Введение к работе
Актуальность темы.
Исследования радиационных эффектов в мелкодисперсных металлических средах охватывают круг фундаментальных проблем радиационной физики твердого тела, решение которых необходимо для понимания роли поверхностности в радиационно-стимулированных металлургических процессах и развития методов целенаправленной модификации структуры и свойств металлов и сплавов с использованием радиационных воздействий.
Мелкодисперсные порошки металлов, сплавов и керамик относятся к гетерогенным системам, предварительная радиационная обработка которых позволяет эффективно воздействовать на ход процессов спекания и рекристаллизации при последующей их обработке традиционными методами порошковой металлургии. Изменения структуры и свойств готового продукта оказываются при этом очень значительными и намного превосходящими результат, который мог 5ы быть достигнут как при непосредственном облучении металла, сплава или керамического материала, так и при использовании одних только методов порошковой металлургии.
В связи с этим представляет особый интерес проследить взаимосвязь первичного накопления радиационных дефектов в мелкодисперсных металлических средах при электронном и гамма-облучении с последующими изменениями структуры металла на различных стадиях технологического процесса, принятого в порошковой металлургии.
Наличие информации о первичных распределениях радиационных дефектов, установившихся в процессе облучения твердых тел, и их эволюции во времени является необходимым условием описания любых радиационно-стимулированных процессов. Поэтому проблемы накопления радиационных дефектов в объеме и приповерхностных слоях кристаллов интенсивно исследовались в многочисленных работах.
В настоящее время накоплен обширный теоретический и. экспериментальный материал по радиационно-стимулированной диффузии в твердых телах. Эволюция дефектной структуры в кристаллах определяется кинетикой изменения конфигураций и концентраций радиационных дефектов в зависимости от температуры и времени облучения. Простейшие феноменологические модели, построенные для идеализированных частных случаев взаимодействия радиационных точечных дефектов с генетическими дефектами решетки, позволяют производить приближенный расчет распределений концентраций радиационных дефектов и коэффициентов радиационно-стимулированной диффузии. В многочисленных работах такие модели усложнялись с учетом реальных особенностей дефектной структуры кристаллов, образования и распада комплексов дефектов, их взаимодействия с примесями и между собой, влияния поверхности и т.д. Полученные при этом системы уравнений, описывающие накопление радиационных дефектов,
математически сложны, поэтому для получения количественных оценок авторы большинства работ либо используют численные методы, либо делают попытки упрощения выражений, используя дополнительные, не всегда физически .обоснованные, допущения. Отсутствие качественного анализа таких систем и достаточно общих аналитических решений, применимых к различным классам твердых тел и широкому диапазону условий радиационного эксперимента, как правило, не дает возможности описать общие закономерности радиационно-стимулированной диффузии и проследить направление эволюции дефектной системы материала при изменении его структурных характеристик и условий облучения. Это относится к радиационно-стимулированным процессам, протекающим как в объеме, так и в приповерхностных слоях кристаллов и, в особенности, к мелкодисперсным кристаллическим средам, в которых поверхностные эффекты играют определяющую роль в изменении их структуры и свойств при облучении. Детальный качественный анализ уравнений, реалистически описывающих кинетику накопления дефектов при облучении кристаллов, и получение количественных оценок на основе такого анализа позволили бы глубже понять механизмы разнообразных радиационных эффектов, что само по себе является одной из важнейших задач радиационной физики.
Важность такого анализа связана еще и с тем, что даже незначительные с точки зрения непосредственного влияния на физические свойства изменения дефектной структуры компонент гетерогенной твердотельной системы после облучения высокоэнергетическими частицами (например, широко применяемыми в радиационных технологиях электронами или гамма-квантами с энергией порядка 1 МэВ) могут радикальным образом повлиять на структурно-фазовые превращения, инициированные пострадиационной обработкой. Поэтому вопросы кинетики накопления радиационных дефектов непосредственно связаны с оптимизацией условий облучения металлических порошков в технологических процессах, использующих радиационную обработку.
Основной целью диссертационной работы является качественный анализ процессов накопления и распределений точечных радиационных дефектов в объеме и приповерхностных слоях металлов с учетом их взаимной рекомбинации и аннигиляции на дислокационных стоках при однородной генерации дефектов, соответствующей условиям облучения электронами и гамма-лучами с энергией - 1 МэВ; получение приближенных аналитических решений и их применение для выявления закономерностей механизмов радиационных эффектов в мелкодисперсных металлических средах.
