Введение к работе
Актуальность проблемы. Одной из важнейших проблем радиационной физики полупроводников и диэлектриков (Р5ЗД) является необходимость прогнозирования изменения свойств материалов при воздействии радиации и образовании дефектов; определения ресурса работы приборов контроля, элементной базы радиоэлектронных систем и конструкций, изготовленных из оксидных диэлектриков ( например, из однс-и многокомпонентных состояний оксидов элеминия и кремния ); направленного создания твердотельных еєщєств с заданными характеристиками и радиационно-стоиких конструкционных материалов для атомной энергетики, термоядерной, электронной к оптической техники.
Другими актуальными проблемами Р$1Щ яеляктся исследования: особенностей фазовых переходов ($Ш, индуцированных высоксзнергети-ческими частицами; радиационных эффектов в кристаллических и аморфных веществах; эффектов больших доз в диэлектриках; максимально чувствительных к радиации оксидных материалов для твердотельной дозиметрии.
К началу настоящей работы ( напало 70-х годов ) наибольший ус
пех был достигнут в изучении <х ~ л перехода при нагреве <*"- SlOg,
в ыеньсей степени исследован этот процесс при нейтронном облучении-
были изучены при некоторых дозах рентгенографические, упругие свой
ства и КРС ( Виттелс, Хаузер, Шенк, Колонцсва, МеЯер, Зубов, Осико
ва ?; тлелся разнобой в фиксации дозного этапа реализации Ш и его
механизма. В то же время совершенно недостаточно изучены особенно
сти процесса радиационного дефектообразования, изменения других
свойств кристалла при переходах е(-Л , К-АС ( кристалл-аморфное
состояние ), возможные модели Ш; не проведено детальное сопостав
ление радиацип"і!нх повреждений в ^-5t0g, of-ALjOg, с-5Ю при вы-
сокодоэном облучении диэлектриков, их влияния на основные характе
ристики оксидов, возможность направленного изменения физико-хкмиче-
ских параметров диэлектрических материалов путем дозированного об
лучения'. Все это и стимулировало выполнение цикла эксперименталь
ны?: работ по детальному исследованию с призлечением широкого комп
лекса структурно-чувствительных спектроскопических,, рентгенографи
ческих, электрических, оптических и механических методов особенно
стей радиационно-фїзичєсккх макро- и микроэффактов в большом диа
пазоне флюенсов ( ГО*^ * 10 кейтр.см"2 и выше ) в диэлектричес
ких кристаллах и стеклах одинакового хинического состава { в каче
стве которых выбран модельный диоксид кремній Si&j и Д*8 сравне
ния использован более стойкий оксид алюминия o^-AIgOg )f положен
ных з основу реферируемой диссертация. і t
-.'.;;- . 2
Цель и задача работы. Цель работы заключалась в выявлении основных:, закономерностей радиационные повреждений оксидных диэлектриков Cc^-SLOg, a^-AIgO^, c-SlCg-), модифицирования юс егрук турн и-'.свойств при воздействии больших доз облучения.
Для достижения указанной цели были сформулированы следующие задачи:
развить комплексный феноменологический и микроскопически! подход к анализу нейтронного кодифу.шгрования физических свойств и структуры кристаллических диэлектриков;
кзучить особенности радиащонно-етимулирозанкых кооперативных процессов типа .$аЗовыг'Переходов в оксидах;
нсследовать динамику макро- и микрохарактеристик облученных кристаллических и стеклообразных материалов;
выявить эффекты больших доз, прикладные аспекты.
Научная новизна работы. Развит комплексны?; феноменологический к микроскопический подход к проблеме модифицирования структура и свойств кристаллических и стеклообразных оксидных диэлетг триков пои воздействии больших доз реакторного к гамма-кзлучени С до 10 см и выше ). Предложена гипотеза о сосуществовании аародыаевого и инкубационного механизмов Ш <*-fi.
