Содержание к диссертации
Введение
Глава 1 Обзор литературы 13
1.1 Современные методы исследования когерентной фемтосекундной динамики молекул 13
1.2 Использование когерентных свойств среды для сохранения и обработки классической и квантовой информации 27
1.3 Заключение 34
Глава 2 Динамика двухуровневого атома при взаимодействии с многоимпульсными лазерными полями с плавно меняющейся во времени амплитудой 36
2.1 Постановка задачи 36
2.2 Динамика и возбуждение двухуровневого атома, взаимодействующего с нерезонансными импульсами с плавно меняющейся во времени амплитудой 40
2.3 Спектральные особенности двухимпульсного возбуждения 46
2.4 Физический анализ 48
2.5 Выводы к Главе 2 53
Глава 3 Исследование квантовой фемтосекундной динамики димеров в технике "накачка - зондирование" 55
3.1 Физическая модель 57
3.2 Взаимодействие с квантовым полем 63
3.3 Зондирование квантовой когерентности лазерным полем 67
3.4 Численный анализ сигнала люминесценции 69
3.5 Выводы к Главе 3 76
Глава 4 Спектральные и пространственные эффекты в реализации квантовой памяти на основе одно фотонного эха в газах 78
4.1 Физическая модель 80
4.2 Запись и сохранение квантового состояния света 84
4.3 Восстановление записанного квантового состояния 88
4.4 Численный анализ спектральных параметров восстановленного поля 92
4.5 Квантовая память в трехмерной среде 98
4.6 Излучение эхо-фотона в объемной среде 102
4.7 Влияние движения атомов и дифракции света на восстановление квантового состояния света 105
4.8 Выводы к Главе 4 109
Заключение 111
Список цитированной литературы 114
- Использование когерентных свойств среды для сохранения и обработки классической и квантовой информации
- Динамика и возбуждение двухуровневого атома, взаимодействующего с нерезонансными импульсами с плавно меняющейся во времени амплитудой
- Зондирование квантовой когерентности лазерным полем
- Влияние движения атомов и дифракции света на восстановление квантового состояния света
Введение к работе
Актуальность темы
Понятие когерентности лежит в основе современных представлений о фундаментальных свойствах материи и поля. Как известно, свойствами когерентности могут обладать электромагнитные поля (ансамбли фотонов), а также вещества (атомы, молекулы, их ансамбли) в определенных квантовых состояниях. Известным примером когерентного состояния материи, отражающим ее единую с полем природу, является бозе-конденсат атомов. Наиболее ярко свойства квантовой когерентности также проявляются в динамике атомных и молекулярных систем, взаимодействующих с лазерным излучением. Изучению такого рода когерентных эффектов посвящена настоящая диссертация, где когерентность среды определяется свойствами суперпозиции различных электронных, колебательных и вращательных состояний отдельных молекул, а также их коллективных состояний, и реализуется при взаимодействии с классическими и квантовыми световыми полями.
В настоящее время исследования когерентных взаимодействий атомных и молекулярных систем со светом являются одним из важнейших и наиболее динамично развиваемых разделов лазерной спектроскопии, когерентной и квантовой оптики, квантовой электроники, новой области исследований - квантовой информатики, а также в последнее время привели к развитию отдельного направления исследования в химической физике - фемтохимии. Изучение макроскопической когерентности привело к открытию таких явлений как самоиндуцированная и электромагнитно-индуцированная прозрачность, фотонное эхо, сверхизлучение, затухание свободной индукции и ряда других [1], которые лежат в основе современных способов оптической обработки информации, лазерного охлаждения в системе атомов или молекул, безинверсной ге- нерации когерентного излучения, а также активно используются в качестве самостоятельных когерентных методов исследования. Данные методы позволяют получать детальную информацию о фундаментальных свойствах когерентной динамики атомов и молекул, выявлять механизмы протекания светоиндуцировапных химических реакций и разрабатывать эффективные методы их контроля.
