Содержание к диссертации
Введение
Глава I. Интерференционная стабилизация ридберговских атомов в сильном поле 16
1.1. Основные идеи и простейшие модели интерференционной стабилизации ридберговских атомов 16
1.2. Квазиклассическая теория интерференционной стабилизации 22
1.3 Численные ab initio исследования режима интерференционной стабилизации 46
1.4. Многофотонная резонансная ионизация атома водорода и Л стабилизация в сильном поле 64
Глава II. Стабилизация Крамерса - Хеннебергера 76
2.1. Приближение Крамерса - Хеннебергера и концепция адиабатической стабилизации 76
2.2. КХ стабилизация одномерных систем и критерий применимости КХ приближения 81
2.3. Стабилизация Крамерса - Хеннебергера в трехмерных системах и пределы применимости КХ приближения в трехмерном случае 98
2.4. Стабилизация циркулярных состояний атома водорода 117
2.5. Свободно-свободные переходы и их роль в возникновении КХ стабилизации 141
2.6. Конкуренция различных каналов нелинейной ионизации атома водорода в сильном лазерном поле 149
Глава III. Ионизация и стабилизация многоэлектронных систем в сильном лазерном поле 165
3.1. Обзор основных экспериментальных и теоретических данных по двукратной ионизации многоэлектронных систем в лазерном поле 165
3.2. Ионизация двухэлектронного атома в сильном поле и межчастичные корреляции 169
3.3. Динамика двухэлектроннои ионизации и модель перерассеяния 189
3.4. Рассеяние электронного волнового пакета на атоме 212
3.5. Стабилизация двухэлектронных атомных систем в сильном лазерном поле. 226
3.6. Особенности процесса ионизации и стабилизация синглетных и триплетных состояний 236
Глава IV. Динамика молекул в сильном лазерном поле 244
4.1. Обзор существующих экспериментальных и теоретических исследований по вращательной динамике двухатомных молекул 244
4.2. Выстраивание молекул лазерным полем в отсутствие процессов ионизации и диссоциации 247
4.3. Качественная картина выстраивания и модель одного терма 271
4.4. Квантовая специфика вращательной динамики молекул в сильном лазерном поле 277
Глава V. Нелинейный отклик молекулярной газовой среды, обусловленный ориентационными эффектами в поле интенсивного фемтосекундного лазерного импульса 296
Глава VI. Ионизация атомов в интенсивном неклассическом электромагнитном поле 312
Заключение 332
Литература 335
- Квазиклассическая теория интерференционной стабилизации
- Стабилизация Крамерса - Хеннебергера в трехмерных системах и пределы применимости КХ приближения в трехмерном случае
- Ионизация двухэлектронного атома в сильном поле и межчастичные корреляции
- Особенности процесса ионизации и стабилизация синглетных и триплетных состояний
Введение к работе
Исследование взаимодействия квантовых атомарных и молекулярных систем с интенсивными лазерными импульсами является в настоящее время интересной и быст-роразвивающейся областью физики. Это связано, прежде всего, с возможностью генерации лазерных импульсов терраваттной мощности с длительностью около 10 фс. Напряженность электрического поля в таких лазерных полях оказывается сравнимой или даже превышает напряженность поля внутри атомов и молекул. В этом случае традиционные представления о структуре атомного спектра, основанные на теории возмущений, оказываются неверны. Для атома водорода интенсивности лазерного излучения, соответствующие атомным значениям напряженности поля (Eal =5-109 В/см) составляют порядка 3.5-1016 Вт/см2. Отметим, что рекордно высокие интенсивности лазерного излучения достигнуты в лазерах на кристалле титаната сапфира в импульсах длительностью ~10 фс и составляют 1020- 1022 Вт/см2. Возникает вопрос, в какой мере при таких сильных полях атом существует как связанная система. Оказывается, что в сильном поле происходит сильнейшая перестройка энергетических уровней и соответствующих им волновых функций состояний. Фактически, можно говорить о том, что в присутствии электромагнитного поля возникает новая система, «атом, одетый полем». «Одетый» атом характеризуется принципиально новыми свойствами и динамикой, существенно отличающейся от поведения атома в слабом поле.
Воздействие на квантовую систему такого сильного поля приводит к возникнове- ' нию ряда новых эффектов, характеризующих динамику в сверхсильном поле: многофотонное вынужденное тормозное поглощение квантов поля, надпороговые ионизация и диссоциация, стабилизация относительно диссоциации и ионизации, генерация гармоник высокого порядка, аномально высокий выход двукратно заряженных ионов и др. [1-3]. Особенность всех вышеуказанных процессов заключается в их существенно нелинейной зависимости от интенсивности лазерного излучения и невозможности трактовки в рамках традиционных представлений, основанных на теории возмущений по полю [4].
Явление надпороговой ионизации было открыто экспериментально [5] и заключалось в эффективном поглощении атомным электроном квантов лазерного излучения, число которых в сильном поле может существенно превосходить минимальное количество, необходимое для ионизации системы. Как следствие этого, энергетические спектры электронов, образующихся в процессе ионизации, характеризовались периодиче-
ской структурой с расстоянием между пиками, кратному Йсо (со - частота лазерного излучения). При этом, с увеличением лазерной интенсивности все больший вклад в энергетическое распределение электронов вносила область высоких энергий, отвечающая поглощению все большего числа квантов поля.
Еще одним процессом, тесно связанным с явлением надпороговой ионизации, хотя и не сводимым к нему, является генерация гармоник высокого порядка (ГГВП) [6]. Экспериментальные исследования ГГВП были начаты более 10 лет назад [7-9], большой интерес к которым связан с перспективами создания источников когерентного рентгеновского излучения.