Впервые :
найден степенной закон радиационного изменения плотности а рефракции, параметров решетки н валентных, мягких мод, экспоненциальный закон улирения ряда антистоксовых линий КРС пря Ш\
обнаружено экстремальное поведение по дозе рентгенографі ческрпс и спектроскопических характеристик колебаний мостикогых связей в «kT-SLC^ и c-SlOo как результат перестройки структуры;
'- установлена нелинейная закономерность активизации некстс рых'локаяьнкх колебаний С исчезновения гармоник,составных и pfg основных частот ), дефектообразования и изменения физических свойств, предложен 2-х стадиГзныймеханизм повреждения оксиде.;
.'_-. проведен экспериментальные и теоретический анализ новых дак ж флуктуации' оптических и электрических констант, дисперс: онных. зависимостей.-н микропараметров оксидов р. пределах 10 * I021 аі"^;: получено аналитическое выражение для численного коз фициенга-дисперсионной форцулы, сделано заключение о сохрашки 5Ш^, SIQg к в..певрезденных материалах;
.— развит, кластерный цеханизи радиационной амортизации дис енда нреынкя» выведена простая аналитическая форцула для oiihcd ноя радиационной кинетики макросвойств»
- выполнен раечіт квазиупругих констант облученных крійте
лов в приближении короткодействугацях сил, выявлена существенная деформация ближнего порядка, силового полл молекул при переходах a^-fi , К-АС, резкое увеличение б 1,5 раза жесткости основных связей ( а при больших дозах - радиационный отаиг };
-получены новыз расчетные к экспериментальные данкне на макроуровне по радиационное, и тераіческой неустойчивости электрон-атомной подсистемы aC-SlO^, «^-Al^Og, c-SLOg, скачкообразной релаксации поляризуемости разных по соетаэу молекул, превалирующее влияние аыорфиз&цик диэлектрика на ионное смещение;
- методом рентгенографии установлен эффект бслиия доз: ле-
лекяе радиационной рекристаллизации части аморфизованного «i-SiGg
при флюексе более 10 неЕтр. см" .
Практическое значение работы.
Совокупность экспериментальных результатов модифицирования свойств оксидов, эффектов бслыттх диз, радиационного отжига к стабилизации ряда кинетик могут составить основу прогнозирования к управления параметрами диэлектриков, приборных структур и конструкций на их основе, разработки методов повышения их радиационной стойкости.
Обнаруженная скачкообразная релаксация электрон-атомной подсистош реакторно-обработанных кристаллических и стеклообразных диэлектриков, экстремальное и критическое изменение спект-ральных характеристик, ближнего передка и силового поля при Ш открывает возможнееиь развития фундаментальных исследований кооперативных процессов.
Конкретные сведения о доэовой зависимости оптических и электрических констант, дисперсии показателя преломления и оптической активности Ы-SiO^ и их мякропараметров могут быть использованы в качестве справочню:.
Установленные факты отсутствия 5П вплоть до 10 ~ с:.~" п высе в -e^-AIoOo и незначительное изменение механических свойств еї-АІ^С^ и c-SiCp позволяют рекомендовать их и композиты на основе этил систем в экстремальных полях для использования в качестве конструкционных, оптических материалов, в элементной базе радиоэлектронных приборов.
Результаты радиационного изменения параметров полнесгамет-рпчногс валентного колебания >; зь*роаденньк,Н5Ксюл;етричїшх в V-
Sub предложено использовать для определения степкш разрушения кристалла и зазераения
Обнаруженное явление радиационной рекристаллизации части аморфизованногооГ-5'і.02 при достижении больших доз представляє»-интерес для радиационной технологии гетерофазных материалов.
Установленные пределы формоизменения реакторнообработанні го oC-SiOg и c-SLOg открывают потенциальные возможности для соэ< дания новой кварцевой керамики х.
Предложены твердотельные дозиметры фотонного, смешанного излучения реактора и его составляющих на основе радиационных эффектов в кристаллических и' стеклообразных оксидных диэлектриках
На задиту выносятся следупцие позиции: I. Радиационно-физические.
-
Разработка протекательного механизма с^-л перехода в Л-SLQg, базирующегося на полевой модели и выявленной степенной киї тике фазообразования.
-
Экспоненциальное уширение некоторых антистоксовых линий КРС в облученном кристалле, свидетельствующее о превалирующем в; янии переориентации молекул в окрестности фазового перехода.
-
Физическая модель аморфизации кристаллического и стеклос разного диоксида кремния, развитая в рамках представлений о 6роп нечном кластере Шкловского- де Жена.
-
Эффект больших доз, состоящий в рентгенографическом обна ружении при Ф более 10 і нейтр.см явления радиационной рекрист зллизапии части аыорфизованного с*:-510.,.
-
Кинетические уравнения301, описывагаие процесс радиационн го превращения различных фаз в полиморфной системе с учетом ре&л зации инкубационного механизма и эффектов больших доз.
II. Материаловедческие. I. Экспериментальный и теоретический анализ новых данных не линейной деградации макросвойств ( оптических, механических, зле трических ) диэлектриков ( «'-iSi.0.5, oiT-AIgOg, c-StOg ) в пределах ' 10і + 10 см и выше, дисперсионных кривых, флуктуации микроп раметров дисперсионных формул оптических констант, важных для пр гнозирования и радиационного регулирования свойств веществ.
Z. Полуэмпиркческие выражения вида tfi(tt)«2: а^Фі ^ ; /W* COtlSt/ і /Д , ЕЫГ/Уп-1 , t-&/9B-It Д«0,8-0,9; І-<Г=І/(ЗР), Г / , отражастцие стадийный характер радиационного повреждения оксидов, существенное увеличение скорости процесса при некот рой дозе в , взаимосвязь проницаемости и степени накопления неупо рядоченности структуры по мере роста флюенса быстрых нейтронов. х Компенсационный эффект в керамике обнаружен Костюковым и др. .(І98П.
