Содержание к диссертации
Введение
Глава I. «Мессбауэровская спектроскопия» на синхротронном излучении
Глава II. Теория метода ядерно-резонансного отражения
Глава III. Динамические эффекты в ядерно-резонансном брэгговском отражении, влияющие на точность определения коэффициента само диффузии в периодических 56fe/57fe мультислоях
Глава IV. Исследование тонкого магнитного s7fe слоя, находящегося в контакте со сверхпроводящим nb слоем методом ядерно-резонансного отражения
Глава V. Магнитное упорядочение в bcc [fe/co]35 пленке, исследованное методом ядерно-резонансной рефлектометрии
Основные результаты и выводы 120
Список литературы 122
- «Мессбауэровская спектроскопия» на синхротронном излучении
- Динамические эффекты в ядерно-резонансном брэгговском отражении, влияющие на точность определения коэффициента само диффузии в периодических 56fe/57fe мультислоях
- Исследование тонкого магнитного s7fe слоя, находящегося в контакте со сверхпроводящим nb слоем методом ядерно-резонансного отражения
- Магнитное упорядочение в bcc [fe/co]35 пленке, исследованное методом ядерно-резонансной рефлектометрии
Введение к работе
Актуальность темы. Метод ядерно-резонансного рассеяния — это новый метод исследования, получивший мощный импульс развития после создания специальных станций ядерно-резонансного рассеяния на синхротронах третьего и четвертого поколений. От обычной мессбауэровской спектроскопии его отличает другая шкала исследования резонансного рассеяния — временная, вместо энергетической [1]. Спектры ядерно-резонансного рассеяния трудно интерпретируются, потому что они формируются за счет интерференции отдельных сверхтонких компонент. Механизм формирования временных спектров ядерно-резонансного рассеяния достаточно сложен и нет стандартных способов обработки таких спектров, как это имеет место для обычных мессбауэровских спектров.
В то же время ядерно-резонансные исследования на синхротронах имеют много преимуществ по сравнению с традиционной мессбауэровской спектроскопией. Вследствие своей высокой естественной коллимации синхротронное излучение (СИ) позволяет проводить эксперименты, требующие хорошего углового разрешения: - по ядерно-резонансной дифракции и ядерно-резонансному зеркальному отражению, - то есть совмещать резонансный и дифракционный методы в одном эксперименте. Это дает возможность исследовать магнитные свойства селективно по элементарной ячейке или по глубине или периоду многослойных пленок [2]. А огромная яркость источников СИ дает возможность проводить исследования в уникальных условиях: при сверхвысоких давлениях, при высоких и сверхнизких температурах, причем объекты исследования могут быть уникально малыми, например, ультратонкие пленки (до одного атомного монослоя) и даже островковые структуры [3].
В большинстве случаев ультратонкие пленки исследуют в геометрии зеркального отражения при скользящих углах, так что возник специальный
термин для подобных исследований - ядерно-резонансная рефлектометрия. Этот неразрушающий метод позволяет расшифровывать магнитную структуру резонансных пленок и их интерфейсов селективно по глубине. Ввиду многообещающих перспектив использования магнитных мультислоев в спинтронике, магнитооптике и т.д., подобная информация является для многих приложений решающей.
В настоящее время на станциях ядерно-резонансного рассеяния СИ происходит быстрое накопление экспериментальных данных, в то же время методы обработки и интерпретации таких уникальных данных развиты недостаточно. Настоящая работа и посвящена теоретической разработке нового метода ядерно-резонансного отражения.
Цель работы. Практическое применение метода ядерно-резонансной рефлектометрии для исследования магнитной структуры ультратонких пленок (в том числе и в экстремальных условиях, например, при низких температурах, необходимых для возникновения сверхпроводящего состояния в соседней с резонансным слоем пленке), процессов диффузии и самодиффузии в многослойных пленках, состоящих из чередующихся слоев резонансного и нерезонансного изотопа. Разработка методики восстановления профиля распределения по глубине резонансных ядер с различными типами сверхтонких взаимодействий. Развитие и тестирование компьютерных программ для обработки временных спектров ядерно-резонансного отражения и угловых зависимостей ядерно-резонансного отражения.
Научная новизна и практическая значимость работы.
В работе впервые проанализирован вопрос об однозначности определения направления остаточной намагниченности пленок из экспериментальных временных спектров ядерно-резонансного отражения.
Исследование показало, что при анализе следует учитывать возможную не-однодоменность ультратонких пленок. Было сделано также важное заключение, что для корректного определения предпочтительного остаточного направления намагниченности ультратонкой пленки по данным ядерно-резонансной рефлектометрии, необходимо проводить измерения спектров при разных азимутальных ориентациях пленки относительно пучка СИ.