В основе генерации сверхкоротких аттосекундных лазерных импульсов лежит выделение когерентной суперпозиции гармоник высокого порядка в некотором диапазоне частот в области «плато» [10]. Однако, широкое практическое применение ГГВП в настоящее время ограничено относительно невысокой эффективностью этого процесса. Возможное увеличение эффективности ГГВП может базироваться только на детальном анализе и понимании физических механизмов процессов, характеризующих динамику атомно-молекулярных систем в интенсивных световых полях. В частности, в случае ГГВП в молекулярных средах динамика ядерной подсистемы может играть существенную роль. Возможность управления колебательными возбуждениями молекулы и вращательным движением ядер в процессе ионизации могут привести к увеличению эффективности ГГВП на несколько порядков [11] и, как следствие, к предпочтительности ис-. пользования молекулярных сред по сравнению с атомарными для ГГВП.
Помимо этого, демонстрация возможности генерации в экспериментах неклассических «сжатых» состояний электромагнитного поля [12] фактически открывает новую область физических явлений, характеризующих воздействие «сжатого» света на квантовые системы. При этом можно ожидать большую эффективность ряда процессов в случае воздействия на систему неклассического поля по сравнению с классическим [13].
Еще одним интересным и до конца не исследованным свойством, присущим квантовой системе в сильном лазерном поле, является эффект стабилизации относительно ионизации [1]. Стабилизация проявляется в уменьшении вероятности ионизации атома или ее насыщении на уровне, меньшем единицы, при воздействии на систему все более интенсивного лазерного излучения в режиме сильных полей. При этом энергия в импульсе может оставаться фиксированной или даже возрастать. Отметим, что эффект стабилизации может быть обнаружен только в ультракоротких импульсах фемтосекунд-
ной длительности, поскольку плавное включение лазерного поля обеспечит практически полную ионизацию системы на фронте импульса еще до наступления режима сильного поля. Возможность стабилизации свидетельствует о существенной перестройке энергетического спектра системы в присутствии сильного поля, что может проявляться, прежде всего, в спектрах фотоэлектронов, зарегистрированных в процессе ионизации атомов. Перестройка структуры атома в сильном поле коренным образом влияет на процессы ионизации, надпорогового поглощения и, как следствие, ГГВП.
Взаимодействие молекул с лазерным излучением приводит к сильной перестройке не только электронных состояний, но и всей ядерной подсистемы молекулы. При этом эффективная вращательная динамика молекулы>проявляется в выстраивании молекулярной оси вдоль направления поляризации лазерного излучения, или в перпендикулярном направлении. Осуществление лазерного контроля ориентации молекул имеет принципиальное значение для управления химическими реакциями, особенно в случае биологических макромолекул [14].
Ориентирование молекул в сильном лазерном поле, в условиях существенной перестройки ядерной подсистемы, может приводить к новым качественным эффектам нелинейной физики, возникающих при распространении лазерного импульса в среде [15]. В частности, ориентационная нелинейность, развивающаяся инерционно в условиях сверхкороткого лазерного импульса высокой интенсивности, может приводить к специфике эффекта самофокусировки по сравнению с традиционными представлениями, основанными на расчете нелинейной поляризуемости среды в рамках теории возмущений по полю.
Все вышесказанное свидетельствует о необходимости и важности детального изучения процессов взаимодействия атомных и молекулярных систем с сильным лазерным полем.
Поскольку экспериментальное решение этой проблемы представляет собой технически крайне сложную задачу, большое значение приобретают теоретические подходы и, в частности, методы численного моделирования. Отметим, что численные расчеты, основанные на прямом аЪ initio интегрировании нестационарного уравнения Шрединге-ра, фактически являются численными экспериментами, результаты которых представляют собой такую же ценность, что и данные лабораторных экспериментов. Преимущество таких расчетов заключается в возможности исследования эволюции процесса взаи-
модействия квантовой системы с лазерным полем, что позволяет вскрыть физическую природу различных эффектов.
Целью данной работы является теоретическое исследование динамики атомных и молекулярных систем в поле интенсивного лазерного излучения и построение теоретических и численных моделей, адекватно описывающих динамику квантовых систем в новых условиях, когда традиционные представления об атомной системе оказываются неправомерными, а также определение диапазона параметров и условий, позволяющих наблюдать предсказанные качественно новые эффекты в сильном поле экспериментально.
Актуальность выбранной темы обусловлена качественно новыми характеристиками квантовых систем, возникающих в случае взаимодействия с лазерными полями, напряженность которых сравнима с атомной величиной. Кроме того, специфика указанного взаимодействия заключается и в ультракороткой длительности лазерного воздействия, что позволяет осуществлять контроль и управление процессами, происходящими в атомах и молекулах, в масштабах времен порядка атомных. В этом случае имеющиеся теоретические подходы и представления о динамике квантовых систем оказываются неверны, и возникает необходимость разработки новых теоретических моделей, корректно описывающих поведение атомных и молекулярных систем в таких условиях. Такие исследования позволяют предсказать ряд качественно новых физических эффектов, возникающих в сильном поле, и проанализировать их механизмы, что является крайне актуальным для более направленной разработки программ экспериментальных исследований свойств вещества в новых условиях, а также обоснования различных практических приложений. При этом численные расчеты, проведенные из первых принципов и без каких-либо упрощающих предположений, имеют существенное значение.
Научная новизна проведенных исследований определяется следующими положениями:
1. С использованием квазиклассического приближения впервые получено аналитическое решение нестационарного уравнения Шредингера, описывающего процесс ионизации ридберговского атома в интенсивном лазерном импульсе фемтосекунд-ной длительности.