і/
-
Особенности немонотонной релаксации спектроскопических, абсорбционно-люминесцентных и рентгенографических характеристик кристаллических и стеклообразных диэлектриков, динамики решетки в области валентных, деформационных и мягких код, экстремальной дефорлации силового поля и квазиупругих констант, резкого возрастания в 1,5 раза кесткости .SL-0 связей при структурных превращениях, базирующиеся на результатах экспериментов и расчетов в приближении короткодействующих; сил.
-
Новые закономерности радиационной неустойчивости электрон-атомной подсистемы c^-SiOo, a^-AIgOg, c-iStOg, обнаруженные на основе сочетания методов оптической и диэлектрической спеигроскопии
л проявляющиеся в скачкообразной релаксации микрохарактеристик поляризуемости, появлении аномалий вблизи ФП, корреляции радиаци-энных и температурных кинетмк, превалирующем влиянии аморфизации іа ионное смещение.
III. Прикладные. Методы твердотельной дозиметрии малых и больших доз фотокно-о, смешанного излучения реактора и его составляющих на базе при-енения максимально чувствительных характеристик ( оптических, гзсанических и др.) кристаллических и некристаллических оксидных ^электриков.
Вк лад автора. Результаты, изложенные в диссертации, в основ-
к получены автором, а в некоторых случаях - в сотрудничестве с
дущкмк специалистами МГУ, КС АНРФ, НІШТТ ІатвГУ, ИЯФ АИРУз, что
разилось в совместных публикациях. Участие автора состояло __
Их можно записать так:
і a /d9 = ( a/? ) / -Kj -Kj" 0(9-) - Hg /, вів /d« * ( аЛ > / Kj + Кхп e(»-*jV -(вЛ 4 , etu /аФ = ( 1/ ) /(K3a + KgB) - (К4*%)н/ , де а, в, и - объемные доли «sf-, fi-, ММ-фаз соответственно; -;ощность дозы, 5 и Фт- доза облучения к протекаяия; 0(«-4j)- ша-'овая функция Хевнсайда; Kj и Kj", Kg и К3, К^ и Kg- константы коростей двух каналов ФП {<С-fi , К-АС ), процессов модифицирова-ия и рекристаллизации ММ-фяэы. При условии 0(Ф>-*-0 и наличии од-ого канала ФП они перходят в ураянения Кошкина-СаяпиноЙ ( Письма ЖТФ, 1990. Т.1б,е.17,с.58 ).
остановке задачи и цели исследования, предложении схемы экспери-гз, планировании дальнейших экспериментов по проверке выдвинутых
в ходе работы гипотез. Непосредственно автором проведены расчеты, обработка и. анализ полученных данных в рамках существующих теории и приближений, предложены соотетствуюцие концепции, модели; им выполнено обобщение представленного к 'защите материала.
Апробация работы. материалы диссертации докладывались и o6cj лись на следующих Всесоюзных конференциях, совещаниях и семинар х по радиационной физике и химии ионных кристаллов (Рига, 1978, I9S 1983, 1989 гг.), по дозиметрии и метрологии (Обнинск, 1979, 1983, 1987, Москва, 1990 г.), по радиационно-стимулированным явлениям в кислородосодержащих кристаллах и стеклах (Ташкент,1976, Самарканд 1979, 1991 г.), по координации НИР на исследовательских едерных р акторах {Ташкент, 1980, Алма-Ата, 1982, Димитровград, 1986, Обнин 1988 г.), по воздействию излучения и света на гетерогенные систем (Кемерово, 1982 г.), по физике процессов радиационного повреждени (Харьков, 1982 г.), по новым стеклам и технической керамике (Ташкент, 1983, Москва, 1986, Иинск, 1986, Рига, 1986 г.), по физике полупроводников и диэлектриков (Ташкент, 1984, От, 1989, Нараганд
1990 г.), по электронным возбуждениям и агрегации дефектов в її
(Рига, 1984, Львов, 1984 г.), по люминесценции (Москва, 1991 і.);
на Международных совещаниях: "Радиационное материаловедение-90"
(Алушта, 1990 г.), "Радиационная защита и дозиметрия" (Орландо-
США, 1991 г.), "Физика и химия твердого тела" (Благовещенск-СССР,
1991 г.), ХУІ конгресс по стеклу (Мадрид-Испания, 1992 г.).
Публикации. По теме диссертации опубликовано более 90 работ,
список основной части которых приведен ниже.
Структура и объем диссертации. Работа состоит кз введения, трех разделов ( семи глав ), заключения, списка цитированной литературы из 316 наименований.
