Введение к работе
з
АКТУАЛЬНОСТЬ. При работе предприятий ядерного топливного цикла и ядерных энергетических установок образуется большое количество радиоактивных отходов, основную часть которых составляют жидкие радиоактивные отходы (ЖРО) низкого и среднего уровня активности. Безопасное обращение с образующимися радиоактивными отходами является основным фактором дальнейшего развития атомной промышленности и энергетики. При переработке ЖРО наибольшую трудность составляет обращение с высокосолевыми отходами. К высокосолевым ЖРО относятся, в частности, кубовые остатки выпарных установок АЭС, которые представляют собой растворы с общим солесодержанием до 400 г/л. Кроме растворимых неорганических солей в состав кубовых остатков входят органические комплексообразующие и поверхностно-активные вещества, а также нефтепродукты, масла, нерастворимые коллоиды и взвеси. Основной вклад (до 95%) в общую активность кубовых остатков АЭС вносят долгоживущие радионуклиды цезия: I34Cs и l37Cs. Таким образом, наиболее актуальной задачей при переработке высокосолевых ЖРО, и в первую очередь, кубовых остатков АЭС, является удаление радионуклидов цезия.
Для извлечения радионуклидов цезия из растворов наиболее часто используются сорбционные методы с использованием сорбентов на основе ферроцианидов переходных металлов. Данный тип сорбентов обладает высокой селективностью к ионам цезия, а также химической, термической и радиационной устойчивостью. В настоящее время для очистки высокосолевых ЖРО (кубовых остатков АЭС) в России используют сферогранулированный ферроцианидный сорбент марки Термоксид-35. Сведения об использовании для этой цели других ферроцианид-содержащих сорбентов в литературе отсутствуют.
Для очистки ЖРО от радионуклидов цезия могут быть использованы осадительные методы, основанные на селективном соосаждении цезия с осадками ферроцианидов переходных металлов. Однако до настоящего
времени осадительные методы очистки от цезия высокосолевых растворов практически не использовались.
Таким образом, изучение сорбционных и осадительных методов извлечения радионуклидов цезия из высокосолевых растворов позволит разработать более эффективные методы переработки жидких радиоактивных отходов.
ЦЕЛЬЮ РАБОТЫ является изучение сорбционных и осадительных процессов извлечения радионуклидов цезия из высокосолевых растворов для разработки эффективных методов переработки жидких радиоактивных отходов сложного солевого состава.
Для достижения поставленной цели необходимо было решить следующие НАУЧНЫЕ ЗАДАЧИ:
Изучить сорбцию радионуклидов цезия из высокосолевых растворов на различных ферроцианидных сорбентах;
Разработать методы синтеза ферроцианидных сорбентов с повышенными сорбционно-селективными характеристиками в высокосолевых растворах;
Изучить поведение ферроцианидных сорбентов в присутствии органических комплексообразующих и поверхностно-активных веществ, а также при повышенных температурах.
Изучить процесс соосаждения радионуклидов цезия из высокосолевых растворов на осадках ферроцианидов переходных металлов, определить механизм процесса соосаждения и оптимальные условия его проведения;
Разработаны методы синтеза новых ферроцианидных сорбентов с повышенными сорбционно-селективными характеристиками в щелочных высокосолевых растворах.
Впервые систематически изучена сорбция радионуклидов цезия на различных ферроцианидных сорбентах из высокосолевых растворов в широком диапазоне рН;
Впервые количественно определены кинетические характеристики процесса сорбции микроколичеств цезия на различных ферроцианидиых сорбентах;
Впервые изучено поведение ферроцнанидных сорбентов в широком температурном диапазоне;
Изучен процесс соосаждения радионуклидов цезия из высокосолевых растворов на осадках ферроцианидов переходных металлов в широком диапазоне рН и определен механизм процесса соосаждения цезия в щелочных средах.
ПРАКТИЧЕСКОЕ ЗНАЧЕНИЕ РАБОТЫ. Проведенные исследования позволили предложить более эффективную сорбционную технологию очистки кубовых остатков АЭС и других видов высокосолевых ЖРО от радионуклидов цезия с использованием гранулированных и мелкодисперсных ферроцианидиых сорбентов. Проведены успешные опытные испытания разработанных методов для очистки кубовых остатков Кольской АЭС, а также высокосолевых ЖРО ФГУП «МП «Звездочка» в Государственном Российском центре атомного судостроения, г. Северодвинск.
Разработка методов синтеза гранулированных и мелкодисперсных ферроцианидиых сорбентов с повышенными сорбционно-селсктивными характеристиками в щелочных высокосолевых растворах.
Совокупность экспериментальных результатов по изучению сорбции радионуклидов цезия из высокосолевых растворов на ферроцианидиых сорбентах;
Результаты исследований по изучению поведения ферроцианидиых сорбентов в присутствии органических комплексообразующих и поверхностно-активных веществ, а также при повышенных температурах.
Результаты исследований по изучению механизма процесса соосаждения радионуклидов цезия из высокосолевых растворов на осадках ферроцианидов переходных металлов в широком диапазоне рН.
6 5. Результаты опытных испытаний разработанных методов для очистки
реальных высокосолевых ЖРО различного состава.
АПРОБАЦИЯ РАБОТЫ. Результаты работы докладывались на Международном симпозиуме по сорбции и экстракции (г. Владивосток, 2008); на Шестой Российской конференции по радиохимии (г. Москва, 2009г.); на Шестой Международной научно-технической конференции «Обращение с радиоактивными отходами» (г. Москва, 2009г.); на Пятой Юбилейной молодежной научно-практической конференции «Ядерно-промышленный комплекс Урала: проблемы и перспективы» (г. Озерск, 2009); на II Международном симпозиуме по сорбции и экстракции (г. Владивосток, 2009); на конференциях молодых ученых ИФХЭ РАН в 2009 и 2010 г.г.
ПУБЛИКАЦИИ. По теме диссертации опубликовано 3 печатные работы, 7 тезисов докладов на российских и международных конференциях.
СТРУКТУРА И ОБЪЕМ ДИССЕРТАЦИИ. Диссертация состоит из введения, 5 глав, выводов, списка литературы из 70 наименований. Работа изложена на 116 страницах печатного текста, включает 39 рисунков и 15 таблиц.