Впервые численно исследованы особенности ионизации и стабилизации трехмерного атома водорода в сильном лазерном поле и обнаружена смена различных режимов стабилизации.
Впервые обнаружена стабилизация Крамерса-Хеннебергера в пределе малых энергий лазерных квантов, и показано, что она сопровождается исчезновением эффекта «закрытия каналов» в спектре фотоэлектронов; установлены условия возникновения указанного режима.
Предложен новый механизм стабилизации атомных систем, основанный на деструктивной интерференции амплитуд переходов в континуум различного порядка многофотонности с промежуточными состояниями в непрерывном спектре, позволяющий объяснить результаты лабораторных экспериментов.
Впервые обнаружена стабилизация двухэлектронной системы относительно процессов однократной и двукратной ионизации.
Впервые продемонстрирована возможность управления ориентацией молекулы с помощью интенсивного ультракороткого лазерного импульса в условиях, когда ионизация системы, а также электронные и колебательные ее возбуждения пренебрежимо малы.
Обнаружены новые свойства нелинейного отклика молекулярной газовой среды, обусловленные эффективным ориентированием молекул под действием интенсивного лазерного импульса ультракороткой длительности.
Обнаружены новые эффекты, возникающие при ионизации атомной системы сильным неклассическим полем.
Научная и практическая значимость работы. Полученные результаты носят фундаментальный характер и представляют большой научный интерес с точки зрения теоретического предсказания и детального изучения ряда качественно новых эффектов, возникающих при взаимодействии высокоинтенсивных световых полей с атомно-молекулярными системами. Обнаруженные эффекты приводят в ряде случаев к необходимости коренного пересмотра традиционных представлений и имеющихся теоретических подходов к проблеме взаимодействия атомно-молекулярных систем с лазерным полем.
Практическая ценность проведенных исследований связана, прежде всего, с возможностью использования лазерных импульсов для управления химическими реакция-
ми, как в объемных средах, так и на поверхностях твердых тел. Исходя из этого, большое значение приобретает определение условий и диапазона параметров лазерного импульса, при которых оптимально происходит ориентирование и удержание в течение некоторого времени оси молекул в заданном направлении. Выбор искомых параметров должен быть осуществлен на основе теоретического анализа указанных процессов.
Еще одним важным с практической точки зрения направлением является увеличение эффективности ГГВП и генерация ультракоротких аттосекундных импульсов, что оказывается невозможным без теоретического исследования элементарных актов взаимодействия отдельного атома или молекулы с лазерным импульсом и детального анализа его динамики в режиме сильного поля.
Достоверность полученных результатов обеспечивается тем, что разработанные подходы основываются на фундаментальных положениях квантовой механики, а также сравнением с данными существующих теоретических и численных подходов, совпадением с известными решениями в предельных случаях и хорошим согласием с результатами экспериментов. Расчеты, основанные на прямом численном интегрировании нестационарного уравнения Шредингера, выполненные из первых принципов и без каких-либо упрощающих предположений, можно рассматривать как достоверные компьютерные эксперименты, позволяющие проанализировать правомерность различных теорети- . ческих подходов.
Личный вклад автора в работы, вошедшие в диссертацию, является определяющим на этапах постановки задач, разработки теоретических моделей, проведении теоретического анализа и интерпретации полученных данных.
Основные положения, выносимые на защиту.
Аналитическое решение нестационарного уравнения Шредингера, полученное на основе квазиклассического приближения и описывающее ионизацию и стабилизацию ридберговского атома в интенсивном лазерном импульсе ультракороткой длительности вне рамок «полюсного» приближения и приближения «вращающейся волны».
Обнаружение смены различных режимов стабилизации в одноэлектронных атомах и установление условий, приводящих к каждому из режимов.
Обоснование стабилизации в режиме Крамерса - Хеннебергера в низкочастотном лазерном поле и установление условий ее возникновения.
Установление связи между спектром атома Крамерса - Хеннебергера и динамическим штарковским сдвигом атомных уровней в поле.
Выявление физического механизма стабилизации циркулярных состояний водо-родоподобных атомов в условиях близости потенциала Крамерса - Хеннебергера и невозмущенного атомного потенциала.
Обнаружение стабилизации многоэлектронного атома в сильном лазерном поле и обоснование условий ее возникновения.
Доказательства существенной роли лазерного поля в процессе двукратной ионизации многоэлектронных систем, а также скоррелированности и невозможности разбиения на стадии указанного процесса в условиях насыщения ионизации.
Обнаружение эффективной вращательной динамики молекул в процессе воздействия интенсивного лазерного импульса фемтосекундной длительности, не сопровождающееся ни ионизацией, ни диссоциацией системы.
Эффект туннельного разворота молекулярной оси гетероядерной молекулы в лазерном поле.
Обнаружение новых свойств нелинейного ориентационного отклика молекулярной газовой среды в интенсивном лазерном импульсе фемтосекундной длительности за рамками теории возмущений по полю для вращательных подуровней.
Эффект замедления ионизации атомных систем при воздействии неклассического «сжатого» света высокой интенсивности.
Содержание диссертации. Диссертация состоит из Введения, шести глав и Заключения. Объем диссертации 353 страницы, 144 рисунка, список литературы состоит из 267 наименований.
В начале каждой главы введены основные понятия, относящиеся к рассматриваемому физическому направлению, и дан краткий обзор работ по данной теме, известных в литературе.
