Введение к работе
Актуальность проблеми. Среди основных яаналов получения информации о внутреннем строении вещества и динамике протекающих з нем рдентрокігнх (і! других) процессов моето' выделить -такой, как изучение нннетнки затуманив, неравновесной заселенности, созданной виголим источником излучзігня. Зтот метод давно использовало- в ЭГ1Р- и ЖР-диапазонах, а з последила два десятилетия получил гпроноз распространенна в сг:ткчэс"он областе спектра в связи с развитием техники лазерно:: спектроскопии.
Однако, значимость центров малого, радиуса не исчерпывается только езойстваья фундаментального характера. Напркмор, кристаллы и стёкла с редкоземельными номами РЗИ не-менее важны и з прикладном отнесении. Достаточно сказать, что, РЗИ являются прекрасними зондами для исследования іфисталго-хишчееких' свойств' примесных систем. Кроме того, обладая узкими жтк&м в оптическом диапазоне, некоторые га "этих ионов (Ог3+, Ы<Р*\ Ерг+ ) являктся яснкурентноспоссбными в получении на них стимулированного излучения.
Если тюнцонтрация Щ мала,' то возбуждение и дезактивация
каждого из них независимы от наличия других центров. Тогда основными каналами релаксации неравновесной заселенности ЛЦ являются либо переход в основное состояние с испусканием кванта света соответствующей частоты (излучатедьная релаксация), либо размен электронной энергии возбуждения на энергию колебаний матриць: (безкзлучательная тэелаксация). Возможна также комбинация этих процессов.
С росток концентрации ЛЦ вступают ь игру эффекты взаимодействия ЛЦ, и число возможных каналов релаксации неравновесной заселенности і; цественно увеличивается. Она может візуваться как близкодействующей Скулонсвсхой), так и дальнодейству-юцей (через поле излучения) частями кежцентрового взаимодействия. Характер этой релаксации в значительной мере определяется соотношением между энергией взаимодействия ЛЦ друг с>другом и шириной линии люминесценции.
Цель работы. Цель настоящей диссертационной работы состояла в последовательном учете взаимодействия. Щ через поле в ближней и дальней зонах и в теоретическом рассмотрении закономерностей релаксации неравновесной заселенности, связанных с межцентровым взаимодействием. Основные задачи заключались в следующем:
разработка методов описания релаксации неравновесного распределения заселенности ЛЦ, обусловленной слабым мультипольним межцентровым взаимодействием, внутри неоднородного контура поглощения;
построение адекватной теории однофононного переноса энергии между парой ЛЦ применительно к РЗК в Ц-состояниях,которая является составной частью задачи о спектральной диффузии возбуждений ЛЦ вследствие слабого межцентрового взаимодействия;
разработка теории термоактивированного захвата возбуждений ЛЦ точечными ловуиками в условиях неоднородного улирения линии поглощения и анализ- температурной зависимости скорости диффузии при различных механизмах последней для ансамбля РЗЙ в 4f-состояниях;
построение теории пленения резонасной флуоресценции -(РФ) ЛЦ с учетом неоднородного' уширения, анизотропии испускания света ЛЦ и тонкой- структуры их уровней и анализ на основе развитой теории-экспериментальных закономерностей'пленения ре-
зопанспых акустических фоконов 29 см"1 з оптически возбуждённом рубине А1^0? ,.Су^+ ;
изучение закономерностей кооперативного спонтанного излучение инзертирозанннх многоатомных систем - сверхизлучения (СИ) - при учёте процессов де^азирозки и ме*центрозого дкполь-дипо-льного (ДЦ)зза-л:одейстзия;
объяснение зкспер:с.-;октзльн:-!х закономерностей СИ система протонт-пзс апиноз в твердотельном образце в условиях сканирования лармерозой частоты;
разработка теории прохо-дения ультракороткого" импульса света через тонкий слой о рэзонсконкми двухуровневыми центрам-! с учетом диполь-дипольного Езаи.\:одейстзия ЛЦ",
Научная новизна," научная v нгактичоская значимость диссертационной работы состоит' в том, что з ней, во-пзрзкх, развиты ноэмэ мзтоды описания релаксации неравновесной заселенности ансамбля взаимодействующих центров малого радиуса, к которым относятся:
. I) метод кемаркозскогэ балансного уравнения для описания релаксации неравновесной заселённости внутри неоднородного контура и тсрмоактнЕирозапкого захза'та возбуждений ЛЦ лозунками; '
2) метод спектрально - временной функции распределения ЛЦ, адекватно опксывашкй пленение резонансной флуоресценции в ансамбле Щ;
3) метод действующего поля, позволявший эййехтквно учесть в рамка:: полуклассического подхода влияние дкп'сль-дилольного взаимодействия ЛЦ на коллективные -радиационные эффекты в регулярних ансамблях ЛЦ.