Впервые методом ядерно-резонансной рефлектометрии с применением методики стоячих волн исследовано влияния сверхпроводящего слоя Nb на сверхтонкое магнитное поле в прилежащем ферромагнитном слое Fe, которое не обнаружило изменения величины или ориентации этого поля при температурах выше и ниже температуры сверхпроводящего перехода в слое Nb. Этот результат имеет значение для развития электронной теории систем сверхпроводник/ферромагнетик.
Анализ влияния динамических эффектов на формирование задержанных по времени регистрации кривых ядерно-резонансного отражения обнаружил существенные принципиальные отличия кривых ядерно-резонансного отражения от кривых рентгеновской рефлектометрии. Оказалось, что относительные интенсивности брэгговских максимумов на ядерно-резонансных кривых зависят не только от интердиффузии слоев в периодической структуре, но и от эффекта ускорения распада ядерной подсистемы в условиях полного внешнего или брэгговского отражения в условиях ограниченного временного окна регистрации ядерно-резонансного отклика, от сверхтонких параметров, уширения линий и других параметров резонансного спектра.
Было установлено, что для корректного определения коэффициента диффузии по кривым ядерно-резонансной рефлектометрии нельзя опираться только на интегральные интенсивности брэгговских максимумов, а необходимо восстанавливать концентрационный профиль резонансных ядер
по временным спектрам и угловым кривым отражения и затем анализировать его Фурье компоненты. Обработка конкретных экспериментальных данных для образца [57Fe(4 HM)/56Fe(8 нм)]!0 показала, что ошибка при кинематическом подходе при определении коэффициентов диффузии может составлять порядок и более.
Практическая работа с конкретными экспериментальными данными по восстановлению профилей распределения резонансных ядер с различными типами сверхтонких взаимодействий позволила внести существенные коррективы и усовершенствовать комплекс программ для обработки спектров ядерно-резонансного отражения «REFTIM», помещенный в настоящее время на сайте ESRF [4].
На защиту выносится следующее:
Методика обработки временных спектров ядерно-резонансного отражения, измеренных для нескольких углов скольжения, и угловых зависимостей интегральной задержанной по времени распада интенсивности отражения (кривых ядерно-резонансной рефлектометрии), позволяющая восстанавливать как параметры сверхтонких взаимодействий, так и профили распределения по глубине резонансных ядер, характеризующихся различными типами сверхтонких параметров.
Применимость метода стоячих рентгеновских волн, формирующихся в условиях брэгговского отражения от периодических многослойных пленок, для селективных по глубине исследований профиля распределения плотности резонансных ядер, характеризующихся различными сверхтонкими взаимодействиями, методом ядерно-резонансного отражения.
Вывод о том, что определение азимутального угла, характеризующего направление намагниченности в плоскости слоя структуры и являющегося основой ядерно-резонансной магнитометрии [5], не является корректным, если измерения проводятся только при одной ориентации образца
относительно пучка СИ (за исключением вырожденного случая, когда намагниченность направлена вдоль пучка).
4. Заключение о существенном искажении кривых ядерно-резонансной рефлектометрии, и, в частности, изменении интегральных интенсивностей брэгговских максимумов ядерно-резонансного отражения, вследствие ограниченного в реальных экспериментальных условиях временного окна регистрации ядерно-резонансного сигнала. Такое искажение вносит существенную погрешность в определение коэффициентов диффузии по угловым кривым ядерно-резонансного отражения.
Апробация работы.
Основные результаты работы были доложены на следующих конференциях:
Moscow International Symposium on Magnetism (MISM) (Moscow, MSU, June 2005),
IT Всероссийской молодежной научной школе «Микро-, нанотехнологии и их применение» (ИПТМ РАН, Черноголовка, 2005),
Национальной конференции по применению рентгеновского, синхротронного излучений, нейтронов и электронов для исследования материалов (г. Москва, Институт кристаллографии РАН, ноябрь 2005),
X Международной конференции "Мессбауэровская спектроскопия и ее применения" (г. Ижевск, июнь 2006).
Симпозиуме "Нанофизика и Наноэлектроника" (г. Нижний Новгород, март 2007).
Публикации. По теме диссертации опубликовано 10 печатных работ (4 статьи в реферируемых журналах, 3 статьи в сборниках трудов конференций и 3 тезисов докладов на перечисленных выше конференциях [6-15]).
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, пяти глав, основных выводов и содержит 141 страницу текста, 44 рисунка, и список литературы из 153 наименований.