Первая глава диссертации посвящена явлению стабилизации квантовых систем относительно процесса ионизации. Конкретно, рассматривается интерференционный механизм стабилизации ридберговских состояний водородоподобного атома. С использованием квазиклассического приближения найдено аналитическое решение нестацио-
нарного уравнения Шредингера для водородоподобного ридберговского атома в поле интенсивного лазерного излучения и получено замкнутое выражение для вероятности ионизации системы за импульс. В режиме сильного поля обнаружен эффект стабилизации, обусловленный интерференционным механизмом. Исследована пространственная структура электронных волновых пакетов, возникающих в континууме, а также проанализирована зависимость скорости ионизации от лазерной интенсивности. В 1.3 динамика ионизации в лазерном поле трехмерного ридберговского атома водорода исследуется на основе прямого численного интегрирования нестационарного уравнения Шредингера. Получена зависимость вероятности ионизации системы за импульс от лазерной интенсивности, демонстрирующая эффект подавления ионизации в области сильных полей. Исходя из результатов численного расчета, проанализирован механизм обнаруженной стабилизации и доказана его интерференционная природа. Продемонстрировано хорошее количественное совпадение численных данных с предсказаниями аналитической теории, развитой на базе решения начальной задачи в квазиклассическом приближении и обсуждаемой выше.
Вторая глава посвящена анализу режима стабилизации по механизму Крамерса — Хеннебергера (КХ) и исследованию свойств состоянии, «одетых полем» для атомных систем, находящихся в основном состоянии, или характеризующихся потенциалом конечного радиуса действия (отрицательные ионы). На основе прямого численного интегрирования нестационарного уравнения Шредингера исследуется динамика процесса ионизации в сильном лазерном поле, как в базисе невозбужденных атомных состояний, так и в базисе состояний КХ. Проанализирован физический механизм стабилизации в режиме КХ. Обсуждается КХ приближение и исследованы условия его применимости в пределе низких частот лазерного излучения (существенно меньших по сравнению с потенциалом ионизации системы). В высокочастотном пределе аналитически рассмотрена перестройка энергетического спектра и ионизационных свойств КХ состояний в зависимости от интенсивности лазерного излучения в условиях малости отличия КХ потенциала от невозмущенного атомного потенциала. Проанализированы причины КХ стабилизации, возникающей в этих условиях, в том числе их интерпретация в базисе состояний свободного атома. Аналитически исследован механизм стабилизации циркулярных состояний водородоподобного атома в сильном поле и определены пороговые значения интенсивности исследуемого эффекта для ряда состояний, изученных экспериментально
и численно. Проведено сравнение пороговых значений, полученных в теоретической модели и в лабораторных или численных экспериментах.
В третьей главе на основе прямых численных расчетов анализируется специфика и механизмы двукратной ионизации многоэлектронных систем в сильном лазерном поле. Обсуждается роль межэлектронных корреляций и возможность факторизации полной волновой функции системы. Помимо прямого численного интегрирования нестационарного уравнения Шредингера для исследования динамики многоэлектронной системы в поле используется система нестационарных уравнений для одночастичных функций с эффективным потенциалом (обобщение подхода самосогласованного поля на случай нестационарной задачи). Продемонстрирована принципиальная невозможность учета в такой модели электрон - электронных корреляций, существенная роль которых обнаружена в точном расчете. Изучается специфика процессов однократной и двукратной ионизации возбужденных синглетных и триплетных состояний многоэлектронного атома. В 3.5 анализируется возможность и условия возникновения режима стабилизации в многоэлектронных системах. Результаты численных расчетов, проведенных в квантовом случае, сравниваются с данными, полученными для ансамбля классических частиц. Обсуждается проблема возможности описания динамики ионизации многоэлектронной квантовой системы в лазерном поле в рамках классического подхода для ансамбля частиц. И в квантовом, и в классическом подходах исследуется структура многоэлектронного состояния, «одетого полем».
3.3 посвящен анализу механизмов прямой некаскадной двухэлектронной фотоионизации атомов, приводящих к увеличению выхода двукратно заряженных по сравнению с предсказаниями, основанными на модели последовательного фотоотрыва электронов в поле. При этом, для более детальной интерпретации динамика многоэлектронной системы в лазерном поле исследуется также и в модели «пассивного» электрона. Обсуждается роль процесса «перерассеяния» для двухэлектронной ионизации системы. Результаты квантовых расчетов сравниваются с данными, полученными в классическом подходе, и интерпретированными в рамках классических траекторий.
Четвертая глава посвящена исследованию взаимодействия двухатомных молекул с сильным лазерным полем. При этом учитывается динамика, как электронной, так и ядерной подсистем молекулы. Рассматривается перестройка и возмущение стационарных электронных состояний в лазерном поле. Обсуждается вопрос о физическом предпочтении тому или иному базису состояний. В пределе низкой частоты лазерного излу-
чения предложена и обосновывается модель одного перестроенного терма. На ее основе обнаружен эффект туннельной диссоциации молекулы в низкочастотном поле. Получены частотные зависимости вероятности диссоциации. Анализируются пределы применимости указанной модели. Предлагаемый подход обобщен на случай более сильного поля, для которого необходимо учитывать большее число перестроенных термов и возникающие переходы между ними.
Помимо электронных и колебательных степеней свободы исследуется вращательная динамика молекулы, взаимодействующей с лазерным полем. Обнаружено, что характерные времена эволюции вращательной подсистемы молекулы в поле оказываются на несколько порядков меньше, чем для свободной молекулы. Также продемонстрировано, что существует диапазон параметров, при которых эффективное «вращение» молекулярной оси не сопровождается ни ионизацией, ни диссоциацией системы. На основе разработанного трехмерного алгоритма прямого численного интегрирования нестационарного уравнения Шредингера анализируется эволюция угловой ориентации молекулы в режиме сильного поля, сопровождающегося существенной ионизацией системы. Рассмотрена зависимость процесса ионизации от начальной ориентации молекулы, а также влияние эффективной вращательной динамики молекулы на угловые диаграммы направленности вылета электронов и фрагментов молекулы в процессе ее ионизации лазерным полем. Объяснены узкие угловые распределения вылетающих ядерных фрагментов, наблюдаемые экспериментально.
