Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. Квантовые точки: получение, свойства, методы исследования и практические применения. 10
1.1. Формирование квантовых точек 10
1.2. Методы исследования квантовых точек 12
1.3. Особенности полупроводниковых квантовых точек InAs/GaAs 15
Глава 2. Спектроскопия одиночной квантовой точки 27
2.1. Техника спектроскопии одиночной квантовой точки 28
2.2. Спектры фотолюминесценции и фототока экситона и экситонных комплексов 32
2.3. «Спиновая память», управляемая напряжением, в одиночной квантовой точке 41
Глава 3. Спектроскопия ансамбля квантовых точек в непрерывном режиме 49
3.1. Техника подготовки образцов для спектроскопических исследований 50
3.2. Спектроскопия фототока ансамбля квантовых точек 55
3.3. Анализ спектров фотолюминесценции массива квантовых точек... 61
Глава 4. Время-разрешенная pump-probe спектроскопия ансамбля квантовых точек 72
4.1. Техника время-разрешенной pump-probe спектроскопии 73
4.2. Тонкая структура нейтрального экситона и квантовые биения 78
4.3 Исследование статистики носителей заряда в p-i-n диоде с квантовыми точками методом pump-probe спектроскопии 85
Глава 5. «Детальная статистика» носителей заряда в ансамбле квантовых точек 92
5.1 Метод «детальной статистики» для описания распределения электонов и дырок по квантовым точкам 93
5.2 Формирование пространственно разделенного биполярно заряженного состояния при инжекции носителей обоих знаков в массив квантовых точек 96
5.3 Релаксация пространственно разделенного заряженного состояния: эксперименты по затуханию фотолюминесценции 103
5.4 Влияние кулоновского взаимодействия на статистику носителей заряда в ансамбле квантовых точек 112
5.5 Применение метода «детальной статистики» к моделированию оптоэлектронных устройств: температурная зависимость порогового тока в полупроводниковых лазерах с квантовыми точками 119
Заключение 126
Литература 128
- Особенности полупроводниковых квантовых точек InAs/GaAs
- Спектры фотолюминесценции и фототока экситона и экситонных комплексов
- Анализ спектров фотолюминесценции массива квантовых точек...
- Тонкая структура нейтрального экситона и квантовые биения
Введение к работе
Быстрое развитие современных систем передачи данных и телекоммуникаций обусловлено в первую очередь постоянным совершенствованием элементной базы оптоэлектроники. Физика оптоэлектронных устройств постоянно включает в себя новые идеи и принципы [1]: полупроводниковые лазеры с квантовыми ямами заменили лазеры с двойной гетероструктурой; использование многообразия полупроводниковых твердых растворов и каскадных лазеров позволило расширить диапазон доступных длин волн от 0.4мкм до более чем 10 мкм; с помощью вертикально излучающих лазеров достигнута частота прямой токовой модуляции более 20 ГГц, и т. д. Полупроводниковые квантовые точки (КТ) являются перспективной средой для разработки нового поколения оптоэлектронных устройств благодаря своим уникальным свойствам [2]. Физика инжекционных лазеров с КТ, уже показавших ряд рекордных характеристик, представляет значительный интерес для дальнейшего совершенствования этих устройств. В настоящее время большое внимание уделяется разработке принципов и созданию нового поколения квантовых оптоэлектронных устройств, таких как сверхмалые элементы памяти [3], источники и детекторы одиночных и когерентных фотонов [4], элементы квантового компьютера [5], управляемые системы «медленного света» и опто-оптические переключатели потоков данных [6]. Массивы КТ и одиночные КТ являются одной из перспективных материальных сред для создания этих устройств, что определяет актуальность детального изучения физики КТ.
Оптическая спектроскопия полупроводников и низкоразмерных полупроводниковых гетероструктур, основанная на исследовании взаимодействия света с кристаллами, сыграла основную роль в развитии представлений о строении и уровнях энергии собственных состояний вещества. Методы оптической спектроскопии оказались незаменимыми при изучении края собственного поглощения полупроводников. Исследование энергетического положения спектральных линий и их формы дает важную информацию о структуре энергетических зон и энергетических состояний носителей тока в полупроводниках. Спектроскопия как метод изучения КТ не только позволяет получить наиболее подробную информацию о свойствах КТ, но и наиболее адекватна области практического применения КТ - оптоэлектронике. За последнее десятилетие методами спектроскопии были получены данные о материальной структуре КТ, энергетическом спектре носителей заряда в КТ, особенностях их динамики, деталях спин-орбитального взаимодействия и многие другие.