Связь темы с планами научных работ. Работа выполнялась в соответствии с планами научной работы лаборатории радиационной физики Научно-исследовательского института экспериментальной и теоретической физики Казахского государственного национального университета имени аль-
Фараби по Государственной Программе фундаментальных исследований "Неравновесные процессы и структурно-фазовые превращения в конденсированных средах" (тема "Структурно-фазовые превращения и рассеяние упругой энергии в конденсированных средах") и Государственной программе поисковых и прикладных исследований "Комета" (тема "Внутреннее трение и диффузионные процессы в конструкционных материалах").
Методика исследования. Математические методы исследования нелинейных задач основаны на качественной теории дифференциальных уравнений и методов теории возмущения. В экспериментальной части работы использовались методы электронной микроскопии, электрон-позитронной диагностики, специально изготовленные устройства для приготовления и отжига порошковых прессовок. Работы по облучению материалов производились на ускорителях электронов ЭЛУ-4 и ЭЛУ-6.
Научная новизна работы заключается в том, что в ней проведен последовательный качественный анализ и получены аналитические решения, описывающие процесс накопления точечных радиационных дефектов в объеме и приповерхностных слоях металлов в модели, учитывающей взаимную рекомбинацию дефектов и их аннигиляцию на дислокационных и поверхностных стоках. При этом получены следующие новые результаты:
- выявлен параметр бифуркации и точки ветвления решения,
указывающие направления эволюции дефектной структуры металлических
частиц при изменении условий облучения и параметров структуры;
- методами многих масштабов получены количественные оценки дозовых
зависимостей концентраций точечных дефектов для различных исходных
характеристик дефектной структуры металлов;
- качественно и количественно проанализированы закономерности
поведения коэффициентов радиационно-стимулированной диффузии по
межузельному и вакансионному механизмам в зависимости от условий
облучения, приводящего к появлению равномерно распределенных точечных
дефектов, и исходной структуры материала: показано наличие сложной
неаррениусовской температурной зависимости коэффициентов радиационно-
стимулированной диффузии и ее связи с физическими свойствами металла и
условиями облучения; в диапазоне значений параметров, характерных для
мелкодисперсных металлических порошков, установлена область температур,
характеризующаяся преимущественным вкладом радиационных дефектов в
диффузионные процессы;
- получены приближенные аналитические решения системы уравнений,
описывающей накопление радиационньпс точечных дефектов и их
распределения вблизи поверхности металлов; показано существование
максимумов концентрации межузельных атомов в приповерхностных слоях
металлов, установлена связь их параметров с характеристиками структуры и
условиями облучения; показано, что в металлах с низкой плотностью
дислокаций и в неметаллических материалах электронное и гамма-облучение может приводить к появлению периодических изменений структуры и свойств вблизи поверхности;
выявлены условия развития микропор в объеме и приповерхностных слоях металлических частиц в процессе облучения, произведены оценки оптимальных условий радиационного залечивания микропор в мелкодисперсных металлических порошках;
выявлены и теоретически интерпретированы радиационные эффекты, приводящие к улучшению эксплуатационных свойств металлов, полученных из облученных порошков: радиационное растрескивание частиц, приводящее к изменению их среднего размера; освобождение химических примесей вследствие разрыва химических связей при облучении и изменение поверхностного состояния частиц металлических порошков; теоретические результаты применены к анализу изменений поверхностного состояния металлических порошков при облучении электронами и гамма-квантами и оценке оптимальных условий их радиационной обработки.
Научная и практическая значимость результатов состоит в том, что: данные качествещюго анализа рассмотренных систем дифференциальных уравнений и их аналитические решения позволяют прогнозировать накопление радиационных дефектов в объеме и в приповерхностных слоях твердых тел в широком диапазоне условий радиационного эксперимента;
аналитические выражения, описывающие радиационно-стимулированную диффузию и изменение среднего радиуса микропор, оценки относительного вклада этих величин в объеме и в приповерхностных слоях металлов при облучении электронами и гамма-лучами, а также качественные выводы о влиянии первичных распределений дефектов на пострадиационные процессы могут быть непосредственно применены для анализа и оптимизации технологических процессов, связанных с предварительной радиационной обработкой металлов, в частности, в порошковой металлургии.
Достоверность полученных в диссертации результатов достигнута:
использованием общих, хорошо проверенных, математических методов качественного анализа и аналитического решения систем дифференциальных уравнений, корректной постановкой задач;
согласием полученных в диссертационной работе результатов и выводов с данными других авторов и их соответствием фундаментальным положениям физики твердого тела.
