Содержание к диссертации
Введение
Глава 1 Состояние проблемы 8
1.1. Источники поступлении 60Со в окружающую среду 8
1.2. Состояние кобальта в жидких радиоактивных отходах 12
1.3. Состояние и миграция Со в водных и наземных экосистемах.... 14
1.3.1. Состояние и миграция 60Со в природных водах и дойных 14 отложениях
1.3.2. Сорбция и миграция Со в грунтах 16
1.3.3. Состояние, сорбция и миграции кобальта в почвах 19
1.3.4. Поведение 60Со в системе почва- растение 26
Заключение 29
Глава 2 Анализ радиационной обстановки на промплощадке Ново-Воронежской атомной электростанции 30
2.1 Характеристика Ново-Воронежской АЭС как источника воздействия на окружающую среду 30
2.2. Радиоактивное загрязнение грунтовых вод 31
2.3 Радиоактивное загрязнение донных отложений сбросного канала 35
и прилегающего участка р. Дон
2.4. Накопление Со в водорослях 36
ГлаваЗ. Объекты и методы исследований 37
3.1. Характеристика объекта исследовании 37
3.2, Изучение миграции 60Со в окружающей среде 41
3.2.1. Изучение состоянии Со в грунтовых водах 41
3.2.2. Изучение миграции Со в грунтах слагающих зону аэрации и 42 водоносный горизонт.
3.2.3. Исследование миграции6 Со в донных отложениях сбросного 42 канала
3.2.4. Исследование загрязнении локальных участков, оценка загрязнения растительности 43
3.3 Аналитические методы исследований 46
Миграция Со в окружающей среде в районе Ново-Воронежской 49
атомной электростанции
Содержание и физико-химические формы нахождения Со в грунтовых водах 49
Физико-химические формы нахождения Со в грунтах слагающих зону аэрации и водоносный горизонт , 54
Вертикальное распределение Со в дойных отложениях 58
Исследование локальных участков загрязнении 60
Экспериментальное определение параметров сорбции и фиксации 60Со в грунтах, донных отложениях. Изучение fig факторов определяющие эти процессы
Изучение сорбции 6WCo песчаными грунтами 69
Влияние гранулометрического состава песчаного грунта на 69
сорбцию 60Со
Изучение подвижности железа содержащегося в различных 71
песчаных грунтах на сорбцию Со и различных концентраций железа в растворе
Влияние кнелотно-щелочных условий среды на поглощение Сопесчаным грунтом 76
Влияние искусственного комнлексона ЭДТА и растительных экстрактов на поглощение Со песчаным грунтом 77
Изучение динамики сорбции 60Со, влияние временного фактора на поглощение 78
Изучение динамики сорбции Со песчаным грунтом при различных концентрациях железа в растворе 79
Изучение динамики сорбции 6 Со песчаным грунтом при различных концентрациях ЭДТА в воде 79
Изучение динамики сорбции и десорбции Со песчаным грунтом, оценка параметров сорбции 80
Изучение сорбции * Со донными отложениями 83
Изучение процессов сорбции и десорбции Со дойными отложениями 83
Динамика сорбции 60Со донными отложениями 84
Динамика десорбции Со донных отложений 86
Изучение динамики сорбции 60Со донными отложениями при различных концентрациях ЭДТА в воде 89
Разработка математической модели, описывающей процесс 92
сорбции Со песчаным грунтом и донными отложениями
Заключение 95
Выводы 101
Список литературы 105
Приложения 113
- Источники поступлении 60Со в окружающую среду
- Характеристика Ново-Воронежской АЭС как источника воздействия на окружающую среду
- Изучение миграции 60Со в окружающей среде
- Содержание и физико-химические формы нахождения Со в грунтовых водах
- Изучение сорбции 6WCo песчаными грунтами
Введение к работе
Развитие атомной промышленности и энергетики приводит к поступлению радионуклидов в окружающую среду, что определяет необходимость изучения их поведения в природных и аграрных экосистемах для объективной оценки опасности радиоактивного загрязнения. Одной из актуальных экологических проблем, влияющих на развитие ядерной энергетики, является проблема радиоактивных отходов. В настоящее время в Российской Федерации накоплено около 0.55 км радиоактивных отходов. Значительная часть из них сохраняется на полигонах подземного захоронения жидких радиоактивных отходов. Вследствие высокой активности все радиоактивные отходы должны находится под надежной физической, биологической и экологической защитой. Далеко не всегда эти требования выполнялись. К загрязнению окружающей среды приводят нештатные ситуации, связанные с разгерметизацией емкостей в результате коррозионных процессов, переполнением емкостей и т.п. Подобные инциденты возникали па объектах атомной энергетики в США, Канаде и других странах. В России при эксплуатации хранилищ жидких радиоактивных отходов (ХЖО) Ново-Воронежской АЭС зарегистрировано 2 инцидента - в 70-е годы на ХЖО-1 и в 1985г.наХЖО-2
