Содержание к диссертации
Введение
Глава 1 Радиационное распухание аустенитных сталей при высокодозном нейтронном облучении 11
1.1 Экспериментальные исследования радиационного распухания. 11
1.1.1. Зависимость распухания от повреждающей дозы 12
1.1.2 Зависимость распухания от температуры облучения 19
1.2 Теоретические представления о механизмах образования и эволюции
пор. 29
Глава 2 Материалы и методика эксперимента 35
2.1 Исследованные материалы 35
2.1.1 Производство стали и труб 35
2.1.2 Условия облучения исследованных материалов 37
2.2 Методики, использованные при исследованиях 39
2.2.1 Измерение наружного диаметра 39
2.2.2 Гидростатическое взвешивание 40
2.2.3 Электронная микроскопия 41
2.2.4 Определение кратковременных механических свойств 42
2.2.5 Металлография 42
Глава 3 Исследование радиационной пористости стали 06Х16НІ5М2Г2ТФР 44
3.1 Методика определения количественных характеристик радиационной пористости 44
3.1.1 Влияние шага гистограммы на вид и определяемые параметры распределения ...»49
3.1.2 Критерии выбора шага гистограммы 53
3.2 Результаты микроструктурных исследований и характеристики ансамбля пор, образующихся при облучении в стали 06X16H15М2Г2ТФР в температурном диапазоне 410-600 С до повреждающих доз 20-90 сна 62
3.2.1 Микроструктура стали 06Х16Н15М2Г2ТФР в необлученном состоянии 62
3.2.2 Микроструктура стали, облученной при 370 - 390 *Х2 63
3.2.3 Микроструктура стали, облученной при 410 - 420 С 65
3.2.4 Микроструктура стали, облученной при 450 - 480 t 67
3.2.5 Микроструктура стали, облученной при 500 -510 t 72
3.2.6 Микроструктура стали, облученной при 550 - 560 t 78
3.2.7 Микроструктура стали, облученной при 590 - 600 С 81
3.3 Результаты определения механических свойств 86
Выводы к главе 3 89
Глава 4 Теоретический анализ образования и эволюции радиационных пор и его применение для интерпретации экспериментальных результатов 91
4.1 Статистико-термодинамический анализ условий образования проста вакансионных пор 91
4.2 Анализ экспериментальных результатов исследования характеристик пористости с использованием развитых теоретических представлений 99
4.2.1 Классификация пор по механизмам их образования 99
4.2.2 Зависимость характеристик ансамбля радиационных пор от температуры и повреждающей дозы нейтронного облучения\02
Выводы к главе 4 108
Глава 5 Применение описания эволюции радиационных пор для практических приложений 110
5.1 Вклад радиационных пор разного типа в распухание 110
5.2 Вклад радиационных пор разного типа в разупрочнение. 113
5.2.2 Сопоставление рассчитанных в рамках модели значений предела прочности с экспериментальными данными, 118
5.2.3 Анализ полученных результатов 119
Выводы к главе 5 130
Выводы 132
Библиографический список 134
- Зависимость распухания от повреждающей дозы
- Условия облучения исследованных материалов
- Влияние шага гистограммы на вид и определяемые параметры распределения
- Результаты микроструктурных исследований и характеристики ансамбля пор, образующихся при облучении в стали 06X16H15М2Г2ТФР в температурном диапазоне 410-600 С до повреждающих доз 20-90 сна
Введение к работе
Актуальность работы
В настоящее время в качестве конструкционных материалов элементов. активных зон реакторов на быстрых нейтронах широко используются стали аустенитного класса. Ресурс их эксплуатации определяется радиационным распуханием, протекающим при действии высокодозного нейтронного облучения. Ограничения связаны с распуханием не только, как с геометрическим фактором, вызывающим механическое взаимодействие с другими элементами активной зоны (A3) и возникновение механических напряжений, но и как с явлением, оказывающим существенное влияние на механические свойства материалов [1-6]. Выявление закономерностей распухания и его связи с другими свойствами, является важной для атомной энергетики задачей.