Личный вклад автора состоит в непосредственном проведении основной части теоретических и экспериментальных работ.
Основные положения и результаты, выносимые автором на защиту:
1. Результаты и физические следствия качественного анализа систем дифференциальных уравнений, описывающих процессы накопления точечных радиационных дефектов в объеме и приповерхностных слоях металлов в модели, учитывающей взаимную рекомбинацию дефектов и их аннигиляцию на дислокационных и поверхностных стоках:
наличие параметров бифуркации и точек ветвления решения, указывающих направления эволюции дефектной структуры металлических частиц при изменении условий облучения и параметров структуры
возможность периодических изменений концентраций точечных радиационных дефектов, структуры и свойств вблизи поверхности металлов с низкой плотностью дислокаций и неметаллических материалов при электронном и гамма-облучении;
-необходимость учета спонтанной рекомбинации точечных дефектов и отказа от предположения о мгновенном достижении квазиравновесной концентрации межузельных атомов для адекватного описания кинетики накопления точечных дефектов и радиационно-стимулированной диффузии в металлах.
2. Результаты и физические следствия аналитических решений,
описывающих кинетику накопления точечных радиационных дефектов и их
распределения в объеме и приповерхностных слоях сильно деформированных
металлов для характерных условий технологического эксперимента при
облучении электронами и гамма-лучами:
- наличие максимума на дозовых зависимостях концентрации
межузельных атомов, очень узкого для металлов, но сравнимого со временем
облучения в технологическом эксперименте для твердотельных систем с низкой
подвижностью собственных межузельных атомов и небольшими размерами
зоны спонтанной рекомбинации точечных дефектов;
- связь параметров максимумов концентрации межузельных атомов в
приповерхностных слоях металлов с характеристиками структуры и условиями
облучения;
- наличие области преимущественного влияния поверхности на
радиационно-стимулированные процессы с характерным размером около 20
мкм, совпадающим со средним размером частиц в мелкодисперсных
металлических порошках.
3. Закономерности радиационно-стимулированной диффузии при
электронном и гамма-облучении мелкодисперсных металлических частиц:
- сложная неаррениусовская температурная зависимости коэффициентов
радиационно-стимулированной диффузии и установленная связь этой
зависимости с физическими свойствами металла и условиями облучения;
- полученные из решений дозовые зависимости коэффициентов
радиационно-стимулированной диффузии и температурный интервал
преимущественного вклада радиационных дефектов в диффузионные процессы
в мелкодисперсных металлических порошках;
- снижение энергии активации радиационно-стимулированной диффузии вблизи поверхности металлической частицы.
-
Установленные условия развития микропор в процессе облучения в объеме и приповерхностных слоях металла, оценки оптимальных режимов радиационного залечивания микропор в мелкодисперсных металлических порошках.
-
Теоретическое и экспериментальное обоснование определяющей роли первичных распределений точечных радиационных дефектов в пострадиационных процессах спекания и рекристаллизации мелкодисперсных металлических порошков, оценки оптимальных режимов их предварительной радиационной обработки.
Апробации работы. Результаты диссертации изложены и обсуждены на следующих научных конференциях:
- 27 Международной конференции по физике взаимодействия
заряженных частиц с кристаллами (Москва, 1997);
-. I Международной конференции "Ядерная и радиационная физика" (Алматы: ИЯФ НЯЦ РК, 1997);
8 Международной конференции по реакторным материалам (Сендаи, Япония, 26-31 октября 1997г.);
VIII Межнациональном совещании "Радиационная физика твердого тела" (Севастополь, 29 июня-4 июля 1998 г.);
II Международной конференции "Ядерная и радиационная физика" (Алматы: ИЯФ НЯЦ РК, 7-9 июня 1999 г.);
IX Межнациональном совещании "Радиационная физика твердого тела" (Севастополь, июнь 1999 г.);
Международной конференции "Современные достижения физики и фундаментальное физическое образование" (Алматы: КазГУ, октябрь 1999 г.);
- Международной научной конференции "Физика газа, плазмы и
жидкости" (Алматы: КазГУ, декабрь 1999).
Публикации. Основное содержание работы опубликовано в восьми научных публикациях.
Структура и объем диссертации. Работа состоит из введения, четырех глав, заключения и приложения. Она изложена на ПО страницах, иллюстрирована 49 рисунками, 4 таблицами и содержит список использованной литературы из 110 наименований.