В данной работе объектом исследования были выбраны полупроводниковые КТ, созданные на основе гетероперехода, в системе материалов InAs/InGaAs/GaAs. В данной системе материалов было получено излучение на длинах волн, наиболее важных для практики передачи данных: 0.98 мкм, І.Змкм и 1.55 мкм, кроме того, к настоящему моменту развита технология молекулярно-пучковой эпитаксии, позволяющая получить высококачественные лазерные структуры с InAs/GaAs КТ в результате процессов самоорганизации. Наличие высококачественных массивов КТ и одиночных КТ позволяет проводить спектроскопические исследования их неизученных свойств, важных для развития физики КТ и создания и совершенствования приборов на их основе.
Целью настоящей работы было детальное спектроскопическое исследование одиночных КТ и массивов КТ методами оптической и оптоэлектрической спектроскопии и теоретическое обоснование результатов исследований.
В работе были поставлены следующие задачи: исследование одиночных InAs/GaAs КТ, особенностей формирования и спиновой динамики экситонных комплексов в одиночной КТ, а также зависимости этих процессов от приложенного электрического или магнитного поля; исследование фототока, фотолюминесценции и лазерной генерации ансамбля InAs/GaAs КТ. Описание совокупности экспериментальных данных на базе единой теоретической модели и определение фундаментальных характеристик InAs/GaAs КТ, таких как энергетическая структура и матричные элементы оптических переходов; теоретическое и экспериментальное изучение статистики, классической и квантовой динамики носителей заряда в ансамбле КТ. Разработка методов детального описания работы оптоэлектронных устройств на основе массива КТ с учетом особенностей систем с трехмерной локализацией носителей.
Для решения поставленных задач были выбраны следующие методы исследования: спектроскопия фототока и фотолюмесценции одиночных InAs/GaAs КТ, спектроскопия фототока, фотолюминесценции и лазерной генерации p-i-n лазерных диодных структур с КТ, исследование поглощения массива InAs/GaAs КТ, помещенных в лазерную диодную p-i-n структуру, с помощью pump-probe спектроскопии с пикосекундным временным разрешением, а также разработка теоретического подхода на основе метода детального баланса, с учетом особенностей реальных систем с КТ - конечного времени установления равновесия между локализованными и нелокализованными носителями заряда, сложной структуры энергетических уровней в КТ, неоднородного уширения уровней энергии в КТ и кулоновского взаимодействия носителей заряда.
Научная новизна работы заключается в том, что впервые были проведены комплексные спектроскопические исследования, включая pump-probe спектроскопию, лазерной диодной p-i-n структуры, содержащей ансамбль InAs/GaAs КТ. Использование поляризованного света позволило впервые наблюдать формирование заряженных КТ при токовой инжекции в нелегированном образце. Впервые для лазерных структур с InAs/GaAs КТ были обнаружены и исследованы квантовые биения локализованных экситонов, эффект динамической «спиновой памяти», и продемонстрирована возможность управления «спиновой памятью» с помощью тока. Впервые реализовано электрическое управление поляризацией излучения одиночной InAs/GaAs КТ в структуре диода Шотки и детально изучены соответствующие физические механизмы.
Научная и практическая значимость предлагаемой диссертации состоит в формулировании и исследовании эффектов пространственно разделенного биполярно заряженного состояния (ПРБЗС) квантовых точек и в разработке метода «детальной статистики» для его описания. На основе предложенного метода были определены границы применимости общепринятого подхода для моделирования оптоэлектронных устройств и предложено количественное описание устройств, работающих за этими границами. Моделирование данных фотолюминесценции, фототока и лазерной генерации реальных лазерных диодов на основе единого теоретического подхода позволило вывести способы математического описания безизлучательных потерь в таких структурах, а также сформулировать методику их оптимизации.
