Содержание к диссертации
Введение
Глава 1. «Магнито-дипольная» самоорганизация носителей заряда в высокотемпературных сверхпроводниках и кинетика фазового перехода 18
1.1. Введение 18
1.2. Модель и основные уравнения 23
1.3. Стационарные страйп-структуры 29
1.4. Сосуществование фаз . 33
1.5. Метастабильные состояния и кинетика фазового перехода 36
1.6. Обсуждение результатов 39
1.7. Выводы 44
Глава 2. «Оптическое перемешивание спинов» и кинетика нелинейного отклика тонких ферромагнитных пленок в четырехфотонной спектроскопии 45
2.1. Введение 45
2.2. Модель «оптического перемешивания спинов» 47
2.3. Численный расчет 53
2.4. Обсуждение результатов 57
2.5. Выводы 61
Глава 3. Конденсация колебательного возбуждения и специфика комбинационного рассеяния цепочками сопряженных полимеров 62
3.1. Введение 62
3.2. Общий подход и кинематическая модель 63
3.3. Вторичное квантование 67
3.4. Колебательный «конденсат» и квантовый «газ» 69
3.5. Характеристики «конденсата» 71
3.6. Характеристики квантового «газа» 78
3.7. Спектр комбинационного рассеяния 79
3.8. Обсуждение результатов 85
3.9. Выводы 87
Глава 4. Динамика самонакачивающихся двойных овф зеркал на фоторефрактивнои нелинейности 88
4.1. Введение ...88
4.2. Модель двойного ОВФ зеркала 90
4.3. Схема численного расчета 96
4.4. Численный расчет 98
4.5. Обсуждение результатов 106
4.6. Выводы 108
Заключение 109
Литература
- Стационарные страйп-структуры
- Модель «оптического перемешивания спинов»
- Вторичное квантование
- Модель двойного ОВФ зеркала
Введение к работе
Развитие методов нелинейной спектроскопии начиналось с исследования атомов и молекул [1-5]. При рассмотрении подобных систем принято выделять несколько «активных» уровней, преимущественно и обуславливающих их взаимодействие с электромагнитным излучением. Возможность перехода к описанию нелинейного отклика одиночных атомов и молекул позволила достаточно быстро разобраться со спецификой этой задачи, выявив роль процессов «движения» населенности уровней и поляризации [6-9]. Перенос разработанных при этом методов спектроскопии на случай конденсированных сред оказался совсем не столь тривиальным. В отличие от газов, протекающие здесь процессы имеют намного более сложный характер. Возникающие возбуждения затрагивают огромное число сильно взаимодействующих атомов и ионов, а процессы обмена энергией и релаксации идут существенно быстрее [10,11].- Почти сразу же были обнаружены здесь и возбуждения принципиально нового типа: экситоны [12,13], биэкситоны [14-18], поляритоны [19-21], плазмоны [22] и т.п. Все это приводит к принципиально иному характеру нелинейного отклика таких систем на лазерное воздействие и проявлению целого ряда качественно новых эффектов, необъяснимых в рамках простейших теоретических моделей.
Во многом сложности интерпретации экспериментальных данных связаны с тем, что практически все теоретические модели основаны на предположении, что фазовое состояние изучаемого объекта остается тем же, которым оно было перед началом измерений, а возможность быстрых качественных изменений не рассматривается. Одним из типичных примеров ограниченности такого подхода являются противоречия, полученные при интерпретации результатов экспериментов по определению времени разрушения намагниченности сверхтонких ферромагнитных пленок под действием «разогревающих» лазерных импульсов [23-29]. Авторами [23-26] было показано, что при медленном (тр 10 не) относительно небольшом (электронная температура меньше температуры Кюри Тк ) разогреве таких пленок их намагниченность полностью разрушается. Однако при длительности импульса накачки тр = 20 пс намагниченность сохраняется, хотя Те »ТК. Сходный результат дали и эксперименты по пикосекундной (т =20 пс) нелинейной спектроскопии сверхтонких (толщина 17 нм) пленок Ni
методами бигармонической накачки (БН) [27] и вырожденной четырехфотонной спектроскопии (ВЧФС) [28]. Практически в одних и тех же условиях, данные метода ВЧФС свидетельствовали о том, время разрушения намагниченности в пленках больше 20 пс, а результаты, полученные методом БН, можно было интерпретированы лишь в рамках альтернативного предположения [29]. На самом деле, все это свидетельствует лишь о некорректности использованных авторами [23-29] моделей. Действительно, расщепление электронных уровней металла под действием внутрикристаллического магнитного поля, которое собственно и измеряется всеми этими методиками, может являться следствием достаточно большого числа разных физических факторов. Помимо рассмотренного авторами [23-29] фазового перехода типа «порядок — беспорядок», отвечающего случаю быстрого разрушения намагниченности пленки, существует и совсем другая, неучтенная ими возможность. В неравновесном (за счет оптического возбуждения) коллективе сильно взаимодействующих частиц могут протекать и весьма быстрые процессы самоорганизации, т.е. может происходить быстрый фазовый переход «порядок - модифицированный порядок». Ниже мы покажем, что при пространственно неоднородном возбуждении пленки цугом коротких лазерных импульсов ее доменная структура может быстро трансформироваться. В результате этого в пленке может быть быстро сформирована («записана») совершенно новая структура доменов, стенки которой локализованы в «темных» (неосвещенных) областях. Появление коммерческих лазерных систем с длительностью импульсов -10"14 с привело к существенному расширению области применения методов нелинейной спектроскопии. Фулерены [30,31], высокотемпературные сверхпроводники (ВТСП) [31-36], биологические ферменты [37] и полимеры [38,39] - вот далеко не полный перечень «новых» материалов, которые активно исследуются ее методами. При этом, несмотря на огромное число экспериментальных работ в этой области, физика процессов, протекающих в таких материалах, до конца не ясна. Дело в том, что рассматриваемые системы настолько сложны, что даже на современном этапе развития компьютерной техники их практически невозможно смоделировать исходя из «первых принципов». Силы взаимодействия между частицами в таких материалах настолько велики, что нелинейный характер системы доминирует и последовательный расчет в рамках теории возмущений невозможен [40,41], Корреляция каждой частицы со всем коллективом приводит к тому, что даже при плавном изменении параметров (сил взаимодействия) происходит скачкообразное изменение свойств системы, т.е. фазовый переход [42-44]. В ансамбле сильно взаимодействующих квантовых частиц (квазичастиц) такой переход может происходить и за счет флуктуации, следующих из принципа неопределенности Гейзенберга, и называется квантовым фазовым переходом {КФП) [45-47]. Поскольку в «нормальных» условиях температурные флуктуации превалируют, о КФП в «чистом» виде обычно говорят лишь в случае вариаций внешних параметров при абсолютном нуле температуры. Однако, в принципе, это может быть и не так, и понятие КФП может оказаться весьма полезным при температурах вплоть до комнатных [48].