В настоящее время исследования когерентной динамики оптически возбужденных молекул активно стимулируются разработкой новых генераторов световых полей, способных создавать поля с уникальными физическими свойствами. В первую очередь, к числу таких генераторов, получивших к настоящему времени широкое применение во многих лабораториях мира, относится фемтосекундный лазер, способный генерировать импульсы света длительностью существенно меньшей, чем времена характерных внутримолекулярных процессов [2]. Благодаря этому свойству использование фемтосекундных световых полей дает возможность детально изучать тончайшие механизмы формирования внутримолекулярной когерентности, определяющие поведение молекул в реальном масштабе времени [3-6]. При этом широкий спектр фемтосекундных импульсов позволяет заметно расширить возможности изучения когерентности квантовых систем путем вовлечения в их динамику большого числа квантовых переходов, в молекулах это сопровождается возбуждением большого числа электроп-колебательно-вращательных степеней свободы [7]. К числу исследований, использующих спектральные и временные свойства фемтосекундных импульсов, относятся исследования процессов переноса заряда в биологически важных молекулах [8], механизмов диссоциации молекул [9-11], способов контроля химических реакций [12-18], вызывающие в последнее время повышенный интерес.
В основе большинства современных методов исследования когерентной фемтосекундной динамики молекул лежит использование двухим- пульсной схемы возбуждения и зондирования молекулярной когерентности фемтосекундными лазерными импульсами в технике "накачка-зондирование", развитие которой в значительной степени было стимулировано исследованиями Зивейла [3]. Однако, данные методы главным образом ориентированы на использование лишь малой длительности фем-тосекундных световых полей и не учитывают важных свойств света, обусловленных его квантовой природой. Вместе с тем реализация потенциальных возможностей использования свойств квантовой когерентности световых импульсов могла бы стимулировать новые важные направления исследований в оптической спектроскопии.
Изучение роли квантовой когерентности света в динамике атомов и молекул прежде всего затрудняется экспериментальными сложностями в генерации световых полей, квантовой когерентностью которых можно было бы легко управлять. В последнее время на этом пути отмечается заметный прогресс благодаря появлению эффективных генераторов одно- [19-22] и двухфотонных [23,24] световых полей, полей в сжатом квантовом состоянии [25,26], которые по своим свойствам могут сильно отличаться от классических полей, а также разработке новых методов исследования макроскопической когерентности, основанных на эффектах электромагнитно-индуцированной прозрачности [27,28] и однофотонно-го эха в оптически плотных газовых средах [29].
В сложившейся ситуации представляется актуальным исследовать дополнительные возможности использования когерентных свойств квантовых световых полей в молекулярной фемтосекундной спектроскопии. При этом первоочередной интерес вызывает изучение квантовой динамики молекул, реализующейся при взаимодействии с однофотонными фемтосекундными полями, поскольку данные поля могут служить хорошим модельными объектами, как при разработке методов оптической молекулярной спектроскопии, основанных на использовании эффектов квантовой когерентности света, так и при моделировании экспериментов с классическими световыми полями. Третья глава настоящей диссертации посвящена разработке такого метода фемтосекундной спектроскопии молекул в технике "накачка-зондирование", отличительной особенностью которого является использование слабого квантового поля в качестве первого возбуждающего импульса накачки для формирования когерентности в ансамбле молекул.
Прогресс в области генерации и управления квантовыми световыми полями также сопровождается интенсивными теоретическими и экспериментальными исследованиями, направленными на разработку новых схем взаимодействий света со средой, которые бы позволяли полнее раскрыть роль квантовой когерентности световых полей в динамике атомных и молекулярных систем. В последние годы это привело к появлению нового направления исследований в квантовой оптике и квантовой информатике, посвященного разработке надежных механизмов квантовой памяти, которые позволяли бы эффективно манипулировать квантовыми состояниями света путем их записи в среде и восстановления через определенный промежуток времени с начальными или заранее заданными свойствами. Прогресс в создании надежных механизмов квантовой памяти позволит не только решать фундаментальные задачи квантовой оптики и информатики на пути к созданию квантового компьютера и квантовых средств коммуникаций, но также открывает дополнительные возможности в разработке новых методов оптической спектроскопии молекул, основанных на использовании свойств квантовой когерентности света.
В настоящее время активно разрабатываются два проекта в реализации квантовой памяти, отличающиеся высокой квантовой эффективностью восстановления состояний света, которые основаны на использовании эффекта электромагнитно-индуцированной прозрачности [28,30-32] и однофотонного эха [29,33,34] в газах и твердых телах. Данные проекты подробно обсуждаются в 1.2. Разработке техники квантовой памяти на основе эффекта однофотонного эха в газах также посвящена четвертая глава настоящей диссертационной работы, где исследуются спектральные закономерности восстановления квантовых состояний света в этой технике и изучается влияние пространственных эффектов движения атомов и дифракции света на качество восстаповления исходного квантового поля.
Таким образом, проводимые в настоящей диссертационной работе теоретические исследования когерентной динамики атомных и молекулярных систем являются актуальными и практически значимыми в связи с возникшими недавно задачами квантовой оптики и фемтосекундной спектроскопии.
