Содержание к диссертации
Введение
1. Применение кода melcor 1.83 к моделированию тяжелых запроектных аварий реактора РБМК 19
1.1. Краткое описание реакторной установки 20
1.2. Краткое описание кода MELCOR 1.8.3 29
1.3. Моделирование топливного канала реактора РБМК при помощи кода MELCOR 32
1.3.1. Выбор компонент для моделирования топливного канала реактора РБМК 32
1.3.2. Модель тепловыделяющего элемента 40
1.3.3. Угловые коэффициенты излучения для элементов топливного канала49
1.4. Теплофизические свойства конструкционных материалов и веществ, образующихся в процессе аварии 53
1.4.1. Теплофизические свойства UO2 53
1.4.2. Теплофизические свойства циркониевых сплавов 67
1.4.3. Теплофизические свойстваZr02 74
1.4.4. Теплофизические свойства стали 12Х18Н10Т 83
1.4.5. Теплофизические свойства графита 85
1.5. Физико-химические взаимодействия в процессе аварии 88
1.5.1. Окисление циркониевых сплавов за счет взаимодействия с паром 88
1.5.2. Окисление стали за счет взаимодействия с паром 94
1.5.3. Взаимодействие U02 с твердым циркалоем 96
1.5.4. Растворение U02 и Zr02 расплавленным цирконием 97
1.5.5. Химическое взаимодействие циркониевых сплавов со сталью и инконелем (образование эвтектик) 98
1.6. Выбор параметров в модели топливного канала реактора РБМК 101
1.6.1. Выбор свойств материалов 101
1.6.2. Выбор параметров, определяющих процессы деградации элементов активной зоны 104
1.7. Демонстрационная задача. Начальные условия для моделирования 114
1.8. Результаты расчета для демонстрационной задачи 115
2. Модель диспергирования капли расплавленного кориума при ее движении через теплоноситель по механизму разрушения пристенного слоя применительно к проблеме парового взрыва 124
2.1. Постановка задачи и вывод формулы для распределения образующихся капель по размерам 124
2.2. Сравнение результатов расчета с экспериментами по динамическому разрушению тепловыделяющих элементов в условиях аварии реактивностного типа 136
2.2.1. Описание экспериментов по динамическому разрушению твэлов 136
2.2.2. Обсуждение механизма разрушения твэла и фрагментации тошгава 140
2.2.3. Аппроксимация измеренного экспериментально распределения фрагментов топлива по размерам при помощи теоретического распределения 142
2.2.4. Использование разработанного метода для описания результатов независимого эксперимента 147
2.3. Сравнение результатов расчетов с экспериментами по взаимодействию топлива с теплоносителем в условиях аварии с плавлением активной зоны реактора 149
2.3.1. Описание экспериментов по взаимодействию расплавленного топлива с теплоносителем 149
2.3.2. Аппроксимация измеренного экспериментально распределения фрагментов топлива по размерам при помощи теоретического распределения для случая слива расплава в воду 151
3. Исследование условий расхолаживания активной зоны энергоблоков первого поколения с реакторами рбмк при длительном обесточивании собственных нужд 154
3.1. Постановка задачи 154
3.1.1. Цели исследования 154
3.1.2. Критерии приемлемости 155
3.1.3. Исходное состояние реакторной установки и сценарий аврии 157
3.2. Модель реактора 157
3.3. Отклик реакторной установки на исходное событие и действия персонала при сохранении высокого давления в КМПЦ 158
3.3.1. Развитие событий при базовом сценарии аварии 158
3.3.2. Исследование возможности охлаждения активной зоны при сохранения высокого давления в контуре 163
3.4. Охлаждение активной зоны за счет подачи воды от низконапорных источников 167
3.4.1, Исследование процесса снижения давления в КМПЦ при открытии ГПК 167
3.4.2. Определение минимального расхода воды от низконапорных источников, достаточного для охлаждения активной зоны 169
Выводы 182
- Краткое описание кода MELCOR 1.8.3
- Теплофизические свойства конструкционных материалов и веществ, образующихся в процессе аварии
- Физико-химические взаимодействия в процессе аварии
- Сравнение результатов расчета с экспериментами по динамическому разрушению тепловыделяющих элементов в условиях аварии реактивностного типа
Введение к работе
Актуальность работы обусловлена необходимостью совершенствования расчетно-теоретических методов анализа аварий ядерных реакторов и проведением углубленного анализа безопасности ядерных энергетических установок. Согласно "Рекомендациям по углубленной оценке безопасности действующих энергоблоков атомных станций с реакторами типа ВВЭР и РБМК" [1] такая оценка должна содержать анализ запроектных аварий, то есть аварий, вызванных не учитываемыми для проектных аварий исходными событиями или сопровождающихся дополнительными по сравнению с проектными авариями отказами систем безопасности сверх единичного отказа, реализацией ошибочных решений персонала, которые могут привести к тяжелым повреждениям или к расплавлению активной зоны, уменьшение последствий которых достигается управлением аварией и/или реализацией планов мероприятий по защите персонала и населения [2]1.
Выполнение углубленного анализа безопасности и разработка мер по управлению за проектными авариями проводится с использованием специализированных расчетных компьютерных программ (кодов). Разработка расчетных средств применительно к отечественным реакторам ведется по двум направлениям: разработка собственных расчетных кодов и накопление опыта по применению западных кодов.
Современные расчетные коды представляют собой сложные расчетные комплексы, содержащие большое число взаимосвязанных моделей отдельных физических и физико-химических явлений и процессов. Перед включением в код, каждая из таких моделей отдельно проходит стадии разработки и верификации.
1 Следует отметить, что наряду с термином "запроектная авария", для аварий с плавлением активной зоны применяется термин "тяжелая авария".
За проектные аварии, сопровождающиеся рас плавлением отдельных фрагментов или всей активной зоны в целом, то есть ситуации, когда действия по управлению аварией оказались безуспешными или не предпринимались, являются крайне маловероятными событиями. Однако тяжесть их последствий заставляет анализировать такие аварии.