Прогнозирование зависимости распухания от времени и условий облучения и поиск путей повышения стойкости к нему сталей этого класса требует создания количественных моделей, в рамках которых возможно адекватное описание этого процесса. Не смотря на многолетние исследования в этом направлении, на сегодняшний день такого описания не создано. При рассмотрении физических процессов, вызывающих образование радиационных пор, используется, как правило, качественный подход, а попытки количественного описания распухания, в основном, пока имеют феноменологический характер и не обладают удовлетворительной предсказательной силой. Это связано как с тем, что распухание стали зависит от большого числа параметров, так и с недостаточностью объема количественной информации о развитии радиационной пористости и ее связи с характеристиками нейтронного облучения, такими как; повреждающая доза, скорость генерации радиационных дефектов, температура нейтронного облучения.
Исследования зависимости характеристик радиационных пор от параметров нейтронного облучения являются актуальными для создания количественных моделей образования и роста пор. Результаты таких исследований могут быть использованы для поиска зависимостей характеристик распухания от условий облучения и его связи со свойствами аустенитных сталей, что имеет важное прикладное значение.
Цель работы
Целью настоящей работы являлось установление механизмов образования и закономерностей эволюции радиационных пор в широко используемой в России стали 06Х16Н15М2Г2ТФР, облученной в широком диапазоне температур и повреждающих доз, и выявление количественной связи между радиационной пористостью и снижением прочностных характеристик стали.
Для достижения этой цели в работе решались следующие задачи'.
Разработка методики, включающей процедуру описания гистограммы распределения пор по размерам в виде суммы унимодальных распределений, оптимальный выбор шага гистограммы, определение объема минимально необходимой статистической выборки, для определения количественных характеристик радиационной пористости.
Классификация радиационных пор по способу и последовательности их образования, построенная на базе теоретического анализа статистически обобщенных экспериментальных данных по связи пор с элементами микроструктуры (дислокациями, границами двойников, выделениями вторых фаз и пр.).
Нахождение параметров распределения по размерам пор каждого типа в зависимости от температуры и повреждающей дозы нейтронного облучения. Построение экспериментальных зависимостей концентрации и среднего размера пор каждого типа от температуры и дозы нейтронного облучения.
Экспериментальное и теоретическое исследование условий образования и роста радиационных пор, объяснения трех стадий распухания, построение полуфеноменологического уравнения зависимости распухания от повреждающей дозы для различных температур облучения,
Выявление вклада пор каждого типа в радиационное распухание.
Построение количественной модели влияния, пористости на разупрочнение материала. Расчет влияния экспериментально определенных характеристик пористости на предел прочности облученной исследованной стали.
Экспериментальное определение предела прочности образцов из стали 06Х16Н15М2Г2ТФР, облученной при температурах 410-600 С до повреждающих доз ~20-90 сна. Сопоставление расчетных и экспериментальных значений предела прочности, выявление других факторов, влияющих на прочность образцов, изготовленных из облученных оболочек твэлов.
Научная новизна
Разработана методика определения количественных характеристик радиационной пористости, основанная на построении гистограммы распределения пор по размерам, с определением оптимального шага гистограммы и объема минимально необходимой статистической выборки, и описания гистограммы в виде суммы унимодальных логнормальных распределений.
На основании статистически обработанных экспериментальных данных предложена классификация радиационных пор, в последствие использованная для изучения их образования и эволюции.
Впервые получены количественные характеристики распределений по размерам пор, образующихся в стали 06Х16Ш5М2Г2ТФР, при облучении нейтронами до повреждающих доз ~20-90 сна в температурном диапазоне 410-600 С.
Проведено экспериментальное и теоретическое исследование, позволившее сформулировать условие образования и роста радиационных пор и построить полуфеноменологическое уравнение зависимости распухания от повреждающей дозы для различных температур облучения.