Согласно представлениям синергетики самоорганизация в нелинейной системе обязательно требует наличия внешнего источника энергии [49,50], роль которого может вьшолнять лазер, неизбежно задействованный в любом эксперименте по нелинейной спектроскопии. Лазерное излучение способно перевести систему в квазиравновесное состояние, которое с помощью традиционных термодинамических параметров можно описать лишь «разорвав» стандартные связи между ними [51-58]. Например, можно сильно изменить заселенность определенного энергетического уровня (энергетической зоны), сохранив температуру системы на уровне, вполне достаточном для начала самоорганизации. Именно эта ситуация реализуется в широкозонных полупроводниках, где в условиях медленной рекомбинации и быстрого энергообмена за счет оптической накачки электронная подсистема оказывается в квазиравновесном термализованном состоянии, температура которого задана термостатом (окружением), а полное число свободных носителей заряда (электронов и дырок) весьма велико. Поэтому при низких температурах сначала наблюдается образование экситонов (связанных электронно-дырочных пар), которые при увеличении плотности способны конденсироваться в «жидкую» (хотя и метастабильную) фазу [16]. Более того, авторы [59-61], например, считают, что и в возбужденных газах могут наблюдаться весьма сходные по характеру процессы.
Подытоживая, можно утверждать, что лазерное излучение способно не только приводить к хорошо известным фазовым переходам типа «порядок — беспорядок» (лазерная абляция, испарение, плавление и т.п.), что чаще всего и описывается в рамках традиционных моделей [62-65]. За счет него возможно возникновение и нового порядка (фазовые переходы типа «порядок - модифицированный порядок», «беспорядок -порядок»), несуществующего в обычных (равновесных) условиях. Именно поэтому изучение кинетики подобных фазовых переходов, которые в системах сильно взаимодействующих частиц могут наблюдаться даже при сравнительно низком уровне возбуждения, а также их проявлений в нелинейной спектроскопии, по нашему мнению, представляет большой интерес и является предметом описанных в диссертационной работе исследований. Цель работы
Основной целью настоящей диссертационной работы являлось исследование специфики индуцированных лазерным излучением фазовых переходов (и состояний) в сильно коррелированных системах, а также изучению возможных проявлений таких переходов в нелинейной спектроскопии. Для описания протекающих процессов должен был быть разработан и апробирован ряд оригинальных методик и приемов совместного решения задач статистической физики, теории фазовых переходов и взаимодействия света с веществом. Эффективность разработанного подхода должна была быть продемонстрирована на нескольких конкретных физических примерах, отвечающих фазовым переходам типа:
- «порядок - метастабильный порядок» и «порядок - беспорядок» (эволюция т.н. страйп-структур и энергетической псевдощели в купратных высокотемпературных сверхпроводниках, глава 1);
«порядок - модифицированный порядок» и «порядок - беспорядок» (эволюция доменной структуры в тонких ферромагнитных пленках, глава 2);
- «беспорядок - порядок» и «беспорядок - частичный порядок» (полная либо частичная конденсация колебательного возбуждения в цепочках сопряженных полимеров, глава 3);
- «беспорядок - порядок» и «беспорядок - динамический порядок», обусловленный конкуренцией нескольких упорядоченных фаз (спонтанное формирование и временная эволюция динамических голограмм в т.н. самонакачивающихся двойных ОВФ зеркалах на базе фоторефрактивных кристаллов, глава 4).
Предполагалось, что проведенные в ходе работы над диссертацией теоретические исследования обеспечат возможность последовательной интерпретации целого рада «аномальных» результатов, полученных в последнее время в экспериментах по стационарной и нестационарной нелинейной спектроскопии купратных высокотемпературных сверхпроводников, тонких ферромагнитных пленок и сопряженных полимеров, а также по обращению волнового фронта лазерного излучения в фоторефрактивных кристаллах. Все это должно было позволить:
- выявить существенную роль процессов сильного нелинейного взаимодействия в системе при спонтанном формировании в ней под действием лазерного излучения нового топологического порядка (новых фазовых состояний), включая возможное: спонтанное нарушение симметрии, возбуждение динамических режимов и т.д.;
- описать кинетику ряда подобных фазовых переходов, которые могут наблюдаться в сильно коррелированных системах при их импульсом возбуждении (например, в нестационарной лазерной спектроскопии);
- выявить значение таких необычных фазовых состояний, возникающих в системе под действием лазерного излучения, на процессы ее взаимодействия со светом, определив тем самым специфику проявлений нового топологического порядка в методах нелинейной спектроскопии.