На защиту выносятся следующие положения:
1. Однократно положительно заряженный экситон Х+, в отличие от нейтрального экситона Х, в изолированной КТ, благодаря подавлению обменного взаимодействия, демонстрирует «спиновую память» - после возбуждения электрона в КТ циркулярно-поляризованным светом, его спин сохраняется. Управление «спиновой памятью» в изолированной КТ возможно электрическим полем в структурах с барьером Шотки, а также внешним магнитным полем.
2. Оптический спектр массива InAs/GaAs квантовых точек излучающих вблизи 1.3 мкм, состоит из большого количества линий, которые группируются в 4 широких максимума видимых в спектрах поглощения и люминесценции. В качестве простого метода изучения оптических свойств массива КТ может быть использован фототок диодной p-i-n структуры.
3. «Спиновая память» массива InAs/GaAs квантовых точек, изученная методом время-разрешенной pump-probe спектроскопии, когда массив сохраняет поляризацию импульса накачки, может управляться с помощью внешнего тока, что является следствием частичного заполнения квантовых точек носителями заряда в результате их инжекции в активную область лазерной структуры.
4. Под действием постоянной биполярной инжекции в массиве КТ реализуется пространственно раздельное распределение носителей заряда, которое может быть описано в рамках разработанного метода «детальной статистики»; при этом электроны и дырки локализуются в пространственно разделенных КТ. Для нелинейных уравнений, описывающих динамику релаксации пространственно разделенного распределения, в ряде важных для практики случаев - однородный и сильно неоднородный ансамбли КТ - могут быть получены точные аналитические решения, общей особенностью которых является существенно неэкспоненциальный характер затухания.
5. Изменение квазиравновесной статистики носителей заряда в квантовых точках, за счет их кулоновского взаимодействия, приводит к уменьшению порогового тока полупроводниковых лазеров с квантовыми точками, при росте температуры. Для полного описания излучательной и безизлучательной компонент пороговой плотности тока в лазерах с квантовыми точками необходим учет детальной статистики носителей.
Основные результаты диссертации опубликованы в 12 печатных работах [7-18]. Диссертация состоит из пяти глав, заключения и списка литературы. В первой главе представлено описание общих свойств квантовых точек, приведен обзор методов исследования КТ, а также рассмотрены различные типы оптоэлектронных устройств с квантовыми точками. Вторая глава посвящена спектроскопическому исследованию одиночной КТ - рассматривается серия экспериментов по спектроскопии фототока, фотолюминесценции (ФЛ) и магнитоспектроскопии одиночной КТ InAs/GaAs. В третьей главе приводятся результаты исследования p-i-n лазерных диодов в непрерывном режиме методом фототока и фотолюминесценции. Четвертая глава посвящена изучению ансамбля КТ методом время-разрешенной pump-probe спектроскопии, а также исследованию статистики носителей в лазерном диоде при низкой температуре.
В пятой главе представлен метод «детальной статистики» носителей для описания свойств распределения электронов и дырок в ансамбле квантовых точек. Метод «детальной статистики» последовательно применяется к объяснению результатов pump-probe спектроскопии, изучению динамических свойств носителей заряда в массиве КТ и изучению статистики носителей заряда в лазерах на КТ. В заключении сформулированы основные результаты работы.
Особенности полупроводниковых квантовых точек InAs/GaAs
В данной работе рассматриваются квантовые точки InAs выращенные в гетеросистеме InAs/GaAs (см. рис. 1.2). Процесс самоорганизации точек происходит при эпитаксии тонкого слоя InAs на подложке GaAs (или InGaAs) в режиме роста Странски - Крастанова [40]. Образующиеся при этом «островки» с повышенным (вплоть до 100%) содержанием In в матрице (In)GaAs образуют захватывающий потенциал для электронов и дырок. Перераспределение индия хорошо видно методами электронной микроскопии (см. например [39, 41]). Образовавшиеся островки имеют пирамидальную форму или форму усеченной пирамиды, в зависимости от условий роста [25, 34-36, 38, 47]. Свойства образовавшегося ансамбля также зависят от ориентации поверхности подложки относительно ее кристаллических осей [27, 28, 37]. Процессы, происходящие при заращивании слоя КТ слоем (In)GaAs и при дальнейшем росте нового слоя КТ, подробно рассмотрены в работах [24, 29, 35]. Зависимость оптических свойств ансамбля КТ от температуры роста и других ростовых параметров освещена в работе [26]. Многочисленные оптические исследования (см. например [42-46]) показали, что свойства носителей в КТ отвечают нашим ожиданиям относительно нульмерной системы. В частности, наблюдается ясно выраженная дискретная система уровней и в динамике носителей большую роль играет принцип запрета Паули.
