Введение к работе
Актуальность темы. Физика конденсированного состояния в настоящее время переживают бурное развитие в качестве научного фундамента современного материаловедения. Активный интерес к этой отрасли знаний связан как с принципиально новыми фундаментальными научными проблемами и физическими явлениями при переходе к наноразмерам, так и с четко наметившимися перспективами управления свойствами материалов за счет варьирования их наноструктуры и создания на этой основе новых устройств наноэлектроники, измерительной техники, информационных систем нового поколения с широкими функциональными возможностями.
Среди различных наноструктур важное место занимают наноструктуриро-ванные диэлектрики и, в частности, сегнетоэлектрики и родственные мультифер-роичные материалы в виде тонких пленок, слоистых и композитных структур. Основным практически используемым свойством указанных объектов является их управляемый диэлектрический, электромеханический или магнитный отклик на внешнее воздействие, в основе которого, как правило, лежат процессы переключения поляризации.
Широкое практическое использование сегнетоэлектрических материалов сдерживается как нерешенностью ряда технологических задач, в первую очередь связанных с совершенствованием интерфейсных слоев, так и с незавершенностью исследований динамики переключения поляризации в данных структурах.
Все это делает чрезвычайно актуальной задачу управляемого контроля за состоянием доменной структуры сегнетоэлектриков и ее изменениями со временем и в процессе эксплуатации. В первую очередь это касается тонких сегнетоэлектрических пленок, которые имеют наибольшие перспективы для практических приложений с целью миниатюризации устройств, в связи с уменьшением управляющих полей, хорошей интеграцией указанных пленок с полупроводниковыми материалами, традиционно используемыми в электронике, а также для создания перепрограммируемых запоминающих устройств на базе сегнетоэлектриков.
В связи с этим целью настоящего исследования является выяснение закономерностей переключения поляризации в тонкопленочных сегнетоэлектриках, в том числе в присутствии внутреннего поля смещения.
В соответствии с поставленной целью были сформулированы следующие основные задачи данной работы:
- изучение изменений в токах переключения в зависимости от числа циклов
переключения, их связи с амплитудой и частотой приложенного внешнего поля;
исследование зависимости усталостных свойств сегнетоэлектрических пленок от материала подложки и толщины образцов;
исследование природы внутреннего поля смещения, обусловленного несимметричностью системы пленка - подложка;
исследование причин нарастания усталостного состояния в сегнетоэлектрических пленках в рамках дислокационной модели;
исследование влияния подложки на пироэлектрическую и эмиссионную активность пленок;
изучение закономерностей формирования нанодоменов в атомном силовом микроскопе на основе представлений о контроле коэрцитивных полей за указанными процессами.
Тема диссертационной работы поддержана проектами 2.1.1/1381 и 2.1.1/12070 ФЦП «Развитие научного потенциала высшей школы (2008 - 2011)» на тему «Нелинейные явления в наноразмерных структурах вещества при воздействии внешних полей», грантом Российского фонда фундаментальных исследований № 10-02-00556-а (2010 - 2012 гг.).
Объект и методики исследования. В качестве объекта исследования (уменьшение рабочих параметров в процессе многократного циклического переключения поляризации исследуемых структур в переменном электрическом поле) в работе использовались поликристаллические сегнетоэлектрические пленки ти-таната свинца РЬТіОз и цирконата-титаната свинца Pb(Zr0j5Ti0j5)O3 (PZT) толщиной 100 nm - 1 um, синтезированные по технологии магнетронного распыления и по золь-гель технологии. В качестве подложки использовались монокристаллический кремний Si (100) и поликор (А120з) марки ВК-100-1.
Изучение явления усталости (уменьшение рабочих параметров в процессе многократного циклического переключения поляризации исследуемых структур в переменном электрическом поле) в настоящей работе осуществлялось путем анализа эволюции петель диэлектрического гистерезиса, полученных с помощью схемы Сойера - Тауэра в процессе многократного циклического переключения поляризации исследуемых структур в переменном электрическом поле, а также путем исследования токов переключения с помощью методики Мерца.
