Введение к работе
Актуальность проблемы. Безопасность ядерной энергетики -
одна из важнейших современных проблем, включающая в себя целый
комплекс научных и технических вопросов, одним из которых яв
ляется надежная работа конструкционных материалов в условиях
воздействия высокоэнергетической радиации, коррозионно-актив-
ных сред, механических, гидродинамических, тепловых нагрузок и
других факторов.Опыт эксплуатации ядерных энергетических уста
новок и оборудования ядерного топливного цикла (хранилища от
работавшего ядерного топлива, хранилища радиоактивных отходов
и пр.), а также многочисленные исследования убедительно свиде
тельствуют, что процессы радиационной коррозии оказывают су
щественное влияние на надежность металлических материалов
(оболочек твэлов, контейнеров с радиоактивными веществами и
пр.). Доказано, что радиация в ряде случаев в десятки и сотни
раз усиливает коррозию большинства металлов и сплаион п водных
средах. Однако отмечается слабая изученность явления радиацион
ной коррозии, плохое понимание ее основных закономерностей и
микромеханизмов.Большую роль в ускорении коррозии под облуче
нием отводят раднолизному эффекту. В реальных условиях (напри
мер, в бассейнах выдержки отработавшего ядерного топлива, хра
нилищах радиоактивных отходов, баках воды обмена в контуре ре
актора ВВЭР и пр.) над водной Фазой часто присутствует газовый
свободный объем. Известно, что радиолиз воды при наличии сво
бодного объема протекает интенсивнее. В то же время влияние
свободного объема, как и газа его заполняющего, на радиационную
коррозию практически не исследовано.
Настоящая работа представляет собой новый подход к проблеме радиационной коррозии материалов как к раднацпонно-хими-ческому процессу в сложной гетерогенной системе металл/вода/ свободный объем, движущей силой которого является перенос поглощенной энергии 15 виде продуктов радиолиза из объема контактирующих фаз к поверхности материала.
Диссертационная работа выполнена в соответствии с координационным планом научно-исследовательских работ отделения общей химии АН СССР и РАН, научного совета по химии высоких энергий, координационного совета по исследованию и созданию конструкционных материалов для термоядерных реакторов в 1991 --95 гг, Государственной научно-технической tipui ранмой "Перспективные материалы" (тема "Радиационная коррозия конструкціє онных материалов", постановление ГКНГ СССР No '122 от 16.05.91).
Уели и задачи работу: научение? радипліш в системе металл/вода/свободный обгон, определение изменений, вносимых металлом в радпацнонно-хими-
чесний выходы основных продуктов радиоллза, выявление взаимосвязи последних с выходами продуктов радиационной коррозии металла, определения основных коррожюино-активных продуктов ра-днолнза исследуемых водных сред:
- определение влияния на коррозию доли свободного объема в облучаемой системе, типа газа, его заполняющего (воздух, кис-пород, вакуум) и других факторов.
Научная новизна. Впервые исследована радиационная коррозия t> водных средах с изменяющимся свободным объемом при вариации состава газовой фазы. Установлено влияние величины свободного объема н газа его запо/інпюніего на радиационную коррозию. Определено влияние металла на радиациоино-химические выходы продуктов радиолиза и взаимосвязь последних с выходом продуктов коррозии. Предложен способ оценки коррозионной стойкости материалов под облучением, основанный на коррозионных испытаниях материалов в растворе перекиси водорода. Установлена взаимосвязь между механическими напряжениями и скоростью радиационной коррозии хромпмэрганцоеых аустенитных нержавеющих сталей. Установлено увеличение скорости растворения оксидов меди и железа под облучением с ростом доли воздушной фазы.
Практическая значимость. Полученные в работе экспериментальные результаты могут служить обоснованием для выбора металлических конструкционных материалов различных классов контейнеров для захоронения радиоактивных отходов (РДО) (коррозионно-стойких и коррозионно-допустимых) и прогнозирования их коррозионного поведения, а также для частичной замены хромони-келевых аустенитных нержавеющих сталей на хромомарганцевые в оборудовании некоторых объектов ядерной энергетики. Результаты работы также могут быть использованы для решения проблемы газовыделения при хранении РАО и для оценок скорости растворения оксидных материалов (бетонов, керамик, минералов), взвесей продуктов коррозии, шламов и пр. в водных средах со свободным объемом под действием ионизирующей радиации.
Защищаемые положения:
-
Закономерности образования молекулярных продуктов радиолиза и продуктов коррозии под облучением в системе металл/ вода/свободный объем.
-
Закономерности и механизм радиационной коррозии хромо-марганцевых аустенитных сталей.
-
Закономерности и механизм радиационно-стемулированного растворения оксидов меди и железа в системах со свободным воздушным объемом.
Публикации и апробация работы.По теме диссертации опубликовано 4 работы. Материалы диссертации докладывались на 2 и 3
- 5 -Международных конференциях по ротационным воздействиям на конструкционные материалы термоядерных реакторов (Санкт-Петербург, 1992, 199-ігг ), 6 Всероссийском совещании па радиационным гетерогенным процессам (Кемерово,1995г.), на совещании по радиационной химии, посвященном 100-летию Н.А.Бах (Москва, 1995г).
Объем и структура диссертации. Диссертация состоит из вье-дения, пяти глав, выводов и 74 наименований библиографии, содержит 153 стр., включая 40 таблиц и 53 рисунка.