Электронная структура квантовых точек привлекает пристального внимание теоретиков уже более десяти лет. С течением времени появляются все более реалистичные модели КТ. Уровни энергии в КТ могут быть описаны как собственные числа уравнения Шредингера в некотором потенциале, таким образом, задача разбивается на две: определение потенциала и решение уравнения Шредингера в этом потенциале. Наиболее прозрачный подход к этой задаче предложен в работе [50]. Разумеется, потенциал зависит от расположения атомов в КТ и окружающей матрице, которое неизвестно. Это приводит к необходимости некоторых допущений относительно такого расположения [55-57, 59, 65] или попыток его анализа [58, 61, 62]. Следующим шагом в вычислении электронной структуры должно стать определение упругих и пьезоэлектрических полей непосредственно взаимодействующих с носителями. Возможные подходы к решению этой задачи: континуальный (непрерывный) метод [52, 54, 57-59, 63, 65, 66, 68] и метод псевдопотенциала, рассматривающий отдельные атомы [60-63]. Среди работ с континуальным методом расчета упругих напряжений хочется выделить [52, 63, 68], в которых получено аналитическое выражение для потенциала электрона. Метод псевдопотенциала подразумевает значительный объем машинных вычислений. Сравнение результатов двух методов приводится, например, в работе [51]. К решению уравнения Шредингера для электронов и дырок в полупроводнике также возможны различные подходы, отличающиеся математическими деталями [50, 52, 55, 68] и предположениями о зонной структуре полупроводника [52, 58, 62, 65,66].
В большинстве приведенных выше работ проделан как расчет энергетической структуры, так и расчет оптических свойств (матричных элементов оптических переходов между уровнями) квантовых точек. Более общий анализ оптических свойств квантовой точки приведен в работах [53, 64]. Детальный учет влияния неоднородного уширения на спектр КТ приводится в работе [49]. Влияние взаимодействия частиц в КТ обсуждается в работах [60-63, 67].
О непосредственном наблюдении расщепления состояний, вырожденных по спину сказано, например, в работе [145, 147]. Описание таких состояний в рамках зонной теории хорошо развито. Подробный анализ расщепления основного состояния приведен в работе [147]. В работе [148] приведен расчет спинового расщепления, основанный на методе псевдопотенциала, и проанализирован ряд возможных причин такого расщепления. В работе [149] показано, как принцип запрета Паули сказывается на заполнении спин-расщепленных состояний и поляризации образца.
Расстояние между энергетическими уровнями носителей в InAs КТ обычно варьируется в диапазоне 10-100 мэВ, что сравнимо и превосходит другие энергетические масштабы как, например, температуру и экситонный Ридберг. Следовательно, влиянием многочастичных эффектов при описании структуры энергетических уровней в КТ можно пренебречь, учитывая их потом по теории возмущений. InAs квантовая точка имеет сплюснутую форму, что отражается на симметрии волновых функций носителей. Волновые функции сильнее локализованы в плоскости роста, чем в латеральном направлении. У основного и ближайших возбужденных состояний, тем не менее, часто принято выделять элементы сферической симметрии. В данном случае они описывают симметрию состояния в плоскости роста. Так как КТ обладает весьма высокой симметрией в плоскости роста (приближенно С4 и лишь небольшие поправки обладают симметрией Сг) волновые функции, действительно, удобно классифицировать по симметрии в плоскости роста. S-состояние для электронов и дырок (двукратно вырожденное по спину) обладает наивысшей симметрией. Р-состояние обычно ориентировано вдоль одной из диагоналей и обладает меньшей симметрией. Говорить о симметрии более высоковозбужденных состояний затруднительно. Типичный спектр энергетических уровней электронов и дырок представлен на рис. 1.3. Он взят из теоретической работы Андреева [68].