Во введении обоснована актуальность работы, сформулированы цель и задачи исследовании, показана научная новизна полученных результатов и их практическая ценность, изложены основные защищаемые положения диссертации.
Первая глава является обзором литературы по теме диссертационной работы. Рассмотрены особенности возбуждения СИ ядерно-резонансных переходов, методика экспериментов при импульсном возбуждении резонансных ядер и регистрации ядерно-резонансного рассеяния на временной шкале распада возбужденных состояний. Описана методика исследования сверхтонких взаимодействий по квантовым биениям на временных спектрах. Приведены примеры исследований методом ядерно-резонансного рассеяния на синхротронах магнитных свойств и их температурных зависимостей, процессов диффузии, а также изменения свойств материалов под давлением. Описана новая методика исследования неупругого ядерно-резонансного рассеяния, активно развиваемая на станциях ядерно-резонансного рассеяния и позволяющая восстанавливать фононные спектры исследуемых материалов. Рассмотрены когерентные эффекты в рассеянии вперед и при зеркальном отражении от резонансных пленок. Приведены некоторые результаты исследования ультратонких пленок методом ядерно-резонансной рефлектометрии.
Во второй главе диссертации изложена матричная теория отражения мессбауэровского излучения от анизотропных резонансных мультислоев при скользящих углах падения, лежащая в основе пакета компьютерных программ [4], используемых в дальнейшем для расчетов энергетических и временных спектров отражения, а также рефлектометрических кривых
ядерно-резонансного отражения. Проанализированы поляризационные особенности ядерно-резонансного рассеяния. Показана роль фазовых соотношений для волн, отраженных разными границами раздела, в появлении селективности информации по глубине структуры в энергетических или временных спектрах отражения. Рассмотрена применимость метода стоячих волн в рефлектометрии, обеспечивающего дополнительные возможности для селективных по глубине исследований.
Третья глава диссертации посвящена описанию процессов самодиффузии в периодических структурах [ Fe/ 7Fe]n, активно исследуемой в последние годы [16-18], а также интерпретации экспериментальных спектров и кривых ядерно-резонансного отражения от периодической сверхструктуры [ 'FeN/ FeN]10 , измеренных на Европейском источник сихротронного излучения в г. Гренобль (Франция).
Четвертая глава диссертации посвящена исследованию взаимовлияния сверхпроводимости и магнетизма [ 19], а также интерпретации экспериментальных временных спектров ядерно-резонансного отражения от периодической многослойной пленки Nb(70 нм)/ Fe(3.8 HM)/[Si/Mo]45/Si измеренных на Европейском источник сихротронного излучения в г. Гренобль (Франция).
Пятая глава диссертации посвящена исследованию магнитных свойств и, в частности, ориентации остаточной намагниченности в тонкой пленке [57Fe/Co]35 на подложке MgO. Проанализированы временные спектры
ядерно-резонансного отражения от данной пленки измеренные на Европейском источник синхротронного излучения в г. Гренобль (Франция).
«Мессбауэровская спектроскопия» на синхротронном излучении
Мессбауэровская спектроскопия - это метод исследования фазового состояния, магнитных и электрических сверхтонких взаимодействий и динамики процессов, происходящих в конденсированных средах. Физической основой метода служит явление излучения, поглощения и рассеяния гамма-квантов без потери энергии на отдачу ядру, открытое Рудольфом Мессбауэром в 1958 году [20].
Широкое применение мессбауэровской спектроскопии обусловлено уникально малой шириной резонансной линии Г (например, для изотопа железа Fe Г\ч 10" эВ) относительно энергии самого резонансного.перехода (для Fe ER =14.4 кэВ), а также тем, что сверхтонкие расщепления резонансных уровней ядра в конденсированных средах, как правило, больше ширины резонансной линии безотдачного перехода. Хорошо разрешенные мессбауэровские спектры поглощения дают информацию о магнитном упорядочении, химическом окружении и его симмерии [21].
Отличия мессбауэровской дифракции от дифракции рентгеновских лучей, нейтронов, электронов позволяют, используя ее, извлечь такую информацию о кристалле, получение которой другими дифракционными методами очень сложно или практически не возможно. Сюда прежде всего относится возможность определения фазы структурной амплитуды [22,23]. Знание этой фазы необходимо в структурном анализе для однозначной расшифровки структуры соединения. Мессбауэровская дифракция позволяет также исследовать магнитную структуру кристалла, и на ее основе может быть создан метод прямого определения магнитной структуры кристаллов. Физической причиной возможности исследования магнитной структуры с помощью мессбауэровской дифракции является зависимость амплитуды мессбауэровского рассеяния от направления магнитного поля на рассеивающем ядре, которое, как известно, связано с ориентацией атомного магнитного момента. Зависимость мессбауэровской амплитуды рассеяния от градиента электрического поля на ядре предоставляет возможность с помощью мессбауэровской дифракции исследовать структуру градиентов электрического поля в кристалле [24-27].