Впервые выявлен вклад пор каждого типа в радиационное распухание, в зависимости от температуры и дозы нейтронного облучения.
Построена количественная модель влияния пористости на разупрочнение материала. В рамках этой модели на основании экспериментально полученных количественных характеристик радиационных пор рассчитаны значения предела прочности образцов стали 06Х16Н15М2Г2ТФР, облученной при температурах 410-600 С до повреждающих доз -20-90 сна. Результаты расчета сопоставлены с экспериментальными данными^ полученными при кратковременных механических испытаниях.
Научная и практическая значимость работы
Разработанная методика определения количественных характеристик радиационной пористости позволяет корректно с известной точностью определить характеристики ансамбля пор, что позволяет получить объективные данные для изучения процесса радиационного распухания.
Предложенная классификация пор по способу и последовательности их образования имеет важное теоретическое и прикладное значение, поскольку позволяет систематизировать полученные в работе и имеющиеся в литературе экспериментальные данные. Это может быть использовано для получения зависимостей изменения концентрации и размеров пор, в зависимости от температуры и дозы нейтронного облучения. На базе этих систематизированных данных возможно выявление механизмов образования и роста пор, реализующихся в каждом конкретном случае, и прогнозирование изменения концентрации и размеров пор с накоплением повреждающей дозы.
Выявление вклада пор каждого типа в радиационное распухание позволяет установить доминирующие факторы, влияющие на распухание в конкретных условиях нейтронного облучения, что будет полезным при поиске оптимальных способов подавления распухания..
Предложенная количественная модель влияния пористости на разупрочнение материала позволяет прогнозировать величину предела прочности облученных сталей, подверженных значительному распуханию.
Сопоставление расчетных результатов с экспериментальными данными может быть использовано для выявления других факторов, влияющих на разупрочнение материала.
На защиту выносятся следующие положения:
Метод построения гистограммы распределения пор по размерам, образованных в аустенитной стали при высокодозном нейтронном облучении, и ее разложения на сумму унимодальных логнормальных распределений.
Классификация пор по способу их образования. В изученной стали наблюдаемые поры разделены на три основных типа: д-типа — образующиеся на дислокациях и границах двойников, Ъ-тшш — образующиеся в стали 06Х16Н15М2Г2ТФР вместе с выделениями G-фазы, с-типа - на случайно сформировавшихся газовакансионных комплексах в кристаллической матрице.
Найденные по экспериментальным данным зависимости концентрации и среднего размера пор различных типов, образующихся в стали 06Х16Н15М2Г2ТФР при нейтронном облучении в температурном диапазоне 410-600 С, от повреждающей дозы.
Выявленный вклад в радиационное распухание пор каждого типа, в зависимости от температуры и дозы нейтронного облучения.
Полученные кратковременные механические свойства при испытаниях образцов из стали 06Х16Н15М2Г2ТФР, изготовленных из участков оболочек твэлов, облученных при температурах 410-600 С до повреждающих доз -20-90 сна.
Предложенная количественная модель влияния радиационной пористости на разупрочнение материала и результаты выполненных с ее использованием расчетов предела прочности облученных образцов с измеренными характеристиками пористости.
Апробация работы
Результаты, полученные в диссертации, докладывались на:
Международных симпозиумах по влиянию облучения на материалы (ASTM — Symposiums on the Effect of Radiation on Materials) (20-я — Вильямсбург, Верджиния, США, 2000; 21-я - Туссон, Аризона, США, 2002).
10-й международной конференции по материалам термоядерных реакторов (10th International Conference on Fusion Reactor Materials - ICFRM-I0) (Баден-Баден, Германия, 2001).
Международных Уральских Семинарах по радиационной физике металлов и сплавов (4-й - «Березки», Челябинская обл., 2001; 5-й - «Дальняя Дача», Челябинская обл., 2003). VI Всероссийской конференции «Структура и свойства аустенитных сталей и сплавов» к 100-летию со дня рождения К.А. Малышева (г. Екатеринбург, 2001).