4.4 посвящен исследованию эволюции в сильном лазерном поле волновых пакетов, представляющих собой суперпозицию большого числа вращательных состояний молекулы. Такая ситуация соответствует молекуле, которая первоначально преимущественно ориентирована в некотором направлении. Полученные результаты сравниваются с данными, полученными на основе классической теории, и обсуждается вопрос о правомерности классического описания молекулярных вращений в сильном лазерном поле. Обнаружен ряд специфических свойств квантовой эволюции вращательных волновых пакетов. В частности, для гетероядерных молекул предсказывается эффект туннельного разворота молекулярной оси на 180 в лазерном поле.
Квазиклассическая теория интерференционной стабилизации
Альтернативная теория интерференционной стабилизации ридберговских атомов, свободная от «полюсного» приближения и приближения «вращающейся волны», основывается на идее использовать квазиклассическое приближение непосредственно в уравнении Шредингера для ридберговского атомного электрона в поле лазерного излучения [25,92]. Первоначально в рамках указанного подхода в [92] были найдены комплексные квазиэнергии такой системы. Однако, возникает необходимость описать временную динамику процесса ионизации, а также исследовать различные пространственно - временные характеристики системы. Кроме того, представляет интерес проанализировать в рамках последовательной теории за рамками указанных выше приближений зависимость времени ионизации от амплитуды поля в пределе сильных полей. Отметим, что в [92] на основе качественного рассмотрения было высказано предположение об асим птотическом устремлении времени ионизации tj к величине Кеплерова периода tK при є0 — оо, с возможными осцилляциями около этого значения. Таким образом, оставался открытым вопрос о правомерности различных зависимостей /, (-0) : "death-valley", "death-plateau" или насыщение на уровне tK, а также о наличии осцилляции и их характерных параметрах. Ответы на все анонсированные вопросы могли быть получены только на основе решения начальной задачи об ионизации ридберговского атома в лазерном поле (а не задачи на собственные значения), что и было сделано в [25]. Дальнейшее развитее указанный квазиклассический подход к решению нестационарного уравнения Шредингера для ридберговского атома в сильном поле получил в [32-34], в частности, был исследован ряд важных характеристик процесса фотоионизации в сильном поле, а также рассмотрен предельный переход к слабым полям и соответствие с теорией возмущений. Один из основных результатов квазиклассического подхода, используемого для вычисления связано-свободных матричных элементов однофотонных переходов в континуум, заключается в том, что наибольший вклад в указанные переходы вносит интервал радиальной координаты электрона в окрестности ядра с характерным размером порядка квазиклассического удаления электрона от ядра: г rq [79,80,92-95], где Предполагая, что частота лазерного излучения значительно превосходит энергию связи электрона в ридберговском состоянии водородного атома, но существенно меньше одной атомной единицы частоты получим:
Полученная оценка интервала значений г весьма важна, поскольку позволяет модифицировать уравнения при решении задачи в случае сильного поля, а также упрощает вычисление интегральных выражений для матричного элемента в пределе слабого поля. Случай слабого поля и решение задачи об ионизации ридберговского атома в первом порядке теории возмущений представляет отдельный интерес, поскольку позволяет про 24 анализировать пространственно-временное распределение электронной плотности в континууме, которое затем некоторым образом видоизменяется при воздействии сильного поля. Поэтому первоначально рассмотрим случай слабых полей. Первый порядок теории возмущений. Пусть первоначально атом находится в ридберговском состоянии с энергией Еп = -\J2n2 (п »1) с орбитальным моментом / = 0, и на него воздействует лазерный импульс с огибающей eQ(t) и частотой й »п. В первом порядке теории возмущений волновая функция электрона представима в виде суммы невозмущенной волновой функции начального состояния и малой добавки которая может быть разложена по полному базису стационарных состояний свободного атома Тогда плотность вероятности нахождения электрона в континууме представима в виде: где выражение для амплитуды вероятности СЕ нахождения электрона в континууме в состоянии с энергией Е в первом порядке теории возмущений может быть записано как С учетом разделения угловой и радиальной частей волновой функции электрона в невозмущенном атоме [94] и правил отбора для переходов в дипольном приближении в случае линейно поляризованного поля ЛІ = ±\,Лт = 0, запишем
Выражение (1.14) может быть упрощено с учетом известных квазиклассических волновых функций электрона в связанном состоянии и в континууме [4]: В предположении, что наиболее существенный вклад в связанно-свободный матричный элемент вносит область С учетом (1.17) и (1.20) уравнение z(r) = / определяет траекторию классической частицы в кулоновском потенциале
Стабилизация Крамерса - Хеннебергера в трехмерных системах и пределы применимости КХ приближения в трехмерном случае
В предыдущем параграфе была доказана реальность существования атома КХ в случае одномерной системы, взаимодействующей с полем мощного лазерного излучения. В частности, было показано, что при однофотонной связи начального состояния с континуумом, когда энергия кванта Ьсо превосходит энергию связи Еь невозмущенного атомного уровня, исследование динамики системы в сильном поле физически оправдано проводить в терминах КХ атома и его собственных состояний, особенно в случае значительного различия потенциалов ионизации КХ и невозмущенного атомов. Причем режим стабилизации исходной квантовой системы в сильном лазерном поле обусловлен заселением связанных состояний КХ потенциала, которые оказываются все более устойчивыми к действию гармоник с ростом лазерной интенсивности. Однако, в случае трехмерной системы с потенциалом конечного радиуса действия вопросы о целесообразности выбора того или иного базиса, а также о возможности наблюдения режима КХ стабилизации остаются открытыми, поскольку появились