Научная новизна работы заключается в том, что в ней впервые:
1. Показана принципиальная возможность частичной конденсации избыточного (индуцированного лазерным излучением) колебательного возбуждения в цепях сопряженных полимеров, с локализацией (вследствие спонтанного нарушения симметрии) колебательного конденсата на одном (С-С либо С=С) из типов связей;
2. Предложена новая теоретическая модель, в рамках которой показано, что под действием короткого лазерного импульса энергетическая щель («псевдощель») в спектре состояний; купратных ВТСП разрушается через долгоживущие (время жизни вплоть до 1-3 не) метастабильные упорядоченные фазы. Построенная модель объясняет противоречия, возникавшие при интерпретации данных целого ряда экспериментов по нестационарной нелинейной спектроскопии ВТСП;
3. Обнаружена возможность «записи» регулярных доменных структур в тонких (толщина сравнима с толщиной скин-слоя) ферромагнитных пленках регулярным пространственно неоднородным распределением интенсивности излучения в цугах коротких (пикосекундных) лазерных импульсов. Объяснено различие кинетики фазового перехода (размагничивания) таких пленок в методах бигармонической накачки (БН) и вырожденной четырехфотонной спектроскопии (ВЧФС);
4. Показано, что в однокристальных самонакачивающихся двойных ОВФ зеркалах, реализованных на фоторефрактивных кристаллов (ФРК), помимо динамической голограммы, формирующейся в области самопересечения входных пучков (первый «канал» ОВФ), спонтанно рождаются дополнительные решетки показателя преломления с геометрией взаимодействия, типичной для схем двухкристальных ОВФ зеркал (второй «канал» ОВФ). Конкуренция этих каналов приводит к сложной пространственно-временной динамике генерируемых в ФРК нелинейных волн.
Практическая значимость работы определяется возможностью:
1. Применения разработанных оригинальных методик решения самосогласованных задач, а также общего подхода к проблеме интерпретации спектроскопических данных в нелинейной спектроскопии сильно коррелированных систем, к задачам, отличных от рассмотренных в диссертации типов;
2. Использования нового метода быстрого (серия из 5-10 последовательных лазерных импульсов длительностью 10 пс) формирования регулярных доменных структур в тонких ферромагнитных пленках для оптической записи информации;
3. Оптимизации геометрии взаимодействия и других параметров однокристальных самонакачивающихся двойных ОВФ зеркал, реализованных на фоторефрактивных кристаллах, с целью получения максимальной энергетической эффективности, стабильности и качества выходного излучения. Защищаемые положения:
1. Пространственно неоднородное оптическое возбуждение тонких ферромагнитных пленок цугом сверхкоротких лазерных импульсов позволяет «записывать» (формировать) в них регулярные (заданные пространственным распределением интенсивности излучения) доменные структуры, стенки которых локализованы в «темных» (неосвещаемых) областях пленок;
2. Аномальные результаты, полученные методами нестационарной нелинейной спектроскопии в высокотемпературных сверхпроводниках Y-Ba-Cu-О (температура сверхпроводящего перехода Те=92К) в условиях сравнительно небольшого (до
0,4+0,5 Т0) «перегрева» электронной подсистемы, могут быть интерпретированы в
рамках модели «магнито-дипольного» (спин-волновой обмен) взаимодействия носителей заряда формированием долгоживущих (время жизни до 1-3 не) несверхпроводящих метастабильных упорядоченных фаз;
3. Аномальное соотношение амплитуд стоксовой и антистоксовой компонент в спектре КР сопряженных полимеров, а также появление низкочастотного крыла у антистоксовой компоненты спектра КР при температурах вплоть до комнатных могут быть объяснены фазовым переходом, связанным с конденсацией (коллективизацией) колебательных возбуждений, созданных птической накачкой, в рамках модели сильного нелинейного взаимодействия колебаний в цепочке чередующихся связей;
4. В однокристальном самонакачивающемся двойном ОВФ зеркале на ФРК помимо динамической голограммы, формирующейся в области самопересечения взаимно некогерентных входных пучков, спонтанно развиваются дополнительные решетки показателя преломления, образующие дополнительный «канал» ОВФ с геометрией взаимодействия, типичной для схем двухкристальных самонакачивающихся ОВФ зеркал. Конкуренция этих двух «каналов» приводит к сложной пространственно-временной динамике генерируемых нелинейных волн.
Апробация работы:
Основные результаты диссертационной работы доложены на 8 Международных конференциях: 3 rd Italian-Russian Symposium on Problems of Laser Physics and Technology (iTARUS 2000, Palermo, Italy, September 16-20, 2000); Russian-German Laser Symposium (RGLS 2000, Vladimir/Suzdal, Russia, September 21-26, 2000); VII International Conference on Coherent and Nonlinear Optics (ICONO 2001, Minsk, Belarus, June 26 - July 01, 2001); 10 - 12 Annual International Laser Physics Workshops (LPHYS 2001, Moscow, Russia, July 3-7,2001; LPHYS 2002, Bratislava, Slovakia, July 1-5, 2002; LPHYS 2003, Hamburg, Germany, August 25-29, 2003); International Quantum Electronics Conference (IQEC2002, Moscow, Russia, June 22 - 27, 2002); XI Conference on Laser Optics (LO 2003, St. Petersburg, Russia, June 30 - July 4, 2003); а также на Секции физики Ломоносовских чтений 2003 (Москва, физический факультет МГУ, 18-25 апреля 2003 г.). Опубликовано 6 статей в отечественных и зарубежных журналах («Журнал экспериментальной и теоретической физики», «Квантовая электроника», «Laser Physics», «Physics Letters A»).