Для расчетно-теоретического анализа тяжелых аварий используются специализированные коды. В настоящее время существует целый ряд "тяжелоаварийных" кодов предназначенных для моделирования аварий реакторов корпусного типа: SCDAP/RELAP5, MELCOR, ATHLET CD, ICARE/CATHARE, СВЕЧА. В то же время, эти коды не аттестованы в Госатомнадзоре России для анализа тяжелых аварий канальных реакторов типа РБМК. Таким образом, адаптация одного или нескольких из перечисленных кодов для реактора РБМК может быть эффективным способом получения средств анализа запроектных аварий данного типа реакторов.
Адаптация кодов должна происходить в два этапа. На первом этапе должен быть выполнен тщательный анализ структуры адаптируемого кода, перечня и глубины используемых моделей, состава исходной информации для расчета и т.д. После этого может быть сделан вывод о принципиальной применимости данной программы. Окончательно вопрос о применимости решается на основе проведения дополнительной верификации. Следует отметить, что преимущество использования неизмененной (" замороженной") версии кода состоит в том, что сохраняется актуальность всего объема верификационных исследований, выполняемых авторами кода для его аттестации. На втором этапе могут быть разработаны, верифицированы и внедрены специализированные модели для реактора РБМК.
Исходные данные для расчета по теплогидравлическим кодам включают в себя информацию о теплофизических свойствах широкого круга веществ, о константах скоростей химических реакций и т.п. Поэтому, сбор и сопоставление такой информации по литературным данным является необходимым этапом создания расчетной модели.
Одним из возможных процессов при тяжелой аварии является взрывное взаимодействие расплавленных компонентов активной зоны ядерного реактора с теплоносителем. Интенсивность этого процесса (амплитуда импульса давления) в свою очередь определяется степенью диспергирования расплава, что делает весьма актуальной задачей создание моделей диспергирования при различных механизмах взаимодействия расплав-теплоноситель.
Под управлением запроектной аварией [2] понимаются действия, направленные на предотвращение развития проектных аварий в запроектные и на ослабление последствий запроектных аварий. Для этих действий используются любые имеющиеся в работоспособном состоянии технические средства, предназначенные для нормальной эксплуатации, обеспечения безопасности при проектных авариях или специально предназначенные для уменьшения последствий за проектных аварий. Таким образом, расширение перечня оборудования, используемого для управления аварией, включение в него нестандартных элементов с целью повышения "живучести" установки, а также разработка алгоритмов его использования являются практически важными задачами.
Цель работы состоит в повышении качества расчетно-теоретического анализа запроектных аварий ректоров, прежде всего РБМК, и в развитии методов и алгоритмов управления запроектными авариями реакторов РБМК для ослабления их последствий. Частные цели исследования состоят в том, чтобы:
1. Выполнить анализ структуры кода MELCOR и физических моделей используемых в нем, с целью определения адекватности описания с их помощью процессов, протекающих в РБМК при гипотетических тяжелых авариях. Разработать модель топливного канала реактора РБМК. Собрать и сопоставить литературные данные о теплофизических свойствах
-13 конструкционных материалов элементов активной зоны реактора РБМК (в том числе при высоких температурах) и соединений, образующихся в ходе аварии, о константах скоростей химических реакций и т.п. На основе проведенного литературного обзора выбрать исходную информацию для модели. Выполнить демонстрационные расчеты для подтверждения работоспособности модели.
Разработать физическую модель взаимодействия расплав-теплоноситель и на ее основе получить соотношение для расчета распределения фрагментов по характерным размерам при диспергировании капли расплавленного кориума в процессе ее движении через теплоноситель. Это позволит определить площадь поверхности горячих фрагментов расплава, являющуюся одним из замыкающих соотношений при расчете интенсивности теплообмена и в конечном итоге - амплитуды давления при паровом взрыве.
Для аварии с длительным обесточиванием энергоблока первого поколения с реактором РБМК на примере 2-го блока ЛАЭС определить момент начала разогрева активной зоны и оценить времена достижения таких температур оболочек твэлов, канальных труб и оболочек стержней СУЗ при которых возможно повреждение твэлов и разрушение элементов контура реактора, то есть времена достижения так называемых критериев приемлемости. Исследовать возможность охлаждения активной зоны штатной насосной подсистемой САОР при восстановлении электроснабжения в условиях сохранения высокого давления в контуре циркуляции. В том случае, когда не происходит восстановления электроснабжения блока, выбрать оптимальный алгоритм снижения давления в контуре путем воздействия на ГПК со стороны оператора для оптимизации момента подачи воды от низконапорных источников (пожарных машин) и определить минимальный расход воды, необходимый для охлаждения активной зоны.
Метод исследования представляет собой расчетно-теоретическое моделирование физических процессов.
Для моделирования процесса расплавления активной зоны реактора РБМК использован код MELCOR, разработанный в Национальной лаборатории Sandia, США. На этот выбор повлиял следующий ряд факторов: код MELCOR позволяет моделировать установки с произвольными схемными решениями; коэффициенты корреляций, константы химических реакций, критерии наступления событий и т. д. могут изменяться пользователем; имеется возможность коррекции свойств материалов; код MELCOR является относительно быстро считающим.
Функция распределения размеров фрагментов капли расплава получена аналитическим методом и в конечном виде представляет собой формулу для распределения частиц по размерам.
Для исследования длительного обесточивания собственных нужд энергоблока с реактором РБМК использован расчетный код RELAP5/MOD3.2, так как в настоящее время эта программа является основным инструментом анализа проектных и запроектных (до стадии плавления активной зоны) аварий ядерных реакторов. С участием автора выполнен значительный объем дополнительной верификации данной программы.
Научная новизна работы заключается в том, что:
• На основании разработанной физической модели взаимодействия расплав-теплоноситель получена функция распределения для характерных размеров (диаметров) фрагментов капли расплавленного кориума, образующихся при ее движении через теплоноситель, позволяющая определять площадь межфазного взаимодействия при паровом взрыве.
• На основе тщательного анализа физических моделей кода MELCOR впервые разработана модель топливного канала реактора РБМК для исследования гипотетических тяжелых аварий.
-15 Систематизированы и сопоставлены литературные данные о теплофизических свойствах конструкционных материалов активной зоны реактора РБМК, в том числе при высоких температурах, о свойствах веществ образующихся в ходе тяжелой аварии и о константах скоростей окисления и растворения.
