Введение к работе
Актуальность работы. Продукты на основе метилпроизводных фенола находят широкое применение в современной промышленности и народном хозяйстве как сырье для разнообразной продукции. На их основе получают фенолоальдегидные смолы, антиоксиданты, ядохимикаты, душистые вещества, присадки к маслам и топливам и фармацевтические препараты, в частности, витамин Е.
Сырьем для синтеза витамина Е является триметилгидрохинон, получаемый последовательно окислением и восстановлением 2,3,6-триметилфенола. В настоящее время в России производства триметилгидро-хинона и триметилфенола отсутствуют.
Синтез 2,3,6-триметилфенола может быть осуществлен парофазным ал-килированием 2,3- и 2,5-димстилфенола метиловым спиртом в присутствии гетерогенных катализаторов. Данный процесс является перспективным способом получения алкилфенолов. Поэтому исследование основных закономерностей реакции алкилировашія фенолов спиртами, выбор эффективных гетерогенных катализаторов алкилировашія, обобщение схемы химических превращений и построение кинетических моделей метилирования 2,3- и 2,5-ксиленолов будут способствовать разработке перспективных технологических процессов производства метилзамещенных фенолов, в частности, производства 2,3,6-триметилфенола.
Цель работы. Изучение схемы и механизма алкилировашія фенолов в присутствии металлооксидных катализаторов. Исследование реакционной способности фенолов и спиртов в зависимости от молекулярного строения в реакциях алкилирования. Построение кинетической модели алкилирования фенолов на металлооксидных катализаторах и определение ее параметров для алкилирования ксиленолов метанолом в присутствии железо-хромового катализатора. Разработка технологии получения 2,3,6-триметилфенола.
Научная новизна. Проведено детальное исследование закономерностей алкилирования фенолов в условиях гетерогенного катализа. Установлены от-
4 носительные активности ряда катализаторов в реакции алкилирования фенолов, располагающиеся в последовательности: у-АЬОз > F/y-ЛЬОз > Al-Si > NaX > V1O5 > Fe-Cr-оксидный катализатор > H3PO4/S1O2. Показана высокая селективность орто-метшшрования железо-хромового оксидного катализатора.
Установлена реакционная способность около 20 замещенных фенолов при алкилировании в присутствии у-АЬОз и оксидного железо-хромового катализатора в зависимости от их молекулярного строения. Показано, что различия в поведении фенолов в реакции алкилирования спиртами на исследованных катализаторах обусловлены характером их хемосорбции.
Предложена схема превращений и химизм алкилирования фенолов в присутствии металлооксидных катализаторов.
Систематически исследована реакционная способность алкилирующих агентов - спиртов СгСю в реакции алкилирования фенолов.
Впервые разработана кинетическая модель алкилирования фенолов и определены ее параметры при метилировании 2,3- и 2,5-ксилепола в присутствии железо-хромового катализатора.
Практическая ценность. Разработан технологический процесс получения 2,3,6-триметилфенола и выдан технологический регламент на проектирование опытно-промышленной установки. Выбран перспективный катализатор орто-метилирования. Получены данные для математической оптимизации реактора алкилирования в данном процессе.
Апробация работы. Основные результаты работы доложены и обсуждены на Всероссийской научно-технической конференции « Проблемы нефтегазового комплекса России» (Уфа, 1995г.), на конференции аспирантов и молодых ученых УГНТУ (Уфа, 1994г.)
Структура и объем работы. Диссертация общим объемом 141 стр., включает введение, пять глав и выводы, в том числе 24 рисунка, 30 таблиц и список литературы из 158 наименований.