Закономерности выгорания изотопа 10B в карбиде бора стержней аварийной защиты ядерных реакторов ВВЭР-1000 и БН-600 Евсеев, Леонид Александрович

Введение к работе

Актуальность работы.

Надёжная и безопасная эксплуатация ядерных реакторов во многом зависит от эффективной работы стержней управления и защиты (СУЗ) с поглощающими нейтроны материалами.

В настоящее время в стержнях СУЗ ядерных реакторов на тепловых и быстрых нейтронах наиболее широко используется карбид бора. Это обусловлено его высокой эффективностью поглощения нейтронов в широком спектре энергий, высокой температурой плавления (2240 C), низкой физической плотностью (2,4— 2,5 г/см ), технологичностью изготовления, низкой наведённой активностью и сравнительно невысокой стоимостью [1, 2].

При захвате изотопом ¹⁰B нейтрона образуются два новых изотопа (элемента) -

Li и He с выделением большого количества энергии (2,78 МэВ). Таким образом, происходит выгорание изотопа ¹⁰B со снижением физической эффективности стержней СУЗ и накопление твёрдых и газообразных продуктов ядерных реакций, от содержания которых зависит радиационная стойкость и время эксплуатации изделий.

Существовавшие в России на момент проведения настоящей работы расчетные и экспериментальные методы определения выгорания были недостаточны для решения фундаментальных проблем, связанных с природой радиационных процессов в карбиде бора на микроуровне, так как они не обладали необходимой локальностью и, в основном, определяли только общее выгорание изотопа ¹⁰В в достаточно больших объёмах материала, что определило выбор метода вторично- ионной масс-спектрометрии (ВИМС) для экспериментальных исследований изотопного состава облучённых поглощающих материалов на основе карбида бора.

Изучение закономерностей локального выгорания, полученных с микроразрешением по различным пространственным сечениям сердечников поглощающих элементов, облученных в различных спектрах нейтронов, необходимо для обоснований эксплуатационных свойств карбида бора, понимания радиационного поведения системы "поглощающий материал - конструкционный элемент" в целом, для совершенствования и верификации расчетных кодов, разработки новых сложных конструкций поглощающих элементов (пэлов), что определяет актуальность темы диссертационной работы и её направленность на обоснование надёжной и безопасной эксплуатации как действующих реакторов ВВЭР-1000 и БН- 600, так и разрабатываемых в рамках федеральной целевой программы "Ядерные энерготехнологии нового поколения на период 2010—2015 годов и на перспективу до 2020 года" ядерных реакторов на быстрых нейтронах БН-800, БН-1200, БРЕСТ- 300, СВБР-100 [3].

Целью работы являлось изучение закономерностей выгорания изотопа ¹⁰B в поглощающих сердечниках из карбида бора стержней аварийной защиты ядерных реакторов ВВЭР-100 и БН-600, после 6 лет (1804 эффективных суток) и 320—520 эффективных суток эксплуатации, соответственно.

Для достижения поставленной цели были решены следующие научно-технические задачи:

проведен анализ литературных данных по методам изучения выгорания изотопа ¹⁰B в карбиде бора и имеющимся опубликованным экспериментальным результатам;

разработаны и аттестованы методики для проведения одномерного (1D) и

двухмерного (2D) анализа изотопов ^iuB, ¹¹B, 'Li, ^izC в облучённых образцах карбида бора с линейным разрешением 10 мкм на разработанной исследовательской установке на базе вторично-ионного масс-спектрометра МС7202М;

получены экспериментальные данные о выгорании изотопа ¹⁰B в карбиде бора стержней аварийной защиты (АЗ) ядерных реакторов ВВЭР-1000 и БН-600;

изучена структура и химический состав образцов карбида бора на модифицированном сканирующем электронном микроскопе РЭМ-101 и исследовательском комплексе на базе автоэмиссионного растрового микроскопа сверхвысокого разрешения Zeiss SUPRA 55VP;

разработана модель, описывающая изменение скорости захвата нейтронов в карбиде бора в условиях эксплуатации активных зон ядерных реакторов на быстрых нейтронах;

проведены расчёты распределения скоростей захвата нейтронов изотопами ¹⁰B по радиусу поглощающего сердечника из карбида бора (обогащение 80% ¹⁰B, плотность 2,2 г/см³, диаметр 20 мм) в активной зоне ядерного реактора на быстрых нейтронах Б0Р-60, являющегося прототипом реактора БН-600.