Цель работы
Целью настоящей диссертации является исследование когерентных эффектов в динамике атомных и молекулярных систем, взаимодействующих с классическими и квантовыми световыми полями, для разработки новых методов фемтосекундной спектроскопии молекул, основанных на использовании свойств квантовой когерентности слабых световых полей, и развития техники квантовой памяти на основе эффекта фотонного эха в газах.
В Главе 1 приводится литературный обзор современных методов фемтосекундной лазерной спектроскопии молекул в технике "накачка-зондирование " и обсуждаются существующие в настоящее время физические модели для реализации квантовой памяти для слабых световых полей,
В Главе 2 изучается динамика двухуровневых систем при взаимодействии с многоимпульсными лазерными полями с плавно меняющейся во времени амплитудой. На основе найденного аналитического выражения для вероятности возбуждения атома двумя лазерными импульсами изучается возможность инверсии состояния атома в условиях отсутствия в спектре суммарного лазерного поля частоты, резонансной частоте собственного перехода в атоме. На основе численных расчетов находятся параметры лазерных импульсов при которых такое возбуждение возможно.
В Главе 3 развивается последовательная квантовая теория фемтосе-ку ид ного эксперимента спектроскопии газа двухатомных молекул в технике "накачка-зондирование", где в качестве импульса накачки предлагается использовать одно фотонное поле. На основе получаемых аналитических выражений проводится численное моделирование электронно-колебательной динамики молекул Na2 и показывается возможность использования когерентных свойств слабых световых полей для изучения слабых оптических переходов в динамике димеров.
В Главе 4 исследуются спектральные закономерности восстановления однофотонных состояний света в технике квантовой памяти на основе модифицированного варианта фотонного эха в газах, а также изучается влияние негативных эффектов разбегания атомов из области пространства, где поглощалось исходное квантовое поле, и дифракционного расширения фотонного пучка на качество восстановления записанного в среде квантового состояния света. На основе получаемых аналитических выражений находятся оптимальные соотношения параметров среды и поля, при которых данные эффекты не будут оказывать заметного влияния на параметры восстановленного поля.
Научная новизна
Научная новизна диссертации состоит в том, что был предложен новый вариант техники фемтосекундной спектроскопии газа двухатомных молекул "накачка-зондирование" со слабым квантовым полем накачки, а также разработан более общий теоретический подход к описанию техники квантовой памяти на основе эффекта однофотонного эха в опти- чески плотных газовых средах, позволяющий изучать спектральные и пространственные закономерности восстановления квантовых состояний света в этой технике.
Основные положения диссертации, выносимые на защиту:
1. Разработанный теоретический подход к описанию фемтосекундного эксперимента "накачка-зондирование", ориентированный на использование слабых импульсов квантового излучения в качестве возбуждающих импульсов накачки в оптически плотных газовых средах, позволяет получать дополнительную спектроскопическую информацию о слабых оптических переходах в электронно-колебательной динамике двухатомных молекул.
Построенная одномерная теория квантовой памяти на основе эффекта однофотогшого эха в газовых средах позволяет описывать спектральные закономерности восстановления квантовых состояний света с учетом произвольной формы линии неоднородного ушире-пия в газе и спектральной функции исходного квантового поля.
Построенная трехмерная теория квантовой памяти позволяет описывать пространственные и временные параметры восстанавливаемого квантового поля в объемных средах. Анализ полученных выражений позволил установить влияние эффектов разбегания атомов из области пространства, где поглощалось исходное квантовое поле, и дифракции световых полей на точность восстановления записанного квантового состояния фотонов.
Найденный ряд частных решений, описывающих спектральные закономерности возбуждения двухуровневых систем многоимпульсными лазерными полями с плавной меняющейся во времени амплитудой, показывает возможность инверсии состояния атома в услови- ях отсутствия собственной частоты атома в фурье-спектре возбуждающего многоимпульсного поля.
Практическая значимость
Разработанные в диссертации теоретические подходы и построенные физические модели, описывающие взаимодействия когерентных атомных и молекулярных ансамблей с классическими и квантовыми световыми полями, могут быть использованы для развития новых методов фемтосекундной спектроскопии и техники квантовой памяти, основанных на использовании свойств квантовой когерентности в резонансных газовых средах.
Достоверность результатов
Достоверность полученных результатов определяется строгостью развитых в работе теоретических подходов и численным анализом полученных аналитических результатов на примере известных молекулярных систем.