Практическая значимость работы заключается в том, что:
Модель диспергирования капли расплавленного кориума внедрена в код VAPEX (ЭНИЦ ВНИИАЭС), предназначенный для анализа процессов взаимодействия расплава с теплоносителем и использующейся в практических расчетах в обоснование безопасности существующих и проектируемых реакторных установок. Для аварии с длительным обесточиванием 2-го энергоблока Ленинградской АЭС определен момент начала разогрева активной зоны и оценены времена достижения таких температур оболочек твэлов, канальных труб и оболочек стержней СУЗ, при которых возможно повреждение твэлов и разрушение элементов контура реактора. Это позволяет оценить время, которым располагает персонал для управления аварией. Для аварии с длительным обесточиванием показана возможность охлаждения активной зоны реактора РБМК-1000 штатной насосной подсистемой САОР при восстановлении электроснабжения в условиях сохранения высокого давления в контуре циркуляции. Расчетным путем определен оптимальный алгоритм снижения давления в контуре реактора РБМК-1000 путем воздействия на ГПК со стороны оператора в условиях аварии с длительным обесточиванием для оптимизации момента подачи воды от низконапорных источников (пожарных машин).
• Рассчитан минимальный расход воды от пожарных машин, необходимый для охлаждения активной зоны реактора РБМК-1000 при аварии с длительным обесточиванием.
• База данных по теплофизическим свойствам материалов, собранная автором, может быть использована при моделировании тяжелых аварий различных типов реакторов, при планировании дополнительных исследований свойств материалов, при анализе неопределенностей результатов расчетов и т. д.
Достоверность и обоснованность научных положений диссертации определяется использованием фундаментальных физических и математических моделей для решения поставленных задач, использованием верифицированных и валидированных расчетных программ, использованием широкой информационной базы по теплофизическим свойствам конструкционных материалов активной зоны реактора РБМК, сравнением результатов расчетов с экспериментальными данными
Личный вклад автора состоит в следующем:
1. Собраны и сопоставлены литературные данные о теплофизических свойствах конструкционных материалов элементов активной зоны реактора РБМК (в том числе при высоких температурах) и соединений, образующихся в ходе аварии, а также о константах скоростей окисления и растворения.
2. Выполнен анализ структуры кода MELCOR 1.8.3 и физических моделей, используемых в нем, с целью определения адекватности описания с их помощью процессов, протекающих в РБМК при гипотетических тяжелых авариях, и разработана модель топливного канала реактора РБМК.
3. Выведена формула для расчета функции распределения фрагментов по характерным размерам при диспергировании капли расплавленного кориума в процессе ее движении через теплоноситель.
4. Выполнена аппроксимация измеренных экспериментально распределений фрагментов топлива по размерам при помощи теоретического распределения.
5. Выполнены все расчеты, результаты которых излагаются в диссертации.
6. Проведен анализ результатов математического моделирования исследуемых режимов.
Публикации: основные результаты диссертационной работы изложены в 5 статьях, опубликованных в журналах "Теплофизика высоких температур", "Теплоэнергетика" и "Атомная энергия", 4 докладах, опубликованных в материалах конференций, 4 статьях, опубликованных в годовых отчетах НИКИЭТ, 1 статье, опубликованной в годовом отчете МНТЦ, 7 научных отчетах.
Апробация работы: результаты работы были доложены на конференции "Студенческая осень-94", Москва, 1994 г., юбилейной ХХХ-ой Зимней школе ПИЯФ им Б.П. Константинова, Санкт-Петербург, 1996 г., отраслевой конференции "Теплогидравлические коды для энергетических реакторов (разработка и верификация)", Обнинск, 29-31 мая 2001 г, международном семинаре "Супервычисления и математическое моделирование", Саров, 17-21 июня 2002 г,, российско-германском семинаре "ATHLET-КОРСАР", Москва, 20 ноября 2002 г., результаты работы многократно докладывались на заседаниях секции теплофизики Научно-технического совета НИКИЭТ.
Результаты, включенные в диссертацию, частично получены в ходе выполнения ряда международных проектов:
• Проект №3 Международного научно-технического центра (МНТЦ) "Теоретические и численные модели тяжелых аварий ядерных ректоров, вызванных неконтролируемым введением положительной реактивности, и вычисление параметров источника радиоактивного загрязнения".
• Международный проект (НИКИЭТ-PNNL) "Вероятностный и детерминистический анализ безопасности 2-го блока Ленинградской АЭС".
-18 Проект №6 Международного центра по ядерной безопасности (МЦЯБ) Минатома России "Улучшение и верификация программного и аппаратного обеспечения для моделирования, анализа экспериментов и оценки безопасности. Валидация кодов для анализа переходных процессов в реакторах ВВЭР и РБМК".
Диссертация содержит: введение, 3 главы, выводы, заключение и список из 156 использованных литературных источников, выполнена на 203 листах, включая 20 таблиц и 67 рисунков.
Краткое описание кода MELCOR 1.8.3
Существующие компьютерные коды, предназначенные для анализа тяжелых аварий, можно разделить на два класса: механистические коды (SCDAP/RELAP5, ICARE/CATHARE, ATHLET_CD/KESS), использующие детальные модели отдельных процессов, и интегральные (инженерные) коды (MELCOR, МААР4, ESCADRE), использующие упрощенные модели, но позволяющие проводить расчет всех стадий аварии для реакторной установки в целом. Код MELCOR [3J является интегральным, относительно быстро считающим кодом для анализа протекания тяжелых аварий реакторов PWR и BWR. Данный код был разработан как приемник кода STCP. Код MELCOR имеет модели теплогидравлических процессов, теплопередачи, химических процессов и транспорта продуктов деления. Он предназначен для моделирования перечисленных процессов как в первом контуре реактора, так и в пределах контайнмента. Структура кода показана на рис. 1.6. В коде MELCOR теплогидравлическая модель любого объекта состоит из контрольных объемов (control volume) и соединяющих их путей течения (flow path). Теплогидравлические вычисления осуществляются двумя подпрограммами (пакетами): Control Volume Hydrodynamics (CVH) и Flow Path (FL). Включенный в код MELCOR пакет (подпрограмма) COR вычисляет тепловое состояние элементов конструкции реактора в пределах активной зоны и нижней камеры смешения, включая часть нижней крышки реактора, лежащей непосредственно под активной зоной. Топливные таблетки, оболочки твэлов, дистанционирующие решетки, стенки каналов (для реакторов BWR) и другие структуры, включая стержни управления и направляющие трубы, а так же твердые фрагменты разрушенной активной зоны моделируются отдельно внутри ячеек, образующихся при разбиении (нодализации) активной зоны реактора в виде концентрических колец и слоев. В каждой ячейке моделируются все основные процессы теплопереноса. Рассматривается перенос теплового излучения как внутри ячеек, так и между ними в радиальном и осевом направлениях, а так же радиационный теплообмен с граничными структурами (такими как корпус реактора) и с теплоносителем. Каждая компонента (топливо, оболочки и т.д.) в данной ячейке характеризуется одним значением температуры. Моделируется перенос тепла теплопроводностью через зазор топливо-оболочка (на основе аналитического выражения) и в осевом направлении от ячейки к ячейке.