Для спектроскопии одиночных точек и для спектроскопии квантовых биений важно снятие спинового вырождения уровней. Наблюдаемое расщепление основного уровня колеблется в диапазоне 20-200 мкэВ и сильно зависит от процедуры роста КТ и имеющихся в образце напряжений. Это расщепление, тем не менее, не играет существенной роли в физике ансамблей КТ (кроме наблюдения квантовых биений), так как смазывается большим по величине неоднородным уширением. Из-за наличия в эффективном потенциале слагаемых с симметрией С2 Р-состояния сильно расщепляются на величину порядка единиц мэВ. Это расщепление может быть измерено в спектрах внутризонного поглощения КТ. В целом же энергетический спектр состоит из большого числа уровней, которому соответствует большое количество оптических межзонных переходов (см. рис. 1.4).
Спектры фотолюминесценции и фототока экситона и экситонных комплексов
Видно, что спектр содержит одновременно линии нескольких КТ, освещенных под апертурой, а также линии различных экситонных комплексов одной КТ. При используемых интенсивностях накачки исследуется излучение экситонных комплексов, находящихся на основных состояниях КТ. Сдвиг линий под действием приложенного электрического поля соответствует эффекту Штарка - экситоны в КТ поляризуются под действием электрического поля и взаимодействие статического диполя с электрическим полем приводит к изменению энергии экситона [33]. Рассмотрим линии, помеченные как X и XX, отмеченные на рис. 2.3а. Как будет показано, эти линии можно приписать экситону и биэкситону, локализованным в одной КТ. Расстояние между линиями равное 3.1 мэВ, соответствует расстоянию между энергиями экситона и биэкситона, наблюдавшимися ранее в таком типе InAs/GaAs КТ [33], а также согласуется с теоретическим расчетом [54, 61]. Одинаковое поведение обеих линий с изменением электрического поля, также демонстрирует их принадлженость одной и той же квантовой точке. Линии с более сильным эффектом Штарка могут отвечать заряженным экситонам, которые, благодаря наличию лишнего электрона обладают большой поляризуемостью. Как видно из приведенного спектра, в спектральный интервал шириной 10 мэВ может попадать излучение одной или нескольких КТ, что делает возможным изучении свойств одиночной КТ. В системе InAs/GaAs КТ такие измерения возможны только при гелиевых температурах вплоть до « 30 К. При дальнейшем повышении температуры линии испытывают однородное уширение за счет взаимодействия с фононами и исследовать их тонкую структуру невозможно [149]. Следует отметить, что интенсивности отдельных линий сравнительно слабо чувствительны к напряжению смещения, что является характерным свойством p-i-n структуры. На рис. 2.36 показаны спектры того же образца при различных значениях мощности накачки - линии экситона X и биэкситона XX отмечены. При низкой интенсивности накачки доминирует линия экситона, однако по мере увеличения интенсивности накачки интенсивность ФЛ X насыщается. По мере насыщения, увеличивается интенсивность излучения XX. Такое поведение можно объяснить на основе метода, детально развитого в гл. 5: насыщение ФЛ X означает, что КТ все время занята экситоном X. Когда электрон-дырочная пара захватывается в КТ, уже содержащую экситон, после релаксации сформируется биэкситон, линия излучения которого видна в спектрах. Такое поведение спектров с увеличением накачки является сильным свидетельством в пользу экситонной и биэкситонной природы наблюдаемых линий. Зависимость энергии экситона Ex(F) от приложенного поля F позволяет получить информацию о структуре волновой функции экситона [90] - в частности, о взаимном расположении электрона и дырки в локализованной электрон-дырочной паре (см. рис. 2.4). При анализе экспериментальных данных необходимо учитывать, что при нулевом напряжении смещения в p-i-п диоде, в нелегированной области присутствует встроенное электрическое поле, которое частично компенсирует (или усиливает) электрическое поле прикладываемое за счет внешнего смещения. Взаимное расположение электрона и дырки определяет дипольный момент экситона D, который, в свою очередь, определяет зависимость энергии экситона от электрического поля: где % - поляризуемость экситона [90]. Информация о знаке дипольного момента, совместно с теоретическими расчетами, позволяет проверять предположения о распределении индия в InGaAs КТ.