С помощью эффекта Мессбауэра можно исследовать медицинские объекты [28,29], решать задачи экологии (контроль загрязнения окружающей среды), криминалистики (определение места происхождения объекта, подлинность произведений искусства и ценных бумаг) и фармакологии (контроль качества лекарственных препаратов).
Метод мессбауэровской спектроскопии является одним из немногочисленных физических методов, позволяющих проводить неразрушающую диагностику свойств поверхности. Для этой цели используется, в основном, геометрия рассеяния. Разрешение по глубине может быть получено регистрацией различных типов вторичных излучений, возникающих в процессе разрядки возбужденного уровня ядра после резонансного поглощения гамма-кванта [30].
Для исследования ультратонких слоев поверхности используется метод скользящей мессбауэровской спектроскопии [31-39]. Метод объединяет возможности двух явлений — эффекта Мессбауэра и эффекта полного внешнего отражения резонансного излучения. Изменение угла падения первичного излучения на исследуемую поверхность в области углов полного внешнего отражения позволяет определять профиль распределения по глубине физических и химических свойств поверхности.
После создания синхротрониых источников, стали вестись дискуссии о возможности использования СИ в качестве источника в мессбауэровских экспериментах. Однако, СИ имеет практически белый спектр, а энергетическая ширина мессбауэровских (безотдачных) переходов составляет всего 10" эВ. Обычные рентгеновские монохроматры (монокристаллы кремния или германия) позволяют выделить из белого спектра СИ энергетическую область 1 эВ. Такое «монохроматическое» с точки зрения рентгеновской оптики излучение является все же белым спектром для ядерно-резонансных переходов. Выделение их этого спектра энергетической области, сопоставимой с шириной ядерно-резонансного уровня, представляло огромную проблему.
Долгие годы основная надежда связывалась с использованием чисто ядерных дифракционных максимумов [1,24-27] или резонансных антиотражательных пленок скользящего падения (Grazing Incidence antireflection (GIAR) -films) [41-43]. В случае чисто ядерных дифракционных максимумов возникновение запрещенных отражений обусловлено анизотропией ядерно-резонансного рассеяния, которое изменяет законы погасания, существующие в рентгеновской дифракции [24-27,44,45]. Первые наблюдения магнитных ядерных отражений были проведены на традиционном мессбауэровском источнике [46]. Первый эксперимент по возбуждению мессбауэровских ядер на синхротроне был проведен в Новосибирске [47]. Вскоре подобный эксперимент на качественно более высоком уровне был проведен Гамбургской группой ученых [48]. В случае резонансных анти ) I отражательных пленок скользящего падения подбором толщины и электронной восприимчивости слоев в тонкой пленке можно получить подавление отражения в узком угловом интервале за счет деструктивной интерференции волн, переотраженных в пленке. При энергиях, когда «включается» в дополнение к электронному рассеянию ядерно-резонансное в одном из слоев, эффект антиотражения пропадает, так что такая пленка должна отражать только в резонансной (для мессбауэровских ядер в пленке) области энергий. Такие пленки были рассчитаны [49], синтезированы [50,51] и протестированы. Экспериментальные исследования были проведены для пленок, включающих изотопы " Fe [50] и Sn [51,52]. Фактически же, поскольку эффект антиотражения — это очень тонкий интерферометрический эффект, его рассогласование наступает уже для энергий, достаточно смещенных от точного ядерного резонанса [53,54]. Поэтому GIAR монохроматоры способны давать разрешение только до микроэлектронвольт (а не до наноэлектровольт, необходимых для измерения мессбауэровских спектров на энергетической шкале), однако и такое разрешение является рекордным и может быть полезно в изучении неупругого ядерного рассеяния.