Для структур, частично погруженных в пул контрольного объема, используется аналитическая модель осевой теплопроводности. Моделируется конвективный теплообмен с гидродинамическими объемами, включая условия пузырькового и пленочного кипения на поверхности компонент. Те элементы конструкции реактора, для которых не требуется моделировать их плавления, окисления и других видов деградации (как для элементов активной зоны) представляются в коде MELCOR тепловыми структурами, представляющими собой модель сплошного твердого тела, для которого решается одномерное уравнение теплопроводности при заданных граничных условиях. Код MELCOR имеет достаточно развитый и гибкий аппарат контрольных функций. Аргументами этих функций могут быть внутренние переменные кода, а так же другие контрольные функции. Одним из преимуществ кода MELCOR является возможность изменения коэффициентов используемых эмпирических корреляций (так называемых коэффициентов чувствительности) без перетрансляции кода, то есть без изменения его валидированной и верифицированной "замороженной" версии. Код MELCOR разработан для моделирования тяжелых аварий реакторов корпусного типа (PWR и BWR), поэтому возможность его применения к канальному реактору РБМК требует обоснования. Поэтому, был выполнен тщательный анализ структуры кода и физических моделей используемых в нем, с целью определения адекватности описания с их помощью процессов, протекающих в РБМК при гипотетических тяжелых авариях. С этой же целью и на основании сделанного анализа была впервые разработана модель топливного канала реактора РБМК и проведены модельные расчеты. В наборе исходных данных задачи для кода MELCOR может присутствовать только один набор элементов, описывающих активную зону (COR). В связи с этим, с использованием кода MELCOR может быть смоделирован один канал реактора РБМК или группа эквивалентных каналов. Согласно структуре кода MELCOR, те элементы активной зоны, которые в процессе развития аварии будут плавиться, окисляться или фрагментироваться, должны моделироваться элементами пакета (подпрограммы) COR. В случае канала РБМК, такими элементами являются твэлы (включая топливо и оболочку), дистанционирующие решетки, элементы подвески ТВК (центральная труба и несущая труба) и канальная труба. При использовании пакета COR, область нижней камеры корпусного реактора и область активной зоны разбивются на концентрические кольца и аксиальные сегменты. В результате такого разбиения, образуются расчетные ячейки пакета COR. Данная нодализационная схема относится только к пакету COR и независима от нодализации, используемой в тешюгидравлической модели (пакеты CVH и FL). Каждая ячейка может содержать одну или более компонент. В коде MELCOR предусмотрена возможность моделирования пяти так называемых "целых" компонент (рис. 1.7): топливные таблетки (FU), оболочки твэлов (CL), "другие структуры" (OS) (исходно предназначенные прежде всего для моделирования стержней управления), стенки кожуха канала BWR (разделены на две части: прилежащая (СВ) и не прилежащая (CN) к стержню управления). Целые компоненты могут разрушаться (вследствие достижения критериев разрушения), после чего они рассматриваются как "фрагментированные осколки" (PD)- Осколки моделируются шестой компонентой. В исходных данных задаются те материалы (и их пропорции), из которых состоят компоненты, в ходе аварии материальный состав компонент может меняться.
При выборе компонент пакета COR для моделирования элементов топливного канала РБМК и выборе нодализационной схемы, необходимо учитывать последовательность расчета радиационного теплообмена, заложенную в код MELCOR 1.8.3. "Другая структура" (т. е. стержень управления в случае реактора BWR) всегда рассматривается как самая внутренняя компонента в расчетной ячейке; эта компонента может излучать в прилежащие ячейки, только если в данной ячейке нет никаких других компонент. Часть кожуха, не прилежащая к стержню управления (CN), всегда рассматривается как самая внешняя компонента ячейки, никакая другая компонента ячейки не может излучать в прилежащую ячейку, расположенную в следугощем кольце, если в данной ячейке присутствует компонента CN. Относительно твэлов и "фрагментированных осколков" (на рис. 1.7 не показаны) считается, что они расположены внутри чехла (как CN-, так и СВ-компоненты, если они присутствуют) и окружают "другую структуру" (если она присутствует). На рис. 1.8 изображена бок-схема расчета радиационного теплообмена. Нижний индекс і обозначает текущую ячейку, индекс j - следующую ячейку в радиальном направлении, индекс к - ячейку, находящуюся над текущей. Вслед за последней ячейкой активной зоны используется граничная тепловая структура. Если в ячейке присутствует "другая структура", то определяется присутствие в данной ячейке других компонент для определения той ш них, которая будет воспринимать излучение OS. Рассмотрение начинается с СВ, затем следуют FR, PD и CN. Если иных структур, кроме OS, не обнаружено, то OS излучает в соседние не пустые ячейки. Вслед за OS, проверяется наличие в данной ячейке твэлов (оболочек или "оголенного" топлива). В том случае, когда FU-компонента обнаружена, проверяется наличие компоненты CN. Если CN обнаружена, то она воспринимает излучение твэлов, иначе - излучение распространяется в следующую ячейку в радиальном направлении. Во всех случаях, твэлы излучают в направлении следующей ячейки в аксиальном направлении. В том случае, когда в текущей ячейке присутствует компонента СВ, излучение твэлов воспринимается и ей. Если компонента СВ присутствует, а компонента FU отсутствует, то излучение от СВ воспринимается компонентой CN, если она в свою очередь присутствует, иначе — следующей непустой ячейкой в радиальном направлении.
