Введение к работе
з
Актуальность проблемы. Загрязнение окружающей среды высокотоксичными газовыми выбросами - одна из важнейших проблем современности Актуальным направлением в решении этой проблемы становится разложение токсичных соединений с использованием катализаторов на углеродных носителях.
Углеродные носители (УН) обладают рядом преимуществ перед оксидными, минеральными и синтетическими, а именно устойчивостью в агрессивных средах, способностью к регенерации без значительной потери активности (адсорбционной ёмкости) и к утилизации с извлечением ценных компонентов, возможностью широкого варьирования параметров микро- и мезопористой структуры, количественного и качественного состава минеральной части, формы и размера гранул (частиц) УН могут быть получены из доступного природного сырья - ископаемых углей, торфа, древесины, углеродсодержащих отходов
Благодаря наличию в УН наноразмерных микро- и мезопор становится возможным создание катализаторов, представляющих собой высокодисперсные кластеры металла, стабилизированные в нанопористом объеме устойчивых к агрессивным средам УН Это решает проблему реализации ряда важных процессов, в которых использование традиционных минеральных носителей невозможно или неэффективно К таким процессам относятся каталитическое гидродехлорирование (ГДХ), которое является перспективным способом переработки промышленных хлорсодержащих отходов, и прямое каталитическое разложение сероводорода, решающее важную экологическую проблему нейтрализации токсичных выбросов на производствах, связанных с добычей, потреблением и переработкой природных энергоносителей
Создание нанопористых УН и синтез на их основе эффективных и селективных катализаторов разложения токсичных соединений является актуальной научно-практической задачей, недостаточная разработанность которой послужила основанием для данного исследования.
Работа выполнена в соответствии с ФЦНТП «Исследования и разработки по щ
приоритетным направлениям развития науки и техники на 2002-2006 годы>Н_ /
раздел «Экология и рациональное природопользование» v
Дель работы; получение из различного углеродсодержащего сырья УН с широким спектром свойств и исследование влияния физико-химических, структурных характеристик и минеральной части УН на активность и селективность катализаторов на их основе в процессах ГДХ хлорорганических соединений и прямого окислительного разложения сероводорода
Для достижения поставленной цели в работе решались следующие задачи
комплексная оценка качественных показателей сырья для получения различных видов УН,
выбор технологических схем получения, наработка и исследование УН,
разработка способов получения, наработка и исследование катализаторов на УН,
испытания катализаторов на УН в реакциях парофазного и многофазного ГДХ хлорбензолов и прямого окислительного разложения сероводорода.
наработка и апробация опытной партии катализатора на УН
Научная новизна;
установлены закономерности образования микро-, мезо- и макропор в зависимости от природы сырья и способа формирования гранул, позволяющие направленно регулировать пористую структуру в процессе получения УН,
впервые исследован метод получения катализатора на УН воздействием СВЧ-излучения, при этом установлено, что скорость нагрева и эффективность формирования катализатора напрямую зависят от объема макропор УН,
методом мессбауэровской спектроскопии установлено, что термообработка МВИ при получении катализаторов способствует формированию в объеме микро-и мезопор УН высокодисперсных частиц магнетита с размером менее 3-4 нм,
выявлено, что введение промоторов железа и магния в Pd-катализатор на УН повышает его активность и селективность в процессе ГДХ,
установлено положительное влияние минеральной части УН на активность Fe-катализатора в разложении HiS вследствие того, что природное железо носителя служит центром образования каталитически активных нанокластеров оксида Fe
Практическая ценность;
- разработаны способы получения дробленых и гранулированных УН из
различного углеродсодержащего сырья для синтеза на их основе катализаторов
разложения токсичных соединений, подана заявка на способ получения гранулированных носителей,
разработаны Pd-Fe-Mg-катализаторы на УН с высокой эффективностью в процессах ГДХ и разложения H2S, подана заявка на способ получения катализаторов,
наработана опытная партия катализатора на высокозольном сферическом УН, обеспечивающего исчерпывающую адсорбционно-каталитическую очистку газов от H2S до остаточного содержания ниже ЇЇДК
Апробация работы. Основные результаты работы докладывались и обсуждались на конф России и стран СНГ "Перспективы развития углехимии и химии углеродных материалов в XXI веке", Звенигород, 2005, П Рос конф "Актуальные проблемы нефтехимии", Уфа, 2005, IV Межцународ, конф "Углерод фундаментальные проблемы науки, материаловедение, технология", Москва, 2005, П Международном симпозиуме «Углерод в катализе», С - Петербург, 2006, V Всерос конф по химии кластеров и полиядерных комплексов «Кластеры - 2006» (с международ участием), Астрахань, 2006, Международ конф «Перспективы развития химической переработки горючих ископаемых», С-Петербург, 2006, Конф молодых ученых по нефтехимии, Звенигород, 2006, Всерос конф «Современные подходы к проблемам физикохимии и катализа», Новосибирск 2007
Публикации. По результатам диссертации опубликовано 7 научных статей, из них 5 в журналах, рекомендуемых ВАК и 9 тезисов докладов
Структура и объём работы. Диссертационная работа состоит из введения, 5 глав, выводов и 4 приложений, изложена на 166 сгр машинописного текста, включает 29 рисунков, 36 таблиц и список использованных источников из 215 наименований