Личный вклад автора
Постановка задач принадлежит научному руководителю. Разработка теоретических подходов, обсуждение полученных результатов и написание статей проводились совместно с научным руководителем при активном участии соискателя. Численное моделирование проводилось соискателем полностью самостоятельно.
Апробация работы
Основные результаты, полученные в диссертации, были доложены на Международной конференции по когерентной и нелинейной оптике (Ки-НО, Москва, 1998), II, V и VII Всероссийской молодежной школе по когерентной оптике и оптической спектроскопии (Казань, 1998, 2001, 2003), XI, XIV и XV Международной школе-семинаре по современным проблемам теоретической и математической физики (Волга'99,'02,'03, Kail зань, 1999, 2001, 2003), Международной конференции по квантовой оптике (Казань, 1999), VIII Всероссийской конференции "Структура и динамика молекулярных систем" (Яльчик, 2001), II Научной конференции молодых ученых научно-образовательного центра Казанского государственного университета (Казань, 2001), IV Научно-практической конференции молодых ученых и специалистов Республики Татарстан (Казань, 2001), IX Международной конференции по квантовой оптике (Минск, Беларусь, 2002), Международной конференции по квантовой электронике (IQEC, Москва, 2002), II и III Чтениях по квантовой оптике им. Д.Н. Клышко (Москва, МГУ, 2002, 2003), IX Международной конференции по квантовой оптике (С. Петербург, 2003), а также на итоговых конференциях Казанского научного центра РАН.
Исследования по теме диссертации поддерживались индивидуальными грантами РФФИ для молодых ученых (мае) №№ 01-03-32730, 02-03-06708, а также грантами CRDF для молодежных коллективов в 2001, 2003 и 2004 годах (руководитель).
По материалам диссертации опубликована 21 работа, из них 4 статьи в центральных научных журналах, б статей в трудах Международных конференций, 3 статьи в трудах Отечественных конференций, 2 статьи в ежегодном сборнике работ КФТИ КазНЦ РАН и 6 тезисов докладов.
Структура и объем диссертации
Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, списка цитируемой литературы и списка основных публикаций автора. Общий объем диссертации составляет 125 страниц машинописного текста, включая 17 рисунков, 2 таблицы и список литературных ссылок из 139 наименований.
Использование когерентных свойств среды для сохранения и обработки классической и квантовой информации
В силу своих спектральных свойств, действующие фемтосекундные импульсы способны возбудить большое число электрон-колебательно-вращательных переходов в молекулах (для краткости в дальнейшем будем говорить лишь об электрон-колебательных переходах, предполагая при этом также вращательные степени свободы молекул). Как показано на рис. 1.1, первый импульс накачки, действуя на переходах между термами 1) и 2), наводит в среде когерентность и возбуждает в молекулах электрон-колебательный волновой пакет в виде квантовой суперпозиции возбужденный колебательных состояний на втором электронном терме. В процессе свободной эволюции до действия зондирующего лазерного импульса состояние электрон-колебательного волнового пакета на терме 2) будет нестационарным из-за интерференции фаз отдельных колебательных состояний в квантовой суперпозиции. Зондирующий лазерный импульс контролирует состояние созданного электрон-колебательного волнового пакета, возбуждая молекулы спустя время т с терма 2) на вышележащий терм 3). После действия зондирующего импульса с терма 3) наблюдается сигнал люминесценции на частотах переходов 3) -w [1), интенсивность которого пропорциональна общей населенности терма 3). Поскольку величина населенности третьего электронного терма определяется состоянием электрон-колебательного волнового пакета на терме 2) в момент действия зондирующего импульса, то, изучая зависимость сигнала люминесценции от времени действия второго лазерного импульса г, можно не только изучать когерентную динамику молекул на втором электронном терме, но также исследовать его колебательную структуру, проявляющуюся в фурье-спектре сигнала.