Структура и объем работы:
Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка использованной литературы. Полный объем диссертационной работы 130 страниц, включая 23 рисунков. Библиография содержит 162 наименований, включая 18 публикаций автора.
Содержание работы: Во введении аргументирована актуальность, цель, научная новизна и практическая значимость проведенных исследований. Сформулированы положения, выносимые автором на защиту. Кратко изложено содержание диссертации по главам.
Первая глава диссертации, как и все последующие, является оригинальной и посвящена описанию результатов исследований кинетики индуцированных лазерным излучением фазовых переходов типа «порядок - метастабильный порядок» и «порядок - беспорядок» на примере изучения специфики нелинейно-оптической диагностики кинетики перехода купратных высокотемпературных сверхпроводников (ВТСП) из сверхпроводящего состояния («порядок») в «нормальное» («метастабильный порядок» и «беспорядок») после воздействия короткого лазерного импульса. Во введении приведены известные на сегодняшний день физические свойства купратных ВТСП, существенные с точки зрения понимания последующего материала. Здесь же описаны «аномальные» результаты, полученные рядом авторов в ходе проведенных ими экспериментальных исследований кинетики разрушения энергетической щели в спектре электронных состояний купратных ВТСП методами нестационарной нелинейной спектроскопии. Для интерпретации этих данных построена феноменологическая модель, описывающая «магнито-дипольную» самоорганизацию носителей заряда (дырок) в купратных (Си02) плоскостях и кинетику соответствующего фазового перехода. В рамках этой модели показано, что при энергии связи 100 мэВ и средней концентрации дырок (уровне легирования) (п) - ОД дырки на ячейку, снижение температуры Т ниже критического значения Т — 150 К приводит к формированию пространственно-неоднородных распределений дырок («страйп-структур») и к появлению соответствующей энергетической щели («псевдощели») в спектре состояний. Получены зависимости Т от (п) и ширины щели от Т, согласующиеся с известными экспериментальными данными. Показано, что в нестационарных условиях после быстрого разогрева образца импульсом накачки характер кинетики последующего фазового перехода зависит от начальной температуры. При сравнительно небольшом «перегреве» [Т Т Тт « (1,4-5-1,5) Т ] разрушение страйп-струкгур происходит медленно (времена до 10" си более), причем в два этапа. На первом этапе формируется сравнительно крупномасштабная (размер - 4 -г 6 ячеек) флуктуация в ориентации дипольных моментов, а на втором - область, захваченная этой флуктуацией, расширяется как волна «переключения фаз».
Вторая глава диссертации посвящена описанию особенностей кинетики индуцированных, лазерным излучением фазовых переходов типа «порядок -модифицированный порядок» и «порядок - беспорядок» на примере решения задачи взаимодействия лазерного излучения с тонкими ферромагнитными пленками. Описаны результаты проведенных теоретических исследований процессов перестройки доменной структуры (модификация «порядка»), а также разрушения намагниченности («беспорядок») такой пленки; под действием последовательности сверхкоротких лазерных импульсов. Для решения этой задачи построена полуклассическая модель, учитывающая основные типы процессов, протекающих в электронной (спиновой) системе образца под действием коротких импульсов оптического возбуждения. Приведены результаты численного моделирования эволюции доменной структуры пленок Ni в методах пикосекундной бигармонической накачки (БН, пространственно однородное оптическое возбуждение) и пикосекундной вырожденной четырехфотонной спектроскопии (ВЧФС, пространственно неоднородное возбуждение). Показано, что кинетика разрушения намагниченности исследуемой пленки в методе ВЧФС оказывается значительно более медленной, чем в методе БН. Причиной этого является эффективное подавление процессов «оптического перемешивания спинов» (разрушения доменной структуры за счет пространственной миграции возбужденных s-электронов) потенциальными барьерами сформировавшихся в условиях пространственно неоднородного возбуждения устойчивых доменных стенок. Из результатов моделирования следует, что пространственно неоднородное оптическое возбуждение тонких ферромагнитных пленок коротким цугом сверхкоротких лазерных импульсов позволяет «записывать» (формировать) в них регулярные (заданные пространственным распределением интенсивности оптического возбуждения) доменные структуры, стенки которых локализованы в «темных» (неосвещаемых) областях пленок.