Зо-г.торьтх, на основе ранее известный'и развитых в диссертации нэтодоп
Г) осуществлена класси'Гхдащкя однофононных процессов переноса энергии. ме:--ду 4-сост6яниямн F3U и показано", что специфика -f-f переходові обусловленная запретом на них. з. изолирован-, ной ионе и їміфомзхаїжзмоіг формирования одноф'ононного' вйброк-ного крила ?ЗИ в матрице, решающим образом влияет на зависимость скорости одиофоконнзго переноса" от "расстояния и энергетического зазора;
2) выведено немарковское балансное уравнение, описывающее релаксация неравновесной заселённости и захват, возбуждений ЛЦ
ловушками з разупорядочекной системе неоднородно увирогвш Щ и методом Манго-Карло установлена его адекватность}
детально проанализирована, температурная зависимость скорости захвата возбуждений ловуаками в неоднородно уширенных ансамблях ЛЦ при мультипольном мелцентровом взаимодействии и двух М6-ханиэмах возбуждений, один из которых сзязан с перекр"»анием бесфононнах линий ЛЦ, другой - с перекрыванием беспокойной линяй одного ЛЦ с однофононным виброндам крылом другого;
3) виведено кинетическое уравнение для спектрально-времен-
ной плотности локальных.центров, описьшавдее пленение ?5 с учё
том неоднородного уширения и анизотропии испускания света, ка '
основе которого'
- продемонстрировано существование даффуэисдазго рвжи?ла распространения РЭ в изотропном ансамбле ЛЦ,, в корне обличающееся от режима раелростравзния в газах;
- предсказан эффект, сане обращения диаграмм каправлешоетк Ш, пленённой.в анизотропной-оптически плотной среде, аналогичный аффекту самообраи|ёния спектральной линии;
дана детальная интерпретация экспериментальным закономерностям пленения резонансных акустических бононов 29 см" в оптически возбужденном рубине; '
4) в рамках.полухлассического .подхода проведён детальный
.анализ режимов кооперативного спонтанного излучения многоатом
ных протяжённых систем и влияния дефазіфовки, обусловленной од
нородным и неоднородным ушярениями спектральной, линии на Си;
Исследовало влияние диполь-дипольного взаимодействия ЛЦ на СИ сосредоточенной системы и систем, характеризующимися числами Френеля, меньшими единицы;
дано объяснение экспериментальным закономерностям СИ-гене* рации в системе протонних спинов в твердотельном.образце в условиях сканирования 'ларморовс-й частоты;
5) предложен новый механизм нелинейной прозрачности и без
зеркальной оптической бнетабильности тонких резонансных слоев
в поле ультракороткого импульса света, обусловленный зависимостью резонансной частоты системы, от разности заселёкностей вследствие диполь-дийольного взаимодействия,
Методы, развитые в диссертации, и.полученные в ней результаты в' подавляющем большинстве, касаются эффектов, наблюдаемых в
- 6 " ;'
реальных тверда тела:-: с ЛЦ малого радиуса. Некоторым из. этих эффектов дано объяснение, ї.'догие. научные выводы косят общий характер и справедливы не только для рассмотрения твердотельных систем, а имаят болез широкую область приманилости. Ознозкке результаті* диссертации долучэны влерзкв.
Основные залпгг;аешд поладени^: I. РЪааизая роль з формировании зависимости скорости однофоно-нного переноса энергии от расстояния и энергетического зазора принадлежи?,специфике 41'- перзходез, обусловленной запретом на эти переходи в изолировании иоггз и їжсроиекяк'лзїШ формирования од:-:огонон!-гого вябронного кркяа РЗИ. Зависимость от расстояния определяется номенклатурой помбинирукйрх в переходах состояний и симметрией позиций, занимаемых.коНами в среде. Зависимость от энергетического зазора » <^цки'«5й'формы Ьднофононного виброшего 'кркла,
-
Згяаксация гозбуяденнй ЛЦ по гнергни и захват'их ловуи-:амк з условиях неоднородного уыирония управляется ^кояарновским баланснім уравнением» Сункцхи паудта в данном' уравнении игеют сшел зффоктхзной.скорости перехода из одного энергетического s состояния з другое и затухают, на вронеках,порядка времени прыжка возбуждений на среднее расстояние мекду ЛЦ. Их зависимость о? начальной и конечной, энергий определяется скоростью элемен-тарногс прьасяа и временем, сидзния возбуждения на центра» с которого оно стартует.