В отличие от предыдущих экспериментов с InAs/GaAs КТ [90], излучающими вблизи 1 мкм, мы впервые обнаружили зависимость Ex(F), показанную на рис. 2.46 - см. рис. 2.5. При приложении небольшого обратного смещения энергия экситона возрастает. Возможным объяснением является, что в исследуемом образце изучался двухслойный массив КТ с небольшим зазором между слоями КТ - 30 нм. Наличие нижнего слоя КТ за счет упругих напряжений в матрице GaAs может влиять на рост второго слоя КТ, и, в частности приводить к перераспределению In в верхней КТ. Следствием этого будет изменение знака дипольного момента в неполяризованном состоянии. Таким образом, в результате исследования эффекта Штарка в диодной p-i-n структуре нами было показано, что, в отсутствии внешнего электрического поля дырка локализована ближе к основанию КТ. Другой особенностью зависимости, показанной на рис. 2.5 является непараболичность, т.е. отклонение от квадратичной зависимости 2.1. Эффект непараболичности ранее не наблюдался.
Анализ спектров фотолюминесценции массива квантовых точек...
Теория, описывающая связь спектров поглощения, люминесценции и усиления в КТ была развита в работах [116, 123]. Здесь мы будем считать, что заполнение КТ электронами и дырками равновесное. Данная ситуация важна для практических применений так как реализуется при комнатной температуре для КТ InAsflnGaAs/GaAs. В равновесии заполнение энергетических уровней определяется уровнем Ферми для соответствующих носителей по известным формулам: Вычисление положения самих уровней Ферми производится с учетом условий равновесия и является в общем случае нетривиальной задачей. Для нахождения уровней, очевидно, необходимо решение двух уравнений. В стационарном случае это уравнения динамического баланса для электронов и дырок.
Приход носителей в активную область через инжекцию компенсируется рекомбинацией носителей. Обычно одно уравнение описывает равенство полного тока рекомбинации (включая рекомбинацию в активной области, окружающей КТ) и тока накачки, а другое уравнение описывает равенство токов накачки для электронов и дырок. В простейшем случае в качестве второго уравнения может выступать условие нейтральности слоя КТ. В таком случае примером простейших уравнений может служить пара уравнений из работы [123]. Хочется отметить, что уровни Ферми входят в уравнения оптики массива квантовых точек (МКТ) только посредством формул 3.4, что делает целесообразным разделение исследования оптики МКТ в режиме равновесного заполнения на две задачи: изучение спектров МКТ при известных значениях Fn и Fp и нахождение этих значений. Экспериментально могут быть реализованы ситуации, в которых значение чисел заполнения известны: в режиме насыщения, который соответствует сильной накачке, числа заполнения нескольких уровней КТ близки к единице. Оптическая активность n-го перехода между уровнями электронов и дырок определяется модулем матричного элемента взаимодействия электронов в КТ и света, который определяется следующим образом как M=l final\Hint\initial /, где \final - состояние с фотоном и пустой КТ, a \initial - состояние без фотонов, но с экситоном в КТ.
Первой задачей экспериментального исследования КТ должно быть изучение положения уровней энергии КТ и определение матричных элементов для оптически активных переходов. Рассмотрим взаимодействие одной КТ с одной световой модой, заключенной в некотором объеме V. Если в квантовой точке находится электрон-дырочная пара, то вероятность излучить фотон в единицу времени в In одну фотонную моду будет равна: о =—M2S(E-hm). Здесь Е - энергия оптического перехода, a hw- энергия кванта света. Если в выделенном объеме энергетическую плотность фотонных мод обозначить как F , то выражение для частоты переходов может быть проинтегрировано по энергии и получено выражение для излучательного времени жизни электрон-дырочной пары: Рассмотрим далее сечения поглощения монохроматического света, то есть одной моды. В данном случае ситуация противоположена. Экситонный уровень первоначально пуст, а фотонный уровень заполнен. Вероятность перехода определяется тем же выражением. Средняя поглощаемая из световой моды мощность равна v ti&, а пространственная плотность энергии в потоке излучения равна m/v
Очевидно, средняя поглощаемая мощность должна быть равна потоку энергии через сечение поглощения а, т.е.: Удобно считать, что у нас есть распределение КТ по энергиям, которое характеризуется некоторой энергетической плотностью p = dN/dE. Тогда мы можем рассчитать сечение поглощения одной световой моды этим ансамблем, заметив что, при усреднении по ансамблю, d(E-hw) =p. Тогда сечение поглощения света ансамблем КТ можно записать в виде: а = -. или, подставляя матричный элемент из формулы (3.5): где введена энергетическая плотность световых мод в единице объема F = F /V = (hw)2/(7t 2h3c 3). Полученная формула (3.7), фактически, показывает количественную связь между излучением и поглощением (усилением) света в мкт.
