только для ближайших атомов и равна нулю, если г а [26]. То есть формально это соответствует аппроксимации зависимости J( (г) ступенчатой функцией: J1- \г) ф О при г а, иначе J \r) = 0. Однако для неупорядоченной атомной структуры предпочтительно определение зависимости J \г) в виде некоторой непрерывной функции. Вообще говоря, обменное взаимодействие не может быть представлено в виде простых функций. Уже для такой простейшей системы двух атомов, как молекула водорода, обменный интеграл имеет весьма сложный вид [27]. Тем не менее, отметим его характерную асимптотическую особенность: при г — со J - \г) —по экспоненциальному закону. Кроме этого, дополнительно, будем считать функцию J d\r) монотонной.
Зависимости параметров J d\r), J d\r) прямого (1) и косвенного (2) обменного взаимодействия и их суммы (3) от расстояния г. При изучении магнитного резонанса используют образцы, выполненные обычно в виде тонких пластин. Это могут быть, например, ленты, вытягиваемые из расплава исследуемого вещества [29-31]. Исследуемый образец помещают в однородное постоянное поле, которое направлено либо вдоль образца (параллельная ориентация), либо перпендикулярно его плоскости.
Взаимодействие с фононами. В теории магнитной релаксации часто используется изотропное приближение Дебая, согласно которому частота гармонических колебаний решетки не зависит от направления и поляризации колебаний [12]. Далее, отметим, что распространенным приближением теории релаксации является предположение о некоррелируемости флуктуации решетки около различных спинов, т. е. процесс магнитной релаксации считается пространственно однородным. Поэтому при моделировании процесса тепловой релаксации системы магнитных моментов мы будем исходить из следующих предположений: а) Пусть 1,(0 - число взаимодействий /-го магнитного момента с фононами на интервале времени [0; t]. В соответствии с предположе 22 ниєм о пространственной однородности будем считать, что при различных і случайные функции , (t) независимы и одинаково распределены при фиксированных t. Поэтому в дальнейшем индекс і в Ї-, (t) опустим: / (/) = (?) Предположим, что (t) - пуассоновский случайный процесс с параметром = 1/т , где т - средний интервал времени между спин-фононными взаимодействиями, определяющий время магнитной релаксации; б) Последовательность значений энергии E(vik) = -\i(vik)H(vik) в случайные моменты времени v,- после взаимодействия с фононом есть однородный марковский процесс.
Если при любом t 0 все переходы между состояниями возможны (т. е. для любых i,j и t 0 Sjj(t) 0 ), то существуют пределы не зависящие от исходного распределения магнитных моментов по уровням энергии [32]. Отметим, что вероятности Sj определяют стационарное распределение моментов в процессе тепловой релаксации, соответствующее их состоянию термодинамического равновесия с фононами кристаллической решетки.
Статистическая модель
Рассмотрим систему элементарных магнитных моментов jx, (/ = 1, 2, ..., п), взаимодействующих в случайные моменты времени vik с фононами кристаллической решетки. Будем считать, что моменты внедрены в немагнитную матрицу на достаточно больших расстояниях друг от друга так, что их взаимодействием можно пренебречь. Следовательно, Л-, = Dt = О, и в уравнении (1.4) движения магнитных моментов Ht = Н. Кроме этого, будем полагать модули векторов щ одинаковыми и не зависящими от времени /. Механизм взаимодействия моментов с фононами решетки рассмотрен в разделе 1.2.2.
Следовательно, при магнитном резонансе вектор \i(t) в промежутках времени между взаимодействиями с фононами совершает прецессионное движение вокруг оси OZ с одновременным изменением угла прецессии Q t + "ф, линейно зависящим от времени t. Как видно из формул (2.1а) и (2.lb), при переходе величины Q / +-ф через значения тті {т = 1,2,...) разность фаз между проекциями векторов \i и Н на координатную плоскость XOY изменяется на 180.
Моделирование ЭПР осуществлялось с помощью компьютерной программы «Magneton» (см. приложение Б). Для получения пространственного распределения по направлениям векторы ц,- фиксировались в узлах прямоугольной пространственной решетки с постоянным шагом. Количественное описание процесса строилось на основе получения зависимостей средней намагниченности М от входных параметров задачи (текущего времени релаксации t, параметров магнитного поля Я7 и #i), расчет которой производился по формуле: где nV - объем пространства, занимаемого магнитными моментами.
Отношение JI/KB (2.16) представляет собой максимальную намагниченность при насыщении магнетика, когда все магнитные моменты ориентированы вдоль оси а. Эта величина может быть полезна для оценки уровня статистических флуктуации намагниченности при различных и.
Были выполнены расчеты процесса магнитной релаксации в сис теме из 512 магнитных моментов при воздействии на нее внешнего поля H{t), компоненты которого определены соотношениями (1.12а). В качестве единиц измерения физических величин приняты гиромагнитное отношение у, модуль LI магнитных моментов и некоторое «стандартное» расстояние RQ, выбор которого, вообще говоря, произволен.
