Введение к работе
Актуальность работы. В настоящее время большое внимание уделяется исследованию структур с квантовыми точками. Интерес к этим объектам обусловлен их уникальными физическими свойствами и возможностью изготовления на их основе оптоэлектронных приборов, например, высокоэффективных инжекционных гетеролазеров и светодиодов для волоконно-оптических систем связи.
Во многих случаях объектами экспериментального исследования являются структуры с квантовыми точками, обладающие большим неоднородным уширением оптических переходов. При описании таких систем вероятности однофотонных переходов и сечения рассеяния необходимо усреднять по соответствующему размерному распределению. Следовательно, несомненный интерес представляют методы оптической спектроскопии, позволяющие устранить влияние неоднородного уширения на параметры исследуемых систем. Одним из таких методов, хорошо зарекомендовавшим себя при изучении молекулярных систем, является спектроскопия выжигания долгоживущих провалов в неоднородно уширенном контуре поглощения света. В настоящее время он достаточно широко используется для экспериментального изучения ансамблей квантовых точек [1], однако теоретическое описание этого метода, применительно к квантовым точкам, нуждается в дальнейшей разработке.
Другим методом, позволяющим устранить неоднородное уширение, является спектроскопия одиночной квантовой точки. Случай одиночного нанокри-сталла тривиален с теоретической точки зрения, и значительно больший интерес представляет исследование спектра ансамбля небольшого числа близко расположенных квантовых точек. Одним из наиболее интересных эффектов, проявляющихся в подобных объектах, является безызлучательный перенос энергии [2]. В последние годы исследования этого явления интенсивно развивались в системах с нанокристаллами [3-5]. Подобный интерес обусловлен прежде всего перспективами их использования в различных приложениях, например, при разработке люминесцентных меток и сенсоров, устройств для сбора энергии солнечного излучения, при создании низкопороговых лазеров [6], квантовых компьютеров [7, 8] и клеточных автоматов [9]. Кроме того, нанокристаллы являются хорошим модельным объектом для детального изучения физических основ безызлучательного переноса энергии. Благодаря эффекту размерного квантования можно осуществить резонанс между любыми электронными уровнями квантовой точки донора энергии и квантовой точки акцептора путем подбора соответствующих размеров нанокристаллов. Таким образом, можно исследовать зависимость эффективности переноса энергии от свойств электронных состояний, участвующих в этом процессе.
Наиболее простым и в то же время наиболее наглядным проявлением пе-
3 л :
реноса энергии является тушение люминесценции резонансно возбуждаемой квантовой точки донора и сенсибилизация люминесценции квантовой точки акцептора. Несмотря на очевидную важность этой проблемы для интерпретации экспериментальных данных, она, насколько нам известно, до настоящего времени не решалась в рамках единого подхода.
Теория резонансного переноса энергии в системах с квантовыми точками в настоящий момент активно разрабатывается и еще далека от своего завершения. В частности, остаются открытыми вопросы о критериях применимости широко используемого диполь-дипольного приближения и теории Ферстера, о влиянии формы нанокристалла на величину мультипольных взаимодействий и создании количественного описания люминесценции. Решение этих задач, безусловно, представляет интерес как с точки зрения фундаментальной физики, так и для технических приложений.
Цель диссертационной работы состоит в теоретическом исследовании размерно-селективных методов оптической спектроскопии квантовых точек. В частности, исследован метод выжигания долгоживущих провалов в спектрах поглощения ансамблей квантовых точек. Другим объектом исследования является стационарная фотолюминесценция двух квантовых точек, электронные подсистемы которых связаны электростатическим взаимодействием.
Для достижения поставленных целей были решены следующие задачи:
Расчет энергетического спектра электронных и поляроноподобных состояний, определение вероятностей переходов, происходящих в квантовых точках в результате воздействия резонансного излучения.