Третья глава диссертации посвящена описанию специфики проявлений индуцированных лазерным излучением фазовых переходов типа «беспорядок -порядок» и «беспорядок - частичный порядок» на примере анализа особенностей нелинейно-оптического отклика цепочек сопряженных полимеров (СП) на непрерывное оптическое возбуждение в методе нерезонансной КР спектроскопии. Основное внимание уделено интерпретации «аномальных» экспериментальных данных [39], которая проводится с учетом эффектов сильных корреляций, возникающих в цепи СП (транс-полиацетилен, ПА) благодаря нелинейному взаимодействию двойных (С=С) и одинарных (С-С) связей. В ходе анализа строится гамильтониан цепи, после вторичного квантования которого в предположении «отрыва» уровня колебательного возбуждения от температуры системы рассчитывается функционал действия. Минимизация последнего проводится с использованием подхода Н.Н, Боголюбова, в рамках которого первый и последующие члены соответствующего разложения описывают «сконденсированные» (синхронные) и «несконденсированные» (некогерентные) колебания в цепи. Основным результатом является доказательство того, что благодаря оптической накачке колебательные возбуждения в цепочке ПА способны коллективизироваться с формированием колебательного «конденсата» («порядок») и «квантового газа» («беспорядок»), которые вследствие спонтанного нарушения симметрии локализуются на одном из типов чередующихся С-С и С=С связей. Последующее описание спектров КР проводится с использованием редуцированного гамильтониана, учитывающего взаимодействие света с описанными выше типами колебательными модами. В результате доказывается, что рассеяние на колебательном конденсате и «захваченной» им части квантового газа («частичный порядок») и может объяснить появление низкочастотного крыла у антистоксовой линии, а также «аномальное» соотношение интенсивностей стоксовой и антистоксовой компонент КР в СП при температурах вплоть до комнатных.
В четвертой главе работы рассмотрена специфика индуцированных лазерным излучением фазовых переходов типа «беспорядок - порядок» и «беспорядок -динамический порядок», обусловленный конкуренцией нескольких упорядоченных фаз, на примере численного расчета динамики процессов самоорганизации в т.н. однокристальных самонакачивающихся двойных ОВФ зеркалах, реализованных на базе фоторефрактивной нелинейности. Анализ проводится в рамках классической системы микроскопических уравнений Н.В. Кухтарева, записанной для одномерного случая без учета фотовольтаического эффекта, и стандартных укороченных волновых уравнений для комплексных амплитуд световых волн. Поскольку численное описание эволюции формирующихся в ФРК динамических голограмм является адекватным лишь при условии использования чрезвычайно мелких сеток по пространству (размер ячеек ДЬ менее длины световой волны) и времени (шаг по времени At - Ah2), использован оригинальный прием. В предположении мгновенности распространения света («адиабатическое» приближение) в условиях, типичных для большинства экспериментальных реализаций, исходная система уравнений редуцируется, что и позволяет провести необходимые расчеты. Основным результатом главы является вывод о том, что в однокристальном двойном ОВФ зеркале помимо динамической голограммы {«порядок»), формирующейся в области самопересечения входных пучков (первый «канал» ОВФ), спонтанно возникает и другой тип решеток показателя преломления (другой «порядок»), формирующих второй «канал» ОВФ с геометрией взаимодействия, типичной для схем двухкристальных ОВФ зеркал. Конкуренция этих двух каналов («порядков») и приводит к сложной пространственно-временной динамике генерируемых нелинейных волн. В зависимости от условий эксперимента возможно как ОВФ с эффективностью до 70 ч-80% («порядок), так и формирование динамических структур из солитоноподобных «нитей» («динамический порядок»).
В заключении сформулированы основные результаты, полученные в ходе выполнения настоящей диссертационной работы.
Личный вклад:
Все использованные в диссертации результаты получены автором лично, либо при его определяющем участии, как в постановке задач, так и в разработке моделей и методик, проведении аналитических и численных расчетов, анализе полученных результатов.
Стационарные страйп-структуры
Учитывая симметрию, направим Y вдоль одного из двух возможных кристаллографических направлений - оси страйпа (см. выше). Предположим, что d всех дырок ориентирован параллельно Y, и рассмотрим смещение одной из дырок вдоль оси X, ортогональной Y (рис. 1,1а). Спроектировав на ось X силы, действующие на эту дырку со стороны двух ближайших соседей, найдем ее потенциальную энергию У(х,а) = (в/аг){[і-(х/а)3]/[і + (х/а)3]3}, (1.2) где х и а - проекции г на оси X и Y соответственно. Зависимость (1,2) иллюстрирует рис. 1.16. Считая теперь, что d может быть ориентирован либо «по», либо «против» направления Y и d(y) = d(-у), учтем это двумя сомножителями d(y) = ±I и перепишем выражение для полной энергии V, (т.е. энергии с учетом сил, действующих на рассматриваемую дырку со стороны и ее более далеких соседей) в виде
Здесь аргумент d, фактически, нумерует дырки в страйпе. Учтем теперь, что за счет тепловых флуктуации ориентации d частично разупорядочены. В том случае, когда число дырок с «неправильной» ориентацией d в страйпах мало, можно воспользоваться приближением «среднего поля». Для этого введем «средний» локальный (по у) дипольный момент (d)(y) в страйпе и будем считать, что (d) - медленная (на масштабе а) функция у. Считая теперь, что V(x,a) падает с ростом расстояния быстрее, чем меняется {d), положив d(y)-(d)(y)«{d)(y), заменив суммирование по j на интегрирование по у и разложив (d)(y) в ряд в окрестности произвольного у, получим УДх,уИя7б)(в/а0а( (1.4) Здесь а0 = \б/п2) а; Ее - константа порядка магнитной корреляционной длины, связанная с конечностью радиуса взаимодействия. Рис.1 в иллюстрирует зависимости V,(x,y), полученные суммированием (1,3) (сплошная линия) и по аппроксимации (1.4) (пунктир). Легко убедиться, что взаимодействие внутри страйпа хорошо локализовано. В дальнейшем мы будем считать, что распределение страйпов по X периодично. Период этого распределения L и пространственную частоту его низшей гармоники q = 2JI/L МЫ будем рассматривать как внешние параметры задачи, жестко связанные с 6 (и (п)). Для расчета пространственного распределения потенциальной энергии V0(x,y) при произвольном распределении страйпов по оси X мы, воспользовавшись аппроксимацией (1.4), найдем сначала Фурье-образ функции V, (х,у)
Здесь qx - пространственная частота. При малых 5 с учетом экранировки на расстояниях порядка нескольких периодов ячейки, пределы интегрирования в (1.5) могут быть расширены до бесконечности Рис. 1.2а иллюстрирует результат точного (сплошная линия) и приближенного (пунктир) расчетов V q ,у) при L = За0.