Динамические эффекты в ядерно-резонансном брэгговском отражении, влияющие на точность определения коэффициента само диффузии в периодических 56fe/57fe мультислоях
Рентгенооптические элементы на основе металлических мультислойных покрытий практически не используются вследствие значительной межслойной диффузии в таких системах. В последние годы ведется работа по исследованию влияния структуры ультратонких металлических пленок на процессы диффузии. В частности, было показано, что диффузия резко уменьшается в эпитаксиальных, а также аморфных металлических мультислоях [131]. В последнем случае это объясняется изменением механизма диффузии — вместо прыжковых заполнений вакансий, в аморфных системах происходит плавное течение некоторых объемов вещества, как в жидкостях. Среди многочисленных методов исследования диффузии особые возможности предоставляет ядерно-резонансное рассеяние, позволяющее исследовать самодиффузию в мультислоях Fe/ Fe , используя селективное ядерное рассеяние на изотопе Fe [16]. Для периодических мультислоев наиболее простым способом определения коэффициента диффузии является исследование изменения интенсивности брэгговского максимума на кривых отражения рентгеновского излучения или нейтронов под действием дозированного отжига. Так в [16] A. Gupta и соавторы показали, что для случая периодических мультислоев, в которых чередующиеся слои имели такой же химический состав и отличались только лишь обогащсностью изотопа 57Fe, на кривых рентгеновского отражения проявлялись лишь осцилляции Кизиха, и отсутствовали брэгговские пики. Брэгговские пики наблюдались на задержанных кривых ядерно-резонансного отражения. Диффузия Fe через интерфейс характеризовалась уменьшением интенсивности брэгговского пика, делая возможным измерения длины диффузии порядка 10" нм в химически однородных пленках. Для аморфного образца FeZr измерения показали, что энергия активации для диффузии Fe /s=0.42±0.05 эВ и предэкспоненциальный фактор Д =ехр(—39±1) м7с. Для нанокристаллического образца FesolSUo изменения в диффузии из-за структурной релаксации при температуре 393 К наблюдались. Измерения в структурно релаксированном состоянии дали Е =0.8±0.2 эВ и Ду=ехр(—28±4) м /с. Однако, предложенный в [16] метод определения коэффициентов диффузии является не вполне корректным.
Многими авторами, в том числе и в [16,17], предполагается, что интерпретация задержанных кривых ядерно-резонансного отражения гораздо легче, чем временных спектров отражения. В [16,17] процессы диффузии в периодических мультислоях [ Fe/" Fe]n исследовались с помощью оценки интенсивности брэгговского пика на задержанной кривой ядерно-резонансного отражения. При этом никак не учитывались временные спектры яерно-резонансного отражения. Однако мы убеждены, что для корректной интерпретации данных, необходим одновременный фит задержанных кривых отражения и временных спектров отражения. Это условие необходимо по той причине, что задержанная кривая зависит не только от распределения резонансных ядер по глубине, но и от параметров сверхтонких взаимодействий.
Однако, для исследований брэгговских отражений при углах существенно больших, чем критический угол ПВО 0С может эффективно использоваться кинематическое приближение теории отражения [130]. Это приближение может быть получено следующим образом: во-первых, пренебрежем многократным рассеянием, во-вторых, в области углов больших г$ имеет место условие (П.2.7) и, следовательно нормальная компонента волнового вектора запишется в виде (II.6.5), и, следовательно, коэффициент отражения Френеля записывается следующим образом:.
Так как доминирующая реальная часть атомной амплитуды рассеяния f отрицательна в рентгеновском диапазоне эта формула подразумевает, что рассеянные волны запаздывают от падающей на тс/2. Очевидно, что результаты, полученные при решении одномерного уравнения диффузии (III.2.4) и при рассмотрении кинематического приблиясения теории отражения (Ш.3.14) совпадают. Следовательно, данный способ определения коэффициентов диффузии можно использовать, когда применима кинематическая теория дифракции, а именно, когда брэгговские максимумы отражения на рефлектометрической кривой достаточно далеки от критического угла полного внешнего отражения .
Оценив площадь под брэгговскими максимумами на рефлектометрических кривых (рис. 3.2), мы определили коэффициент диффузии согласно формулам (Ш.2.4) и (IIL3.14). Однако, находя коэффициент диффузии путем восстановления профиля электронной плотности и последующим определением ее Фурье коэффициентов, мы обнаруживаем существенное различие в полученных значениях коэффициентов диффузии, по сравнению с первым способом их определения (рис. 3.3). Dt(HM) Рис. 3.3. Изменение интегральной интенсивности брэгговского максимума первого порядка под действием диффузии (черные квадраты), и это же изменение, предполагаемое в рамках кинематического приближения (пустые кружки). Сплошны линии — экспоненциальная аппроксимация точек. Пунктиры отмечают ошибку в определении коэффициента диффузии, возникающую вследствие динамического характера рассеяния. На вставке соответствующий участок кривых отражения из рис.3.2. На рис. 3.3 представлен модельный расчет фактического изменения интегральной интенсивности брэгговского максимума первого порядка и предполагаемое по формуле (Ш.2.4) и (Ш.3.14). Видно, что ошибка в определении Dt вследствие динамического характера рассеяния может быть значительной для случая, когда брэгговский пик находится достаточно близко к критическому углу.
