Введение к работе
Актуальность работы
В настоящее время методы зондирования нестационарных случайно- неоднородных сред с использованием эффекта многократного динамического рассеяния света широко применяются в фундаментальных и прикладных исследованиях в различных областях современной науки и техники. В научно-технической литературе используются различные наименования для диагностических подходов, использующих в своей основе корреляционный или спектральный анализ флуктуаций интенсивности когерентного излучения, рассеянного ансамблями подвижных рассеивателей в зондируемой среде: диффузионно-волновая спектроскопия (ДВС), фотон- корреляционная спектроскопия, спектроскопия флуктуаций интенсивности, спектроскопия оптического смешения, спекл-коррелометрия и др. Впервые возможность исследования динамики частиц в коллоидных суспензиях на основе корреляционного анализа флуктуаций интенсивности рассеянного лазерного излучения обсуждалась в работах Берне и Пекора в середине семидесятых годов прошлого века. Начиная с конца 80-х годов прошлого века метод диффузионно-волновой спектроскопии (данный термин впервые введен в 1988 году Д. Пейном с сотрудниками, опубликовавшими в Physical Review Letters одну из ключевых работ по данному направлению) стал широко применяться в физике, химии, биологии, материаловедении и других фундаментальных и прикладных научных направлениях для анализа дисперсных систем со сложной динамикой и структурой.
С использованием ДВС технологий были установлены фундаментальные закономерности, контролирующие поведение таких сложных систем и объектов, как пеноподобные материалы, кристаллизующиеся жидкости, коллоидные системы в процессе агрегации, потоки сыпучих сред. Следует особо отметить успешные применения метода диффузионно-волновой спектроскопии в биомедицине в последние два десятилетия, связанные с мониторингом и визуализацией микрогемодинамики и потоков других тканевых жидкостей в поверхностных слоях нормальных и патологических биотканей. Начиная с середины девяностых годов прошлого века и по настоящее время появляются новые модификации ДВС метода и других аналогичных методов, позволяющие существенно повысить быстродействие процесса зондирования и робастность оценок динамических характеристик зондируемой системы за счет использования, например, схем полного поля при регистрации оптических сигналов (метод LASCA, Дж. Д. Брайерс, 1996). Развитие новых подходов к обработке и анализу регистрируемых оптических сигналов позволило расширить область использования диффузионно-волновых и спекл-корреляционных технологий до зондирования существенно нестационарных и неэргодических динамических многократно рассеивающих сред.
Активному внедрению в различные области науки и техники ДВС технологий и других методов зондирования нестационарных случайно- неоднородных сред с использованием эффекта многократного динамического рассеяния лазерного излучения способствуют их бесконтактный (неинвазивный в случае биомедицинских применений) характер, чувствительность к динамическим характеристикам движущихся рассеивающих центров на пространственных масштабах, меньших длины волны зондирующего излучения, возможность получения информации о системе в реальном времени, относительная простота методики измерений и инструментальной реализации.
Развитию методов зондирования случайно-неоднородных сред с использованием эффекта динамического рассеяния лазерного излучения способствовали работы ряда исследователей из России и стран СНГ (А.А. Голубенцев, В.Л. Кузьмин, В.П. Романов, Л.М. Веселов, И.А. Попов, А.В. Приезжев, Д.А. Зимняков, С.С. Ульянов, И.В. Меглинский, Н.А. Фомин, О.В. Ангельский и др.), а также из дальнего зарубежья (B.J. Berne, R. Pecora, E. Jakeman, P.-E. Wolf, G. Maret, M. Stephen, D.J. Durian, D.J. Pine, D.A.Weitz, S. John, F.C. MacKintosh, A.G. Yodh, J.D. Briers, D.A. Boas и др.).
Вместе с тем, несмотря на значительный прогресс в данной области, существуют некоторые вопросы в области лазерного зондирования случайно- неоднородных дисперсных систем, не в полной мере изученные вплоть до настоящего времени. Как правило, при анализе нестационарных рассеивающих сред рассматриваются в основном трансляционная и ротационная динамика рассеивающих центров (в последнем случае - для несферических частиц). В то же время, стохастическая модуляция зондирующего лазерного излучения может происходить не только вследствие изменений взаимных положений рассеивающих центров или их смещения относительно области зондирования, но также и при изменении оптических характеристик рассеивателей и/или их размеров в процессе эволюции структуры системы. Характерным примером являются дисперсные системы, формируемые по механизму разделения фаз. Кроме того, ДВС технологии и другие аналогичные методы направлены в основном на определение динамических характеристик рассеивателей в случайно - неоднородных средах (средней скорости частиц или коэффициента трансляционной диффузии). В то же время неявно предполагается, что оптические характеристики зондируемой среды (например, приведенный коэффициент рассеяния) могут быть получены с использованием других оптических методов зондирования. Следует отметить, что ДВС метод допускает определенную модификацию, позволяющую определять с его помощью оптические характеристики зондируемых сред. Решение подобных задач позволит существенно расширить функциональные возможности и область использования метода диффузионно-волновой спектроскопии и аналогичных методов.