Пироэлектрические исследования пленок проводились квазистатическим
методом с помощью кулонометра UT-6801A с чувствительностью по току 10" А. Измерения тока термостимулированной эмиссии электронов проводились с по-мощью ВЭУ-6 по стандартной методике в вакууме порядка 10 Па. Формирование и наблюдение сегнетоэлектрических нанодоменов в пленках проводилось при помощи сканирующего зондового микроскопа Solver Р47Рго корпорации NT-MDT (Россия).
Научная новизна работы. Все основные результаты данной работы являются новыми. В настоящей работе впервые
изучено влияние процессов усталости на токи переключения в тонких сегнетоэлектрических пленках титаната свинца и цирконата-титаната свинца;
исследованы закономерности пироэлектрических и эмиссионных явлений в сегнетоэлектрических пленках с внутренним полем;
исследовано влияние параметров, контролирующих коэрцитивное поле на размеры доменов, формируемых в атомном силовом микроскопе.
Практическая ценность работы. Выявленные закономерности позволяют контролировать процессы усталости и, следовательно, дают возможность продлять количество полезных циклов переключения при эксплуатации сегнетоэлектрических пленок. Целенаправленное влияние на величину внутреннего и коэрцитивного поля пленок позволяет добиваться необходимых на практике пироэлектрических и эмиссионных характеристик пленок и контролировать размеры нанодоменов, формируемых в атомном силовом микроскопе.
Основные положения, выносимые на защиту:
Представления о происхождении полевой, частотной и температурной зависимости усталости в тонких сегнетоэлектрических пленках в рамках модели, связывающей уменьшение переключаемой поляризации с блокированием процессов переключения системой заряженных дислокаций.
Высокие значения пирокоэффициента и плотности эмиссионного тока в пленках титаната свинца и цирконата-титаната свинца являются следствием существования внутреннего смещающего поля, связанного с возникновением дислокаций несоответствия на границе сегнетоэлектрического материала и подложки;
Функциональные зависимости размеров 180 - градусных сегнетоэлектрических доменов, формируемых в атомном силовом
микроскопе, от параметров, контролирующих коэрцитивное поле сегнетоэлектрической пленки.
Апробация работы. Результаты работы докладывались и обсуждались на 11-ой Международной конференции по сегнетоэлектричеству, Аргентина / Бразилия, 2005; XVII-ой Всероссийской Конференции по физике сегнетоэлектриков (ВКС - XVII), Пенза, 2005; 4-ой Международной научно-технической конференции «Фундаментальные проблемы радиоэлектронного приборостроения», Москва, 2006; 11-ой Европейской конференции по сегнетоэлектричеству, Блед, Словения, 2007; XVIII-ой Всероссийской Конференции по физике сегнетоэлектриков, Санкт-Петербург, 2008; V-ой Международной научно-технической школы-конференции «Молодые ученые науке, технологиям и профессиональному образованию в электронике», Москва, 2008; П-ой Всероссийской конференции «Многомасштабное моделирование процессов и структур в нанотехнологиях (ММПСН-2008)», Москва, 2009; П-ой Научно-технической конференции «Методы создания, исследования микро-, наносистем и экономические аспекты микро-, наноэлектроники», Пенза, 2009; 10-ом Российско/СНГ/Балтийско/Японском Симпозиуме по сегнетоэлектричеству, Иокогама, Япония, 2010.
Публикации и вклад автора. Настоящая работа выполнена на кафедре экспериментальной физики Воронежского госуниверситета в соответствии с планом научно-исследовательских работ кафедры. Все включенные в диссертацию данные получены лично автором или при его непосредственном участии. Автором обоснован выбор методов и объекта исследования, получены все основные экспериментальные результаты, проведены анализ и интерпретация полученных данных. Обсуждение полученных результатов проводилось совместно с научным руководителем д.ф. - м.н., проф. Сидоркиным А.С.
По теме диссертации опубликовано 9 статей, в том числе 4 статьи в изданиях ВАК и 5 статей в трудах конференций.
Объем и структура диссертации. Диссертация состоит из введения, четырех глав, выводов и списка цитируемой литературы. Работа изложена на 105 страницах машинописного текста, содержит 9 таблиц и 52 рисунка. Библиографический раздел включает 109 наименований.