работы, ставящие под сомнение саму возможность существования стабилизации. Так, в работе [126] демонстрируется, что число связанных КХ состояний не только не растет с ростом лазерной интенсивности в случае сильных полей, но может и уменьшаться, что приведет вообще к отсутствию связанных состояний в КХ потенциале, а значит, возможность КХ стабилизации будет исключена. Однако, по нашему мнению скорость появления (или исчезновения) связанных состояний в КХ потенциале зависит от параметров атомного потенциала. Поэтому, более общим будет утверждение о том, что в трехмерном случае число связанных КХ состояний с ростом поля растет гораздо медленнее, чем в одномерном случае. С другой стороны, в работе [127], ионизация трехмерной системы с д- потенциалом исследовалась аналитически. Было показано, что немонотонности в зависимости скорости ионизации от лазерной интенсивности объясняются «закрытием каналов» ионизации вследствие штарковского сдвига энергии исходного уровня и границы континуума. Режим КХ стабилизации обнаружен не был. Однако, до конца невыясненным остается вопрос о пределах применимости используемого метода в широком диапазоне рассмотренных частот и интенсивностей лазерного излучения. Кроме того, отметим, что 5 - потенциал характеризуется нулевым радиусом действия и поэтому является выде ленным среди всех короткодействующих потенциалов, поскольку пороговая интенсивность для надбарьерной ионизации оказывается бесконечно большой: PBSI — то .
Для окончательного прояснения ситуации с 3D системами нами были проведены исследования взаимодействия трехмерной атомной системы с потенциалом конечного радиуса действия с интенсивным лазерным излучением методом прямого численного интегрирования нестационарного уравнения Шредингера и проанализированы возможность возникновения режима стабилизации в такой системе и ее физический механизм. В расчетах исследовалась динамика ионизации модельной системы с центрально-симметричным потенциалом конечного радиуса действия: где а = 0.5а0 и Л = 0.6 А"1. Характерная ширина такого потенциала aal sl.5 А «3 а.е., и в нем существует единственное связанное стационарное s - состояние с энергией Еь =-3.73 эВ и волновой функцией рь(г). Поскольку в линейно поляризованном поле магнитное квантовое число сохраняется, в рассматриваемом случае волновая функция системы зависит лишь от двух пространственных координат, и в цилиндрических координатах (ось z направлена вдоль вектора электрического поля) удовлетворяет уравнению где (/) - огибающая лазерного импульса, со - частота излучения. Расчеты динамики ионизации проводились для излучения с энергией кванта ha = 4+ 10 эВ и в широком диапазоне интенсивностей для каждого значения частоты. Огибающая импульса выбиралась трапецеидальной формы со сглаженными фронтами длительностью тг =57 и плато т , =10ТЮ {Тю - длительность оптического цикла). Интегрирование нестационарного уравнения Шредингера проводилось на неравномерной двумерной сетке в координатах (p,z) с количеством узлов 960x480. Найденная из (2.21) волновая функция системы позволяет вычислять населенность исходного состояния Wb в любой момент времени: вероятность ионизации системы а также волновую функцию, описывающую пакет в континууме С использованием функции y/c{p,z,t) было получено импульсное распределение W(k) для электрона в континууме: Для конкретного значения угла вылета электронов по отношению к вектору поляризации электрического поля 9А из (2.25) получаем
В частности, для углов =0и вк=к12 получаем Поскольку после окончания лазерного импульса волновой пакет в континууме локализован вне области действия потенциала, импульсное распределение электронов легко может быть пересчитано в энергетическое: Большие энергии кванта поля. Поскольку КХ стабилизация традиционно исследовалась при высоких частотах лазерного излучения, наиболее важным представляется случай, когда энергия кванта существенно превышает энергию связи исходного состояния. На рис.2.13 представлена остаточная вероятность нахождения системы в связанном состоянии в зависимости от интенсивности воздействующего лазерного излучения в случае ha = \0 эВ, вычисленная по формуле (2.22) в момент времени, соответствующий окончанию лазерного импульса. Полученные данные свидетельствуют о наличии режима стабилизации в диапа 1 ч "У зоне интенсивностей 2-н 30-10 Вт/см , причем максимальное значение остаточной населенности в режиме стабилизации составляет 10%. Анализ положения первого пика в спектре фотоэлектронов свидетельствует о его монотонном сдвиге в область больших энергий с ростом интенсивности поля (рис.2.14). Это означает, что в присутствие поля исходный уровень сдвигается по энергии вверх, причем этот сдвиг превышает величину
Ионизация двухэлектронного атома в сильном поле и межчастичные корреляции
Как обсуждалось в предыдущем параграфе, проведенные эксперименты по исследованию ионизации многоэлектронных систем в сильном лазерном поле продемонстрировали сильное отличие динамики процесса двухэлектронной ионизации от предсказаний, основанных на одноэлектронной модели атома и последовательном режиме ионизации, а также поставили вопрос о физических механизмах, приводящих к обнаруженному существенному увеличению выхода двукратно заряженных ионов, так называемому прямому, непоследовательному прессу отрыва двух электронов. Одним из возможных путей получения ответов на эти вопросы представляется численное моделирование динамики двухэлектронной системы в сильном лазерном поле за рамками одноэлектронного приближения и выявление специфики процессов с учетом межэлектронного взаимодействия и электрон - электронных корреляций. В данном параграфе обсуждаются результаты, полученные в численном решении квантовой задачи об ионизации двухэлектронного одномерного атома полем интенсивного лазерного излучения в условиях, когда энергии кванта существенно не хватает для удаления сразу обоих электронов в континуум. Использование одномерной модели исключает возможность количественного сопоставления с имеющимися на сегодняшний день данными лабораторных экспериментов, однако позволяет качественно понять физические механизмы исследуемых процессов. В рамках одномерной модели рассматривался отрицательный