Теплофизические свойства конструкционных материалов и веществ, образующихся в процессе аварии
Ниже приведен обзор данных по свойствам конструкционных материалов, применяющихся для изготовления элементов конструкции топливных каналов реактора РБМК, и свойствам соединений, образующихся при тяжелой аварии. Круг рассмотренных материалов ограничен теми материалами, задание свойств которых необходимо для наполнения модели, рассмотренной в разделе 1.3. В обзоре использована как оригинальная, так и справочная литература. Особое значение придавалось свойствам, используемым в таких широко известных программах, как MELCOR, SCDAP/RELAP5, RET(TR), ANCOR, PULSAR, CAFR, СВЕЧА. Исходя из теории твердого тела, теплоемкость U02 при постоянном давлении Ср может быть записана в виде [14]: В формуле (L5) первое слагаемое описывает теплоемкость при постоянном объеме Cv (согласно теории Эйнштейна), второе слагаемое возникает при переходе к теплоемкости при постоянном давлении, а третье слагаемое соответствует возникновению дефектов Френкеля в кристаллической решетке. Введение третьего слагаемого позволяет описать быстрый рост теплоемкости UO2 при температурах выше 1500 К (1227С) [15, 16, 17]. Рост теплоемкости двуокиси урана при высоких температурах авторы работ [14], [18] и [19] связывают с образованием точечных дефектов. В то же время, в работах [20], [21] и [22] делается вывод о том, что это связано с вкладом электронной теплопроводности. у Множитель — в выражении (1.5) позволяет учесть влияние нестехиометричности состава (то есть отклонение Y от 2). В базе данных MATPRO используются следующие константы в выражении (1.5), полученные Керриском и Клифтоном [19] для интервала температур 298 - 3120 К (25 - 2847 С) (по данным авторов, точность их корреляции составляет ±3%.): К 296,7 Дж/(кг-К), К2=2,43Т0 2 Дж/(кг-К2), К3=8,745-107 Дж/кг, 0=535,285 К, ED=1,577-105 Дж/моль. В MATPRO зависимость Керриска-Клифтона используется в интервале от 300 К до температуры плавления. На рис. 1,10 приведено сравнение теплоемкости, рассчитанной по корреляции Керрикса-Клифтона, с данными Хейна [23], Лейбовитца [24] и Гронволда [25] для стехиометрического U02. Авторы MATPRO объясняют отклонение в области высоких температур частичным плавлением образцов вследствие неоднородности профиля температур и соответствующим снижением эффективной теплоемкости, так как теплоемкость UO2 в жидком состоянии существенно ниже, чем теплоемкость в твердом состоянии вблизи точки плавления [14].
В работе [18] (см. так же обзор [26]), зависимость теплоемкости от температуры в интервале 298 - 2670 К (25 - 2397 С) идентична (1.5), однако значения коэффициентов отличаются от использованных в [19] и [14]: К]= 285,9 Дж/(кг-К), К2=1,65-10-2 Дж/(кг-К2), К3=2,163-108 Дж/кг, =508 К, ED=1,8195-105 Дж/моль. В последнее время было покачано [27], [28], что при 2670 К (2397 С) диоксид урана испытывает фазовый переход, вызванный кооперативным образованием дефектов в кислородной подрешетке. Наличие фазового перехода в U02 при 2670 К (2397 С) учтено при описании Ср(т) в работе [20]. Температурный интервал от 300 до 3120 К (27 - 2847С) разбит на два температурой перехода. В интервале температур 300 - 2670 К (27-2397 С) первые два члена подобны тем, что включены в (1.5), различие содержится в третьем члене (описывающем вклад электронной теплопроводности): В интервале температур 2670 - 3120 К (2397 - 2847 (,С) в работе [20] рекомендуется использовать постоянное значение теплоемкости, равное 618,67 Дж/(кг-К). Относительная погрешность величины теплоемкости в области 298-1000 К (25 - 727С) оценена в 0.9%, а выше На основе результатов, приведенных в работах [29] и [30], в справочнике В. С. Чиркина [31] предложена следующая формула для Ср; Ср =297.3+25-10"э Т-6-106-Т-2 Дж/(кгК), расчеты по которой в [31] приведены в интервале температур 300 - 1800 К (27-1527 С). Согласно данным ЛеЙбовитца [32], удельная теплоемкость UO2 в жидком состоянии равна 503 Дж/(кгК). Это значение используется в MATPRO. В работе [20], на основе систематической обработки данных из [32] и [33] рекомендуется следующее значение теплоемкости: 485 Дж/(кг-К) (с точностью ±10%). Данные значения теплоемкости получены путем дифференцирования измеренных значений энтальпии. В недавней работе [34], было проведено прямое измерение теплоемкости расплавленного U02 в диапазоне от температуры плавления до 8000 К. Аппроксимация экспериментальных данных дала следующую зависимость: Температура плавления необлученного топлива в базе данных MATPRO принимается равной 3113 К (2840С) [35]. По данным обобщенным В. С. Чиркиным, температура плавления U02 составляет 2920±100 К (2647±100С) [31]. В программе RET (TR) [8], разработанной во ВНИИНМ, используется температура плавления топлива, определенная для состава U02.oo2 и равная 3078 К (2805 С). В базе данных по свойствам материалов кода СВЕЧА [36] рекомендуется значение 3120±30 К (2847±30 С). Это значение предложено в работе [18] на основе анализа большого объема экспериментальных результатов (за период в 20 лет) по измерению температуры плавления U02 и подтверждено в работе [20]. По данным [32], теплота плавления UCh составляет 274- кДж/кг, а по данным [31] - 248-кДж/кг. В коде СВЕЧА [36] используется значение 259±15 кДж/кг, что отличается на 18 кДж/кг от величины 277 кДж/кг, рекомендованной в обзорах [18] и [20], однако оба значения лежат в пределах погрешностей экспериментальных результатов. Коэффициент теплопроводности топлива существенно изменяется в процессе облучения из-за образования точечных и протяженных дефектов, пор, пузырьков ГПД, трещин, производства продуктов деления (ПД), растворяющихся или выпадающих в матрице, и возможного изменения в соотношении количеств атомов кислорода и урана (O/U) в топливе. Параметрическую зависимость коэффициента теплопроводности облученного диоксида урана можно представить в виде произведения множителей, отражающих вклад от каждого индивидуального эффекта [26]: где: оСО - коэффициент теплопроводности необлученного монокристаллического диоксида урана, к,(р) - множитель, ответственный за выгорание ф), к2(Р) - множитель, описывающий влияние пор и пузырьков (Р-пористость), к3(х) - ответственен за отклонение от стехиометрии (2±х - Y), к4 - ответственен за радиационные повреждения. На данном этапе к, будем полагать равным 1.