Исследования электрон-колебательной динамики молекул на терме 2) также возможны на основе анализа фотоэлектронного спектра Р{т) в случае, когда пробный импульс ионизирует молекулы. В эксперименте регистрируется число вылетевших фотоэлектронов Ре(т) с заданной кинетической энергией б. В силу закона сохранения энергии и принципа Франка-Кондона энергия є в сильной степени зависит от межъядерной конфигурации молекул в момент действия пробного импульса г [57]. Данная зависимость наиболее ярко проележивается в фотоэлектронном спектре двухатомных молекул. В работах [40,58] было показано, что в этом случае є = Ни 2 — D{rT), Тш)2 квант энергии, необходимый для ионизации молекулы, D(rT) = V$(rT) — V2(rT) - разностный потенциал, монотонно возрастающий с увеличением межъядерного расстояния, Т4,з - электронные потенциалы 2-го и 3-го термов, гт - расстояние между ядрами в момент действия пробного импульса и Ре(т) {Ф2{т)\ф2{т)), то есть отражает плотность вероятности электрон-колебательного волнового пакета на терме 2). Как правило, конечное состояние 3) является основным ионным состоянием молекулы и форма Уз(г) хорошо известна и анализируя временное поведение фотоэлектронного спектра можно изучать когерентную динамику молекул на втором электронном терме [16,44,53,55].
С экспериментальной точки зрения наиболее простыми молекулярными системами для исследований колебательной динамики являются газы димеров щелочных металлов (ІЛ2 ,Na2 , К2, NaK, CS2), где характерное время колебательной эволюции на втором электронном терме 3) или 4), что соответствует двум каналам Л и В химической реакции. кол — частота колебательного кванта терма J2)) может в несколько раз превосходить длительность зондирующего фемтосекундного импульса: Ткол 200 — 400 фс при длительности Т = 30 — 80 фс (для сравнения Ткол 15 фс в газе молекул Н2), что позволяет с хорошей точностью изучать временные биения pump-probe сигнала.
Как отмечалось выше, важной областью исследований фемтосекунд-ной динамики молекул в технике "накачка-зондирование" является когерентный контроль ультрабыстрых переходных стадий светоиндуциро-ванных химических реакций, основанный на схеме Теннора-Кослоффа-Райса [17,37]. Возможность контроля обусловлена тем фактом, что при определенной величине задержки второго импульса г = ткол/2 эволюция волнового пакета на терме 2) сделает возможным для второго лазерного импульса возбуждение молекул из другой области потенциальной кривой, которая может быть недоступной для возбуждения из основного состояния 1) из-за малости факторов Франка-Кондона. В свою очередь, эта другая область может быть связана с другим каналом реакции или каким-либо другим молекулярным процессом (рис. 1.2). Первые экспериментальные исследования контроля молекулярной динамики в схеме Теннора-Кослоффа-Райса были проведены в газе двухатомных молекул Na2 [38], где было показано, что контролирование времени задержки т между pump и probe импульсами позволяет управлять двумя конкурирующими процессами во внутримолекулярной динамике, приводящим к ионизации (NaJ) и фрагментации (Na + Na) молекул Na2. В настоящее время подобного рода методы pump-probe контроля используются в исследованиях динамики сложных молекул, где возможна конкуренция более чем двух внутримолекулярных процессов [10,13].
Вместе с техникой "накачка-зондирование" также следует отметить разработку перспективных фемтосекундных методов контроля молекулярной динамики, основанных па изменении энергии [42,43,48], длительности [11,13], фазы [45-47,49,59] фемтосекундных импульсов, которые подробно обсуждаются ниже. При этом в силу легкости приготовления в эксперименте, удобного расположения термов, возможности очень точного измерения и расчета pump-probe сигнала, молекулы Na2 стали модельным объектом для экспериментальной и теоретической проверки эффективности данных методов контроля [16].
Динамика и возбуждение двухуровневого атома, взаимодействующего с нерезонансными импульсами с плавно меняющейся во времени амплитудой
В настоящее время широко используется известное представление, согласно которому скорость возбуждения атома на верхний уровень 3 22(0 пропорциональна спектральной плотности p{w — LHQ) возбуждающего поля на частоте атомного перехода UJQ: / (0 d2p(uj — UJQ), - ) вероятность возбуждения атома, d - дипольный момент перехода. Данное условие составляет содержание так называемого "золотого правила" Ферми [107-109], в соответствии с которым в случае двухфо-тонных переходов частоты (u i, 0) возбуждающих полей должны удовлетворять условию резонанса: и\ ± ыч = 0. Указанные условия аналогичным образом обобщаются на случай многоквантовых резонансов с числом квантов п 2, которые отвечают сильным нелинейным взаимодействиям атома с интенсивными световыми полями [107,110].