Научная новизна диссертационной работы:

1. 1. Разработаны методики одномерного и двухмерного количественного анализа содержания изотопов в облучённом карбиде бора с использованием ВИМС-

   установки типа МС7202М. Определён диапазон концентраций и относительная

   погрешность измерений молярной доли изотопа B при одномерном анализе с линейным разрешением 10 мкм. Получены значения параметров фрактальной размерности и относительной шероховатости, определяющие целесообразность использования двухмерного анализа.

   1. 2. Определены закономерности радиального выгорания изотопа ¹⁰B с линейным разрешением от 10 мкм по сечению таблеток карбида бора с естественным обогащением, облучённых в реакторе ВВЭР-1000 потоком тепловых нейтронов (E_n<0,5 эВ) в течение 1804 эффективных суток в режиме АЗ. Установлено, что на расстоянии 0—3 мм от наружного края таблеток происходит снижение выгорания с 70% у края сердечника до 3% к его центру. Неравномерность выгорания в наружном слое таблеток, обусловленная длиной пробега тепловых нейтронов в карбиде бора, изменяется по радиусу таблетки по формуле ¹⁰В_выгор(г) = 20,7г⁰'⁸, где r - расстояние от края сердечника, мм.

      3. Определены закономерности изменения структуры и радиального выгорания изотопа ¹⁰B с линейным разрешением от 10 мкм по сечению таблеток обогащённого карбида бора, облучённых в реакторе БН-600 в спектре с общим потоком быстрых нейтронов (E_n>1 МэВ) в течение 320—520 эффективных суток в режиме АЗ. Установлено, что выгорание в поверхностном слое толщиной 1—4 мм превышает среднее по сечению значение выгорания. В нижней части стержней АЗ скорость захвата нейтронов может изменяться скачкообразно. Более высокое выгорание приводит к большему разрыхлению границ, выкрашиванию и микрорастрескиванию, по сравнению с меньшим выгоранием в соответствующих локальных областях облученных таблеток.

      4. Выявленные закономерности выгорания изотопа ¹⁰B вдоль радиуса сердечников из карбида бора, обусловлены микроскопическими изменениями нейтронного спектра в области поглощающих элементов, входящих в состав аварийной защиты (АЗ) реактора.

      Практическая значимость работы:

      1. 4. 1. Экспериментальные данные по выгоранию изотопа ¹⁰B в карбиде бора использованы при обосновании ресурса, надёжности и безопасности эксплуатации стержней аварийной защиты реакторов ВВЭР-1000 и БН-600.

            2. Экспериментальные данные по выгоранию изотопа ¹⁰B в карбиде бора с естественным содержанием изотопов ¹⁰B и ¹¹B использованы в техническом проекте на ПЭЛ ПС СУЗ ВВЭР-1000 с таблетками карбида бора и гафната диспрозия с повышенными ресурсными характеристиками (15 лет).

            3. Экспериментальные данные по выгоранию изотопа ¹⁰B в карбиде бора 80% обогащения по изотопу ¹⁰B в активной зоне ядерного реактора БН-600 использованы при проектировании стержней СУЗ инновационных ядерных реакторов БРЕСТ-300 и СВБР-100.

            4. Разработанная исследовательская установка на базе вторично-ионного масс- спектрометра МС7202М и аттестованные экспериментальные методики исследований изотопного состава поглощающих композиций используются при выполнении научных программ в ОАО "ГНЦ НИИАР".