Теплопроводность монокристаллического UO2 может быть записана в виде суммы фононной составляющей р (связанной с колебаниями кристаллической решетки) и составляющей, связанной с рождением электронно-дырочных пар (с рассеянием электронов решеткой) л-е: р L При температурах ниже 1500 К (1227 С), основной вклад дает фононная составляющая. При температурах выше 1500 К тепловой энергии достаточно для рождения значительного числа электронно-дырочных пар [14]. Ддя монокристаллического диоксида урана составляющая р быть записана следующим образом: В этой формуле Cv - фононная составляющая теплоемкости при постоянном объеме (первый член в формуле (1.5)). Константа А описывает тепловое сопротивление, связанное с дефектами решетки, а константа В описывает взаимное рассеяние фононов. Константы А и В определяются экспериментально. Для пористого тела (топлива, спеченного из отдельных зерен) соотношение (1.9) должно быть модифицировано, так как проводимость пор отличается от проводимости кристаллической решетки. Данная модификация может быть выполнена при помощи уравнения Максвелла-Эйскепа (как это сделано в MATPRO [14]): где р - теплопроводность пористого топлива (Вт/(м К)); р,о теплопроводность топлива без пор (Вт/(мК)); D - доля от теоретической плотности (D = 1 —Р, где Р — отношение объема пор к общему объему образца, то есть пористость); (3 - множитель, зависящий от формы и распределения пор; В MATPRO электронная составляющая теплопроводности записывается в виде: Постоянная f представляет собой отношение дырочной и электронной составляющих электрической проводимости f-ah/ae и определяется эмпирически. Для множителя, определяющего влияние пористости, в MATPRO используется корреляция: [3 = 6.5-0.00469-Т. Вводя поправку Максвелла-Эйскена с таким коэффициентом 0 , авторы MATPRO стремились отразить тот факт, что в проанализированных ими экспериментальных данных наблюдается снижение теплопроводности TJ02 по мере снижения плотности при низких температурах и не наблюдается влияния пористости при высоких температурах.
Физико-химические взаимодействия в процессе аварии
Реакция взаимодействия циркония с паром описывается уравнением: При высоких температурах скорость окисления циркония определяется скоростью диффузии кислорода, образующегося в результате диссоциации молекул воды, через оксидный слой. Одновременно с образованием Zr02 происходит растворение кислорода в циркониевом сплаве с образованием стабилизированного кислородом твердого раствора а — Zr(O). В изотермических условиях выражение для меры реакции m имеет вид: Мерой реакции может быть: масса прореагировавшего металла, масса поглощенного кислорода, масса выделившегося водорода, толщина оксидного слоя и т.д. Имея в виду дальнейшее использование в коде MELCOR, в качестве меры реакции будем рассматривать массу прореагировавшего циркония, приходящуюся на единицу поверхности. Интегрируя уравнение (1.43) имеем: Скорость реакции KZr определяется путем аппроксимации экспериментальных данных и записывается в форме Аррениуса: Ґабл. 1.7 содержит коэффициенты корреляций для скорости окисления циркалоя, полученные путем пересчета данных из работы [88]. Рассчитанные значения констант приведены рис. 1.23. Табл. 1.8 содержат коэффициенты корреляций для скорости окисления отечественного сплава Zr+l%Nb, полученные путем пересчета данных из работ [94] и [36]. Рассчитанные значения констант приведены на рис. 1.24 Следует отметить, что параболический закон окисления (1.44) верен только при достаточно высоких температурах. Так, в работе [88] указывается, что при температурах ниже 1000 С справедлив кубический закон окисления циркалоя-4 (ni t). В работе [106] утверждается, что кубический закон справедлив при температурах ниже 930 С, а параболический - выше 1070 С, в то время как в интервале 930 - 1070 С окисление подчиняется переходной зависимости [107]. По данным работы [96] кубический закон верен для сплава Zr+l%Nb в интервале температур 700-900 С. В то же время, по данным В. Вртилковой и др. [97, 102] окисление Zr+l%Nb в паре подчиняется параболическому закону начиная, по крайней мере, с 600 С. Основной причиной изменения кинетики окисления является трансформация оксида из моноклинной фазы в тетрагональную. В работе [106] в качестве температуры трансформации принято значение 1000 С, однако в литературе опубликованы и другие значения (см. раздел 1.4.3). 1) При избыточном давлении внутри оболочек образуются внешние радиальные трещины, в результате чего эффективная толщина оксида уменьшается, увеличивается площадь окисляемой поверхности, и процесс окисления ускоряется.