Во многих случаях простая модель "двухуровневого атома" позволяет успешно изучать многие важные закономерности многофотонной нелинейной динамики [107,111], что делает двухуровневый атом важным объектом в теоретическом исследовании процессов поглощения света. Следует отметить, что современное понимание динамики поглощения света двухуровневым атомом основывается на использовании хорошо известных частных решений. Данное положение можно продемонстрировать с помощью формулы для вероятности возбуждения атома Р22 импульсом света, электрическое поле которого плавно меняется во времени: E(t) = 0sech(i/r)cos(oji) [107]: где в правой части равенства учитывается, что спектральная плотность поля р{и — и о) ch-2(7r(w — UJO)T/2), wo = (Е2 — Ei)IК - собственная частота атомного перехода, о, Т, и; - соответственно, амплитуда, длительность и несущая частота возбуждающего импульса.
Как видно из (2.1), несмотря на явно нелинейный характер динамики атома, который проявляется с ростом амплитуды о, вероятность поглощения по-прежнему пропорциональна плотности мод поля р{ш — LOQ) на частоте перехода, что находится в строгом соответствии с "золотым правилом". Помимо (2.1) существует множество других частных аналитических решений, описывающих поведение атома в импульсных световых полях с различными параметрами (см., например, [112]), однако, общие спектральные закономерности в поведении атома при взаимодействии с такого рода полями, в том числе в процессе поглощения света, остаются недостаточно изученными. В этой связи отметим результаты, описанные в книге Р. Эрнста [ИЗ], где показывается возможность достоверного возбуждения атома многоимпульсными полями в условиях, когда несущие частоты импульсов не равны собственной частоте атома, однако, спектральные свойства возбуждающего поля и их влияние на вероятность возбуждения атома не изучаются. Вместе с тем, спектральные свойства атомов и взаимодействующих с ним полей являются важными исходными и конечными параметрами изучаемых систем, знание которых необходимо для ясного понимания многих экспериментов. В значительной степени это касается понимания физики многоквантовых процессов, имеющих место в динамике атома, изучения интерференции квантовых процессов различного порядка и других вопросов динамики спектроскопических переходов.
В связи с вышесказанным отметим результаты, полученные в работах [114,115]. В [114] для случая прямоугольных лазерных импульсов и в [115] для квантового поля доказывается возможность инверсии состояния двухуровневого атома при полном отсутствии в спектре поля частоты атомного перехода (р(ш = шо) = 0). Ограничивая свой интерес классическими лазерными полями, здесь следует отметить, что экспериментальная реализация прямоугольных импульсов очень сложна и поэтому их использование является довольно грубым и частным способом описания многих реальных взаимодействий между излучением и атомами. Кроме того, неизменность во времени амплитуды прямоугольных импульсов позволяет принять в описании динамики атомного возбуждения концепцию квазиуровней, которая может усложнить интерпретацию предложенного в [114] нерезонансного возбуждения. Согласно данной концепции, при взаимодействии с электромагнитным полем, амплитуда которого имеет прямоугольную форму, энергетические уровни атома будут расщепляться на величину yfi2 -Ь Д2, где Q - частота Раби, что будет искажать спектр квантовой системы на протяжении всего взаимодействия и усложнять понимание картины взаимодействия на спектральном языке. Вместе с тем, следует отметить, что использование концепции квазиуровней для интерпретации спектральных закономерностей возбуждения атома импульсами с плавно меняющейся амплитудой становится проблематичным, поскольку в этом случае расположение уровней меняется во времени (расщепление уровней л/22() + А2), а спектральные свойства поля определяются его параметрами на всей временной шкале t (от —со до +оо). В этой ситуации единственно надежным представляется рассматривать переходы между уровнями энергии "неодетого" атома, вычисленные для времен і — — оо и t = со, что соответствует реальному процессу квантового перехода.
Настоящая Глава диссертации посвящена изучению спектральных закономерностей возбуждения двухуровневого атома многоимпульсными лазерными полями с плавно меняющейся во времени амплитудой. В качестве возбуждающего поля выбирается последовательность, состоящая из двух лазерных импульсов, и находятся аналитические выражения, описывающие вероятность возбуждения атома при произвольных параметрах светового поля и атома. На основе полученного выражения для вероятности возбуждения в 2.3 изучается возможность инверсии состояния двухуровневого атома импульсами с плавно меняющейся амплитудой в условиях отсутствия в спектре поля частоты, соответствующей частоте атомного перехода.