-
Пленение й'в оптически плотной изотропной, ерздз подобно ди5Фузии частиц. Коэффициент диффузия определяется длиной сво-боязкого пробега кванта и временем яазНИ возбужденного состояния ЛЦ. Дійна свободного пробега фотона ЇФ конечна в. силу упругого харсктгра рассеяния фотона'на ЛЦ. ,"'
-
Пленение Р5 з анизотропной ансыгата-ДГчу ориентированными дипольгеао конеитамк перехода подчиняется интегральноцу уравнение переноса с дальнедействующим ядром в силу расходимости даик*; свободного лробега резонансного.фотона'вдоль оси прозрачности. Диаграмма напрэзленности Р5^ пленённой в анизотропной сьеде, характеризуется острой 'найра'шгзиноотьа в направлении прозрачности. '
б. Спектр C;f прСі'лйегнйг:.енстзн иешкйает дублетнее. расцепление, обусловленное оптическими нутациями в собственном по-
.ле излучения. Величина расцепления определяется соответствующей частотой Раби. Дес'азирсЕка,- связанная г, однородным и неоднородным упирением приводит к -исчезновение дублетной структуры спектра Си.. -
-
Существует порог для сверхлзлучательного канала сброса инверсии протяжённых сред в условиях ігреоблагді-стсго неоднородного уширения, определяемый из условия равенства гатексиэнос-тей спонтанного излучения во все стороны и СИ в дн^ракциоігнкй угол вдоль направления усиления и налагающий ограничение снизу на величину усиления. В депсроговом-р-зжиьз инверсия сбрасывается по каналу одноатомного спонтанного распада.
-
Импульс СИ регулярных систем, один из линейных размеров которых меньше длины волны излучения, обнаруживает сильную фазовую модуляцию, обусловленного зависимостью резонансной частоты системы от разности заселённостей вследствие ДЦ-ззаимо-действия атомов. Соответственно, спектр СИ испытывает унире-
' нке, определяемое величиной ДЦ- ЗЗаі'ДіОДеЙСТБИЯ.
8. Зависимость резонансной частоты системы от разности
заселённостей порождает новый механизм нелинейной прозрачное -
ти тонких резонансных слоев в импульсных световых полях, отли
чный от насыщения и самоинду-цкрованкой прозрачности Мак-Кола-
и Хана. Прозрачность возникает благодаря выталкиванию собственной частоты системы при возбуждении из области резонанса с внешним полем.
9. Веззеркалькая оптическая бпетабпльноеть тонких резона
нсных слоев возможна на временах, мэньдг/х времен дефазировки.
Бистабкльность обусловлена пороговым втягиванием собственной
частоты системы при возбуздении в область'резонанса с внешним
полем вследствие её зависимости от разности заселённостей. Вре
мя переключения бистабильного элемента определяется временем
СИ резонансного слоя.
Апробация работы. Материалы диссертации докладывались на Всесоюзных Феопиловсяих симпозиумах по спектроскопии кристаллов, активированных- ионами редкоземельных и переходных металлов (Краснодар - IS7S, Ленинград - 1982, Свердловск - 1985, . Ленинград - 1990), Всесоюзном совещании "Ггаминееденция молекул'и кристаллов" (Таллин - 1987), расширенных заседаниях секции-Совета по люминесценции АН СССР "Лазерные люминофоры"(Зве-
.8 -
нигорсд 1987, 1989), Международном симпозиуме "Синергетика и кооперативные явления в твердых телах и макромолекулах" (Таллин - 82), Всесоюзных симпозиумах по световому эхо (Казань -1951, Куйбышев - 1.989), Международных. конференциях по когерентной и нелинейной оптике (Киез - I960, Ереван - 1982, .'Линек -1988), Ііе.'кдукароднкх Завидовских конференциях по нелинейной оптике (Новосибирск - 1981, 1990), Всесоюзном семинаре ло современна; проблемам квантовой оптики (Дубна - 1938), Всесоюзном семинаре "Оптическая бистабильнссть и оптические вычислительные системы" (Минск - 1990), к'едаукарэдной конференции "Нелинейная динамика оптических систом" (Эфтон, CUA - 1990).
Результаты работы докладывались та:-гае на научных семинарах з SIAH СССР Ьосхза), ЛІіЯЗ АН СССР (Ленинград,), ИСАИ СССР (Троицк), <ЙК АН СССР (Ленинград), ЇШ (Ленинград), ЛГЇЇй (Ленинград) .
Публикации. Оснсзной материал диссертации опубликован в 23 статьях з центральных советских и зарубежных куриалах и тематических сборниках. Из них - две обзора, Обцее число опубликованных автором работ по теме диссертации -'42. В диссертацию включены только те работы автора, выполненные в соавторстве, в которых ему принадлежит идея постановки задачи и метод ее решения, а также в которых ил получены ключєекє результаты и дана их физическая интерпретация.
Объем и структура диссертации. Диссертация состоит из Введения, пяти глав, Заключения, списка литературы (204 наименования) и изложена на 319 страницах. Иллюстративный материал включает 43 рисунка.