ион водорода Н" и предполагалось, что взаимодействие электронов с ядром и друг с другом описывается сглаженным кулоновским потенциалом [184]. Гамильтониан системы записывается в виде: /=1 Здесь Tj - кинетическая энергия /-го электрона, V(xt) = —е2/ а2 + х2 - энергия его взаимодействия с ядром, Vn =е2/у]а2 +(х, -х2)2 - энергия взаимодействия электронов друг с другом, а - параметр сглаживания. Известно [184], что сглаженный кулоновский потенциал качественно правильно описывает структуру энергетического спектра атома водорода, в частности, наличие бесконечно большого числа ридберговских состояний, сгущающихся к границе континуума. Что касается основного состояния, то его энергия очень чувствительна к выбору значения а. Поэтому можно ожидать, что в двухэлектронной системе энергия связанных состояний и их количество будут сильно зависеть от выбора значения параметра сглаживания. Стационарные состояния, соответствующие гамильтониану (3.1), были получены нами путем решения двухчастичного стационарного уравнения
Шредингера на прямоугольной сетке. Первоначально а полагалось равным 0.92 А. Волновая функция основного состояния Н" для этого значения а представлена на рис.3.1. Энергия этого состояния равна Е0 =-12.56 эВ. Если учесть энергию связи электрона в атоме водорода при том же значении а Ех = -11.45 эВ, то получим, что энергия отрыва электрона от Н (потенциал ионизации) составляет / 1.1 эВ, что достаточно близко к экспериментальному значению / « 0.75 эВ. Отметим, что при выбранном значении параметра а найденное связанное состояние оказалось единственным. Отметим, что единственное связанное состояние в модельном (как и реальном трехмерном) отрицательном ионе водорода характеризуется симметричной относительно замены электронов местами волновой функцией. Это означает, что полный спин S в этом состоянии равен нулю. Поскольку в электрическом дипольном приближении действует запрет интеркомбинаций, в процессе лазерного воздействия состояние двухэлектронной системы все время будет оставаться синглетным. Данные, представленные на рис.3.1, свидетельствуют об относительной вытолкнуто-сти одного из электронов в системе: более вероятны такие состояния, когда один из электронов находится вблизи притягивающего центра, а другой на значительно большем расстоянии от него. Наблюдаемое выталкивание одного из электронов, конечно, существенно отличается от классических представлений о вытолкнутом электроне, движущемся по орбите большего радиуса, чем внутренний электрон. Стационарные состояния были рассчитаны также в приближении самосогласованного поля Хартри - Фока. Как известно, в этом приближении точная двухчастичная волновая функция р(х1,х2) аппроксимируется функцией, построенной в виде симметризован-ного (или антисимметризованіюго) произведения двух ортогональных одноэлектронных орбиталей и(х) и v(x): причем знак "+" соответствует синглетным состояниям (5" = 0), а "-" - триплетным (S =
При этом функции и(х) и v(x) удовлетворяют уравнениям Здесь Hi - одноэлектронныи гамильтониан, учитывающий взаимодействие электрона с ядром, - электростатический потенциал, создаваемый в пространстве распределенным зарядом с плотностью v(x2) , - обменный интеграл, возникающий вследствие симметризации волновой функции. В случае u(x) = v(x) следует полагать C(»,v)sO. обеспечивающих выполнение свойств симметрии гамильтониана (3.2) относительно инверсии и замены электронов местами. В рассматриваемых условиях система (3.4) также имеет единственное решение, причем электронные орбитали и(х) и v(x) оказываются тождественными, т.е. и(х) = v(x) = и0(х). Общий вид двухэлектронной волновой функции приведен на рис.3.16. На рис.3.2 представлены рассчитанные с помощью (3.4) одноэлек-тронная плотность вероятности \щ(х)\ и распределение эффективного потенциала Уе//х) для каждого из электронов, создаваемого в пространстве ядром и распределенным зарядом второго электрона:
Особенности процесса ионизации и стабилизация синглетных и триплетных состояний
Как было сказано в 3.4, особый интерес представляет сопоставление динамики процессов ионизации двухэлектроннои системы, изначально находившейся в синглет-ном или триплетном возбужденных состояниях, близки по энергии. Такие состояния имеют место в случае двухэлектроннои модели атома Хе. Конкретно, рассмотрим фотоионизацию состояний l,2) и l,2) , характеризующихся близкими значениями энергии -29.5 эВ и -31.5 эВ соответственно и волновыми функциями, представленными на рис.3.39. Результаты расчетов вероятностей одно- и двухэлектроннои ионизации высокочастотным полем {ha = 46.5 эВ) в зависимости от интенсивности для синглетного и триплетного состояний представлены на рис.3.40. Как видно, в обоих случаях наблюдается стабилизация системы относительно одно- и двухэлектроннои ионизации, причем пороги возникновения стабилизации в обоих случаях одинаковы и совпадают с порогом стабилизации для основного состояния 1Д). В рассматриваемом случае стабилизация также возникает в полях, недостаточных для возникновения дихотомической структуры состояний двухэлектронного атома КХ. Отметим важную особенность процесса ионизации синглетных и триплетных состояний системы. Во всем исследованном диапазоне интенсивностей вероятности одно-электронной ионизации практически совпадают, вероятность двухэлектроннои ионизации триплетного состояния оказывается заметно меньше, чем для синглетного состояния, особенно в области малых интенсивностей. Поскольку в области интенсивностей вплоть до 3-Ю17 Вт/см2 как одно- так и двухэлектронная ионизация является однокван товой (об этом свидетельствует линейная зависимость вероятности ионизации от интенсивности), двухэлектронная ионизация происходит только в результате перераспределения энергии поглощенного кванта между обоими электронами атома. Известно, что свойства симметрии пространственных волновых функций синглетных и триплетных состояний относительно перестановки электронов местами приводят к тому, что в три-плетном состоянии электроны в среднем находятся дальше друг от друга, чем в синглет-ном. Это уменьшает энергию их взаимодействия, а, следовательно, и интенсивность межэлектронного обмена энергией и вероятность двойной ионизации.