Школе-конференции молодых ученых «Современные проблемы радиационной физики твердого тела» (Томский Политехнический Университет, г. Томск, 2001).
Научно-технической конференции «Свердловскому ядерному научному центру - 35 лет» (СФ НИКИЭТ-35, г. Заречный, Свердловской обл., 2001).
IX Международном семинаре «Дислокационная структура и механические свойства металлов и сплавов» (ДСМСМС-2002, г. Екатеринбург, 2002).
Публикации. Основное содержание диссертации опубликовано в шести работах.
Зависимость распухания от повреждающей дозы
Многими отечественными и зарубежными исследователями изучались зависимости величины распухания от повреждающей дозы для различных сталей, облученных как в виде образцов, так и в качестве материала оболочек твэлов исследовательских и промышленных реакторов. Распухание в различных работах определялось разными методами, основными из которых были электронная микроскопия, гидростатическое взвешивание, измерение геометрических размеров.
Большой объем работ по измерению наружного диаметра оболочек твэлов после эксплуатации в реакторе БН-600 был проведен Чуевым В,В, и др. [8]. Изменение радиальной деформации оболочек в зависимости от максимальной повреждающей дозы, полученные авторами [8], показано на рисунке 1.1. Зависимость относительного прироста эффективного диаметра оболочек твэлов из стали ЧС-68 х.д. от повреждающей дозы, облученной в составе различных ТВС при рабочих температурах 723-763 К [9], представлена на рисунке 1.2. Поролло СИ. и др. в работах [10, 11] показали, что для сталей ЧС-68 х.д. и ЭП-172 х.д. распухание начиная с некоторой дозы растет, причем максимальный прирост диаметра наблюдается в сечениях твэлов ниже центра активной зоны (A3), что соответствует температурам облучения 448 С и 431 С, соответственно, рисунок 1.3. Хубнером и Ихрличем были проведены исследования немецкой промышленной аустенитной стали DIN 1.4970 после облучения капсул в натриевой среде в реакторе PFR (British Prototype Fast Reactor) [12]. Они установили, что распухание данной стали, рассчитанное по изменению диаметра, увеличивается с ростом повреждающей дозы, причем, уменьшение температуры облучения дает более сильную зависимость распухания от дозы, рисунок 1.4. Также в своей работе авторы определяли характеристики радиационных пор методом электронной микроскопии. Неустроевым и др. было исследовано поведение аустенитной стали 12Х18Н10Т в отожженном состоянии после облучения в реакторе БОР-60 в качестве материала шестигранных чехлов [13]. Авторами отмечено увеличение распухания с ростом повреждающей дозы в исследованном диапазоне температур облучения 460-500 С, рисунок 1.5. Брауном и др. были построены дозные зависимости распухания холоднодеформированной аустенитной стали М316 при различных температурах облучения в реакторе DFR (Dounreary Fast Reactor, Dounreary, Scotland) в качестве материала твэлов [14].
Авторами отмечено, что повышение температуры смещает кривые в сторону увеличения распухания при более низких повреждающих дозах, а при низких температурах облучения отличается и наклон кривых, рисунок 1.6. В работе Козлова А.В. и др. [15] на холоднодеформированной стали ЧС-68, облученной в реакторе БН-600 в качестве материала оболочек твэлов, построены эмпирические зависимости распухания от дозы, положение которых на графике «доза - распухание» различно для разных температур облучения, рисунок 1.7. Во всех приведенных примерах по увеличению распухания от повреждающей дозы был отмечен общий характер этой зависимости. Весь процесс распухания можно разбить на три последовательные стадии, рисунок 1.8 [16]: 1 - инкубационная стадия, когда распухания практически не происходит; 2 - нестационарная стадия, когда распухание растет с возрастающей дозовой скоростью (производная распухания по дозе, в дальнейшем будем называть ее просто скоростью распухания). 3 - стационарная (установившаяся) стадия, на которой распухание происходит с постоянной скоростью. Первая стадия характеризуется инкубационной дозой D0, при которой она заканчивается и начинается вторая стадия. Начало распухания - это экспериментально определяемая условная величина So, зависящая принятых ограничений. Обычно выбирается So=0,l % или So=l,0 %. Для второй стадии общепринятой количественной характеристики не введено. Третья стадия характеризуется величиной установившейся скорости распухания. В ряде работ высказывается мнение, что это «универсальная постоянная» равная для всех материалов 1 %/сна [17-19]. Однако в ряде работ показано» что величина установившейся стадии распухания принимает в конкретных случаях другие значения [20, 21].
