Введение к работе
-В последнее время предельно актуальными а связи с совершенствованием современной технологии стали вопросы анализа поверхности и приповерхностных слоев. Это связано с тем, что многие макроскопические свойства материалов определяется электронным строениен поверхностных слоев вещества. Одним из эффективных методов анализа поверхности является метод электронной Оие-спект-роскопии (ЭОС>, благодаря локальности, высокой характеристичности Ояе-спектров и их чувствительности к изменении химического состояния элементов. Вместе с рентгеновской фотоэлектронной спектроскопией метод 3DC сохраняет свои ведуоу» роль при иссла-довании поверхности С1,23.
Сложная структура электронного Ожв-епектра может быть обусловлена как особенностями электронного строении вещества, так и многоэлектронными эффектами, имекними место при Оже-эмиссии. Пренебрежение многоэлектронными процессами, сопровождающими эмиссия Оже-электроноо, может привести к неправильной интерпретации Оже-спектроя и, как следствие, к неправильным оаклячениян относительно электронного строения вещества. О связи с этим теоретическое исследование Оже-эффекта и создание адекватних моделей, позволяющих учитывать многоэлектронные эффекты, представляется актуальными.
Основная научная задача , реяаемля в> данной райоте, оакя»— чается э создании метода расчета Оже—спектров простых молекул, ггозаоднюяего учитывать иногоэлектронмые эффекты не только для гидридмых молекул, но и для молекул с неводородными лигандами. В рамках методе при вычислении вероятностей Оже-переходов учитывается электронная плотность лигандоэ. Рвиени» этой задачи предусматривает разработку методики расчета энергетической структуры и интенсивностей как для основных, Так и для сателлитных компонентов Оже—спектров молекул. Разработанная методика применяй* для теоретического исследования!
- K-W О*е-спектров молекул ИГ и СО и L. — W Оже—спектров ато—
2,3 ия Лг и мялсткулы НС1, с учетом процессоа кротмой монмэации|
- эффекта учета влияния электронной плотности лиганда на ре
зультати расчета вероятностей Оже переходов.
Выбор обьекта исследования - атомы и простые молекулы -обусловлен тем, что иа данном этапе современное состояние теории Оже—спектров лишь в некоторых случаях позволяет одновременно учитывать влияние многоэлектронных эффектов и поля атомов окружения в сложных многоцентровых системах при расчете спектральных характеристик» Поэтому только для относительно простых систем возможно однозначное выяснение причин расхождения теоретических и эксперментольных спектров.
Научная новизна основных выводов и результатов диссертации определяется тем, что
впервые создан оригинальный достаточно простой метод расчета Оже-спектров молекул, позволяющий одновременно учитывать многоэлектронные эффекты и э.лектронну» плотность лигандов при расчете Оже-спектров негидридных молекул]
впервые рассчитаны спектры кратной ионизации в молекулах HF, СО , НИ;
впервые показано, что эффекты учета электронной платности лигандов и конфигурационного взаимодействия конечным двухдыроч-ных состояний, при вычислении Оже-ширин, одного порядка и их необходимо учитывать совместно. Все основные выводы диссертации . валяются новыми и получены впервые.
Научная и практическая ценность результатов данного иссле— оания заключается в следующем*
разработан оригинальный метод расчета Оже-спектров .простых молекул] метод алгоритмизирован, и создан комплекс программ нл IBM PC , что дает возможность применить предложенный метод к систематическому исследованию Оже—спектров простых молекул. Практическая ценность разработанного метода заклинается в том, что при его разработке общеизвестная методика (см., например, 133) расчета матричных элементов электронного гамильтониана на детерминантных волновых функциях, описыеаюадих нейтральную систему, была обобщена на случай использования детерминантных волновых функций, описывающих систему с произвольным числом вакансий]
исследована роль учета электронной платности лигандов при расчете Охе-юирин]
исследована роль сателлитов кратной ионизации в 0*е~спектрах молекул HF, СО . НС1)
~ улучшено понимание процесса Ояе-змиссии в неоноподобных и аргоноподобных молекула* , что, в частности , позволило, уточнить структуру L - W Оже-спектра молекули HCJ в области
2,3 139-163 эВ, отнеся ев к лрояелени» сателлитов двойной ионизации.
ОСНОВНЫЕ НАУЧНЫЕ ПОЛОЖЕНИЯ, ВЫНОСИМЫЕ НА ЗПЩИТУї
1. Создан метод расчета Ояе-споктроэ молекул с неводор -дными
лигвидами, позволятяий учитывать!
мультмплвтмое расщепление и конфигурационное взаимодействие конечных состояний Оже—переходові
локализованные на лигандан части волновых функций при расчете вероятностей Ояе-Переходоа|
процессы кратной ионизации.
2. При учете локализованных на лигандах частей валентных волно
вых Функций изменения рассчитанных вероятностей Ояе-перехо—
до* в низкоэнергетической области спектра могут достигать
13-20Х в гидридмых молекулах и 30-50Х а молекулах с ли-
гандйми типа С, О.
3« интегральная интенсивность сателлитов двойней ионизации составляет 20-30Z в K-W 0же-сп*ктрах молекул HF и СО и (^VISX a L - W Оже-спектре молекулы НС1.
Личный вклад автора в диссертационнум работу.
Лично ««тором написаны и протестированы программы, реализующие разработанный метод рвечатш молекулярных 0«»—спектров, к проведены все расчеты.
Лично «втором применена техника спаривания для расчета матричных элементов электронного гамильтониана нл детермимантмых ункциях несвязанных моментов, что позволило обобаить известную
- ь -
методику расчета матричных элементов СЗЗ на случай использования волновых Функций, описывающих систему с произвольным числом вакансий.
Вывод формул метода и разработка алгоритмов программ проведены автором совместно с А.Г.Кочуром.
Постановка задач , решаемых в данной работе , обсуждение и анализ результатов, формулировка выводов и основных научных положений, выносимых на защиту, выполнены совместно с Кочуром А.Г. и Сукоруковым В.Л.
Апробация работы. По материалам диссертации опубликовано 16 работ, список которых приведен в конце автореферата. Результаты работ обсуждены на
1. XXI —Ой Всесоюзной конференции по эмиссионной электронике
(Ленинград, 1990г.)
-
V -ом Всесоюзном совещании по изучению структуры молекул в газовой фазе (Иваново, 1990г.)
-
4 -ой Европейской конференции по атомной и молекулярной
физике (Рига, 1992г.)
-
10 -ой Международной конференции по вакуумной ультрафиолетовой радиационной физика (Париж, 1992г.)
-
12 —ом Международном вакуумном конгрессе и 8-ой Международной конференции по изучению поверхности {Гаага, 1992г.)
-
S -ой Международной конференции по электронной спектрос-
копии (Киев, 1993г.)
7. 16 -ой Международной конференции по рентгеновским лучам и
процессам во внутренних оболочках (Дебрецен. 1993г.)
Овьем и структура диссертации. Диссертационная работа состоит ио введения, четырем глав. Заключения, изложена на 136 страницах машинописного текста, включая 16 рисунков, 27 таблиц и список используемым источников иа 112 наименований.