            Основные положения, выносимые на защиту:

            1. Разработанный метод с использованием вторично-ионного масс-спектрометра типа МС7202М позволяет измерять молярную долю изотопа ¹⁰B в облучённых образцах карбида бора в диапазоне 0,001—90% с относительной погрешностью не хуже 0,6%, линейным разрешением 10 мкм, а также проводить двухмерный количественный анализ соотношения изотопов ¹⁰B, ¹¹B, ¹²C по радиусу образца с фрактальной размерностью -С^вимс<2,25 при относительной шероховатости

            RqВИМСотн<⁵⁰%.

            1. 4. 4. 1. После облучения поглощающих элементов с карбидом бора с естественным

                     составом изотопов ¹⁰B и ¹¹B в реакторе ВВЭР-1000 в течение 1804 эффективных

                     суток в режиме аварийной защиты максимальное выгорание изотопа B в поверхностном слое толщиной 0,1 мм составило 70% при среднем по сечению значении выгорания 25% и изменяется по радиусу таблетки по формуле ¹⁰В_выгор(г) = 20,7r^-0'⁸, где r — расстояние от края сердечника, мм.

                     1. 4. 4. 2. После облучения поглощающих элементов с карбидом бора 80% обогащения по изотопу ¹⁰B в реакторе на быстрых нейтронах БН-600 в течение 320—520 эффективных суток в режиме аварийной защиты, максимальное выгорание в поверхностном слое составило от 15% до 20%, при среднем по сечению значении выгорания 2—5%.

                              3. В потоке быстрых нейтронов (E_n>1 МэВ) выгорание изотопа ¹⁰B в карбиде бора характеризуется наличием нескольких характерных зон. На высоте 30—50 мм от нижней части стержней АЗ (320, 520 эффективных суток) на расстоянии 0—4 мм от наружного края таблеток происходит линейное снижение выгорания. В нижней части стержней АЗ (480 эффективных суток) на участке 1—2 мм выгорание увеличивается, а затем плавно снижается вплоть до центра сердечника.

                              4. Скорость захвата быстрых нейтронов (E_n>1 МэВ) изотопами ¹⁰B в карбиде бора скачкообразно изменяется по радиусу в пределах 1—5% на расстоянии 1—2 мм из-за микроскопических изменений нейтронного спектра в области

                              поглощающих элементов стержней АЗ, обусловленных снижением энергии

                              нейтронов при столкновении с атомами B и C, а также рассеянием нейтронов на конструкционных элементах стержней АЗ. Апробация работы.

                              Основные результаты исследований, представленные в настоящей работе, доложены и обсуждены на Х, XIII, XIV Российских симпозиумах по растровой электронной микроскопии и аналитическим методам исследования твёрдых тел (г. Черноголовка, 1997—2005 гг.); на XVII Российской конференции по электронной микроскопии (г. Черноголовка, 1998 г.); на XVI Международном совещании "Радиационная физика твёрдого тела" (г. Севастополь, 2004 г.); на 5-й Межотраслевой конференции по реакторному материаловедению (г. Димитровград, 1997 г.); на 9-й ежегодной научно-технической конференции ядерного общества России "Региональная энергетика: ядерные и неядерные решения" (Ульяновск - Димитровград, 1998 г.); на ежегодных конференциях по ядерным технологиям Jahrestagung Kerntechnik'98, ^Л00, ^Л05, (Германия, Мюнхен, 1998 г., Бонн, 2000 г., Нюрнбенг, 2005 г.); на ежегодной конференции Европейской рабочей группы "Горячие лаборатории и дистанционное обслуживание" (Норвегия, г. Халден, 2004 г.), на Научных сессиях НИЯУ МИФИ-2011 и 2012 (Москва, 2011, 2012 гг).

                              Личный вклад.