Условия облучения исследованных материалов
Штатные тепловыделяющие сборки (ТВС) устанавливались в активную зону реактора БН-600, где они эксплуатировались в течение нескольких (до четырех) микрокомпаний. Отработавшие ТВС после выдержки разбирались в защитной камере Белоярской АЭС на отдельные твэлы, и часть из них доставлялась в ИРМ для материаловедческих исследований. Условия облучения твэлов ТВС рассчитывались с помощью специальных программ. На моменты начала и конца каждой микрокомпании определялись следующие значения параметров облучения конкретных твэлов: О номинальная температура оболочки твэла; О флюенс нейтронов; О повреждающая доза. Типичное распределение номинальной температуры оболочки твэлов ТВС по высоте активной части и повреждающей дозы, представлено на рисунке 2.1. Исследованные образцы изготавливались из оболочек твэлов различных ТВС, отработавших в активной зоне реактора БН-600 в течение разного времени.
Процедура изготовления образцов включала вырезку заготовок из облученных твэлов, удаления из них топлива, и непосредственно приготовления из полученных фрагментов оболочки образцов для различных видов исследований. Участки вырезки выбирались таким образом, чтобы набор образцов характеризовал диапазоны температур облучения, соответствующие: максимальному (450-480 С), среднему (500-510 С) и малому распуханиям (низкотемпературный интервал - 410-420 С и высокотемпературный - 550-560 С и 590-600 С) при различных повреждающих дозах.
Измерения наружного диаметра оболочек исследуемых твэлов по длине A3 производились в защитной камере на кольцевых образцах в 12-ти азимутальных ориентациях через 15 градусов. Измерения проводили с помощью устройства "Диана", измерительным элементом которого является индикатор часового типа с ценой деления 2 мкм. Среднее значение наружного диаметра оболочки твэла в исследованном сечении определялось как среднее из 12-ти азимутальных диаметров. Определение плотности материала образцов оболочек твэлов методом гидростатического взвешивания проводилось дистанционно на весах марки "Sartorius 1, оборудованных приспособлением модели УЛКОІдля определения плотности. В качестве вспомогательной жидкости использовались этиловый спирт и керосин. Образцами являлись фрагменты оболочек тюлов длиной 30 мм. Подготовка образцов перед взвешиванием заключалась в химическом вытравливании остатков топливной композиции в азотной кислоте в течение 30 мин и последующем удалении шлама в ультразвуковой ванне генератора УЗГ-3-04. Высушивание образцов после операций очистки проводилось при повышенной температуре, но не более 200 С.
Корректирующий коэффициент 0,99983 - поправка на погрешность измерений, возникающую при использовании погружаемой в жидкость стандартной корзинки для образцов в наборе YDK01. Плотность вспомогательной жидкости определялась по градуировочному графику. Температура жидкости измерялась спиртовым термометром марки СП-20ТС с точностью до 0,5С,
Образцы для электронно-микроскопических исследований готовились следующим образом. Кольцевые фрагменты оболочки высотой 3 мм промывались в кислотном растворе для снятия поверхностных радиоактивных загрязнений, после чего они через форкамеру переносились в лабораторное помещение. Мощность дозы наведенной радиоактивности составляла до 300 мкр/с по Y-излучению и до 1х106 р-частиц/с. Из колец на электроискровом станке вырезались заготовки 3x3x0,4 мм, которые утонялись на мелкой шлифовальной бумаге до толщины 0,1+0,2 мм. Окончательное утонение заготовок проводилось на установке струйной электрополировки "Struers" в реактиве с температурой 16ч-18 С, содержащем 95 % уксусной кислоты + 5 % хлорной кислоты, при напряжении 60-70 В.