При произвольном одномерном (по х) пространственном распределении страйпов с одинаковыми распределением (d)(y) и спектральной плотностью n(q„) спектральная плотность распределения энергии V0(qx, у) может быть записана как V0(qx,y)=Vt(qx,y)n(qJ = G(y)exp(-qxaJn(qJ. (1.6) Отсюда после обратного Фурье-преобразования (1.6) и перенормировки G — G/E0 ; х —х/а; L -L/a; а0е - -а0е/а; где Е0 =(2яй)г/(2ш()аг); й - постоянная Планка; т0 - эффективная масса, стационарное уравнение Шредингера можно записать в виде d/dx2 + G(y)exp(-ia0 d JІф(х,у)2 + є]ф(х,у) = 0. (1.7) Здесь ф(х,у) - волновая функция дырки; є- собственное значение оператора энергии. Оператор дифференцирования в показателе экспоненты в (1.7) учитывает нелокальность взаимодействия и действует на ф(х,у) . Для двух систем параллельных страйпов (нижние индексы 1 и 2), у которых (dj)(y) = -(d2}(y), (1.7) трансформируется в систему ,= -i-G( eX (—ia0 clx) її Ф С - 0Г —I Ф,С )3] }Ф ,С =0- 1 ї = 1-2 ; It = 11 (1.8) Отметим, что для интересующих нас решений (1.8) значения є и (d, 2ду), входящие в G(y), должны быть согласованы с Фі2(х у)- При этом, усреднив d в каждом страйпе по двум допустимым направлениям с учетом тепловых флуктуации в локальном (по у) термодинамическом равновесии, мы должны потребовать [103], чтобы du)(y) = ±th[A(y)/kBT]. (1.9) Здесь 2 Д(у) - параметр «порядка» [разница в энергиях взаимодействия для дырок с d, направленным «по» и «против» направления (d)(y) в страйпе; кв - постоянная Больцмана; Т - температура. Одновременно должно быть выполнено соотношение
Модель «оптического перемешивания спинов»
Среди современных экспериментальных подходов, используемых в исследованиях кинетики намагниченности, наибольший интерес, безусловно, представляют оптические методы. В известных на сегодняшний день публикациях можно выделить несколько разных мнений относительно скорости размагничивания сверхтонких ферромагнитных пленок. Так, эксперименты по измерению кинетики пропускания пробных световых импульсов после ферромагнитных пленок после оптического возбуждения [23], указывают на то, что характерные времена спиновой релаксации лежат в диапазоне — 1 пс.
В то же время изучение процессов генерации второй гармоники от поверхности таких пленок [24,118] не обнаружило существенной разницы в скоростях релаксации электронной температуры и спина. Фактически, это означает, что релаксация намагниченности должна протекать за времена 100 фс. В экспериментах по двух фотонной эмиссионной спектроскопии [25] были обнаружены вклады нескольких процессов размагничивания с характерными временами в диапазоне от 10"1 до 10" с. В ходе «прямых» измерений намагниченности [26], основанных на использовании классического эффекта Керра, было установлено, что результат эксперимента зависит от длительности возбуждающего импульса тр. При возбуждении ферромагнитных пленок длинными (tp 10 не) лазерными импульсами, когда электронная температура Те не должна была превышать температуру Кюри Тк, наблюдалось полное разрушение намагниченности. В то же время, аналогичные эксперименты при тр = 20 пс не обнаружили такого разрушения, хотя Те в этом случае должна была значительно превышать Тк. В работах по пикосекундной (тр=20 пс) нелинейной спектроскопии сверхтонких (толщина 17 нм) пленок Ni методами бигармонической накачки (БН) [27] и вырожденной четырехфотонной спектроскопии (ВЧФС) [28] также было получено явное противоречие. В то время как ВЧФС эксперименты показали, что время разрушения намагниченности в таких пленках должно, по крайней мере, превышать 20 пс, измерения, проведенные методом БН, дали прямо противоположный результат.
Ниже мы постараемся дать ответ на вопрос о том, почему результаты двух спектроскопических экспериментов [27,28], проведенньк практически в одних и тех же условиях двумя методами гшкосекундной четырехфотонной спектроскопии, на первый взгляд, противоречат друг другу. Для этого мы построим модель, учитывающую основные процессы, протекающие в условиях упомянутых экспериментов (как во время, так и после действия пикосекундных оптических импульсов на доменную структуру исследуемых ферромагнитных пленок). Далее, мы приведем результаты численного моделирования, выполненного нами с использованием метода Монте-Карло, и покажем, что скорость размагничивания (перемашичявания) ферромагнитных пленок в экспериментах, проведенных методами БН (режим пространственно однородного возбуждения) и ВЧФС (пространственно неоднородное возбуждение) и должна быть существенно разной. 2.2. Модель «оптического перемешивания спинов»
При моделировании мы воспользуемся следующим. Авторы [116,119,120] провели весьма реалистичный (с учетом реальной зонной структуры, обменных процессов, спин-орбитального взаимодействия и др.) численный расчет времени т4 спиновой релаксации возбужденных электронов. Ими было показано, что TS сильно зависит от избыточной (отсчитываемой от уровня Ферми EF) энергии Е свободных носителей, причем т, —100 фс при Е-EF - 2 эВ. В условиях интересующих нас экспериментов [27,28] (тр =20 пс), несмотря на сравнительно большую ( 2 эВ) энергию фотонов, возбужденные носители весьма быстро ( те_е — 280 фс, см. [24]) термализуются и, хотя электронная температура Те и «отрывается» от температуры решетки ТрЬ, Те 1000 К и E-EF 85 мэВ.