                              Лично автором:

                              1. разработана исследовательская установка для проведения одномерного и двухмерного анализа облученных поглощающих материалов методом ВИМС с линейным разрешением 10 мкм на базе промышленного вторично-ионного масс- спектрометра МС7202М;

                              2. разработаны методики и новые способы одномерного и двухмерного анализа облученных поглощающих элементов на основе карбида бора;

                              3. получены экспериментальные данные об изменениях изотопного состава поглощающих элементов на основе карбида бора методом ВИМС, об их структуре методом растровой электронной микроскопии (РЭМ), обобщены результаты ВИМС и РЭМ исследований изотопного состава и микроструктуры облучённых поглощающих композиций.

                              С участием автора:

                              4. получены расчетные данные об изменениях относительной скорости захвата нейтронов изотопами ¹⁰B по реакции B¹⁰(n,a) в нижней части стержней АЗ реактора Б0Р-60.

                              Достоверность результатов.

                              Представленные экспериментальные данные получены с применением аттестованных методик "Определение изотопного состава бора в карбиде бора методом вторично-ионной масс-спектрометрии" (МИ Рег. №669, Свидетельство №251-03 Реестра методик ФГУП ГНЦ РФ НИИАР) и "Определение изотопного состава диспрозия в титанате диспрозия с использованием вторично-ионного масс- спектрометра МС-7202М" (МИ Рег. №662, Свидетельство №262-04 Реестра методик ФГУП ГНЦ РФ НИИАР) на нескольких установках локального анализа поверхности и объёма твердых тел с проведением большого количества измерений с повторяемостью результатов.

                              Публикации.

                              Основное содержание работы изложено в 4 статьях в российских журналах из списка ВАК, двух препринтах и 14 статьях в сборниках трудов, рефератов, докладов, аннотаций докладов и тезисов докладов российских и международных научных конференций и симпозиумов.

                              Объём и структура диссертации.

                              Диссертация состоит из введения, 4 глав, выводов и библиографии. Диссертация изложена на 130 страницах, содержит 57 рисунков, 5 таблиц и список цитируемой литературы из 107 наименований.

                              Похожие диссертации на Закономерности выгорания изотопа 10B в карбиде бора стержней аварийной защиты ядерных реакторов ВВЭР-1000 и БН-600

                              

                              Закономерности изменения микроструктуры и распределения ксенона в UO2 при высоком выгорании в условиях ВВЭРНикитин Олег Николаевич

                              

                              Нейтронное трансмутационное легирование кремния в бассейновом исследовательском ядерном реактореВарлачев Валерий Александрович

                              

                              Прогнозирование термодинамических характеристик трехкомпонентного расплава Pb-Bi-Li как перспективного теплоносителя термоядерного реактораСоюстова, Светлана Игоревна

                              

                              Закономерности развития газовой пористости в конструкционных материалах ядерных реакторовОвчаренко Алексей Михайлович

                              

                              Распределение элементов отложений на оболочках ТВЭЛОВ ядерных реакторов с водным теплоносителем после эксплуатацииСмирнова, Ирина Михайловна

                              Механизмы повреждения оболочек твэлов ядерных реакторов на быстрых нейтронах при высокодозном нейтронном облученииМитюрёв Кирилл Владимирович

                              Механизмы повреждения оболочек твэлов ядерных реакторов на быстрых нейтронах при высокодозном нейтронном облученииМитюрев, Кирилл Владимирович

                              

                              Получение пучков медленных нейтронов на модернизированном реакторе ИБР-2 и их применение для исследований внутренних напряжений и текстуры в материалахБулавин Максим Викторович

                              

                              УСТРОЙСТВА И МЕТОДЫ ДЛЯ ИЗУЧЕНИЯ МЕХАНИЧЕСКИХ СВОЙСТВ АНИЗОТРОПНЫХ СТЕКЛОПЛАСТИКОВЫХ СТЕРЖНЕЙБлазнов Алексей Николаевич

                              

                              Применение полусдвиговой теории В.И. Сливкера для анализа напряженно-деформированного состояния систем тонкостенных стержнейРыбаков, Владимир Александрович