Исследования тонкой структуры проводились на электронном микроскопе JEM-2000 ЕХ в просвечивающем (ПЭМ) режиме с использованием двухосевого гониометра при ускоряющих напряжениях до 200 кВ и рабочих увеличениях 10-И 20 тысяч. Наряду с характеристиками пор изучались связанные с ними выделения, а также изменения дислокационной структуры. Для идентификации фазовых выделений и определения кристаллографических направлений использовались методы микродифракционного анализа. Фазовый анализ проводился по электроннограммам сопоставлением измеренных углов и межплоскостных расстояний с табличными [76-78]. Толщина исследуемого участка фольги определялась по изменению проекционной ширины границ зерен при наклоне образца [76-78]. Для определения микрохимического состава выделений внутризеренных и зернограничных областей использовался рентгеновский анализатор AN10000, оснащенный энергодисперсионным детектором «Link». При исследованиях химсостава микрообластей в просвечивающем режиме диаметр дискообразной области возбуждения составлял 10-20 нм. Методика определения количественных характеристик пористости подробно описана в разделе 3.1.
Кратковременные механические свойства определялись в "горячей" камере на дистанционной разрывной машине «1236Р/1500» при растяжении кольцевых образцов высотой 3 мм, вырезанных из участков оболочек твэлов. Испытания проводились при температуре 20 С. Объем выборки при испытаниях составлял, преимущественно, по три образца на точку. Растяжение образцов проводилось со скоростью перемещения активной тяги захвата 1 мм/мин. Определялись: условный предел текучести - ао,2, предел прочности -ств, равномерное -5Р и общее -50 относительное удлинение. Точность измерения нагрузки составляла 2 %, точность измерения перемещения - 0,01 мм, что соответствует -0,2 % деформации [79, 80]. Кратковременные механические испытания проводились на кольцевых образцах, изготовленных из прилежащих к образцу, использованному для исследования микроструктуры. Эти данные использовались для сопоставления характеристик пористости с прочностными свойствами исследуемой стали. Кроме того, были использованы механические свойства, полученные на образцах оболочек других твэлов, облученных при температурах близких к температуре облучения микроструктурных образцов.
Влияние шага гистограммы на вид и определяемые параметры распределения
Исследование влияния шага гистограммы на определяемые характеристики пор (концентрации и средний размер) каждого типа было проведено на 8 образцах, облученных при различных температурах в диапазоне 450-595 С до повреждающих доз от 37 до 89 сна. Характеристики облучения этих образцов и критериальные значения % для каждого использованного шага приведены в таблице 3.3. Видно, что в ряде случаев удовлетворительное описание может быть достигнуто с использованием различных величин шагов. Например для образца, облученного при 510 С до 72 сна, и образцов, облученных при температурах в диапазоне 550-560 С до 37, 70 и 87 сна можно использовать шаг 5 нм и шаг 10 нм. При этом шаг 5 нм дает более адекватное описание. В других случаях удовлетворительное описание достигается только при использовании определенного шага гистограммы. Так, у образца, облученного при 450 С, гистограмма построенная с шагом 5 нм не описывается корректно в виде суммы унимодальных распределений. В то время как использование шага 10 нм позволяет корректно описать полученную гистограмму. Аналогичная ситуация наблюдается на образце, облученном при 590 С до 74 сна. Здесь неприемлемым является шаг 2,5 нм, а удовлетворительным — шаг 5 нм.
