Введение к работе
Актуальность поставленных задач обусловлена существованием целого ряда невыясненных вопросов, касающихся неравновесных процессов (захвата носителей, их релаксации и рекомбинации), протекающих в КН полупроводник - диэлектрик и СКТ, а также возможности существования в квантовых полупроводниковых нитях экситонньгх состояний с энергией связи, значительно превышающей данный параметр в объемном материале Не до конца выяснен вопрос о влиянии поверхностных состояний на границе полупроводниковая наноструктура - окружающая матрица (диэлектрик или другой полупроводник) на процессы релаксации, излучательной и безызлучательной рекомбинации носителей и экситонов в исследуемых наноструктурах Более полная информация о вышеперечисленных неравновесных процессах позволит выработать рекомендации по оптимизации параметров возбуждения СКТ и КН и повышению эффективности излучающих свет устройств, создаваемых на основе таких наноструктур
В еще меньшей степени изучены механизмы оптических нелинейностей в одномерных и
квазинульмерных структурах, а также вопросы замедления захвата и релаксации носителей в СКТ и КН полупроводник - диэлектрик в условиях интенсивного лазерного возбуждения Кроме того, наблюдение дискрет ной структуры оптических переходов в таких структурах методами линейной спектроскопии затруднено сильным неоднородным уширением уровней размерного квантования вызванным іначиїельной дисперсией диаметров нанооруктур Поэтому представляется перспективным использование методов нелинейной лазерной спектроскопии для выяснения особенностей энергетических спектров носителей и экситонов, установления зависимости измеряемых параметров квантовых нитей и точек от их диаметра, иіучения вышеуказанных нелинейных процессов в таких структурах, а также разделения вклада наноструктур и объемных полупроводниковых кластеров, часто присутствующих в образцах, в оптический отклик исследуемых образцов.
Исследование полупроводниковых наноструктур, окруженных диэлектриком, привлекательно не только из-за особенностей их экси тонных свойств Представляє і ся многообещающим их исполыование в электронике и оптоэлектроникс Подбирая материал полупроводниковой наносгруктуры и окружающего ее барьера, возможно в широких пределах менять положение жеитонных уровней в наноструктурах - осуществлять "инженерию кулоновскот взаимодействия" [4] А ввиду того, что в КН полупроводник -диэлектрик экси гоны могут обладать большими энергиями связи (значительно большими величины кТ при 300 К), их исследование также весьма перспективно с точки зрения возможного применения таких наноструктур в оптоэлектронных системах, работающих при комнатной температуре
Научная новизна, научная и практическая значимость работы предлагаемой диссертации обусловлена следующим С одной стороны, в ней впервые получены новые научные результаты фундаментального характера, касающиеся' а) практически важных с научной точки зрения неравновесных процессов в КН полупроводник - диэлектрик и СКТ при разчичных уровнях оптического возбуждения б) оптических свойств принципиально нового объекта исследований какими являются полупроводниковые КН с диэлектрическим барьером, в том числе эффекта «диэлектрического усиления экситонов» в таких наноструктурах, ранее предсказанного теоретически С другой стороны, научная новизна обусловлена комплексным использованием дтя исследования вышеуказанных наноструктур современных методов лазерной спектроскопии (нестационарной пикосекундной двухимпульсной спектроскопии пропускания, спектроскопии разрешенных во времени спектров ФЛ пикосекундного временного разрешения селективной двухлучевой спектроскопии) в сочетании с традиционными методами классической спектроскопии полупроводников Используемые методы позволили без применения усгройсін сканирующей зондовой микроскопии или специальных способов пространственного разрешения
(масок с отверстиями нанометровых размеров) в исследуемых наноструктурах, обладающих сильно неоднородно уширенными энергетическими уровнями, определить структуру экситонных состояний (в том числе и возбужденных), измерить параметры экситонов в них. получить зависимости исследуемых параметров наноструктур от их размеров, а также разделить вклад наноструктур и объемных полупроводниковых кластеров, часю присутствующих в образцах, в оптический отклик исследуемых образцов
В работе впервые удалось измерить характерные времена релаксации и оценить величину энер! ии связи экситонов в КН InP, GaAs и CdSe, кристаллизованных в диэлектрической матрице (хризотил - асбесте), и KIT CdS и CdSe, кристаллизованных в АЬОз Большая величина энергии связи экситонов в указанных наноструктурах по сравнению с объемными полупроводниками обусловлена доминирующей ролью эффекта диэлектрического усиления экситонов в КН полупроводник - диэлектрик Данные исследования приобретают дополнительное значение в свете возможного широкого применения наноструктур полупроводник - диэлектрик в приборах отттоэлектроники, работающих, благодаря большой энергии связи экситонов, при комнатной температуре
Кроме того, измеренные спектры ФЛ и временные зависимости ФЛ СКТ CdSe/ZnSe и матрицы ZnSe позволили предложить модель возбуждения ФЛ в таких наноструктурах Модель включает процесс поглощения накачки, генерацию и диффузию носителей в полупроводниковой матрице 7nSe захват их в квантовые точки, релаксацию по з»ровняч размерного квантования и их рекомбинацию.