В состав жидких радиоактивных отходов входят продукты деления и коррозии, среди которых одним из основных является 60Со. Кобальт - химический элемент VIII группы периодической системы Менделеева, периодический номер 27, относительная атомная масса 58,93. Он относится к элементам переменной валентности, соединения которых гидролизуются и склонны к образованию комплексных соединений с органическими и неорганическими веществами. Образует соединения чаще всего в степени окисления +2, реже в степени +3, очень редко в степенях окисления +1; +4; +5. Радиологически значимым радионуклидом является 60Со с периодом полураспада 5,27 года, максимальной энергия р-излучения 1,33 МэВ, у-излучения 1,55 МэВ,
Миграция Со в окружающей среде определяется многими факторами, основными из которых являются: химический состав жидких радиоактивных отходов, физико-химическое состояние радионуклида в отходах и загрязненных подземных водах, геологические и гидрологические условия территории размещения хранилища радиоактивных отходов, а также сорбционная способность грунтов, слагающих зону аэрации и водоносный горизонт. Прогнозирование поведения Со и оценка реальной опасности его поступления в окружающую среду в результате инцидентов при хранении жидких радиоактивных отходов должны базироваться на количественных параметрах, учитывающих как физико-химическое
6 состояние радионуклида, так и особенности среды миграции. В связи с этим исследование процессов миграции Со и факторов, их определяющих, является одной из актуальных задач радиоэкологии, направленных на решение проблемы радиационной безопасности.
Цель исследования.
Изучение миграции 6 Со в природных средах (грунтовые и речные воды, грунты, почвы, донные отложения, водные и наземные растения) и выявление факторов, определяющих его подвижность, оценка количественных параметров миграции радионуклида.
Задачи исследования. - оценка физико-химического состояния 60Со в грунтовых водах, грунтах, донных отложениях изучение факторов, влияющих на миграцию Со в природных средах изучение и оценка накопления Со в наземной и водной растительности изучение сорбции и динамики сорбции Со песчаными грунтами и донными отложениями разработка математической модели процесса сорбции6 Со.
Научная новизна работы.
Впервые проведено комплексное исследование миграции Со в природной среде. Изучена миграция Со с грунтовыми водами. Определены количественные параметры миграции (содержание и физико-химические формы нахождения №Со в грунтовых водах; содержание и физико-химические формы нахождения Со в различных видах грунтов, слагающих зону аэрации; распределение и физико-химические формы нахождения Со в донных отложениях). На основе лабораторных модельных экспериментов получены количественные параметры динамики сорбции 6 Со для донных отложений и песчаных грунтов (коэффициент распределения и доля сорбированого радионуклида). Оценено влияние на сорбцию Со гранулометрического состава грунтов, содержания элементов-аналогов, присутствия ЭДТА и природных органических соединений, кислотности среды. Предложена математическая модель, описывающая процессы сорбции Со для донных отложений и песчаных грунтов, осуществлена ее формализация. На основе модели посчитаны константы скорости сорбции для данных видов грунтов.
Теоретическая и практическая значимость работы.
Теоретическую значимость представляют выявленные закономерности динамики сорбции й0Со песчаными грунтами и донными отложениями с учетом влияния различных факторов.
Практическую ценность имеют полученные количественные параметры миграции Со в природных средах, которые могут быть использованы при прогнозировании различных радиологических ситуаций, в том числе возникающих в результате аварийных утечек радионуклидов из ХЖО.
Положения, выносимые на защиту:
Состояние и физико-химические формы Со в грунтовых водах в зоне аварийной утечки радиактивных отходов на Ново-Воронежской АЭС.