Зондирование квантовой когерентности лазерным полем
Быстрое развитие современной лазерной техники, способной создавать световые поля с уникальными физическими свойствами, активно стимулирует теоретические исследования, целью которых является разработка более эффективных методов изучения фундаментальных взаимодействий атомных и молекулярных систем со светом. Данное положение наиболее наглядно демонстрируется интенсивным развитием методов фемтосекундной лазерной спектроскопии и контроля молекулярной динамики, появление и развитие которых было стимулировано созданием фемтосекундного лазера. В настоящее время существует ряд таких методов [12], в основе которых лежит использование замечательных спектральных и временных свойств фемтосекундных импульсов. Вместе с тем, в связи с созданием в последнее время надежных генераторов квантовых световых полей, позволяющих генерировать предельно слабые поля с числом фотонов близким или равным единицы (одно-, двух-фотонные поля), представляется актуальным исследовать дополнительные возможности в оптической фемтосекундной спектроскопии, определяемые свойствами квантовой когерентности предельно слабых полей света. В силу своих свойств одиофотонные поля могут служить хорошими модельными объектами, как при разработке методов оптической молекулярной спектроскопии, основанных на использовании эффектов квантовой когерентности света, так и при моделировании экспериментов с классическими фемтосекундными световыми полями, что делает од-нофотонное поле удобным объектом для теоретического изучения фем-тосекундной светодинамики молекул. В исследованиях динамики молекул, взаимодействующих с однофотонными фемтосекундными полями, первоочередной интерес представляет изучение электрон-колебательной динамики двухатомных молекул (димеров), которые являются наиболее развитым разделом квантовой теории молекул и в ряде важных случаев используются для изучения отдельных стадий химических реакций с участием многоатомных молекул.
В настоящей главе диссертации развивается теория фемтосекундно-го эксперимента двухимпульсной спектроскопии газа двухатомных молекул "накачка-зондирование". Отличительной особенностью развиваемого подхода является использование одпофотонного фемтосекундного поля в качестве первого возбуждающего импульса для формирования когерентности в ансамбле молекул. При этом выбирается такая схема взаимодействия импульсов света с молекулами, когда интенсивный пробный импульс не будет разрушать наведенную в молекулах квантовую когерентность. Полученные аналитические выражения, описывающие электрон-колебательную динамику газа димеров при взаимодействии с однофотонными фемтосекундными полями, используются для численного расчета сигнала люминесценции газа молекул Na2 . На основе проведенного анализа показывается, что предлагаемый подход позволяет использовать свойства квантовой когерентности однофотонных фемтосекундных полей в оптически плотных газовых средах для более детального изучения электрон-колебательной динамики двухатомных молекул, в частности для детектирования слабых оптических переходов.
Пусть имеется трубка длины L, заполненная газом двухатомных молекул. Будем полагать, что газ имеет температуру Т и колебательные подуровни основного электронного терма jg) молекул заселены в соответствии с распределением Больцмана. В дальнейшем будем интересоваться электрон-колебательной динамикой газа, реализующейся на переходах между тремя (обозначаемые как jg), е) и f)) электронными синглетными термами молекул при их возбуждении импульсами света, в пренебрежении вращательной структурой термов.
Положим, что в момент времени t = 0 в среду влетает однофотон-ный фемтосекундный волновой пакет, который возбуждает молекулы на электронном переходе g) -f Iе). Отметим, что квантовая когерентность первого порядка данного состояния света (амплитудная когерентность {0\E(t,r)\typh)) совпадает с когерентностью классического поля (где 0) — вакуумное состояние света, E{tyr) — оператор электрического поля, Y&ph) - волновая функция фотона). Поэтому получаемые результаты будут также соответствовать решению для слабых классических лазерных полей. Как и классический импульс света [3,17], однофотонный волновой пакет будет возбуждать электрон-колебательный волновой пакет на колебательных подуровнях возбужденного электронного терма е). При этом в случае воздействия классическим полем внутримолекулярное возбуждение будет возникать у макроскопически большого числа молекул. Тогда как однофотонный волновой пакет может возбуждать в среде лишь квантовую суперпозицию одномолекулярных возбуждений в виде электрон-колебательного молекулярного экситона. В свою очередь, квантовая когерентность различных молекулярных возбуждений в этой суперпозиции будет определять динамику взаимодействия фотона с молекулами и конечное состояние молекул после окончания взаимодействия. Наведенная фотоном когерентность на колебательных подуровнях терма е) продолжает свободно развиваться до зондирования лазерным фемтосекундным полем (), действующим на среду с задержкой т. Лазерный импульс возбуждает молекулы с электронного терма е) на вышележащий терм f), с которого излучается сигнал люминесценции с интенсивностью, пропорциональной общей населенности данного терма. Соответствующая схема переходов показана на рис. 3.1.
