Введение к работе
Актуальность темы. Углеродные волокна и волокнистые материалы находят широкое применение, что определяется их специфическими свойствами, в частности, высокой прочностью, низкой плотностью, химической и термической стойкостью. Около 90% мирового выпуска углеродных волокон используется в производстве композиционных материалов для ракетно-космической техники и автомобилестроения. В последнее время в нашей стране возникла тенденция к снижению потребления углеродных волокнистых материалов (УВМ) в специальных областях. Поэтому весьма важной проблемой является поиск нетрадиционных путей применения УВМ.
Большой интерес представляет возможность применения углеродных материалов (волокон, тканей, войлоков) в качестве носителей для катализаторов. Однако в литературе обсуждаются, главным образом, вопросы получения УВМ и их физико-технические свойства. Данные об использовании УВМ в катализе весьма ограничены.
Для приготовления катализаторов в качестве носителей обычно применяют оксиды (АЬОз, Si02, цеолиты). Недостатками этих катализаторов являются значительное гидравлическое сопротивление, низкая теплопроводность, а также их истирание и разрушение в процессе работы. Представляет интерес использование углеродных материалов в качестве носителей для катализаторов.
Углеродные носители характеризуются высокой удельной поверхностью, обеспечивающей возможность высокого диспергирования металла, хорошей теплопроводностью и прочностью.
В настоящее время все большее внимание исследователей привлекают реакции, позволяющие вовлекать СОг в химические превращения с целью синтеза практически важных соединений. Число этих реакций, особенно в условиях гетерогенного катализа, еще невелико.
Некоторые гетерогенно-каталитические реакции СОг, например, его гидрирование до метана, имеют важное практическое значение. Оно может быть использовано для осуществления жизненного цикла в замкнутых пространствах. В этих случаях выдыхаемый людьми диоксид углерода тігашпіВЖ'ВЗГдюглШиальной
Іетервург^^ 30 БИБЛИОТЕКА СПетервурГ| 09 2 системой и подается в реактор вместе с водородом — получаемым (с кислородом) электролизом воды. Образующийся метан может быть использован как топливо. Создание высокоэффективных катализаторов гидрирования С02 остается важной практической задачей. К перспективным направлениям относится также превращение смеси С02 и Нг в монооксид углерода, который, в свою очередь, является ценным сырьем для органического синтеза, в частности, для карбонилирования органических соединений. Работа проведена в рамках Государственного контракта № 41.028.1.1.2438, заключенного с Минпромнауки России. Целью данной работы явилось создание эффективных катализаторов на основе углеродного носителя — активированного нетканого материала (АНМ) — для превращения смеси С02 и Н2 в СО и СН), а также установление основных закономерностей протекания этих процессов. Научная новизна. Впервые проведено систематическое изучение превращения смеси С02 и Н2 в метан и монооксид углерода в присутствии катализаторов М/АНМ (где М= Со, Ni, Fe, Си) на основе нового типа углеродного носителя — АНМ. Установлено влияние типа носителя, природы активного компонента и его концентрации в катализаторах М/АНМ, а также некоторых модифицирующих добавок к Cu-содержащим катализаторам на взаимодействие С02 и Н2. Изучены физико-химические свойства систем М/АНМ. На основании проведенных нами кинетических исследований предложены механизмы гидрирования С02 до метана на катализаторе 10%Ni/AHM и восстановления С02 до монооксида углерода на катализаторе 10%Си/АНМ, рассчитаны энергии активации этих реакций. Практическая ценность. Разработаны высокоэффективные Ni- катализаторы, содержащие активированный нетканый углеродный материал (АНМ), на которых С02 селективно гидрируется с образованием метана и Си-катализаторы, позволяющие восстанавливать диоксид углерода до СО с селективностью 100%. Апробация работы. Основные результаты работы докладывались на Российской конференции «Актуальные проблемы нефтехимии» (Москва, 2001 г); IV Всероссийской конференции молодых ученых, специалистов и студентов по проблемам газовой промышленности России «Новые технологии в газовой промышленности» (Москва, 2001 г); VII Международной научно-технической конференции «Наукоемкие химические технологии - 2001» (Ярославль, 2001 г); VI Российской конференции «Механизмы каталитических реакций» (Москва, 2002 г); VI Международном форуме " Europacat -VI " (Innsbruck, 2003 г). Объем и структура работы. Диссертация изложена на /61 стр. машинописного текста, содержит 2*табл. и S9 рис. Список литературы включает /S3 наименования. Работа состоит из введения, трех глав, заключения, выводов и списка литературы.Похожие диссертации на Превращение смеси CO2 и H2 в горючие газы на катализаторах металл - углеродный носитель