Физико-химические формы нахождения и вертикальное распределение Со в грунтах, слагающих зону аэрации и водоносный горизонт, а также в донных отложениях сбросного канала Ново-Воронежской АЭС.
3. Особенности формирования участков локального загрязнения в местах разгрузки грунтовых водах.
Параметры накопления6 Со в древесной и травянистой растительности.
Параметры сорбции и фиксации Со в песчаных грунтах и донных отложениях.
6. Математическая модель, описывающая процессы сорбции Со, и определенные с использованием модели скорости сорбции радионуклида различными видами грунта.
Апробация работы и публикации.
Основные положения и результаты исследования докладывались и обсуждались на: III Международной научно-практической конференции «Тяжелые металлы, радионуклиды и элементы биофилы в окружающей среде», г. Семипалатинск, 2004, VIII Российской научной конференции «Радиационная защита и радиационная безопасность в ядерных технологиях», Обнинск, 2002; Х-МеждународноЙ научной конференции студентов, аспирантов и молодых ученных «Ломоносов», МГУ, Москва, 2003, III Съезд радиационных достижений (радиобиология и радиоэкология), Киев, 2003; Труды Регионального конкурса научных проектов в области естественных наук Калуга, 2004; Вторая международная конференция «Радиоактивное загрязнение в окружающей среде» Ницца, Франция, 2005.
Публикации. По материалам диссертации опубликовано 7 работ.
Структура и объем диссертации. Диссертация изложена на 132 страницах текста, включает введение, 6 глав, заключение, выводы, приложения. Работа содержит 69 таблиц, 25 рисунков и список публикаций из 125 наименований.
Источники поступлении 60Со в окружающую среду
Развитие атомной промышленности и энергетики приводит к поступлению радионуклидов в окружающую среду, что определяет необходимость всесторонней оценки и изучения их поведения в природных и аграрных экосистемах. Одним из основных источников образования радионуклидов является работа ядерных энергетических установок. Ядерная энергетика РФ базируется на двух типах реакторов - ВВЭР (водо-водяной энергетический реактор) и РБМК (реактор большой мощности, многоканальный). На современных АЭС за рубежом используются в основном легководные реакторы (LWR), которые имеют две модификации - корпусные реакторы с водой под давлением (PWR -аналог реактора ВВЭР) и кипящие реакторы (В WR) /Кеслер, 1986/.
Разработаны АЭС с реакторами на тепловых нейтронах, в качестве топлива в которых используется природный уран с 0,71% изотопа 235U и 99,3% 238U, но чаще всего используют природный уран, обогащенный изотопом 235U /Кеслер, 1986/.
Вследствие статистической природы деления тяжелых ядер в реакторе образуются различные нуклиды. Большая часть нуклидов, так же как и их дочерних продуктов, радиоактивна. В таблице 1.1. приведены некоторые данные о биологически значимых радиоактивных продуктах деления, образующихся в ядерном реакторе /Бабаев, 1984/.
При активации нейтронами конструкционных материалов, примесей теплоносителя, замедлителя и самого топлива образуются продукты активации. Среди продуктов активации присутствуют радионуклиды с различным периодом полураспада (табл. 1.1).
Таблица 1.1. Биологически значимые радионуклиды, образующиеся при работе ядерного реактора
Состав радиоактивных отходов, их активность зависит от типа реактора, вида ядерного горючего и теплоносителя /Радиационное влияние ядерного топливного цикла, 1984/. В зависимости от физико-химического состояния и особенностей поведения в технологических системах АЭС продукты деления разделяют на следующие группы: благородные газы, летучие и нелетучие вещества, тритий. По агрегатному состоянию отходы подразделяются на газообразные, твердые и жидкие, по удельной активности подразделяются на 3 категории - низкоактивные, среднеактивные и высокоактивные /ОСПОРБ-99,2000/ (табл. 1.2).
Газообразные отходы на АЭС возникают в основном за счет очистки теплоносителя, протечек трубопровода и вентиляционного воздуха. В состав отходов, кроме инертных радиоактивных газов (ИРГ), входят продукты коррозии материалов активной зоны реактора и первого контура теплоносителя (51Сг, 5,Мп, 60Со и др.) /Егоров, 1982/.