При малых уровнях возбуждения впервые для КI обнаружено увеличение более чем в 4 раза времени нарастания интенсивности ФЛ КГ CdSe/ZnSe с ростом их диаметра, что, по-видимому, обусловлено замедлением скорости захвата носителей в точку по мере ее заполнения из-за возникающего кулоновского барьера на границе КТ - полупроводниковая матрица
Впервые в КН пористого InP было зарегистрировано увеличение более чем в 5 раз времени нарастания интенсивности ФЛ при больших уровнях возбуждения, вызванное, вероятно, замедлением внутризонной релаксации носителей при их высокой концентрации в наноструктурах за счет экранирования злектрон-фононної о взаимодействия электронной плазмой высокой плотности и перепоглощения фононов горячими носителями
В диссертационной работе впервые но разрешенным во времени спектрам нелинейного пропускания и спектрам ФЛ при высоких уровнях возбуждения экспериментально установлена доминирующая роль эффектов заполнения фазового пространства экситонов и перенормировки ширины запрещенной зоны в КН полупроводник - диэлектрик и эффекта заполнения состояний в СКТ в формировании нелинейно - оптического отклика исследуемых наноструктур при высоких
концентрациях носителей и жситонов Одновременно спектры нелинейного пропускания, разрешенные во времени, позволили впервые для таких систем измерить величину нелинейной восприимчивости третьего порядка и время ее релаксации
Достоверность и обоснованность полученных результатов определяется, с одной стороны, комплексным подходом в исследовании наноструктур с использованием современных экспериментальных методов И, с другой стороны, хорошим согласием полученных в эксперименте данных с выводами теоретических рассмотрений различных авторов. Основные положения, выносимые на защиту ! Методами линейной и нелинейной лазерной спектроскопии обнаружены экситонные переходы (в том числе в возбужденные состояния) в иовом классе наноструктур -полупроводниковых квантовых нитях, кристаллизованных в диэлектрической матрице
2 Обнаруженное аномально большое значение энергии связи экситонов в полупроводниковых
квантовых нитях экспериментально подтверждает ранее предсказанный в теоретических работах
эффект размерного квантования в квазиодномерных полупроводниковых структурах.
кристаллизованных в диэлектрике.
-
Нелинейная зависимость интенсивности фотолюминесценции от мощности оптического возбуждения и полосы просветления в разрешенных во времени спектрах нелинейною пропускания квантовых нитей с диэлектрическим окружением при высокой концентрации экситонов вызваны заполнением фазового пространства экситонов и перенормировкой ширины запрещенной зоны.
-
Индуцированные интенсивной дополни і ельной лазерной подсветкой в области экситонного поі лощения доліоживущие при низких температурах изменения в спектрах фотолюминесценции квантовых нитей InP, кристаллизованных в хризотил - асбесте, обусловлены перенормировкой излучагельного и безьізлучательної о каналов диссипации энергии возбуждения, вызванной сразу несколькими процессами насыщением центров захвата носителей интенсивной дополнительной засветкой, Оже - ионизацией и последующим тушением излучательной рекомбинации носителей, голубым сдвигом спектра фотолюминесценции в результате заряда квантовых нитей и интерфейса.
-
Аномальное увеличение времени нарастания интенсивности фотолюминесценции квантовых нитей в слое пористого InP с ростом уровня оптического возбуждения обусловлено замелтением внутризонной релаксации носителей из-за экранирования электрон-фононного взаимодействия электронной плазмой высокой плотности и перепоглощения фононов горячими носителями
6 Рост времени нарастания интенсивности фотолюминесценции самоорганизованных
квантовых точек с увеличением их диаметра вызван уменьшением скорости захвата носителей из
окружающего полупроводникового барьера в квантовые точки из-за изменения заряда точек и образования дополнительного кулоновского потенциала на границе квантовая шчка -окружающий полупроводник
-
Предложена модель возбуждения фотолюминесценции самоорганизованных квантовых точек CdSe/ZnSe, объясняющая особенности кинетики фотолюминесценции квантовых точек и полупроводникового барьера при возбуждении образцов слабыми фемтосекундными импульсами света
-
Нелинейная зависимость интенсивности фотолюминесценции кванювых точек от мощности
оптическою возбуждения на различных участках спектра обусловлена доминирующей ролью
эффекта заполнения состояний в самоорганизованных кванювых точках CdSe/ZnSe при высокой
концентрации носителей.
Апробация работы. Основные результаты работы докладывались и обсуждались на семинарах кафедры физики полупроводников физического факультета МГУ; "Ломоносовских чтениях" (Москва, МГУ, 1998, 2000, 2003), 11 и IV Российской конференции по физике полупроводников (С Петербург, 1998, Новосибирск, 1999), International symposium "Nanostructure Physics and technology'YSt Petersburg, 1995, 1996, 1997, 1999, 2000, 2001, 2003), International Conference on Laser Surface Processing (Limoges, France, 1997); Sixth International Conference on the Optics of Excitons in Confined System (Ascnna, Switzerland, 1999), Sixth International Workshop on Nonlinear Optics and Excitation Kinetics in Semiconductors (Marburg, Germany, 2000), International Conference on Porous Semiconductors - Science and Technology (Madrid, Spain, 2000), European Quantum Electronics Conference (Hamburg, Germany, 1996), 8lh and 9lh International Conference on Superlattices, Microstructures and Microdevices (Cincinnati, USA, 1995 Liege, Belgium, 1996), 24,h and 25th International Conference on the Physics of Semiconductors (Jerusalem, Israel, 1998, Osaka, Japan, 2000), Fifth International Symposium On "Quantum Confinement. Physics and Applications" (1995), The Fourth International Symposium on' Quantum confinement- Nanoscale materials, devices, and systems, 1997, 191st Meeting "Featuring 36 Symposia on Solid-State and Electrochemical Science and Technology" (Montreal, Canada, 1997), 23rd International Symposium " Compound Semiconductors" (Russia, 1996)
Публикации. Результаты исследований, представленные в диссертации, изложены в 48
работах, опубликованных в реферируемых журналах, сборниках статей и материалах научных
конференций. Список основных работ приводится в конце автореферата.
Диссертация состоит их семи глав, введения, заключения и списка литературы, содержащего
231 наименований. Объем диссертации составляет^^^траниц, в том числе 39 рисунков и 5 таблиц