Используемый при построении распределений критерий согласия % накладывает на выбор шага гистограммы ряд статистических ограничений. Первое заключается в том, что каждая группа из выборки должна содержать не менее 5-8 вариант (количество вариант количества параметров распределения +1).
Таким образом, если предположить, что интегральное распределение описывается тремя унимодальными распределениями, то количество шагов гистограммы не может быть менее 8 (при этом =1). Например, гистограммы, приведенные на рисунке 3.3, на которых максимальный размер пор составляет 40 нм, имеют при шаге 5 нм разбиение на 8 интервалов, и, следовательно, могут быть корректно описаны не более чем тремя унимодальными распределениями. Если максимальный размер пор- в образце меньше 35 нм, то из вышеприведенного анализа следует, что для описания гистограммы тремя унимодальными распределениями шаг гистограммы 5 нм будет не приемлем, его следует сделать мельче, например 2,5 нм. При увеличении количества интервалов будет увеличиваться число степеней свободы, и, следовательно, будет расти значение Xs-іЛ соответствующее заданному уровню значимости [83].
Однако существуют другие ограничения, связанные с условиями получения электронно-микроскопического изображения, приводящие к возможности ошибочного отнесения поры в соседний интервал гистограммы. В нашем случае гистограммы строили при увеличении на конечном изображении х200000, что соответствовало масштабу: 1 мм на фотографии = 5 нм размера объекта. Размытость границы поры на фотографии укладывалась в 0,2 мм (1 нм). Измерения проводили с точностью 0,2 мм (І нм).
Таким образом, ошибка измерения, определенная как случайная, составляет 5 1,4 нм. Для того чтобы уменьшить возможность ошибочного попадания поры в данный интервал из соседнего, необходимо выполнять соотношение 5/h«l (h - шаг разбиения), по крайней мере S/h должно быть меньше 0,5. Для h=2,5 нм это не выполняется, что находит отражение в большой величине х (образец с D=74 сна, То&,=590 С, таблица 3.3). Для построения гистограммы с таким или более мелким шагом необходимо проводить съемку при большем увеличении, что для набора необходимой статистики значительно увеличивает объем проводимых работ.
Сопоставление результатов расчета средних размеров и концентраций пор различных типов, полученных из гистограмм с различным шагом разбиения от 2,5 до 20 нм, как и данные вышеприведенного анализа, приводит к следующим выводам. Использование слишком мелкого шага разбиения ведет к увеличению ошибки определения количества пор, относящихся к выбранному интервалу гистограммы, а использование слишком крупного шага - к потере информации о типах пор, имеющих мало отличающийся средний размер. В проведенных исследованиях для 7 температурно-дозовых диапазонов из 8 наиболее предпочтительным являлся шаг гистограммы 5 нм.
Результаты микроструктурных исследований и характеристики ансамбля пор, образующихся при облучении в стали 06X16H15М2Г2ТФР в температурном диапазоне 410-600 С до повреждающих доз 20-90 сна
Методами ПЭМ исследовался фрагмент необлученной трубы 06,9x0,4 мм партии 826, год выпуска 1994, номер сертификата 036/7. Структура исходной оболочки аустенитная со средним размером зерна около 8 мкм. В ней наблюдается большое количество двойников, рисунок 3.7а, которые распределены по объему материала неравномерно, и высокая, порядка 2x1014 м"2, плотность дислокаций, что приводит к формированию однородной ячеистой структуры. В большинстве зерен ячейки имеют плотные дислокационные стенки и почти свободное от дислокаций пространство внутри ячеек, рисунок 3.76. Размер дислокационных ячеек составляет 0,15-0,20 мкм. Рентгенографический анализ текстуры [85] показывает, что после заключительной холодной деформации параллельно плоскости прокатки устанавливаются плоскости (ПО), а вдоль направления прокатки - направления 111 и 100 . В микроструктуре материала в исходном состоянии имеются крупные частицы первичных карбидов ТІС размером 0,2-0,4 мкм и концентрацией 2х1018м"3.