Влияние движения атомов и дифракции света на восстановление квантового состояния света
Описанный выше механизм подавления сильных оптических переходов в электрон-колебательной динамике димеров наглядно иллюстрируется графиками фурье-анализа приведенных временных картин люминесценции. На рис. 3.3(a) и 3.3(6) приведены частотные спектры сигнала люминесценции для выбранных значений L\ = 1 см и Li = 10 см. Для сравнения на рис. З.З(в) показаны спектральные линии колебаний молекулы Na2Ha втором электронном терме е), высота которых пропорциональна произведению франк-кондоновских факторов электрон-колебательных переходов с основного колебательного уровня терма jg). Из сравнения рисунков видно, что при увеличении размеров среды подавляется влияние сильных переходов, вызывающих колебания на частотах более 5-Ю13 Гц.
Таким образом, использование однофотонного фемтосекундного поля в качестве импульса накачки дает возможность изучать динамику неклассических состояний молекул газа, возбуждаемых в виде квантовой суперпозиции макроскопического числа одномолекулярных возбуждений. Использование однофотонного фемтосекундного волнового пакета при описании взаимодействия молекул со светом позволяет находить аналитические решения, с высокой точностью описывающие электрон-колебательную динамику на втором электронном терме димеров. Данные решения, в силу свойств волновой функции однофотонного поля, также могут быть использованы для описания поведения молекул, возбуждаемых слабыми классическими световыми полями, для которых можно пренебречь влиянием эффектов, нелинейных по амплитуде светового поля, что делает однофотонное поле важным модельным объектом при изучении светодинамики молекул в квантовых и классических полях. Рассмотренная техника когерентной фемтосекуидной спектроскопии характеризуется малой вероятностью появления фотона в сигнале люминесценции и наблюдение зависимости поведения сигнала люминесценции от задержки т потребует многократного повторения эксперимента с целью накопления необходимых статистических данных при использовании полей с малым числом фотонов. Поэтому для получения спектро- скопической информации о слабых оптических переходах более удобно использование в качестве импульса накачки достаточно интенсивного лазерного излучения, которому полученное решение (3.31) также соответствует. В силу возможности временной развязки в детектировании сигнала люминесценции по отношению к импульсам накачки, предложенная техника спектроскопии характеризуется низким уровнем оптических шумов. При этом основной, привносимый шумами, вклад в измеряемый сигнал будет определяться лишь шумами оптического детектора, что не должно вызывать проблем при постановке эксперимента.
В заключении отметим, что развитый в настоящей главе подход может служить основой для теоретического изучения неклассических свойств динамики молекул при взаимодействии со световыми полями, обладающими более выраженными квантовыми свойствами, например, с коррелированными двух и многофотонными фемтосекундиыми световыми полями.
На основе использования классической схемы фемтосекундной спектроскопии молекул в режиме "накачка-зондирование" в главе 3 диссертации развит последовательный квантовый подход к изучению когерентных свойств в электрон-колебательной динамике газа двухатомных молекул, возбуждаемых слабым одиофотонным фемтосекундным импульсом накачки. Для подавления негативного влияния зондирующего лазерного импульса иа молекулярную когерентность и реализации временной синхронизации световых полей в эксперименте, в рамках данного подхода предложена двухчастотная схема возбуждения, в соответствии с которой слабое квантовое поле параметрически генерируется из лазерного импульса. Показано, что подобная схема возбуждения может быть применена, например, в газе молекул Naa .
На основе построенной теории проведены численные расчеты сигнала люминесценции в газе димеров Na2 при различных значениях температуры, оптической плотности среды и диапазоне времен от 100 фемтосекунд до 100 пикосекунд. Полученные результаты показали наличие сильной зависимости временного и частотного спектров сигнала люминесценции от величины оптической плотности среды при температурах от 580 К до 650 К. Было обнаружено, что наиболее значительное изменение параметров сигнала проявляется в характере модуляции люминесценции в пикосекундном диапазоне времен. Проанализированы закономерности такого влияния и установлена роль поведения несущей структуры сигнала в этом процессе. На основе фурье-анализа временного поведения сигнала люминесценции установлено, что изменения в несущей структуре сигнала обусловлены подавлением в электрон-колебательной динамике димеров сильных оптических переходов, которое проявляется с увеличением оптической плотности среды. Таким образом, показано, что использование свойств квантовой когерентности в оптически плотных газовых средах дает дополнительные возможности в изучении электрон-колебательной динамики двухатомных молекул, в частности при идентификации слабых оптических переходов. Построенная теория также может быть использована для постановки экспериментов по изучению вращательных степеней свободы молекул.