Моделировалось явление ЭПР при воздействии на парамагнетик СВЧ-поля, модулированного по амплитуде, при этом изменение величины Н\ во времени производилось по линейному закону. Размах модуляции был выбран в интервале от 0 до ЪНСГ, а время одностороннего прохождения этого интервала составляло Ют. Исходное распределение магнитных моментов (как и предыдущем численном эксперименте) выбиралось хаотическое, т. е. векторы р,, были равномерно ориентированы во всех направлениях.
Следует отметить, что разделение магнитных моментов на две подсистемы имеет место, как при больших, так и при малых интенсивностях СВЧ-поля. Нелинейный характер связи динамической компоненты намагниченности с амплитудой СВЧ-поля служит причиной образования двойных петель гистерезиса на диаграмме Мху - Н\ при Н\ Нсг. В случае низких температур (кТ« гт) максимум величины Мху достигается при Н\ = Нсг. Однако, из-за неполной релаксации системы магнитных моментов, имеющей место при достаточно быстром изменении амплитуды поля, происходит его смещение вправо при увеличении Н\\ при обратном изменении Н\ максимум смещается влево (см. рис, 2.3). Отметим, что это явление может быть основой для разработки независимого метода определения времени магнитной релаксации.
Результаты вышеупомянутых вычислений удовлетворительно описывают явление гистерезиса, которое наблюдалось в ряде экспериментов по изучению нелинейных магниторезонансных процессов в рубине [9]. Эксперименты проводились с использованием квазиоптического двухзеркального резонатора в полосе частот со/2л 75GHz и в температурном диапазоне Т =0,3 К - 4,2 К. Зависимость поглощения электромагнитной энергии в рубине от амплитуды СВЧ-поля в условиях, близких к ЭПР.
Численное моделирование
Рассмотрим случайную смесь магнитных и нейтральных атомов, в которой любой случайно выбранный атом с вероятностью р может быть магнитным, где р - некоторая постоянная для всего образца. Для моделирования атомного порядка в спиновой системе здесь использована модель твердых сфер одинакового радиуса RQ. [20]. В этих целях методом Монте-Карло (МК) определялись прямоугольные координаты сфер xh у( (где і — порядковый номер атома) в виде реализаций равномерно распределенной случайной величины при фиксированном zt с отбором удачных исходов, для которых выполнено условие: г,- — г,-] 2RG при всех у /. После заданного, достаточно большого числа циклов генерации случайных координат ХІ, уі z-координата увеличивалась с малым шагом hz « RQ , и процесс повторялся. Отметим, что данный метод можно рассматривать как имитацию одного из способов приготовления аморфного материала путем напыления атомов на подложку. Далее, случайным образом с заданной вероятностью р, производился выбор магнитных атомов.
Коэффициент упаковки в каждой выборке л 0.61, что близко к среднему значению fj = 0.637 для случайных плотно упакованных структур в модели твердых шаров [20]. Очевидно, что при достаточно больших значениях п условие однородности и изотропности атомного порядка уже не может быть выполнено. При этом характерной особенностью радиальной функции распределения g(R) является наличие острого пика в окрестности значения R = 2RQ , которое соответствует первой координационной сфере, а также максимумы при R — 2nR0, отвечающие координационным сферам с номерами п 1. Напомним, что максимально возможное значение коэффициента упаковки х\ в модели твердых сфер одинакового радиуса равно 0.74, которое соответствует гексагональной кристаллической решетке [20]. Отметим, что если распределения магнитных и немагнитных атомов в системе независимы, то радиальная функция распределения имеет один и тот же вид как для атомов каждого вида в отдельности, так и для всех атомов системы в целом.
На рис. 2 показана радиальная функция распределения для магнитных атомов с плотностью г - 0.61 в выборках, которые были использованы для численного моделирования. Здесь мы видим существенные отличия от однородности, обусловленные более плотной упаковкой атомов. Четко выражены максимумы, отвечающие первой и второй координационным сферам [20]. Есть также слабый третий максимум.
Радиальная функция распределения магнитных атомов в модели аморфного магнетика. Плотность упаковки n = 0.61, минимальное расстояние между атомами - 5.891/2А. Цифрами отмечены максимумы g(r), отвечающие координационным сферам. Зависимости оценок спонтанной намагниченности Ми параметра Эдвардса-Андерсона q от температуры Г, полученные при различных концентрациях р магнитных атомов. магнитной релаксации в выборках из 500 магнитных моментов при различных концентрациях/? магнитных атомов. Зависимости были получены путем моделирования процесса охлаждения магнетика от температуры Т= га (начальное состояние системы с равномерным распределением направлений «спинов») до Т = 3 К.