Поскольку при 0 , Е -EF « EF скорость релаксационных процессов в Ферми-жидкости зависит от Е как т"1 = (2яй)р3 [ М (Е - EF )2 [41], для Е - EF =85 мэВ с учетом данных [116] (см. выше) получается оценка т, 55 пс. Здесь р - плотность электронных состояний вблизи поверхности Ферми; М - матричный элемент перехода. Оба эти параметра при оценке тш считались константами. Сославшись на эксперименты [26], условия которых примерно соответствуют условиям интересующих нас экспериментов [27,28], и на работу [121], отметим также, что во всех дальнейших расчетах мы будем считать, что полный спин системы сохраняется на временах порядка тр.
Вторичное квантование
Дальнейшее решение задачи будет проведено в несколько этапов, на первом из которых мы проанализируем поведение цепочки при Т = 0. Отметим, что рассматриваемая ситуация отвечает случаю локального взаимодействия в системе. Простейший пример модели, взаимодействие в которой носит такой характер, был рассмотрен ранее в т.н. «ф » теории Хиггсом [137]. Одним из самых замечательных ее следствий является возникновение фазового перехода, связанного со спонтанным нарушением симметрии. Позднее эта теория и ее следствия нашли широкое применение в задачах описания т.н. «Большого взрыва» [138] и Бозе-конденсации холодных атомов [139].
Придерживаясь подхода Н.Н. Боголюбова [140,141], разобьем бозонное поле фj системы на две компоненты фі(х,і) = иі(х) + фДх,т), Ф;(х,1) = (х)+(р;(х,т) (3.11) где оДх) - конденсированная часть поля (в дальнейшем «конденсат»), которая описывается действительными переменными и поэтому может быть рассмотрена как классическое поле; cpj (хат) и (pj(x,x) - его неконденсированная часть (в дальнейшем квантовый «газ»); x=ite[0, рй] - мнимое время; р = 1/квТ; кв - постоянная Больцмана. Используя (3.11), перепишем (ЗЛО) в виде
Поскольку в отсутствие нелинейности (Ха = Хь - 0) задача тривиальна и не представляет для нас интереса, ниже мы остановимся на двух предельных случаях. В первом из них, когда связью подсистем а и b можно пренебречь, система (3.17) переходит в два несвязанных нелинейных уравнения Шредингера, решения которых хорошо известны и описываются стандартными эллиптическими функциями [135]. Если же такая связь существует, в системе происходит спонтанное нарушение симметрии распределения колебательного возбуждения по подсистемам а и Ь, которое мы и рассмотрим в настоящем разделе. Однако при полной «перекачке» возбуждения в одну из подсистем связь снова, фактически, «выключается» и решения (3.17) опять описываются практически теми же эллиптическими функциями. Спектры КР, полученные в ходе численного расчета именно для этой модельной ситуации, и будут приведены ниже, а пока остановимся на самой нетривиальной для этого случая предельной ситуации, когда коэффициенты при нелинейных членах в обеих цепях равны X = Ха = Хъ. Для этого сопоставим системе классическое действие нп Ґ А2 Г л "1 1 Sc. = j [(VuB)2+(Vub)2- -uaDbJ-X(o: + u4b) + + uH (3.18) и будем считать, что общее число квазичастиц в конденсате N определяется нормировочным интегралом +« Jdx(o; + uJ)=N, (3.19) величину которого мы также обсудим чуть ниже. Будем искать волновые функции конденсата в форме уединенных волн. Соответствующие решения нелинейного уравнения Щреденгера хорошо известны и пропорциональны cosh (x). Решения этого типа удовлетворяют уравнениям (3.17), но, как показывает проведенный нами численный расчет, не обеспечивают абсолютной минимизации (3.18), Эта процедура приводит к несколько другим функциям, которые, тем не менее, сравнительно хорошо аппроксимируются классическими зависимостями cosh (х) (см. рис. 3.2). Поэтому в дальнейшем при приближенном аналитическом решении задачи мы вполне можем выбрать в качестве варьируемых функций автомодельные зависимости вида иа = Aj cosh4 (оцх), и„ = А2 cosh"1 (а2х). (3.20) Положив теперь, что a = aj=a2, введя обозначения А2=А, =уА2 и проведя интегрирование (3.18)-(3.19), мы находим, что T 1 1 1 ! 1 1 1 1 1 r
Пространственные распределения плотности возбуждения иа ь (х/и) в уединенных волнах колебательного конденсата при сильной «перекачке» возбуждения на b {«С=С») связь: приближенные (сплошные линии) и «точные» получаем систему уравнений относительно варьируемых параметров. Искомое значение у определяется из решения уравнения R(r)= Г(І+/)(І-У2) =_l_3g . 3 ft2 в котором h= z . Характер зависимостей R(y) для нескольких значений h 4mu Дю иллюстрирует рис. 3.3. Из рис, 3.3 следует, что, поскольку RocN , значение у = 1 соответствует двум предельным ситуациям N —» 0 либо N — х . В реальных условиях уровень колебательного возбуждения в одинарных и двойных связей будет разным за счет спонтанно возникающей асимметрии. При малых значениях N колебательное возбуждение конденсируется преимущественно на связях с низким химическим потенциалом, а после превышения N некой критической величины реализуется уже другая возможность. Колебательный конденсат концентрируется преимущество на альтернативных связях с более высоким значением химического потенциала.