Исследование тонкого магнитного s7fe слоя, находящегося в контакте со сверхпроводящим nb слоем методом ядерно-резонансного отражения
Известно, что такие физические явления как сверхпроводимость и ферромагнетизм являются антагонистами. Однако, были обнаружены соединения, в которых одновременно наблюдаются оба явления (триплетная или тс-тип сверхпроводимость) [132]. Уникальные возможности в исследованиях взаимовлияния сверхпроводимости и ферромагнетизма предоставляют наноструктуры сверхпроводник/ферромагнетик [133]. Влияние ферромагнитной пленки на соседний сверхпроводящий слой было изучено довольно хорошо [134], а обратное влияние исследовалось лишь в нескольких работах [19,135,136]. Было теоретически предположено [19] и экспериментально подтверждено [136], что пространственная модуляция ферромагнитного порядка (криптоферромагнетизм) возникает ниже температуры сверхпроводящего перехода Тс в случаях, когда обменное поле и магнитная жесткость не слишком велики.
Мы исследовали эту проблему с помощью метода ядерно-резонансного отражения СИ. Временные спектры ядерно-резонансного отражения зависят от величин сверхтонких магнитных полей (которые проявляются как квантовые биения на кривой распада [1,106]), а также от их направлений, усредненных по поперечной длине когерентности пучка СИ. (В наших экспериментах 300 мкм вдоль поверхности при скользящих углах падающего излучения [137].) Измеренные на станции ID18/22n ESRF в июле 2002 года временные спектры ядерно-резонансного отражения выше и ниже СП Тс для образца Nb/ Fe/[Si/Mo]4s/Si [139] обнаружили небольшое изменение с температурой (см. рис.4.10а), но количественная обработка полученных результатов оказалась сложной. Приготовленный слой 57Fe представлял собой неоднородную структуру и, таким образом, включал как магнитные так и немагнитные фазы. В данной главе проведена количественная обработка и интерпретация временных спектров ядерно-резонансного отражения, измеренных при нескольких углах скольжения и при разных температурах.
Серия образцов была изготовлена в Институте физики микроструктур РАН в Нижнем Новгороде в три этапа: было изготовлено периодическое многослойное зеркало [Si\Mo] или [Si\W] на Si подложке, затем в другой камере осаждался тонкий слой Fe методом лазерного напыления, и после этого образцы переносились в магнетрон для нанесения относительно толстого слоя Nb (—50-7-70 нм). Мы хотели, чтобы толщина железной пленки была сравнима с половиной периода зеркала [Mo/Si]45 для того, чтобы иметь возможность «сканировать» по глубине распределение сверхтонких полей с помощью стоячих волн, генерируемых в брэгговских отражениях от периодической структуры [Mo/Si]45. Только для одного образца (Nb(70 HM)/57Fe(3.8 HM)/[Si/Mo (период D 5.8 HM)]45/Si) на временных спектрах ядерно-резонансного отражения которого наблюдались квантовые биения при низкой температуре. Именно этот образец исследовался при нескольких температурах методом ядерно-резонансного отражения. Рефлектометрические кривые исследуемого образца подтвердили высокое качество зеркала [Mo/Si]45 (рис. 4.1): наблюдались интенсивные брэгговские пики в 8 порядках отражения. Рис. 4.1. Кривая рентгеновского отражения. Пунктирная линия соответствует экспериментальным данным, сплошная - теоретическому анализу.
Мессбауэровский спектр на конверсионных электронах (КЭМС) для образца был измерен при комнатной температуре в Научно исследовательском институте химии Санкт-Петербургского государственного Университета. Он не обнаружил наличие магнитного сверхтонкого расщепления ядерных уровней в пленке Fe, наблюдался лишь асимметричный дублет (рис. 4.2). Таким образом, тонкий слой Fe оказался немагнитным при комнатной температуре. Причиной такого суперпарамагнитного состояния пленки железа могли быть частичное окисление и неоднородная микроструктура слоя г е. В мессбауэровском спектре на конверсионных электронах при низкой температуре 10 К, который был измерен в Университете г. Упсала, проявилось слабое магнитное упорядочение (рис. 4.3). Но плохая статистика не позволила сделать достоверные заключения о величинах возникающих сверхтонких магнитных полей, а также выявить природу магнитного слоя.
Измерения проводились в Институте физики микроструктур РАН в Нижнем Новгороде. На рис. 4.4 представлены результаты для одного образца из приготовленной серии. Ярко выраженный пик при 8.7 К на кривых, измеренных при различных значениях приложенных полей, отвечает формированию сверхпроводящего состояния.