Микроструктура участка оболочки твэла, облучавшегося при температуре 370-390 С до повреждающих доз в диапазоне 1,5- 3 сна, содержит большое количество двойников деформации (как в исходном состоянии). Дислокационная структура состоит из равномерно распределенных по объему материала дислокаций с общей плотностью порядка 2,3x10і м" .
В структуре оболочек твэлов двух различных сборок, облученных при температурах 410-420 С до повреждающих доз 48 и 49 сна плотность дислокаций такая же, как в необлученном образце ( 2х1014м"2). Однако характер расположения дислокаций претерпел изменения: ячеистая структура разрушилась, дислокации распределились более равномерно. На границах зерен наблюдаются выделения фазы типа М6С и М2зСб, размер которых находится в пределах 10-90 нм, занимающие от 30 % до 70 % общей протяженности границ, рисунок 3.10.
Рисунок 3.10 - Состояние границ зерен в образце после облучения в температурном диапазоне 410-420 С до повреждающей дозы 49 сна
Одновременно в зернах наблюдается значительное количество пор небольшого размера, равномерно распределенных по объему образца [15]. Большое количество пор связано с радиационно-индуцированной G-фазой, которая по размеру сравнима с размером пор, рисунок 3.11. G-фаза сложный силицид типа T6Nii6Si7 (где Т - Ті, Nb ...), имеющий ГЦК структуру с параметром решетки а =1,1 нм [86, 87]. Частицы этой фазы образуются на границах зерен и в матрице в сталях класса Х16Н15 в широком интервале температур облучения (400-650 С) [88, 89]. Рисунок 3.11 - Поры и выделения G-фазы в образце после облучения в температурном диапазоне 410-420 С до повреждающей дозы 49 сна: а - светлопольное изображение; б - микродифракция, матричная плоскость типа (110), в указанном рефлексе светятся выделения G -фазы. Распределение пор по размерам после облучения обоих образцов описывается тремя типами пор, соответствующими унимодальным распределениям: я-типа, 6-типа и с-типа. Характеристики распределений, в частности средние размеры и концентрации пор каждого типа, приведены в таблице 3.4. Распухание после облучения при температурах 410-420 С до повреждающих доз 48 сна и 49 сна составило 3,1 % и 4,9%, соответственно (здесь и далее приведены значения распухания, полученные по данным ПЭМ).
После облучения при температурах 450-480 С, при которых на оболочках исследованных твэлов наблюдается максимум распухания, были исследованы образцы с дозами 32 сна, 61 сна и 67 сна. Плотность равномерно распределенных дислокаций в оболочках различных твэлов сохраняется на уровне исходного материала. Границы зерен на 30-70% заполнены выделениями типа M23Q и МбС. В материале есть дефекты упаковки невысокой концентрации, размером порядка 30-40 нм.
Облучение приводит к образованию пор, равномерно распределенных по объему материала при всех исследованных дозах облучения. В то же время уже при 32 сна можно отметить существенный разброс их размеров, поры расположенные на двойниках имеют более крупный размер, что в большей степени проявляется при дозе облучения 67 сна, рисунок 3.12. Большое количество пор связано с выделениями G-фазы, рисунок 3.13. повреждающей дозы 61 сна. Гистограммы распределения по размерам пор в образцах этого температурного диапазона, облученных до минимальной и максимальной дозы, а также описывающие их распределения, представлены на рисунке 3.14. У образца, облученного до 32 сна, как ив предыдущем случае облучения при 410-420 С, гистограмма представляется в виде суммы трех унимодальных распределений. При дозе 61 и 67 сна для приемлемого описания гистограммы следует использовать 4 типа пор: а-типа, 2 типа Ь- пор (Ы и Ь2-) и поры с-типа. Характеристики распределений для пор каждого типа приведены в таблице 3.5. Распухание с дозой изменяется от 0,3 % при 32 сна до 8,9 % при 61 сна и 10,4 % при 67 сна [90].