Разработка модели, описывающей кинетику населенностей в системе «квантовые точки-матрица», над которой проводится эксперимент по выжиганию спектральных провалов.
Исследование модификации энергетического спектра, волновых функций и спектра скорости генерации электрон-дырочных пар в сильном электрическом поле, в случае когда нарушаются условия применимости стационарной теории возмущений.
Изучение зависимости энергетического спектра от ориентации вектора напряженности электрического поля относительно осей симметрии квантовой точки.
Вывод выражений, описывающих форму дифференциального спектра ансамбля квантовых точек вблизи края фундаментального поглощения для рассмотренных процессов возбуждения.
Вычисление вероятности переноса энергии фотовозбуждения вследствие электростатического взаимодействия электронных подсистем квантовых точек. При этом предполагалось, что взаимодействие описывается ку-лоновским потенциалом, что позволило корректно рассмотреть случаи дипольно-запрещенных оптических переходов и перенос энергии вследствие мультипольных взаимодействий.
Исследование температурной зависимости вероятности переноса энергии, появляющуюся вследствие изменения населенности в колебательной подсистеме нанокристаллов и изменения характера взаимодействия электронной и колебательной подсистем.
Создание модели процесса резонансной фотолюминесценции системы двух квантовых точек с учетом эффекта безызлучательного резонансного переноса энергии.
Научная новизна
-
Развита теория эффекта выжигания спектральных провалов в неоднородно уширенном контуре поглощения ансамбля квантовых точек, учитывающая взаимодействие их электронной и колебательной подсистем.
-
Рассчитаны дифференциальные спектры ансамблей квантовых точек для бесфононных переходов, переходов с участием акустических фононов и однофононных переходов в случае колебательного резонанса.
-
Исследовано влияние локального электрического поля, создаваемого пространственно разделенными носителями, на форму дифференциального спектра в окрестности пика фундаментального поглощения.
-
Развита теория эффекта безызлучательного переноса энергии между квантовыми точками. Получено выражение для вероятности переноса в предположении о том, что взаимодействие между носителями заряда донора и акцептора описывается кулоновским потенциалом. Это позволило адекватно рассмотреть случаи, когда квантовые точки находятся на расстояниях, сопоставимых с их размерами, и когда межзонные переходы являются дипольно-запрещенным.
-
Показано, что в рамках двухзонной модели диполь-дипольное приближение адекватно даже на малых расстояниях между квантовыми точками, если межзонные переходы между состояниями, участвующими в процессе переноса, являются дипольно-разрешенными. Обнаружено, что вероятность переноса с переходом акцептора в дипольно-запрещен-ное состояние в квантовых точках существенно выше, чем в атомных
или молекулярных системах. Получены аналитические выражения правил отбора межзонных переходов, происходящих вследствие переноса энергии.
-
Выполнен анализ температурной зависимости скорости переноса энергии. Обнаружено, что при низких температурах скорость переноса может значительно превышать скорость внутризонной релаксации энергии в квантовой точке. Это означает, что следует учитывать обратный перенос энергии от акцептора к донору.
-
Получены выражения, описывающие форму спектров дифференциального сечения люминесценции системы двух взаимодействующих квантовых точек при комнатной температуре. Рассмотрена зависимость формы спектров от расстояния между донором и акцептором.
Практическая ценность работы. Результаты, изложенные в диссертации, могут быть использованы для анализа экспериментальных данных, полученных методами спектроскопии выжигания долгоживущих провалов. В частности, показано, что фононные крылья в дифференциальном спектре и спектре генерации электрон-дырочных пар в одиночной квантовой точке имеют одинаковую форму. Таким образом, анализируя дифференциальные спектры с помощью предложенной модели, можно получить информацию о фонон-ном спектре квантовых точек и матрицы. Используя полученные выражения можно идентифицировать поляроноподобные состояния и исследовать их размерную зависимость. Описание процесса выжигания провалов, учитывающее наличие локального электрического поля в образце, позволяет оценить время воздействия возбуждающего излучения, при котором не происходит существенных изменений энергетического спектра и правил отбора оптических переходов. Расчет формы дифференциальных спектров позволяет идентифицировать спектральные особенности, возникающие вследствие квантовораз-мерного эффекта Штарка, которые могут быть ошибочно интерпретированы как результат электрон-фононного взаимодействия.