Следует отметить, что радиоактивные выбросы газообразных отходов АЭС регламентируются весьма жесткими нормативами, поэтому они практически не влияют на природный радиационный фон и суммарное содержание радионуклидов в объектах окружающей среды /Маргулис, 1988/.
В твердые отходы входят твердые остатки, накопившиеся при очистке жидких и газообразных отходов, радиоактивные части и детали оборудования и приборов. Твердые отходы поступают на хранение в специально отведенные места на территории АЭС.
Жидкие радиоактивные отходы составляют в основном кубовые остатки выпарных аппаратов и пульпы фильтроматериалов и ионообменных смол, средняя удельная активность которых, как правило, выше 1-Ю"4 Ки/л (по величине объемной активности ЖРО относятся к среднеактивным отходам). Жидкие радиоактивные отходы поступают в специальные хранилища отходов этого типа - бетонные емкости, облицованные нержавеющей сталью.
ЖРО представляют собой щелочной (рН 10) высокоминерализованный раствор, химический состав которого определяется различными солями натрия, калия, нитратами, этилендиаминтетрауксусной кислотой (ЭДТА), лимонной кислотой (применяемых при дезактивации оборудования на АЭС). При нормальной эксплуатации энергоблоков АЭС активность жидких радиоактивных отходов представлена продуктами деления (с преобладанием Cs) и радионуклидами наведенной активности, основным из которых является Со. Соотношение объемных активностей 7Cs и 60Со варьирует, в зависимости от срока хранения отходов, в пределах от 1 до 20. Это соотношение может быть меньше 1, обусловлено это присутствием в них большого количества 6 Со, поступающего с дезактивирующими растворами при технологических работах.
Характеристика Ново-Воронежской АЭС как источника воздействия на окружающую среду
Ново-Воронежская АЭС является первой в стране крупной станцией с реакторами ВВЭР, Первый реактор мощностью 210 МВт (Эл.) был введен в эксплуатацию в 1964 г., затем в течение 16 лет были построены еще 4 реактора. В начале 90-х годов подготовлен проект расширения НВ АЭС за счет строительства двух энергоблоков мощностью 1000 МВт (эл.), который в настоящее время пересматривается. В настоящее время на НВ АЭС действует три из пяти энергетических блоков. Основные характеристики энергоблоков, даты ввода и снятия с эксплуатации представлены в таблице 2.1. Таблица 2.1. Характеристики действующих и планируемых энергоблоков
Основными источниками воздействия на окружающую среду являются:
- работающие блоки АЭС с градирнями - радиационное воздействие;
- хранилище жидких радиоактивных отходов - радиационное и химическое воздействие;
- лабораторный корпус - радиационное и химическое воздействие.
Территория, занимаемая Ново-Воронежской АЭС, составляет 92.2 га. Из них под здания и сооружения основного производства (реакторы блоков, градирни, каналы) отведено - 12.2; под хранилища жидких и твердых радиоактивных отходов отведено - 0.30 га, могильники - 0.2 га. Площадь полей фильтрации, являющихся накопителями радиоактивных отходов, составляет 11 га. К нарушенным землям относится территория, занятая прудом охладителем - 500 га, а также участок поймы в районе спрямления русла р. Дон - 30 га.
Основным фактором радиационного воздействия НВ АЭС являются выбросы и сбросы, содержащие радиоактивные вещества.
Оценка динамики концентрации радионуклидов в газо-аэрозольных выбросах НВ АЭС в 1991-2000 гг. показала, что в 1992-1993 гг. наблюдалось снижение выбросов ИРГ, в 31 1992-1995 гг. - 131І, в 1994 г. - ДНЖ.. Для 60Со максимальные выбросы зарегистрированы в 1991 и 1995 гг., для 90Sr - в 1991-1992 гг., для l37Cs - в 1991 г (табл. 2.2). Активность выбросов примерно на три порядка ниже предельно допустимых (ПДВ)
Радиоактивное загрязнение грунтовых вод
Для контроля радиоактивного загрязнения грунтовых вод на НВ АЭС создана сеть наблюдательных скважин. Скважины в основном располагаются вокруг объектов станции, из которых возможна утечка радионуклидов в подземный водоносный горизонт (такие объекты как ХЖО-1, ХЖО-2). В связи с имевшей в 1985 г. утечкой радионуклидов в грунт из ХЖО-2, между этим хранилищем и р. Дон были оборудованы дополнительные наблюдательные скважины (рис. 2.1.).