Для лучшего уяснения смысла сказанного проведем оценки скоростей ионизации по теории возмущений, используя представление волновых функций системы в виде комбинации одноэлектронных орбиталей: функции связанных состояний; функции одноэлектронного континуума; функции двухэлектронного континуума. Использованные в (3.35) - (3.37) одночастичные состояний могут быть рассчитаны в рамках приближения самосогласованного поля. Заметим, что одноэлектронные состояния у/х (х) и у/х (х) отличаются друг от друга в силу различия электростатических потенциалов, создаваемых вторым электроном, находящимся в состояниях Ц/2(х) и (jfE(x) соответственно. То же самое касается и одночастичных функций континуума, входящих в выражения (3.36) и (3.37). Амплитуда вероятности одноэлектронной ионизации определяется матричным элементом дипольного оператора Подставляя в (3.38) выражения (3.35) и (3.36), получаем матричные элементы одноэлектронного дипольного момента, а интегралы перекрытия одночастичных функций основного состояния и континуума, входящие в (3.35) и (3.36). В случае слабокоррелированной системы хрх (х) « у/х (х) . Поэтому ( , ) « 1, (уЕ ц/) «1 и вероятности одноэлектронной ионизации синглетных и триплетных состояний близки и определяются матричным элементом dE2. Другая ситуация возникает при вычислении матричного элемента, определяющего амплитуду вероятности двухэлектронной ионизации. В этом случае Из (10) в предположении, что Ех & Е2 = Е для симметризованных функций получаем Таким образом, в рассматриваемом приближении одноквантовая двухэлектронная ионизация связана с неортогональностью базисных функций связанных состояний и функций континуума, при этом для триплетных состояний вероятность двухэлектронной ионизации действительно оказывается значительно меньше, чем для синглетных.
В заключение этого раздела остановимся на анализе данных по динамике ионизации синглетного l,2) и триплетного l,2) состояний в «низкочастотном» поле hco = 7.75-30 эВ. Во всем указанном диапазоне частот одноэлектронная ионизация также является однофотонной и для синглетного и для триплетного состояний. Однако, для частот излучения ha 25 эВ значительная разница в вероятностях ионизации наблюдается не только для двухэлектронной, но и для одноэлектронной ионизации, причем в зависимости от частоты излучения вероятность одноэлектронной ионизации может оказаться больше как для синглетного, так и для триплетного состояний (см. рис.3.41). Такая специфика полученных зависимостей связана с автоионизационными состояниями системы в указанной области энергий. Наличие резонансов между начальным состоянием в дискретном спектре и одним из автоионизационных состояний в континууме проявляется в виде немонотонной зависимости населенности начального состояния от времени в течение лазерного воздействия и приводит к ускорению процесса фотоионизации. В качестве примера на рис.3.42 приведена динамика распада состояний l,2) и І1,2) в поле частоты hco = 7.75 эВ, демонстрирующая наличие резонанса для синглетного состояния. Как видно, возникновение резонанса приводит к ускорению распада синглетного состояния по сравнению с триплетным . В зависимости от частоты излучения резонанс с автоионизационным состоянием может возникать как для синглетного, так и для триплетного состояния. Следствием этого являются немонотонные зависимости вероятностей ионизации состояний 11,2) и 11,2) в зависимости от энергии кванта ha , представленные на рис.3.41. В области частот hco 25 эВ автоионизационные ре-зонансы отсутствуют, и картина ионизации соответствует описанному выше «высокочастотному» случаю. Таким образом, в пределе высоких частот обнаружена стабилизация системы относительно процессов одно- и двухэлектроннои ионизации как в случае синглетного, так и в случае триплетного начального состояний. Показано, что для триплетного начального состояния двукратная ионизация системы оказывается гораздо менее вероятной. В случае энергий лазерного кванта, обеспечивающих однофотонный выход в одноэлек-тронный континуум, динамика двухэлектроннои ионизации характеризуется достаточно сложной картиной, что обусловлено проявлением свойств автоионизационных состояний, заселяемых в процессе лазерного воздействия. Основные результаты, полученные в данной главе, заключаются в следующем. Исследованы процессы однократной и двукратной ионизации двухэлектронных систем в сильном лазерном поле в режиме как туннельного, так и многофотонного отрыва первого электрона. Проанализированы механизмы двухэлектроннои ионизации системы. Доказано, что в процессе двукратной ионизации определяющее значение имеет воздействие поля на оба электрона, а классический механизм перерассеяния имеет место