В связи с этим целью диссертационного исследования явились:
разработка и экспериментальная апробация моделей многократного динамического рассеяния лазерного излучения нестационарными случайно- неоднородными дисперсными системами, в том числе и характеризуемыми специфическим режимом стохастической модуляции распространяющегося лазерного излучения вследствие изменения размеров рассеивающих центров в отсутствие их трансляционной динамики;
развитие на данной основе методов анализа структурных изменений в дисперсных системах с разделяющимися фазами и определения оптических характеристик зондируемых дисперсных систем.
Для достижения поставленной цели решались следующие задачи:
-
разработка и экспериментальная апробация модели многократного динамического рассеяния дисперсными системами, характеризуемыми режимом стохастической модуляции распространяющегося лазерного излучения вследствие изменения размеров рассеивающих центров в отсутствие их трансляционной динамики;
-
анализ процесса разделения фаз в дисперсных системах типа «диспергирующий полимер - жидкий кристалл» в рамках разработанной модели на основе экспериментальных данных, полученных с использованием ДВС метода полного поля;
-
разработка подхода к анализу корреляционных свойств флуктуаций интенсивности лазерного излучения, рассеянного существенно нестационарными многократно рассеивающими дисперсными системами;
-
разработка теоретических основ и экспериментальная апробация ДВС метода определения транспортного коэффициента рассеяния случайно-неоднородных сред с использованием локализованного источника зондирующего излучения и пространственной фильтрации детектируемого рассеянного света;
-
анализ применимости ДВС метода с использованием локализованного источника и пространственной фильтрации регистрируемого рассеянного излучения к зондированию макроскопически неоднородных динамических сред со слоистой структурой.
Научная новизна работы:
1) Впервые выявлены особенности процесса многократного динамического рассеяния лазерного излучения дисперсными средами, формируемыми в результате разделения фаз в оптически однородных системах «преполимер - жидкий кристалл»; показано, что основной вклад в декорреляцию рассеянного лазерного света в процессе формирования структуры среды вносит амплитудная модуляция парциальных составляющих рассеянного поля в среде при изменении элементов амплитудной матрицы рассеяния капель жидкого кристалла как рассеивающих центров (в отличие от дисперсных систем с
трансляционной динамикой рассеивающих центров, обычно исследуемых с использованием метода диффузионно-волновой спектроскопии).
-
-
Предложен новый подход к анализу флуктуационной составляющей лазерного излучения, многократно рассеянного нестационарными случайно-неоднородными средами на основе локальных оценок характеристик структурной функции флуктуаций интенсивности (индекса и топотезы) с использованием скользящего окна во временной области.
-
Разработан и апробирован в экспериментах с модельными рассеивающими системами новый спекл-коррелометрический метод определения транспортного коэффициента рассеяния зондируемой среды и характеристик подвижности рассеивающих центров в среде (средней скорости или коэффициента диффузии) на основе использования локализованного источника зондирующего излучения и пространственной фильтрации рассеянного лазерного света в плоскости изображения поверхности зондируемой среды, создаваемого оптической системой.
-
Впервые предложена интерпретация наблюдаемого в экспериментах эффекта сужения спектра флуктуаций и увеличения глубины стохастической модуляции лазерного излучения, обратно рассеянного слоями формируемых композитов «диспергирующий полимер - жидкий кристалл» при определенных концентрациях жидкокристаллического компонента в исходной смеси.
Практическая значимость
Результаты работы можно рассматривать как физическую основу для создания и развития новых лазерных методов зондирования нестационарных многократно рассеивающих сред со сложной структурой и динамикой рассеивающих центров. В ходе выполнения работы получен ряд результатов, имеющих практическое значение с точки зрения развития и внедрения в практику диагностических методов с использованием эффекта многократного динамического рассеяния лазерного излучения, в том числе:
-
разработан и апробирован в экспериментах спекл- коррелометрический метод полного поля с использованием локализованного источника лазерного излучения и пространственной фильтрацией спекл-модулированных изображений поверхности зондируемой среды, позволяющий определять транспортный коэффициент рассеяния и параметры подвижности рассеивающих центров в среде (среднюю скорость или коэффициент трансляционной диффузии), представляющий интерес для различных приложений в материаловедении и биомедицине;
-
разработан подход к анализу существенно нестационарных оптических сигналов, формируемых в условиях многократного динамического рассеяния лазерного излучения, с использованием
локальных оценок параметров (индекса и топотезы) структурной функции флуктуаций интенсивности.
