Введение к работе
Актуальность темы.
Наука о кластерах стремительно развивается в последние годы, что обусловлено как фундаментальным, так и прикладным интересом. Излагаемые в диссертации теоретические исследования были стимулированы проводящимися в последнее время экспериментальными работами в области изучения фрагментации малых металлических кластеров в столкновениях с атомными частицами. Детальные экспериментальные исследования в этой области проводятся рядом групп, в том числе и в лаборатории LCAM. Они были начаты в 1996 году с изучения диссоциации пучка димеров Na^ в столкновениях с мишенью холодного газа атомов Не. Позже последовали эксперименты по исследованию фрагментации более сложных кластерных ионов: до Na%.
Экспериментальные данные, однако, не всегда однозначно интерпретируемы, так как изучаемые объекты (кластеры) довольно сложны и широкий спектр физических явлений имеет место в таких процессах Поэтому большой интерес представляют и теоретические исследования, которые могут строго обосновать возможность протекания одних явлений и отсутствие других, помочь в интерпретации результатов эксперимента.
Описание неадиабатических процессов с участием кластеров относится к числу актуальных проблем физики столкновений. Эти задачи довольно трудоемки как в теоретическом, так и в вычислительном аспектах. Лишь ограниченное число научных групп, имеющих большой опыт работы в этой области и оснащенных современной вычислительной техникой, предпринимают такие попытки.
Научная новизна работы.
Работа, изложенная в диссертации, является первым шагом теоретического изучения вышеуказанных процессов и посвящена теоретическому описанию диссоциации димеров Na^, имеющих в лабораторной системе координат энергию Еыв = 1 keV, в столкновениях с атомами Не:
Na\+He=> iVa+ +Na + He.
Этот простейший случай является идеальным примером для понимания происходящих при фрагментации явлений. Строгое теоретическое исследование этого процесса ранее никем не проводилось.
Цель работы.
Основной целью работы было подробное изучение проявления импульсного и электронного механизмов фрагментации малых кластеров щелочных металлов на примере диссоциации димера Nd^
Было необходимо выяснить, происходит ли при рассматриваемых условиях столкновения переход димера Na^ в возбуждённые электронные состояния и в какие именно. Как влияет начальная относительная ориентация димера и прицельный параметр атома Не на процесс электронного возбуждения при столкновении?
Представляло интерес проследить временную динамику диссоциации димера в основном и в возбужденных электронных состояниях, исследовать, насколько важно электронное возбуждение для процесса диссоциации.
Важной задачей было изучить влияние начального колебательного возбуждения димеров Na^ на процесс диссоциации по электронному и импульсному механизмам. Для
сопоставления теоретических результатов с экспериментальными данными было необходимо построить адекватную модель начального колебательного возбуждения димеров в пучке, так как эти данные не были доступны из эксперимента, и рассчитать двойное дифференциальное (по углу рассеяния и по энергии фрагментов) сечение диссоциации.
Методика исследования
Исследование проводилось в рамках неадиабатической молекулярной динамики. Для этого был применен квазиклассический метод связанных волновых пакетов, известный как наиболее развитая теория такого типа. Этот метод сочетает в себе:
-
квантовый метод волновых пакетов, позволяющий описывать электронное и колебательное (как связанное, так и диссоциативное) движение строго, используя аппарат квантовой механики;
-
квазиклассический метод обобщенной траектории, позволяющий описывать столкновительное движение и вращение димера классически.
Практическая ценность.
Результаты защищаемой работы подтвердили предположение о наличии существенно различных механизмов диссоциации димера Na^' импульсного и электронного. Они позволили идентифицировать наблюдаемые в эксперименте различные электронные каналы диссоциации, а так же сделать выводы о недоступном из эксперимента начальном колебательном возбуждении димеров.
Детально изученный в диссертации механизм диссоциации димера Na^ является надежной отправной точкой для исследования фрагментации более сложных кластеров.
Предложенные в диссертационной работе методы являются универсальными и могут быть эффективно использованы для решения целого ряда актуальных задач динамики неадиабатических атомно-молекулярных столкновений.
На защиту выносятся:
-
Результаты численного расчета электронной структуры системы He—Na^, поверхностей потенциальной энергии и взаимодействий.
-
Квазиклассический метод связанных волновых пакетов применительно к исследованию диссоциации димера Na^ при столкновении с энергией EUB = 1 keV с атомом Не. Результаты численного исследования
-
колебательной и диссоциативной динамики димера №j при столкновении;
-
зависимости заселенностей электронных состояний димера Ыа\ от времени при столкновении;
-
проявления импульсного и электронного механизмов диссоциации димера Na^
-
Эффективный метод анализа конечных волновых пакетов, основанный на использовании приближения «замороженных» во время столкновения колебаний и вращений димера.
-
Модель возникновения начального колебательного возбуждения димеров Na% в условиях эксперимента и полученное на ее основании распределение димеров по колебательным уровням.
-
Результаты численного расчета двойного дифференциального (по углу рассеяния и по энергии фрагментов) сечения диссоциации димеров Na^- Идентификация наблюдаемых экспериментально каналов диссоциации.
Апробация работы. -—
Результаты работы обсуждались на научном семинаре в лаборатории LCAM в 1998 г., докладывались на Международном коллоквиуме DIAM V «Динамика ионов, атомов и молекул» (Реймс, Франция, 1998 г.), на Международной конференции по атомной и молекулярной физике ЕСАМР VI (Сиена, Италия, 1998 г.), на Европейской конференции по динамике молекулярных столкновений MOLEC XII (Бристоль, Великобритания, 1998 г.)
Объем и структура диссертации.