Персоналом АЭС проводились регулярные наблюдения за радиоактивным загрязнением воды в наблюдательных скважинах. Наблюдения ведутся, начиная с 1966 г. В ходе наблюдений определялась суммарная бета-активность проб воды из скважин, позднее стала определяться и объемная активность для отдельных радионуклидов. Первое повышение активности воды отмечалось в 70-х годах в наблюдательных скважинах вблизи ХЖО-1 (скважины № №1, 2, 11, рис. 2.1., 2.2) и обусловлено утечкой ЖРО из этого хранилища в начале 70-х годов. Максимальная объемная активность грунтовых вод достигала 1850 Бк/кг (скв. №1).Уменьшение активности воды в этих скважинах продолжалось примерно до 1985 г. Второй пик повышения активности грунтовых вод наблюдалось в 1985 г. в скважине около ХЖО-2 (скв. №35, рис 2,1. и 2.2.), что обусловлено утечкой жидких радиоактивных отходов из ХЖО-2.
Изучение миграции 60Со в окружающей среде
Со в грунтовых водах Для уточнения пути миграции и выявления влияющих факторов нами проведены исследования по определению содержания6 Со в воде наблюдательных скважин
Пробы воды отбирались в 2001 и 2002 г. из старых наблюдательных скважин и вновь пробуренных (рис. З.1.). Вода наблюдательных скважин отбиралась после откачки воды из скважин. Кроме того, в зоне сбросного канала имеются выходы грунтовых вод (родники), которые также были исследованы. В воде наблюдательных скважин и родников определялись следующие показатели:
- содержание Со гамма спектрометрическим методом;
- рН потенциометрическим методом /Аринушкииа, 1970/;
- содержание нитратов колометрирческим методом (с применением фенолдисульфидной
кислоты) /Новиков Ю.В. и др.1990/;
- содержание ЭДТА определялось с применением нитрата висмута /Новиков Ю.В. и др.1990/;
- определение содержания железа, кобальта, алюминия проведено методом атомно абсорбционной спектрометрии.
Определение форм нахождения 6GCo в воде наблюдательных скважин и воде родников Для определения доли 60Со, сорбированного на взвеси и связанного с крупными коллоидами, использовали микрофильтры с диаметром пор 0,45 мкм.
Для отделения наноколлоидов и выделения истинно-растворенной фракции кобальта проводили ультрафильтрацию с использованием фильтра с диаметром пор 1.3 им (10 кД).
Для определения доли кобальта, связанного в комплекс с ЭДТА, в ультрафильтрате использовали метод ионообменной хроматографии. Для этого применяли две колонки - в одну пропускали известный объем пробы, отбирая элюат, а во вторую - пропускали тот же раствор, но с добавлением метки 57Со (его радиохимическая чистота проверялась предварительно) и избытка ЭДТА. Таким образом, по элюированиго S7Co со второй колонки определяли объем удерживания для комплекса кобальта с ЭДТА. В первой колонке проводили отбор фракций, как содержащих комплекс кобальта с ЭДТА, так и фракцию несвязанного кобальта.
Изучение миграции Со в грунтах слагающих зону аэрации и водоносный горизонт
Для оценки миграции Со в грунтах, слагающих зону аэрации и водоносные горизонты были проведены исследования, направленные на определение поглотительной способности грунтов.
С этой целью при бурении новых наблюдательных скважин были отобраны пробы грунтов на различных глубинах. Каждый слой грунта отбирался через 0.5 м. Физико-химические характеристики грунтов определяли общепринятыми методиками. Для оценки прочности и степени закрепления кобальта в различных слоях грунта была проведена десорбция путем последовательной экстракции радионуклида.
3.2.3. Исследование миграции Со в донных отложениях сбросного канала
Отборы донных отложений в сбросном канале проведены в 2001 году в двух наиболее загрязненных точках сбросного канала, выбранных на основании измерения мощности дозы (рис 3.2.). Донные отложения отобраны с помощью пробоотборника на глубину 30 см и поделены на слои толщиной - 5 см, для определения вертикального распределения радионуклида (отборы проведены сотрудниками НПО «Тайфун»).