Измерения намагниченности нашего образца при низкой температуре проводились с помощью сквид-магнетометра в Уппсальском Университете (Quantum Design high-field SQUID magnetometer MPMS 5). Магнитное поле было приложено перпендикулярно плоскости образца. Эти измерения (рис. 4.5) показали возникновение сверхпроводимости вблизи 8.2 (±0.2) К. Постепенное возрастание отрицательной намагниченности с уменьшением температуры является типичным для сверхпроводников II типа.
Исследования нашего образца с помощью СИ проводились на станции ядерно-резонансного рассеяния ID18 ESRF [56]. Измерения проводились при температурах 3, 7 и 11 К. Мгновенный и задержанный отклик в отраженном сигнале на длине волны ядерного резонанса (Л.=0.086 нм , Еу=14.4 кэВ) представлен на рис. 4.6. Ядерно-резонансый сигнал происходит только лишь от тонкого слоя Fe и поэтому он намного слабее, чем отражение электронной структурой от всей многослойной пленки. Мы наблюдаем так называемый «интерференционный пик» вблизи критического угла ПВО и пик вблизи угла брэгга. В исследуемом образце нет периодических повторений резонансного слоя, периодичность есть в структуре [Mo/Si] (нерезонансная). Таким образом, резонансный брэгговский пик происходит только благодаря усилению стоячих волн (рис. 4.8) резонансного ядерного возбуждения мгновенным полем излучения в условиях Брэгга для структуры [Mo/Si]. Как мы уже обсуждали в Главе II, вообще говоря, стоячие волны обычно используются для селективных по глубине исследований с некогерентным вторичным излучением (флуоресценция, фотоэлектроны). Здесь же наблюдается влияние стоячих волн на ядерно-резонансный вклад в полное отражение.
Теоретические и экспериментальные кривые электронного и ядерно-резонансного отражения. Появление и сдвиг максимума на кривой ядерно-резонансного отражения обусловлен влиянием стоячих волн, возникающих при отражении от структуры [Si/Mo]45 Очень интересная особенность состоит в том, что угловые позиции брэгговских максимумов на задержанной и мгновенной кривых отражения не совпадают (это отчетливо видно на рис. 4.6 на вставке).
Физическая причина этой особенности проиллюстрирована на рис 4.7. Очевидно, что интенсивность ядерно-резонансного отклика зависит от амплитуды поля, сформированного периодической «подложкой», на резонансном слое. Эта амплитуда зависит от положения этого слоя относительно «подложки» (Рис. 4.7а). При этом мы можем получить даже минимум на задержанной кривой отражения там, где на мгновенной кривой мы имеем брэгговский максимум, если резонансный слой располагается в узле стоячей волны, сформированной «подложкой».
Магнитное упорядочение в bcc [fe/co]35 пленке, исследованное методом ядерно-резонансной рефлектометрии
Магнитные свойства и, в частности, ориентация остаточной намагниченности в тонких пленках представляют большой теоретический интерес и практическую важность. Перпендикулярная анизотропия характерна для магнитных атомных монослоев и реже встречается в тонких пленках [140,141]. Для пленок в большинстве характерна ориентация магнитных моментов в плоскости поверхности (планарная анизотропия). Мессбауэровские измерения для тонких пленок обычно проводятся в условиях, когда падающее излучение нормально к плоскости пленки, и спектры характеризуются отношением резонансных линий 3:4:1, что соответствует ориентации магнитного сверхтонкого поля Вьг в плоскости пленки. И до недавнего времени считалось, что ориентация магнитных моментов в плоскости пленки в среднем хаотическая. Однако, эксперименты по ядерно-резонансному рассеянию в скользящей геометрии показали, что Bhf имеют предпочтительную ориентацию в плоскости пленки, и это имеет место как в случае монокристаллических, так и в случае микрокристаллических пленок [110,111,142,143].
Исследование ориентации магнитных моментов в плоскости пленки является более сложной задачей, чем исследование перпендикулярной анизотропии. Магнитно-силовая микроскопия (MFM) не может различить домены с различной ориентации намагниченности в плоскости пленки. Она лишь позволяет обнаружить доменные стенки, если поворот моментов осуществляется через перпендикулярную к плоскости ориентацию. Мессбауэровские эксперименты с наклонным падением излучения на поверхность образца дают усредненную картину, зависящую от числа освещенных падающим излучением доменов. К тому же, мессбауэроская установка в силу особенностей конструкции может намагнитить образцы и исказить картину.