Мы видим, что понижение температуры Т сопровождается ростом параметра q, свидетельствующим о «замораживании» «спинов». Одновременно с увеличением q, прир 1/16, в системе возникает и спонтанная намагниченность. Некоторое уменьшение оценки q при Гй4К, которое мы видим при р = 1/14 и 1/16, обусловлены накоплением погрешностей интегрирования уравнений движения магнитных моментов (1.4), связанным с большим временем т спин-фононных взаимодействий.
На рис. 3.5 показана фазовая диаграмма, построенная по этим данным. Для определения температур Ts и Тс переходов PM-SG и PM-FM соответственно использовалась кусочно-линейная аппроксимация зависимостей q{T) и М{Т) соответственно в окрестности фазового перехода. В области температур 3-20 К намагниченность М резко возрастает около значения рс = 0,06 от M 0,1MS при р=1/\7 до М 0,5MS при р = 1/16. На рис. 3.5 прерывистой линией показаны точки, в которых оценки производной dM і dp максимальны.
Математическая модель
Моделирование ферромагнитного резонанса в многослойных структурах статистическим методом, в котором мы рассматриваем систему магнитных моментов конечного объема, связано большим объемом вычислений, требующих существенных затрат времени. Если рассматривать в качестве магнитных моментов ji атомы, то, хотя в исследованных экспериментально наноструктурах Co-Си толщина слоев Со составляет около 1 нм, тем не менее, для удовлетворительного воспроизведения атомной структуры образца в численных экспериментах необходимо использование выборок с числом магнитных моментов не менее 105. Поэтому здесь мы рассматриваем в качестве моментов р. магнитные частицы, которые представляют собой группы атомов с характерными размерами порядка толщины слоев Со. Так как соседние атомы в них связаны сильным положительным прямым обменным взаимодействием, то будем считать, что в пределах каждой такой частицы магнитные моменты атомов коллинеарны, что позволяет легко рассчитать магнитный момент частицы.
Топологическая структура. Для моделирования атомного порядка многослойника с Fe-буфером использован рассмотренный в гл, 3 алгоритм генерации аморфной структуры, основанный на модели твердых сфер с чередованием слоев магнитных (группы атомов Fe и Со) и немагнитных частиц (атомы Си), Расчеты выполнены в прямоугольной системе координат с осью Oz, перпендикулярной слоям. Для численных экспериментов использованы выборки, содержащие от 1000 до 3000 магнитных моментов с толщиной Fe-буфера 5 ни и 15-ю слоями Со толщиной /о = 1 нм, разделенных промежуточными слоями Си толщиной 1 = 4нм.
Здесь в формуле (4,8) Xj, у;-, г, - координатыjk-її частицы к-го слоя, rtj - расстояние между і-й uj\ -й магнитными частицами. Суммирование выполняется по всем магнитным моментам к-го слоя. Как видно из (4.8), компоненты матрицы 5( () достаточно рассчитать один раз перед выполнением численного интегрирования уравнений движения (4.2), что существенно экономит время счета.
Так как диполь-дипольное взаимодействие имеет дальнодейст-вующий характер (А г ), а объемы использованных в расчетах выборок недостаточно велики, то при практической реализации численного алгоритма использовано периодическое продолжение атомной структуры слоя в хОу-плоскости.
Выражение (4.5) содержит компоненты фиктивного магнитного поля, обусловленного прямым обменным взаимодействием ближайших частиц (первое слагаемое) и косвенным обменным взаимодействием через промежуточный слой (второе слагаемое). Здесь тк - средняя намагниченность к-го слоя. Использована экспоненциальная зависимость параметра Jo от расстояния: J0(r) = ae-2iir, (4.10) где аир- некоторые постоянные. Параметр J\ в общем случае зависит от толщины /, материала и структурных характеристик промежуточного слоя [98]. Таким образом, здесь мы рассматриваем наноструктуру с билинейным косвенным обменным взаимодействием соседних слоев. Однако, в нашей модели, топологические характеристики многослойника — статистические средние. И дело здесь не только в том, что мы рассматриваем систему, в которой каждый слой представляет подсистему взаимодействующих между собой магнитных моментов. Если допустить, что для слоев наноструктуры имеет место аморфный или поликристаллический атомный порядок, то фактическая толщина слоя зависит, вообще говоря, случайным образом от ху- к о ординат точки на «поверхности» слоя, в которой определяется его толщина (если считать, что слои расположены вдоль координатной плоскости хОу). Иными словами, / = Х,(х, у) — случайная функция прямоугольных координат х и у. Следовательно, можно допустить (в первом приближении), что J\ — случайная величина, принимающая различные реализации для каждой пары магнитных слоев.
В целях определения параметра прямого обменного взаимодействия посредством моделирования магнитной релаксации в наноструктуре Fe(Co/Cu) найдены температурные зависимости спонтанной намагниченности М(Т) в нулевом внешнем поле при различных значениях JQ для буферного слоя Fe и слоев Со.