В 2002 г., пробы отобраны у правого берега сбросного канала (3 м от берега) и у левого берега сбросного канала (5 м от берега) (рис. 3.2), на глубину 45 см. Донные отложения также поделены на слои толщиной 5 см.
Содержание кобальта в дойных отложениях, определялось в воздушно-сухой пробе гамма-спектрометрическим методом.
В донных отложениях определены следующие показатели:
рНксі - потепциометрическим методом;
гидролитическую кислотность определяли по Каппенну;
содержание гумуса по Тюрину;
сумму обменных оснований - по методу Каппеиа-Гельковича;
содержание обменных форм кальция и магния;
гранулометрический состав определяли методом пипетки по Качиискому. Для оценки прочности и степени закрепления кобальта в донных отложениях была проведена десорбция путем последовательной экстракции радионуклида: НгО (Т:Ж, 1:5), СНзСООІЯН4И 1н НС1 (при соотношении жидкой и твердой фаз 1:10).
class4 Миграция Со в окружающей среде в районе Ново-Воронежской атомной электростанции class4 49
Содержание и физико-химические формы нахождения Со в грунтовых водах
Содержание и физико-химические формы нахождения Со в грунтовых водах Для оценки сценария распространения 60Со в зоне аэрации использовались данные о динамике загрязнений в наблюдательных скважинах, а так же данные о структуре изогипс, которые давали представление об основном направлении потока грунтовых вод. В связи с этим обстоятельством в 2001 г. оборудованы дополнительные наблюдательные скважины между хранилищем и р. Дон в соответствии с гидрологическими особенностями данной территории. В 2001, 2002 г.г. были отобраны пробы воды из новых и «старых» скважин для изучения содержания Со в грунтовых водах и оценки динамики миграции радионуклида.
Исследования показали, что максимальная концентрация Со в 2001 г. наблюдалась в воде непосредственно возле источника загрязнения ХЖО-2, скважина №34 - 2285 Бк/кг, скважина №115К - 557 Бк/кг, №80 - 779 Бк/кг, №45 - 372 Бк/кг (табл. 4.1 и 4.2.1, приложение 6). По мере удаления от источника загрязнения активность в воде скважин резко падает - скв. №109 Г - 0.58 Бк/кг. Исключения составляют скважины №105А - 324 Бк/кг, №110Д - 197 Бк/кг, родник №2. Различие в содержании Со в грунтовых водах, обуславливается геологическими особенностями участка, где происходит разгрузка грунтовых вод. Анализируя данные предыдущих лет по скважинам №34, 80 и 85, в которых удельная активность выше по сравнению с 2000 г., можно сделать предположение, что возможно часть начинает десорбироваться из грунтов, обуславливая высокую активность возле источника загрязнения.
В 2002 г. наблюдается резкое снижение Со в воде по сравнению с 2000 г. Исключение составляют скважина №80 (где удельная активность остается на том же уровне 50 739 Бк/кг) и скважина №108В (где увеличивается содержание 6 Со в воде с 30.5 до 117 Бк/кг), такое поведение возможно обусловлено гидродинамическими характеристиками водоносного слоя в районе этих скважин.
Были изучены факторы, которые могут повлиять на подвижность Со - содержание в воде нитратов и ЭДТА /Белицкий, 1975; Корсаков 1994/, Наибольшая концентрация обнаружена в воде скважины №115К, непосредственно под хранилищем жидких радиоактивных отходов, по мере удаления до скважины №85 концентрация уменьшается с 28.1 до 0.2 мг/л, и только возле сбросного канала концентрация становится более 10 мг/л. В 2002 г, по сравнению с 2001 г. снизилась концентрация нитратов в воде скважин на порядок величин.
Определение содержания ЭДТА в воде наблюдательных скважин так же показало высокое содержание непосредственно под хранилищем жидких радиоактивных отходов 37 мг/л - скважина №115К, по мере удаления от источника загрязнения концентрация ЭДТА снижается. Характер миграции аналогичен миграции нитратов. В воде наблюдательных скважин отмечено снижение ЭДТА через год. За исключением скважины №80, где концентрация ЭДТА выросла примерно в два раза (4.2,), Концентрация ЭДТА в воде скважин и воде родников достаточна для снижения сорбции радионуклида грунтами и увеличения миграционной подвижности 6 Со, этому способствуют и щелочные условия среды.