Исследование эффекта безызлучательного переноса энергии, выходящее за рамки диполь-дипольного приближения, позволило получить выражение для вероятности переноса, применимое для случая, когда межзонный переход в квантовых точках является запрещенным в дипольном приближении. Найдены аналитические выражения для правил отбора межзонных переходов вследствие переноса энергии. Эти результаты имеют существенное значение для проектирования устройств, основанных на данном эффекте, поскольку позволяют количественно оценить вероятность переноса энергии.
В зависимости от ориентации дипольных моментов межзонных переходов в доноре и акцепторе друг относительно друга и относительно радиус-вектора, соединяющего центры квантовых точек, вероятность переноса может
обращаться в нуль либо достигать максимального значения. Это открывает принципиальную возможность создания сложных разветвленных сетей переноса энергии в системах квантовых точек с достаточно плотной упаковкой.
На защиту выносятся следующие основные результаты и положения:
-
Описание эффекта фотофизического выжигания долгоживущих провалов в неоднородно уширенном спектре ансамбля квантовых точек.
-
Энергетический спектр и собственные функции поляроноподобных состояний, появляющихся в случае резонанса электронной подсистемы с продольными оптическими фононами.
-
Выражения, описывающие форму дифференциального спектра в области пика фундаментального поглощения для следующих типов переходов:
электронные переходы (с учетом и без учета электрического поля, возникающего вследствие пространственного разделения носителей);
переходы с участием акустических фононов;
переходы в случае колебательного резонанса на продольных оптических фононах.
-
Выражение вероятности безызлучательного переноса энергии в системе двух квантовых точек, взаимодействие которых рассматривается в приближении экранированного кулоновского взаимодействия. Анализ ори-ентационной и температурной зависимостей вероятности переноса энергии.
-
Правила отбора межзонных переходов, происходящих вследствие переноса энергии.
-
Описание фотолюминесценции двух взаимодействующих точек в рамках теории приведенной матрицы плотности.
Апробация работы. Основные результаты диссертации докладывались на следующих конференциях:
Конференция «Фундаментальные проблемы оптики - 2004» (Санкт-Петербург, 2004);
III всероссийская межвузовская конференция (Санкт-Петербург, 2006);
VI международная конференция «Лазерная физика и оптические технологии» (Белоруссия, Гродно, 2006);
Конференция «Фундаментальные проблемы оптики - 2006» (Санкт-Петербург, 2006);
Всероссийский симпозиум «Нанофотоника» (Москва, 2007);
IV международная конференция «Фундаментальные основы лазерных микро- и нанотехнологий» FLAMN-07 (Санкт-Петербург, 2007);
V всероссийская межвузовская конференция (Санкт-Петербург, 2008);
Публикации. Материалы диссертации опубликованы в 10 печатных работах, из них 4 статьи в рецензируемых журналах списка ВАК [А1, А2, A3, А4] 4 статьи в сборниках трудов конференций [А5, А6, А7, А8] и 2 тезиса докладов [А9, А10].
Личный вклад автора. Содержание диссертации и основные положения, выносимые на защиту, отражают персональный вклад автора в опубликованные работы. Подготовка к публикации полученных результатов проводилась совместно с соавторами, причем вклад диссертанта был определяющим. Все представленные в диссертации результаты получены лично автором.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, обзора литературы, шести глав, заключения и библиографии. Общий объем диссертации 159 страниц, из них 143 страницы текста, включая 37 рисунков. Библиография включает ПО наименований на 13 страницах.