Тонкая структура нейтрального экситона и квантовые биения
Наличие тонкой структуры у основного экситонного уровня в КТ привлекает значительный фундаментальный интерес. Наличие в КТ двух уровней, обладающих оптической активностью, состояние которых может контролироваться светом и (или) магнитным полем, также представляет практический интерес для многочисленных перспективных одноэлектронных применений.
Расщепление основного состояния экситона в КТ происходит из-за слабой асимметрии направлений в плоскости слоя КТ [145-149]. Это связано с отсутствием в полупроводниках типа А3В5 центра инверсии. Количественно это выражается в асимметрии коэффициентов упругости материала и в асимметрии обменного электрон-дырочного взаимодействия. Далее возможны различные сценарии влияния подобной асимметрии на формирование электронного и дырочного спектров. При росте КТ возможно образование слабо асимметричных КТ, вытянутых вдоль одного из выделенных направлений или же КТ с асимметричным полем напряжений. В этом случае уже одно-частичные состояния будут обладать расщеплением. Однако даже в случае, когда потенциал КТ обладает высокой симметрией (С4) и одно-частичные уровни не вырождены, экситонный уровень все равно будет расщеплен за счет асимметрии обменного электрон-дырочного взаимодействия. Подобное расщепление многократно наблюдалось в различных экспериментах спектроскопии одиночной КТ (см., в частности, гл. 2). В случае, когда в КТ находятся три носителя, формируя положительно или отрицательно заряженный экситон, тонкой структуры не наблюдается. В этом случае оба вырожденных состояния заняты электронами (дырками) и следовательно дырка (электрон) при обменном взаимодействии «чувствует» симметризованную (анти-симметризованную) комбинацию, которая обладает свойством пространственной и спиновой симметрии. Одним из следствий тонкой структуры является возможность когерентного взаимодействия расщепленных состояний или квантовых биений, которые наблюдались в данной работе. С оптической точки зрения каждое из расщепленных экситонных состояний является линейно-поляризованным, то есть является суперпозицией циркулярно-поляризованных состояний с
Направления линейной поляризации этих состояний лежат в плоскости слоя КТ. Таким образом, когда квантовая точка поглощает циркулярно-поляризованный фотон, то возникает экситон, находящийся в суперпозиции состояний 1 и 2 (рис. 4.3а,г). Эти состояния обладают разными энергиями благодаря расщеплению, и между ними возникают биения, то есть экситон периодически переходит из состояния 1 в состояние 2 и обратно (см. рис. 4.36) - это типичный динамический когерентный процесс. В идеально изолированной КТ биения могут продолжаться неограниченно долго. В реальности время биений ограничено временем декогеренции из-за взаимодействия с окружением (порядка 1 не) и временем жизни самих состояний 1 и 2 (порядка 1 не). В случае наблюдения ансамбля КТ, сложение биений от множества КТ, каждая из которых обладает разным значением расщепления, приводит к эффективному дополнительному затуханию биений. Экспериментальное наблюдение квантовых биений описано в данной работе ниже. Период биений связан с величиной расщепления по общеизвестной формуле:
Для обычного значения расщепления 30 мкэВ период будет равен 120 пс. Наличие квантовых биений в ансамбле КТ является экспериментальным доказательством нейтральности последних, как это следует из сказанного выше о заряженных экситонах. Таким образом, по степени подавления биений можно судить об усредненном зарядовом состоянии КТ [135]. Заряд в КТ возможно создавать как в процессе роста структуры, легируя области матрицы, окружающие КТ, так и динамически, посредством пропускания тока или приложения напряжения в зависимости от электрического типа системы.