Модель двойного ОВФ зеркала
Третья слабовыраженная голограмма формировалась в области самопересечения и соответствовала решетке показателя преломления в «стандартной» схеме двойного ОВФЗ. В оптимальном режиме ОВФЗ полностью передавало на выход (плоскости z = 0 и z = L) регулярную пространственную модуляцию, вносимую для контроля в полезный сигнал (рис. 4,3в). С увеличением угла Р (рис. 4.4) и напряженности внешнего электростатического поля Е0 (рис. 4.5) эффективность ОВФ существенно падала. В первом случае за счет самовоздействия (fanning и self-bending) все три динамические голограммы постепенно смещались в область самопересечения и пространственно «перекрывались» (рис. 4.4а,в). При этом эффективность и стабильность процессов ОВФ «вперед)) и «назад» снижалась, а отмеченная выше спонтанно возникающая асимметрия R(z = 0) R(z=L) росла (рис. 4.46). С увеличением напряженности внешнего поля до значений Е0 1 кВ/см в кристалле начинало формироваться несколько связанных полями Afb пар динамических голограмм (рис. 4.5а), аналогичных описанной выше паре решеток показателя преломления (рис. 4.3 а), Конкуренция этих пар приводила к практически 100%-ой сфазированной динамической модуляции зависимостей R(z=0,t) и R(z=L,t) (рис. 4.56), а в генерируемых и прошедших пучках за счет самофокусировки (рост локальной составляющей нелинейного отклика ФРК) формировались тонкие солитоноподобные «нити» (рис. 4.5а). Дальнейший рост Е0 приводил к возникновению в системе этих нитей некого подобия динамического «хаоса» (рис. 4,5в), а эффективного ОВФ уже не происходило. Отметим, что время «фазового перехода», связанного с формированием обращенных полей также зависело от условий эксперимента.
Неоптимальные условия эксперимента: Е0=0 кВ/см; I(fmbax) =10"2 Вт/см; 8П =1%. (а) карта распределения Ib(x,z) в ФРК при Р = 25 и t=100 с; (б) динамика R(z=0,t) (сплошная линия) и R(z = L,t) (пунктир) при (3 = 25; (в) то же, что в (а), при (3 = 30 .
Неоптимальные условия эксперимента: Р = 10; 8n=l%; 1 =10-2 Вт/см2 (а) карта распределения Ib(x,z) в ФРК при Е0 =3 кВ/см и t = 40 с; (б) динамика R(z = 0,t) (сплошная линия) и R(z=L,t) (пунктир) при Е0 =3 кВ/см; (в) то же, что в (а), при Е0 = 5 кВ/см и t = 100 с.
Если в оптимальных условиях эффективность ОВФ достаточно быстро (за время порядка нескольких т , рис. 4.36) выходила на уровень R(t) Rmax, то в неоптимальных - на это требовалось уже существенно большее (причем разное для процессов ОВФ «вперед» и «назад») время (рис. 4.46 и рис. 4.56). 4.5. Обсуждение результатов
Итак, мы показали, что даже в однокристальном двойном ОВФЗ на ФРК помимо «обычной» динамической голограммы, формирующейся в области самопересечения входных пучков, спонтанно рождаются еще, по крайней мере, две дополнительные решетки показателя. преломления. Появляющийся за счет этого дополнительный «канал» ОВФ с геометрией взаимодействия, типичной для схем двухкристальных ОВФЗ, конкурирует с первым «каналом», что может приводить к весьма сложной пространственно-временной динамике генерируемых нелинейных волн. При этом возможно как спонтанное порождение в ФРК двух обращенных по отношению к входным полям волн с эффективностью до 70-5-80%, так и режим формирования в системе тонких солитоноподобных «нитей» некого подобия динамического «хаоса».
Как показал наш расчет, генерация в самонакачивающихся ОВФЗ сопровождается резким уширением пространственного спектра взаимодействующих световых полей. С учетом того, что энергия последних лишь перераспределяется между разными компонентами спектра, точность описания высокочастотных гармоник оказывается в задачах такого типа чрезвычайно важным фактором. В нашем случае требуемая точность была реализована за счет применения редуцированной системы материальных уравнений (4.3) и адиабатического приближения при итерационном решении (4.5). Использованный подход позволяет включить в описание распределенные шумы и провести аналогичный расчет для других схем ОВФ на ФРК.
се описанные выше результаты находятся в достаточно хорошем качественном соответствии с экспериментом. Более того, мы могли бы пытаться говорить здесь и об их количественном согласии, однако доступные нам из литературы данные (см. табл. 4.1), не позволяют пока этого делать. Дело в том, что, поскольку все ФРК принципиально являются сильно легированными и дефектными материалами, микроскопические характеристики кристаллов даже одного и того же типа могут отличаться более чем на порядок, В подавляющем большинстве экспериментов все нужные для моделирования характеристики ФРК не измеряются. Обычно авторы таких работ ограничиваются определением т.н. коэффициента усиления в геометрии двухпучкового взаимодействия, характерных времен записи и стирания динамических голограмм и, в лучшем случае, ряда других интегральных параметров. Поэтому количественная интерпретация данных любого реального эксперимента в терминах многопараметрической макроскопической модели, использование которой, как мы убедились, чрезвычайно важно для выявления роли разных характеристик и процессов, и становится здесь столь сложной задачей.