Результаты анализа воды из постоянных и новых наблюдательных скважин показали, что она имеет щелочную или слабощелочную реакцию (табл. 4.2., приложение 6). Щелочио-кислотные условия среды определяют состояние гидролизующихся радионуклидов в растворе, а, следовательно, и их сорбционные свойства. Образование гидроокиси кобальта начинается при рН 8-9. Присутствие кобальта в коллоидных формах было подтверждено при определении физико-химических форм радионуклида в воде (табл. 4.2., приложение 6 и рис. 4.1 и приложение 7). Следует отметить, что во всех скважинах происходит некоторое увеличение кислотности воды в 2002 г. по сравнению с 2001г., что возможно связано с погодными условиями года, количеством атмосферных осадков.
Физико-химическое состояние 60Со и формы его нахождения в грунтовых водах оказывают влияние на миграционный процесс.
Доля тСо, сорбированного на взвеси и связанного с крупными коллоидами, составляла от 6 (скважина №108 В) до 74% (скважина №112Ж) (табл. 4.2, рис. 4.1. и приложение 6, 7) в 2001 году. Через год содержание этой формы уменьшается во всех скважинах и составляет - от 1 до 15%,
Изучение сорбции 6WCo песчаными грунтами
Миграция Со определяется многими факторами, основными из которых являются; -гидрологические условия изучаемого участка
-химический состав и физико-химическое состояние радионуклида в жидких радиоактивных отходах и загрязненных подземных водах -сорбционные свойства грунтов, слагающих зону аэрации и водоносный горизонт.
Зона аэрации под хранилищем жидких радиоактивных отходов и водоносные горизонты преимущественно состоят из песчаных грунтов различного гранулометрического состава. Этот факт обуславливает необходимость изучения сорбционной или поглотительной способности данных грунтов.
На сорбцию Со могут оказывать влияние многие факторы окружающей среды. Изучено влияние следующих факторов, влияющих на миграционный процесс: гранулометрический состав грунтов, содержание соединений железа, кислотно-щелочные условия среды, присутствие комплексоиа ЭДТА. Кроме того, была изучена динамика процессов сорбции б0Со.
Влияние гранулометрического состава песчаного грунта на сорбцию Со
В условиях лабораторного модельного эксперимента изучалось влияние гранулометрического состава на сорбцию Со. Для проведения исследований по изучению влияния гранулометрического состава па сорбцию 60Со было подобрано 4 песчаных грунта, из 3 областей - Брянской, Калужской и Воронежской. Определение гранулометрического состава исследуемых грунтов и выделение песчаных фракций проводилось «методом пипетки» по В.В. Качинскому (табл. 5.1.).
Для изучения поглотительной способности, песчаные грунты и их песчаные фракции заливали водным раствором соли 60СоСЬ в соотношении твердая : жидкая фаза (Т:Ж) 1:2, с удельной активностью 60Со в растворе - 40 кБк/л. Пробы периодически перемешивались в течение дня. Время взаимодействия составило 24 часа. По истечению времени проводилась фильтрация раствора через фильтр «синяя лента».
Поглотительную способность грунтов по отношению к радионуклиду характеризовали степенью сорбции, выраженной в процентах, и коэффициентом распределения (КД
Эксперименты, проведенные в лабораторных условиях, показали, что поглощение песчаным грунтом 60Со зависит от свойств грунта, во многом определяется гранулометрическим составом. Пески относятся к легким по механическому составу грунтам. В них преобладают крупные песчаные фракции. Содержание фракций размером 0.25 мм, которые определяют сорбционную емкость грунтов, незначительно. При определении гранулометрического состава исследуемых грунтов было выявлено, что они существенно отличаются по содержанию песчаных фракций: крупной - от 9.3 до 74,4%, средней - от 15.8 до 66,8%, мелкой - от 6,1 до 24,0%). Суммой фракций с размером частиц 0.25 мм от 1.1 до 3.7%. (табл. 5.1.)