Типичный вид временной зависимости модуляции поглощения DT(t) от времени задержки / показан на рис. 4.3в. На одном графике приведены две зависимости, в случае, когда импульс накачки циркулярно поляризован также, как и сг+-пробный импульс (ст+а+) или противоположено ему (а+а ). Величина модуляции поглощения (МП) для этих двух случаев далее обозначается, как D7 и DT соответственно. Значения этих величин, равных изменению оптической плотности образца, отложены на оси абсцисс. Эти значения соотносятся с оптической плотностью образца в стационарном режиме, а именно: величина МП DT(t) всегда меньше стационарной оптической плотности А (см. 3.2), но стремится к ней в случае большой интенсивности импульса накачки и малой разницы времен между импульсом накачки и пробным импульсом - когда поглощение заблокировано во всех КТ ансамбля.
Непосредственно после прихода импульса накачки модуляция поглощения видна только в а+ поляризации DT О, DT = 0 - это означает а+ поляризацию рожденного экситона. Далее возникают квантовые биения (КБ) состояния экситона, когда амплитуда ст+ состояния меняется по гармоническому закону, и вероятность ст+ и ст" состояний периодически (в противофазе) меняется от нуля до единицы. Квантовая динамика обусловлена следующими тремя эффектами: квантовыми биениями в КТ, спиновой декогеренцией и неоднородным смазыванием квантовых биений.
Сигнал ст+ 7+ МП не достигает нулевого значения, что является следствием «смазывания» квантовых биений в результате неоднородного уширения величины тонкого расщепления [132]. В случае квантовых биений без «замазывания» сигналы МП т+ст+ и ст+ т " поляризации пересекаются, и затем ст+а+ сигнал уменьшается до нуля (см. рис. 4.36). Различие Eps в различных КТ приводит к тому, что с течением времени фазы колебаний становятся некоррелированными, и колебания МП ансамбля КТ, равные сумме колебаний от каждой КТ, «смазываются» или затухают. Если обозначить разброс по энергиям тонкого расщепления S, то мы сможем наблюдать примерно Ер$/ 8 (Eps - средняя энергия тонкого расщепления) периодов колебаний, пока они окончательно не «смажутся». На рис. 4.3в мы отчетливо можем наблюдать лишь один - два периода колебаний, что приводит нас к выводу о том, что разброс энергии расщепления 5 Eps / (2...3). Это показывает, что величина расщепления тонкой структуры КТ, обладающих близкими размерами и энергиями размерного квантования, сильно варьируется в зависимости от других факторов (например, от флуктуации формы).
На экспериментальных графиках явления декогеренции и смазывания проявляются в совпадении D7 и DT сигналов МП, в ситуации когда два линейно поляризованных собственных состояния КТ, теряют когерентность, квантовые биения затухают и экситон с равной вероятностью оказывается в одном из двух линейно-поляризованных состояний (рис. 4.36) [135]. Спиновые биения отчетливо видны как относительные осцилляции сигналов DT и DT вокруг среднего значения. Некогерентный «распад» поляризованного состояния экситона, связанный со спиновой релаксацией, проявляется как монотонное уменьшение DT сигнала МП и монотонное возрастание DT сигнала МП, до момента, когда они становятся равными друг другу. В представленном эксперименте невозможно экспериментально отделить два типа затухания квантовых биений: декогеренцию и неоднородное «смазывание». Тем не менее, исходя из предыдущих экспериментов [132], «смазывание» представляется наиболее важным фактором, т.к. декогеренция при низкой температуре эксперимента должна характеризоваться значительно большим временем, чем -100 пс, наблюдавшиеся в эксперименте.
Возникновение квантовых биений и их последующее затухание приводит к «забыванию» экситоном своей изначальной циркулярной поляризации. Именно это наблюдалось нами в экспериментах с одиночной КТ, описанных в гл. 2. Изначально циркулярно-поляризованный экситон демонстрировал излучение фотонов обеих поляризаций - т.е. «забывал» свою начальную поляризацию. Отсутствие квантовых биений в заряженном экситоне делает возможной его «спиновую память» о начальном состоянии (см. 2.3).