Этот механизм ускорения реакции исследован экспериментально для различных температур, избыточного внутреннего давления и толщины оксидного слоя в работах [107] и [109]. 2) В работе [ПО] было экспериментально показано, что увеличение давления водяного пара до 8-10 атм. как для циркалоевых сплавов, так и для Zr-l%Nb повышает интенсивность паро-циркониевой реакции при температурах до 1100С. 3) Удельный объём, приходящийся на атом Zr в оксиде, в 1,5 раза больше чем в металлической фазе. Поэтому, образующийся оксидный слой находится в напряженном состоянии, так что внутренние слои оксида оказываются сжатыми, а внешние слои - растянутыми в тангенциальном направлении. При достижении критической толщины оксидного слоя в нем происходят структурные изменения, приводящие к ускорению процесса окисления (так называемый "break-away" эффект). При этом, меняется внешний вид оксидного слоя: из черного он становится бело-серым, пористым, и происходит его частичное отшелушивание. Этот эффект исследован экспериментально для сплавов циркалой-2 и циркалой-4 в работе [107]. 4) Неоднородный теплоотвод от поверхности твэла также может приводить к растрескиванию внешнего оксидного слоя, уменьшению эффективной толщины оксида и ускорению процесса окисления. Существенная неоднородность температуры поверхности возникает при движении вдоль твэла фронтов охлаждения (при осушении либо повторной заливке активной зоны), а также при охлаждении поверхности каплями и "языками" разбрызгивающейся кипящей жидкости. В работе [108] отмечается, что параболическая модель окисления циркония, принятая на сегодняшний день в качестве базовой во всех известных западных интегральных кодах, обладает рядом существенных недостатков, не отвечает современному состоянию понимания физики явления и последним данным экспериментальных исследований. Более корректное описание кинетики окисления требует учета дополнительных факторов, влияющих на физико-химические процессы. Параболические (корреляционные) приближения не учитывают конечность геометрических размеров твэлов, дают неадекватные предсказания кинетики окисления в условиях недостатка пара на поверхности оболочки и в неизотермическом поле температур. Эти недостатки могут быть устранены при использовании диффузионных моделей химического взаимодействия в системе топливо-цирконий-пар. Адекватная модель диффузии кислорода в циркониевой оболочке топливного стержня, дополненная самосогласованным описанием химического взаимодействия циркония с материалом топлива, существенно повышает точность описания начальной фазы тяжелой аварии. Как следствие, существенно повышается точность определения количества накопленного водорода. Окисление стали в паре включает в себя реакции хрома, железа и никеля с кислородом. Реакция с хромом приводит к образованию Сг203 с выделением 186 кДж/моль при 1727 С со снижением теплового эффекта реакции до 136 кДж/моль при 2727 С [111]. Железо может реагировать с образованием FeO, Fe203 или Fe304. Эти реакции являются экзотермическими и имеют тепловой эффект равный 3 кДж/моль, 38 кДж/моль и 42 кДж/моль при температуре 1727 С. Анализ значений энергии Гиббса показывает [88], что образование FeO является предпочтительным при данных температурах. Реакция с никелем менее важна и, кроме того, является эндотермической. Окисление нержавеющей стали 304L (20% Сг, 12% Ni) в паре изучалось Вайтом с сотрудниками [112]. Они установили, что первые —30 минут окисление подчиняется линейному закону: mss Ksst, где mss - масса прореагировавшей стали в расчете на единицу поверхности, После окончания стадии линейного окисления закон окисления становится квадратичным.
Так, например, привес массы кислорода (02) на единицу поверхности: m2o2 K02t, где скорость реакции аппроксимируется законом Аррениуса (1.45): Последнее выражение используется в кодах SCDAP/RELAP5 и MELCOR. Французский код ICARE2 позволяет, наряду с приведенной выше корреляцией, дополнительно применять параболические константы скорости, измеренные в [113] еще для двух видов стали: N 1,4970 Кроме того, коды позволяют пользователю самостоятельно задавать константы Аррениуса. Во всех перечисленных выше кодах параллельно с расчетом увеличения содержания кислорода в стальных элементах вычисляется количество пара, доступного на внешних поверхностях стальных элементов. В том случае, если поток пара к внешней поверхности оказывается недостаточным для обеспечения параболического закона увеличения массы образца, скорость окисления стальных конструкций уменьшается до значений, определяемых потоком кислорода на внешней поверхности. В кодах SCDAP/RELAP5 и MELCOR моделирование процесса окисления стали сводится к вычислению увеличения ее массы вследствие поглощения кислорода и к определению на этой основе источников тепла и водорода (в коде MELCOR для определения источников тепла рассматривается образование оксидов FeO, Сг203 и NiO). В коде ICARE2 дополнительно моделируется процесс образования и роста слоя поверхностной оксидной пленки. В работе [100] приведены константы Аррениуса, определяющие скорость привеса кислорода для случая окисления стали 12Х18Н10Т в паре при атмосферном давлении в интервале температур 800-1100С: А=3,607105 кг2-м 4с\ В=35210 К. При высоких температурах и при наличии контакта топливо-оболочка, например при обжатии оболочки и ее посадке на топливо за счет разности давлений внутри и снаружи твэла, наряду с окислением оболочек твэлов с внешней стороны за счет взаимодействия с паром происходит их внутреннее окисление за счет взаимодействия с U02. Результаты экспериментов по взаимодействию топлива и западного сплава циркалой-4 в твердом состоянии достаточно полно описаны в работах [114] и [115]. Вследствие внутреннего и внешнего окисления образуются слои, состоящие из следующих фаз (от центра твэла к периферии): UO2+U; а - Zr(O) +(U,Zr); металлический расплав (U,Zr); цирконий стабилизированный кислородом a-Zr(O); исходный [3-циркалой; a-Zr(O); Zr02.
Сравнение результатов расчета с экспериментами по динамическому разрушению тепловыделяющих элементов в условиях аварии реактивностного типа
В Японском институте атомной энергетики (JAERI) на исследовательском реакторе NSRR были проведены эксперименты с импульсным выделением в твэлах значительной энергии в течение короткого промежутка времени с целью изучения фрагментации твэлов и определения коэффициента конверсии тепловой энергии в механическую в условиях аварии реактивностного типа [140], Данная серия экспериментов представляет собой более детальное исследование, чем эксперименты SPERT-CDC [145] и TREAT [146], так как систематически изучалось влияние таких параметров, как удельное энерговыделение в топливе, отношение объемов топлива и воды (степень затеснения), недогрев теплоносителя до температуры насыщения. При этом, было экспериментально измерено распределение фрагментов топлива по размерам. Описание экспериментального оборудования Реактор NSRR представляет собой модификацию импульсного реактора TR1GA. Данный реактор может обеспечить энерговыделение в топливе на уровне 117 МВтх и максимальную мощность 21100 МВт при минимальном периоде реактора 1,13 мс. Это обеспечивает удельное энерговыделение до 1881 кДж/кг-иОг (450 кал/г-1Ю2) для твэлов с 10%-ным обогащением и до 2299 кДж/кг-иС 2 (550 кал/г-и02) для твэлов с 20%-ным обогащением. Конструкция экспериментального твэла представлена на рис. 2.2, а табл. 2.1 содержит его параметры. Экспериментальный твэл содержал топливные таблетки диаметром 9,29 мм с обогащением, равным 10% или 20%. Оболочка твэла представляла собой трубу из циркалоя-4 внешним диаметром 10,72 мм. Средний радиальный зазор между топливом и оболочкой был равен 0,095 мм. Полная длина твэла составляла 279 мм а активная длина— 135 мм. Твэл был заполнен гелием. Экспериментальный твэл был закреплен в центре экспериментальной капсулы внутренним диаметром 120 мм, заполненной дистиллированной водой (рис. 2.3). Капсула была оборудована измерителем уровня для определения его смещения при резком расширении зоны взаимодействия топлива с теплоносителем. Измеритель уровня представляет собой поплавок диаметром 116 мм, надетый на поддерживающий стержень, снабженный электромагнитной системой определения его положения и скорости движения. В состав измерительной системы входили так же датчики давления.
