Введение к работе
Актуальность темы. Дезактивация играет одну из ключевых ролей в общем комплексе мероприятий, направленных на поддержание и повышение радиационной безопасности. Поскольку в настоящее время в России планируется активное строительство новых АЭС и новых энергоблоков в рамках уже действующих АЭС, а также растет количество ядерно- и радиационно-опасных объектов (ЯРОО), подлежащих выводу из эксплуатации, то сегодня дезактивация обретает особую актуальность и масштабы. Известно, что традиционные технологии очистки радиоактивно загрязненных поверхностей не всегда обеспечивают требуемую эффективность и в ряде случаев создают проблемы при обращении с образуемыми в большом количестве жидкими радиоактивными отходами (ЖРО). Соответственно, возникает потребность в создании новых технологий дезактивации, которые бы при высокой эффективности привели к существенному уменьшению объемов образующихся вторичных ЖРО и упрощению обращения с ними.
Одним из перспективных способов дезактивации, в качестве альтернативы традиционным технологиям, является флюидная дезактивация. Данный способ базируется на использовании в качестве растворяющей среды сжиженных газов или сверхкритических флюидов. Сегодня во всем мире в качестве растворителя для разрабатываемых технологий флюидной дезактивации предлагается диоксид углерода в сверхкритическом ((ск)СО2) или сжиженном ((ж)СО2) состоянии. Диоксид углерода по окончании дезактивации переводится в газообразное состояние и таким образом легко отделяется от удаленных радиоактивных загрязнений. Неоспоримым достоинством таких технологий является малое количество вторичных ЖРО. Однако технологии имеют два существенных недостатка, ограничивающих их промышленное внедрение. Высокое рабочее давление (для СО2 более 7 МПа) сказывается на безопасности процесса и обуславливает высокую стоимость оборудования. Также для флюидной дезактивации по состоянию на сегодняшний день требуется применение дорогостоящих реагентов.
На основании вышеизложенного актуальность данной работы определялась необходимостью разработки технологии флюидной дезактивации при пониженном давлении с низкими затратами на реагенты и минимальным количеством
4 вторичных радиоактивных отходов.
Целью работы являлась разработка и испытание малоотходной технологии флюидной дезактивации с существенно меньшим рабочим давлением по сравнению с (ск)СО2 и (ж)СО2 и минимальным удельным расходом реагентов.
Научная новизна:
Впервые, на примере сжиженного фреона 1,1,1,2-тетрафторэтана ((ж)HFC-
134a), показана возможность и определены условия использования сжиженных
озон-дружественных фреонов в качестве альтернативы диоксиду углерода - как
среды для осуществления процессов дезактивации вместо традиционных водных
дезактивирующих растворов.
Ш Впервые в мировой практике предложен и продемонстрирован высокоэффективный и простой в техническом отношении способ регенерации флюидных растворов экстрагентов путем твердофазной реэкстракции катионов металлов.
Разработана схема флюидной дезактивации при пониженном до 0,6 МПа
рабочем давлении с рециклом дезактивирующих растворов.
Практическая значимость. На основании выполненных исследований разработана малоотходная технология дезактивации в среде (ж)HFC-134a. Технология прошла испытания в пилотном масштабе на территории ФГУП «НПО «Радиевый институт им. В.Г. Хлопина» далее НПО «РИ» (акт № 003 от 11.06.13 г).
Работа была выполнена в рамках государственного контракта от 23.06.2011 № Д.4ш.21.25.11.1190 «Отработка режимов работы опытно-промышленного оборудования переработки ОЯТ на специально созданных «холодных» стендах». Полученные результаты легли в основу при конструировании опытного образца установки для дезактивации в среде сжиженных газов, создаваемого в рамках Федеральной целевой программы «Обеспечение ядерной и радиационной безопасности на период до 2015 года».
Защищаемые положения:
Найденные условия эффективной дезактивации в среде
1,1,1,2-тетрафторэтана.
Метод регенерации флюидных дезактивирующих растворов твердофазной реэкстракцией металлов.
Принципиальная схема флюидной дезактивации с рециклом дезактивирующих растворов.
Результаты пилотных испытаний разработанной технологии дезактивации в среде 1,1,1,2-тетрафторэтана с рециклом дезактивирующих растворов на пилотной установке.
Апробация работы. Основные результаты диссертации докладывались на одиннадцати международных и двух российских конференциях: II Российско-британский семинар “Зеленая химия и катализ” (Черноголовка, 2004); I Международная научно-практическая конференция “Сверхкритические флюидные технологии” (Ростов-на-Дону, июнь 2004); VI Международная конференция по ядерной медицине и радиохимии (Аахен, Германия, 01-03 сентября 2004); Международный симпозиум Супергрин-2005 (Тайпей, Тайвань, 23-27 октября 2005); X International Meeting on Supercritical fluids (Colmar, France, December 2005); IV Всероссийская конференция по радиохимии (Дубна, Россия, 23-28 октября 2006); II Международная научно-практическая конференция “Сверхкритические флюидные технологии: инновационный потенциал России” (Ростов-на-Дону, 2006); VIII Международный Симпозиум по Сверхкритическим Флюидам (Киото, Япония, 5-8 ноября 2006); VI Российская конференция по радиохимии (Клязьма, 2009); V Международная научно-практическая конференция “Сверхкритические флюиды: фундаментальные основы, технологии, инновации” (Суздаль, Россия, 2009); IX International Symposium on Supercritical fluids (Arcachon, France, May 18-20, 2009); Proceedings of Global 2009 (Paris, France, September 6-11, 2009); Waste Management Symposium (WM 2011) (Phoenix, USA, 25.02. - 04.03.2011).
Публикации. По теме диссертации опубликовано 3 статьи в журналах “Radiochimica Acta”, “Радиохимия” и “Сверхкритические флюиды: теория и практика”, а также получено 2 патента.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, литературного обзора, методической части, трех экспериментальных глав,
6 выводов, списка цитируемой литературы из 103 наименований. Объем диссертационной работы: 102 машинописные страницы, 34 таблицы и 29 рисунков.