Достоверность результатов
Достоверность полученных научных результатов обеспечивается: применением обоснованных и неоднократно апробированных экспериментальных методик; воспроизводимостью экспериментальных данных и их согласованием с известными из литературы экспериментальными результатами, полученными другими
исследовательскими группами с использованием методов и подходов, отличных от применяемых в диссертационной работе; применением обоснованных и апробированных методик теоретического моделирования многократного динамического рассеяния лазерного излучения в случайно- неоднородных средах, обеспечивающих с приемлемой точностью количественное согласование результатов моделирования с полученными экспериментальными данными.
Основные положения и результаты, выносимые на защиту
-
Стохастическая модуляция лазерного излучения в дисперсных системах, формирующихся по механизму разделения фаз, преимущественно имеет характер амплитудной модуляции и обусловлена вариациями элементов матрицы Джонса растущих рассеивающих центров (микро- и нановключений выделяемого компонента).
-
Зависимости дисперсии и времени корреляции флуктуаций интенсивности лазерного излучения, обратно рассеянного слоями систем «диспергирующий полимер - жидкий кристалл» (ДПЖК) на стадии стабилизации структуры от объемной доли ЖК компонента имеют выраженный немонотонный характер. Это обусловлено существованием минимального значения кратности рассеяния лазерного света слоем ДПЖК композита при объемной доли ЖК порядка 0.5.
-
При использовании метода диффузионно-волновой спектроскопии для анализа существенно нестационарных динамических многократно рассеивающих сред метод локальных оценок структурной функции флуктуаций интенсивности Dj(t) = ({I (t + т) — /(t)}2) « L1Ta является предпочтительным по сравнению с традиционно используемым корреляционным анализом флуктуаций интенсивности. Это обусловлено существенно более короткими интервалами времени, необходимыми для робастных оценок информативных параметров: индекса а и топотезы L 1 структурной функции .
-
Разработан спекл-коррелометрический метод определения транспортного коэффициента рассеяния динамических случайно- неоднородных сред с использованием локализованного источника лазерного излучения и пространственной фильтрации спекл- модулированного изображения поверхности среды с помощью кольцевых пространственных фильтров, осуществляющих дискриминацию
парциальных составляющих рассеянного поля по длинам оптического пути в среде. Личный вклад соискателя
Личный вклад соискателя состоит в участии в постановке и решении основных задач работы, в разработке методик теоретического анализа и проведении экспериментальных исследований, обработке, обсуждении и интерпретации полученных результатов. Представленные теоретические и экспериментальные результаты получены или лично автором, или при его непосредственном участии совместно с д.ф.-м.н., проф. Зимняковым Д.А. В ходе выполнения работы использованы предварительные экспериментальные данные по динамическому рассеянию лазерного излучения ДПЖК слоями, полученные ранее к.ф.-м.н. Виленским М.А. и к.ф.-м.н. Садовым А.В. В экспериментальных исследованиях по определению транспортного коэффициента рассеяния случайно-неоднородных сред с использованием спекл-коррелометрического метода с локализованным источником излучения и пространственной фильтрацией рассеянного света принимала участие Исаева Е.А. Апробация работы
Основные результаты диссертационной работы докладывались и обсуждались на 12 международных и межрегиональных конференциях, в том числе на:
-
международной междисциплинарной школе для студентов и молодых учёных по оптике, лазерной физике и биофизике Saratov Fall Meeting International School for Junior Scientists and Students on Optics, Laser Physics and Biophotonics (SFM) (Саратов, Россия) 2009, 2010, 2011, 2012;
-
международной конференции "Correlation Optics'lO" (Черновцы, Украина, 2011 г.) работа заняла 3-е место на конкурсе SPIE работ молодых ученых;
-
15-й международной конференции «Laser Optics 2012» (Санкт- Петербург, Россия, 2012 г.) работа была отмечена сертификатом оптического общества им. Д.С. Рождественского.
Структура и объём диссертации
Диссертация состоит из введения, трёх глав и заключения, содержит 152 страницы текста, включая список литературы, 43 иллюстрации и 2 таблицы. Список литературы состоит из 242 наименований.
Похожие диссертации на Развитие методов морфологического анализа многократно рассеивающих дисперсных систем с использованием принципов диффузионно-волновой спектроскопии
-
