Содержание к диссертации
Введение
ГЛАВА 1. Физические свойства тонких пленок цирконата титаната свинца 22
1.1. Общие представления о тонкопленочных сегнетоэлектриках 22
1.2. Твердый раствор цирконата-титаната свинца и его основные свойства 25
1.3. Тонкие пленки ЦТС. Изготовление пленок ЦТС золь-гель методом 30
1.4. Исследования свойств тонких пленок ЦТС 32
1.4.1. Особенности структуры тонких пленок ЦТС 32
1.4.2. Переключение поляризации 41
1.4.3. Коэрцитивные поля в тонких пленках 45
1.4.4. Вклад движения доменных границ в свойства сегнетоэлектрика. Взаимодействие дефектов с доменными границами 53
1.4.5. Старение и усталость 58
1.4.6. Процессы релаксации в тонких сегнетоэлектрических пенках 61
1.4.7. Токи утечки 63
1.4.8. Влияние избыточного содержания свинца на свойства пленок ЦТС 64
1.4.9. Выводы 67
ГЛАВА 2. Измерительная аппаратура. методика диэлектрических измерений и обработки полученных результатов. изготовление образцов 72
2.1. Измерение комплексной диэлектрической проницаемости в слабых и сверхслабых полях. Мостовой метод 72
2.1.1. Измерительная установка 72
2.1.2. Методика измерений частотно-температурных s*(v,T) и реверсивных є*(Е=) зависимостей комплексной диэлектрической проницаемости на установке мостового типа 74
2.2. Измерение диэлектрических характеристик переключения в слабых, средних и сильных электрических полях. Измерение петель поляризации 74
2.2.1. Установка для измерения петель поляризации 74
2.2.2. Методика компьютерной обработки петель поляризации 76
2.2.3. Эффективное коэрцитивное поле как характеристика процесса переполяризации (переключения) тонких пленок 82
2.2.4. Методика наблюдения частотной, температурной и амплитудной эволюции петель поляризации и их обработка для получения соответствующих физических характеристик 84
2.3. Краткое описание образцов 85
ГЛАВА 3. Диэлектрические свойства образцов № 0 и № 5 на низких и инфранизких частотах в широком интервале температур, полей и частот 89
3.1. Результаты исследований НЧ-ИНЧ диэлектрических свойств образца № 0 89
3.1.1. Результаты мостовых исследований 89
3.1.2. Изучение релаксационной природы отклика образца с помощью анализа петель поляризации 91
3.1.3. Особенности амплитудных зависимостей эффективной диэлектрической проницаемости 101
3.1.4. Характер поведения коэффициента смещения КЕ при вариации внешних параметров 103
3.1.5. Частотные и температурные зависимости эффективного коэрцитивного поля 106
3.1.6. Разделение вкладов механизмов движения доменных ГраНИЦ В 8Гэфф И Е"эфф 108
3.2. Результаты исследований НЧ-ИНЧ диэлектрических свойств образца № 5 114
3.2.1. Изучение релаксационной природы отклика образца № 5 с помощью анализа петель поляризации 114
3.2.2. Особенности амплитудных зависимостей эффективной диэлектрической проницаемости 121
3.2.3. Характер поведения коэффициента смещения КЕ при вариации внешних параметров 123
3.2.4. Частотные и температурные зависимости эффективного коэрцитивного поля 124
3.2.5. Разделение вкладов механизмов движения доменных границ в е'эфф и е"Эфф 126
3.3. Выводы 130
ГЛАВА 4. Диэлектрические свойства образцов № 10 и № 30 на низких ii инфранизких частотах в широком интервале температур, полей и частот 133
4.1. Результаты исследований НЧ-ИНЧ диэлектрических свойств образца № 10 133
4.1.1. Результаты мостовых исследований 133
4.1.2. Изучение релаксационной природы отклика образца № 10 с помощью анализа петель поляризации 134
4.1.3. Особенности амплитудных зависимостей эффективной диэлектрической проницаемости є'3фф 140
4.1.4. Характер поведения коэффициента смещения КЕ при вариации внешних параметров 143
4.1.5. Частотные и температурные зависимости эффективного коэрцитивного поля 146
4.1.6. Разделение вкладов механизмов движения доменных границ в е'эфф и є"3фф 147
4.2. Результаты исследований НЧ-ИНЧ диэлектрических свойств образца № 30 151