В экспериментах по исследованию влияния отношения объемов топлива и воды в стандартную экспериментальную капсулу вставлялись концентрические капсулы (экраны) меньшего диаметра. Экспериментальная капсула размещалась в центральной экспериментальной полости реактора NSRR. Условия экспериментов Для десяти экспериментов в работе [140] приведены измеренные распределения фрагментов топлива. Эти эксперименты объединены в три группы: эксперименты по определению влияния удельного энерговыделения, эксперименты по определению влияния отношения объемов топлива и воды в экспериментальной капсуле и эксперименты по определению влияния температуры (недогрева) воды. Условия экспериментов приведены ниже вместе с параметрами теоретического распределения. В первой из перечисленных серий экспериментов удельное энерговыделение в топливе лежало в пределах 1622-2215 кДж/кг-ІГОг (388-530 кал/г-и02) при так называемых стандартных экспериментальных условиях. Стандартные экспериментальные условия состояли в том, что экспериментальная капсула с внутренним диаметром 120 мм содержала воду при нормальных условиях. Во второй серии экспериментов объем воды, окружавшей экспериментальный твэл, был изменен путем вставки капсулы меньшего размера (30 или 60 мм) или экрана диаметром 16 мм в стандартную экспериментальную капсулу. В третьей серии экспериментов вода имела температуру 60 С и 85 С. Был проведен один эксперимент для выяснения влияния внутреннего давления в твэле. С этой целью использовался твэл, заполненный гелием при давлении 3 МПа. Во всех экспериментах наблюдалось выбрасывание топлива из оболочки и его диспергирование. После каждого из экспериментов от 90 до 100 % топлива было собрано и просеяно через систему из 7 сит с размерами ячеек 0,074; 0,125; 0,25; 0,5; 1; 2 и 4 мм. Для каждой группы частиц, образовавшейся после просеивания, был определен ее вес и, исходя из этого, получено распределение частиц по массам. 2.2,2- Обсуждение механизма разрушения твэла и фрагментации топлива Удельное энерговыделение в топливе за время вспышки и удельное энерговыделение к моменту разрушения твэла (энергетический порог разрушения твэла) приведены в табл. 2.3. Видно, что разрушение твэла происходит в тот момент, когда величина удельного энерговыделения достигает -1463 кДж/кг-и02 (350 кал/г-и02)- Этой энергии вполне достаточно для плавления UO2. Таким образом, разрыв оболочки мог быть вызван расширением топлива при его плавлении и, возможно, частичном испарении. Эксперименты показали, что чем выше полное энерговыделение за время вспышки, тем раньше происходит разрушение твэлов. Температура оболочки в момент разрыва уменьшается с увеличением энерговыделения, так как при этом уменьшается время теплообмена топлива и оболочки. Из сказанного следует, что более мощная вспышка сопровождается большим всплеском давления внутри твэла, так как оболочка остается более прочной (более холодной) к моменту разрыва. Увеличение давления в твэле приводит к увеличению начальной скорости материнских капель и к интенсификации процесса фрагментации. Доказательством такого динамического механизма фрагментации топлива служит тот факт, что наибольшая степень фрагментации (наименьший средний размер частиц) наблюдалась для твэла с повышенным внутренним давлением.
Для определения характерного числа Вебера приведем следующую оценку из работы [140]. При контакте расплавленного топлива, имеющего температуру -3000 С, с внутренней поверхностью оболочки средняя температура последней возрастает от комнатной температуры до 600 С за —5 мс. В этом случае, в момент разрыва оболочки внутреннее давление в твэле составляет порядка 10 МПа (по другой оценке это давление может быть значительно выше [139]), что приводит к скорости разлета около 50 м/с. Определим число Вебера следующим образом: где D - диаметр топлива, U - скорость капель расплава, 0 - поверхностное натяжение расплавленного топлива. Подставляя численные значения параметров, получаем следующую оценку: We-3-Ю4. Хинз [147] предположил, что в том случае, когда We больше 10- 20, фрагментация происходит за счет гидродинамической неустойчивости капель. Это предположение было подтверждено экспериментально Ивинсом [148]. Очевидно, что в данных экспериментах число Вебера было достаточно велико для развития процесса гидродинамической фрагментации капель расплава. Косвенным подтверждением рассматриваемого механизма фрагментации является тот факт, что образовавшиеся фрагменты имели сферическую форму и гладкую поверхность, характерную для застывших фрагментов расплавленного материала (образовавшихся до затвердевания). 2.2.3. Аппроксимация измеренного экспериментально распределения фрагментов топлива по размерам при помощи теоретического распределения При аппроксимации экспериментально измеренных распределений частиц при помощи теоретической зависимости число свободных параметров выбиралось по возможности минимальным. Во всех случаях свободными являлись минимальный и максимальный размеры частиц (как будет показано ниже, между этими параметрами наблюдается линейная связь, однако физическая причина такой зависимости пока не ясна). Что касается параметра а, определяющего длину пробега материнской капли до полной фрагментации, и коэффициента сопротивления С, то их изменение коррелирует с координальными изменениями условий диспергирования (сильное затеснение, нагрев воды). При аппроксимации дисперсного состава частиц в экспериментах с различным энерговыделением и стандартной геометрией (рис, 2.4, табл. 2.3) коэффициент сопротивления принимался равным 2 в соответствии с данными работы [144]. Наилучшие результаты получаются при а = 4,44. Видно, что с ростом энерговыделения (до —2006 кДж/кг-и02) происходит уменьшение минимального, максимального и, соответственно, среднего размеров частиц (увеличение степени диспергирования).
