Введение к работе
Актуальность темы
Развитие атомной энергетики России в среднесрочной перспективе определено федеральной целевой программой "Развитие атомного энергопромышленного комплекса России на 20072010 годы и на перспективу до 2015 года" и "Энергетической стратегией России на период до 2020 года". Согласно этим документам, одной из ключевых задач является повышение экономичности и конкурентоспособности продукции российских организаций ядерного топливного цикла при сохранении высокой надежности и безопасности, которая в значительной степени определяется надежностью тепловыделяющих элементов (твэлов) [1, 2].
Поверхностные отложения являются одним из факторов, влияющих на состояние материала оболочек твэлов. Рост отложений приводит к локальному перегреву оболочки и, как следствие, к ухудшению механических свойств ее материала. Кроме того, отложения способствуют ускорению коррозионных процессов на поверхности твэлов [3]. Механизм локального разрушения оболочки под отложениями до конца не изучен, и для решения этой материаловедческой проблемы сегодня актуально исследование химического состава отложений, особенно в местах образования дефектов.
Важность задачи с одной стороны и ограниченный объем экспериментальных данных с другой способствуют разработкам моделей поведения продуктов коррозии в теплоносителе и методик прогнозирования их накопления на твэлах реакторов. Тем не менее, экспериментальные данные являются наиболее достоверными и определяющими. Их ограниченное количество на данный момент объясняется отсутствием технологий исследования элементов отложений, позволяющих получать результаты с высокими показателями точности и чувствительности, а также сложностью и дороговизной проведения подобных экспериментов. Практическая важность этой проблемы определяет актуальность выбранной темы исследования.
К моменту проведения настоящей работы, существующие методы послереакторных исследований отложений не удовлетворяли по метрологическим характеристикам, представительности исследуемой пробы и по числу контролируемых элементов. Поэтому стояла задача повышения информативности и достоверности результатов элементного распределения отложений на оболочках твэлов путем применения новой технологии послереакторного исследования, что обуславливает актуальность работы.
Цель и задачи работы
Целью работы является разработка технологии и получение экспериментальных данных количественного распределения поверхностных отложений на оболочках тепловыделяющих элементов ядерных реакторов с водным теплоносителем.
Для достижения поставленной цели решались следующие задачи:
анализ данных о составе, структуре и методах исследования поверхностных отложений на оболочках твэлов из циркониевых сплавов реакторов РБМК, ВК-50, ВВЭР, зарубежных реакторов типа BWR и РWR;
разработка дистанционного метода, включающего способ и устройство для снятия отложений в радиационно-защитных камерах с поверхности участков оболочки твэла различной длины;
разработка методологии количественного элементного анализа отложений на циркониевых оболочках различного химического состава отработавших твэлов РБМК, ВК-50 и ВВЭР с использованием атомно-эмиссионной спектрометрии с индуктивно связанной плазмой;
получение и анализ экспериментальных данных распределения элементов отложений по высоте твэлов реакторов РБМК, ВВЭР и ВК-50 с разным значением выгорания топлива.
Научная новизна
1. Разработано устройство для дистанционного снятия отложений в радиационно-защитных камерах с участков оболочки твэлов реакторов РБМК,
ВК-50 и ВВЭР. Научная новизна устройства подтверждена патентом на изобретение.
2. Разработан состав раствора, температурно-временной режим и технологические операции проведения процедуры полного снятия отложений с поверхности циркониевых оболочек. Научная новизна разработок подтверждена патентом на изобретение способа для снятия поверхностных отложений с протяженных изделий.
3. Разработана и метрологически аттестована методика количественного анализа элементов отложений на основе метода ИСП-АЭС, произведена адаптация серийного спектрометра Spectroflame Modula S для возможности исследования радиоактивных материалов, что позволило впервые применить метод ИСП-АЭС в реакторном материаловедении для анализа элементного состава отложений на оболочках отработавших твэлов.
4. Получены новые экспериментальные данные количественного распределения элементов отложений по высоте оболочек отработавших твэлов реакторов РБМК-1000 для высоких значений выгорания 14,326,16 МВтсут/кгU, ВВЭР-1000 (среднее выгорание 38-58 МВтсут/кгU) и ВК-50 (выгорание 18,3 МВтсут/кгU).
5. Получены новые данные о структуре отложений в трещинах открытого типа слоя оксида циркония. Установлено, что отложения состоят из плотных и рыхлых участков, не разделенных послойно. Плотные отложения содержат до 90 % оксида меди (CuO). В рыхлых отложениях, кроме оксида меди, присутствуют соединения элементов Fe, Si, Cr, Ni, Zn.
Практическая значимость работы
1. Разработанная технология изучения поверхностных отложений на оболочках твэлов реакторов с водным теплоносителем внедрена и используется в ГНЦ НИИАР в процессе проведения послереакторных исследований сборок реакторов РБМК, ВВЭР и ВК-50, что расширило экспериментальные возможности исследования твэлов после эксплуатации. Дистанционный метод позволяет снимать отложения в радиационно-защитных камерах с отдельных участков оболочки без нарушения целостности изделия, материала оболочки и оксидного слоя циркония (Акт о вводе в эксплуатацию установки для снятия отложений № 70/53 от 28.12.2006г.).