Эксперименты по ядерно-резонансному рассеянию на синхротронах, активно развивающиеся в последнее время, существенно расширили возможности мессбауэровских исследований магнитной структуры. Амплитуда ядерно-резонансного рассеяния очень чувствительна к направлению сверхтонкого поля, особенно, если падающее излучение поляризовано, как это имеет место в случае СИ. Как известно, «мессбауэровские» исследования на синхротронах проводятся на временной шкале [63]: импульс СИ возбуждает одновременно все сверхтонкие подуровни резонансного уровня мессбауэровского ядра, затем исследуется временной распад возбужденного состояния, причем переходы с разных сверхтонких подуровней интерферируют, и на кривой распада наблюдаются квантовые биения [57,58]. Понятно, что поляризация отдельных сверхтонких переходов играет в процессах возбуждения и интерференции существенную роль [1,62]. Например, если направление распространения излучения совпадает с направлением Bhf, то в мессбауэровском ядре " Fe возбуждаются 4 сверхтонких перехода с изменением магнитного квантового числа Ат = ±1 (1-ая, 3, 4 и 6 линии спектра). При этом во временном спектре распада ядра в направлении вперед наблюдается только одна частота биений, так как излучение правой круговой поляризации (1-ая и 4 линии спектра) не интерферируют с излучением левой круговой поляризации (3-я и 6 линии спектра). При других направлениях Bhf поляризация компонент изменяется, и временной спектр становится более сложным, являясь суперпозицией нескольких частот биений между разными компонентами спектра. Таким образом, вид временного спектра рассеяния позволяет определить направление Bhf. В последнее время эта связь формы временного спектра ядерно-резонансного рассеяния и направления ВЬ1 (то есть намагниченности) используется во многих экспериментах для определения направления намагниченности в пленках. Появился даже новый термин: ядерно-резонансная магнитометрия [5].
Так, в работе [ПО] исследовался поворот намагниченности в антиферромагнитно связанных слоях Fe в многослойных пленках [ Fe/FeSi]n при приложении внешнего поля. В работе [147] с помощью пробных слоев Fe было обнаружено различное направление Bhf в интерфейсах и средней части слоя железа в ГЦК структуре [Со/ Fe/Co]. Перпендикулярная анизотропия для ультрамалых островков железа на поверхности W (ПО) была обнаружена в работе [141]. В работах [110,111] спектры подгонялись в предположении одноосной намагниченности в многослойных пленках [ Fe/Co]n и [ Fe/V]n, а в работе [142] для многослойной структуры [57Fe/Cr]„ оказалось необходимым учесть различие направлений намагниченности по глубине резонансного слоя Fe. В работе [115] с использованием ступенчато напыленных атомных монослоев мессбауэровского изотопа Fe в слое мягкого магнетика а-железа на подложке из жесткого магнетика FessPtjs изучалось спиральное закручивание намагниченности в этом слое. Отметим, что исследования ультратонких пленок, содержащих резонансный изотоп, проводятся обычно в геометрии зеркального отражения. Временные спектры зеркального ядерно-резонансного отражения существенно сложнее спектров однократного рассеяния на резонансных ядрах, но соотношение различных частот биений в этих спектрах также может характеризовать направление Bhf, как и в случае рассеяния вперед. Во всех перечисленных работах основное внимание уделялось изменению направления намагниченности с глубиной, в то же время возможная неоднородная латеральная магнитная структура в каждом дифференциальном слое не принималась во внимание. Учет этого обстоятельства мог бы существенно изменить интерпретацию результатов исследования.
В настоящей работе при анализе экспериментальных спектров ядерно-резонансного отражения от многослойной [Fe/Co]35 пленки мы пришли к важному заключению, что определение азимутального угла, характеризующего направление намагниченности в плоскости слоя и являющегося основой ядерно-резонансной магнитометрии, не является корректным, если измерения проводятся только при одной ориентации образца относительно пучка СИ (за исключением вырожденного случая, когда намагниченность направлена вдоль пучка). Временные спектры отражения практически неразличимы для двух моделей магнитного упорядочения в плоскости слоя: однонаправленного Вьг с некоторым азимутальным углом у и мультидоменной структуры, имеющей некоторый процент ядер с выделенным направлением Bhf. Наиболее достоверно наличие многодоменной магнитной структуры в пленке характеризует диффузное ядерно-резонансное рассеяние, как это, например, показано в работе [116] для многослойной пленки [Fe/Cr]2o, однако, измерения спектров ядерно-резонансного зеркального отражения при разных азимутах ориентации образца, как показано в нашей работе, также может решить эту задачу.