2. Экспериментальные данные автора о накоплении элементов отложений на оболочках твэлов вошли в научно-исследовательские отчеты в обоснование работоспособности ТВС ВВЭР-1000 Запорожской, Калининской АЭС,
РБМК-1000 Ленинградской АЭС, ВК-50 (Акт о внедрении результатов диссертационной работы № 82/55 от 12.09.2011г.).
Основные положения, выносимые на защиту
1. Дистанционный метод снятия отложений с поверхности циркониевых оболочек твэлов в радиационно-защитных камерах, включающий способ снятия отложений и устройство для выполнения этой технологической операции, позволяет с высокой точностью получать результаты распределения элементов отложений на участках оболочки твэла без нарушения целостности изделия, материала оболочки и поверхностного слоя оксида циркония.
2. Разработанная методология количественного анализа элементов отложений на оболочках отработавших твэлов водо-водяных реакторов на основе метода атомно-эмиссионной спектрометрии с индуктивно-связанной плазмой и адаптация спектрометра к условиям работы с облученными материалами позволяют получать результаты с низкими значениями относительной погрешности (1,7…5 %) и высокой чувствительностью (до 0,01 нг/см3).
3. Для каждого типа реакторов: РБМК, ВВЭР и ВК-50 разработан, теоретически обоснован и экспериментально проверен набор элементов отложений, рекомендуемый для контроля методом ИСП-АЭС после эксплуатации твэлов в штатных режимах.
4. По результатам исследований количественного накопления элементов отложений на оболочках твэлов реактора РБМК-1000 Ленинградской АЭС (среднее выгорание 14,3-26,16 МВтсут/кгU), ВВЭР-1000 Запорожской, Калининской АЭС (среднее выгорание 38-58 МВтсут/кгU) и
ВК-50 (выгорание 18,3 МВтсут/кгU) установлено, что распределение элементов отложений неравномерно как по высоте твэлов, так и по процентному соотношению их содержания на единичном участке, выявлена структура отложений в трещинах открытого типа слоя оксида циркония.
Апробация работы
Основные положения и результаты работы докладывались и обсуждались на следующих научных семинарах, совещаниях и конференциях: международном научно-техническом совещании "Водно-химический режим АЭС", г. Десногорск, 1416 октября 2003г.; XVII и XVIII Уральских конференциях по спектроскопии, г. Новоуральск, 1215 сентября 2005г. и 1014 сентября 2007г.; семинаре координационного научно-технического Совета по реакторному материаловедению "Вопросы создания новых методик исследований и испытаний, сличительных экспериментов, аттестации и аккредитации", Димитровград, 2223 ноября 2005г.; VIII и IX Российских конференциях по реакторному материаловедению, г. Димитровград, 2125 мая 2007г. и 1418 сентября 2009г.; IV и V Российских научно-технических конференциях Физические свойства металлов и сплавов, г. Екатеринбург 1921 ноября 2007г. и 1618 ноября 2009г.; 9-ой, 10-ой и 11-ой международных конференциях "Проблемы материалов в конструировании, производстве и эксплуатации оборудования АЭС", проводимых, соответственно, в г. Пушкин-Санкт-Петербург, 68 июня 2006г., в г. Санкт-Петербург, 69 октября 2008г. и в г. Пушкин-Санкт-Петербург, 1418 июня 2010г.; 6-ой и 7-ой международных научно-технических конференциях "Обеспечение безопасности АЭС с ВВЭР",
г. Подольск, 1921 мая 2009г. и 1720 мая 2011г; The 47th Annual Meeting of the Working Group "Hot Laboratories and Remote Handling", Dimitrovgrad, JSC "SSC RIAR", 610 September, 2010.
Личный вклад автора
Личный вклад автора определяется как основной в постановке задач, создании экспериментальной установки, разработке методологии изучения состава отложений, а также в проведении исследований и получении результатов, изложенных в диссертации. Анализ результатов данной работы проведен автором совместно с ведущими сотрудниками отделения реакторного материаловедения.
Достоверность полученных научных результатов и выводов подтверждается:
воспроизводимостью полученных экспериментальных данных на большом количестве исследованных образцов;
метрологической аттестацией методик исследований и использованием аттестованного оборудования;
наличием системы обеспечения качества в ФГУП "ГНЦ РФ НИИАР" в соответствии с государственной аккредитацией научной организации, свидетельство № 3656 от 29 января 2002г., серия АНО 002246, а также аттестатом аккредитации испытательной лаборатории (центра) № ИК 0008 (РОСС RU 0001 01 АэщОО.73.22.0008) от 19.02.2001г.;
верификацией методов исследований по результатам измерений другими методами и сравнением с литературными данными;
основные результаты исследований обсуждались на российских и международных конференциях, семинарах и совещаниях.
Публикации
По теме диссертационной работы опубликовано 25 научных работ, из них 4 статьи в журналах, рекомендованных ВАК, два патента на изобретения, 7 докладов в сборниках и трудах международных конференций, 5 статей в российских и зарубежных изданиях и 7 докладов в сборниках и трудах российских конференций. Список публикаций приведен в конце автореферата.
Структура и объём диссертации
Диссертационная работа состоит из введения, трех глав и выводов. Работа содержит 133 страницы, 35 рисунков, 26 таблиц и список литературных источников из 126 наименований.