4.2.1. Изучение релаксационной природы отклика образца № 3 0 с помощью анализа петель поляризации 151
4.2.2. Особенности амплитудных зависимостей эффективной диэлектрической проницаемости є'3фф 155
4.2.3. Характер поведения коэффициента смещения КЕ при вариации внешних параметров 157
4.2.4. Разделение вкладов механизмов движения доменных границ в є'зфф и є"3фф 159
4.3. Выводы 162
ГЛАВА 5. Диэлектрические свойства образца № 50 на низких и инфранизких частотах в широком интервале температур, полей и частот 164
5.1. Исследование релаксационных особенностей диэлектрического отклика образца № 50 мостовым методом 164
5.2. Исследование НЧ-ИНЧ диэлектрических свойств образца № 50 с помощью установки Сойера-Тауэра (измерение ПП) 166
5.3. Выводы 172
Заключение 174
Литература 177
- Тонкие пленки ЦТС. Изготовление пленок ЦТС золь-гель методом
- Измерение диэлектрических характеристик переключения в слабых, средних и сильных электрических полях. Измерение петель поляризации
- Особенности амплитудных зависимостей эффективной диэлектрической проницаемости
- Результаты исследований НЧ-ИНЧ диэлектрических свойств образца № 30
Введение к работе
Глава 1. Физические свойства тонких пленок цирконата- титаната свинца (Литературный обзор) 22
1.1. Общие представления о тонкопленочных сегнетоэлектриках 22
1.2. Твердый раствор цирконата-титаната свинца и его основные свойства 25
1.3. Тонкие пленки ЦТС. Изготовление пленок ЦТС золь-гель методом 30
1.4. Исследования свойств тонких пленок ЦТС 32
Особенности структуры тонких пленок ЦТС 32
Переключение поляризации 41
Коэрцитивные поля в тонких пленках 45
1.4.4. Вклад движения доменных границ в свойства сегнетоэлектрика. Взаимодействие дфектов с доменными границами 53
1.4.5. Старение и усталость 58
1.4.6. Процессы релаксации в тонких сегнетоэлектрических пенках 61
Токи утечки 63
Влияние избыточного содержания свинца на свойства пленок ЦТС 64
1.4.9. Выводы 67
Тонкие пленки ЦТС. Изготовление пленок ЦТС золь-гель методом
Известно, что система цирконата-титаната свинца (Pb(Zrx,Ti!_A.)03) позволяет изготавливать многообещающие материалы для потенциального применения в динамической [11,46] и энергонезависимой памяти [10,11,34,48,50], датчиках [38], актюаторах [44], устройствах на поверхностных акустических волнах [3]. Благодаря своим превосходным сегнетоэлектрическим, электрическим и оптическим свойствам она широко используется в различных формах, таких как тонкие пленки [34,48], волокна [62] и спеченные материалы [63,64]. Составы близкие к морфотропной фазовой границе (х 0,52 - 0,55) имеют ярко выраженные максимумы диэлектрических и пьезоэлектрических эффектов. Тонкие сегнетоэлектрические пленки PZT таких составов изготавливаются различными методами, такими как золь-гель технология [3,4,11,28-32,34]. лазерная абляция [3,4,11-17], химическое осаждение из газовой фазы металлоорганических соединений [3,4,11,24-27] и высокочастотное напыление [3,4,11,18-20]. В последнее время большое внимание уделяется золь-гель методу. В основе метода лежат реакции гидролиза и поликонденсации металлоорганических соединений, главным образом алкоголятов металлов, ведущие к образованию металл-кислородного каркаса, постепенное разветвление которого вызывает последовательные структурные изменения по схеме раствор-золь-гель-оксид [4,11,34].
Такая технология изготовления тонких пленок обладает рядом преимуществ, среди которых можно выделить (1) превосходный контроль стехиометрии состава, (2) высокую однородность пленок, (3) большую площадь покрытия, (4) относительно низкую температуру образования оксидов и (5) низкую стоимость [4]. PZT-пленки успешно приготавливаются золь-гель методом при использовании разнообразных прекурсоров. Широко используемыми стартовыми материалами для изготовления пленкообразующего раствора являются металлоалкоголяты (включая алкоголят свинца) или ацетат свинца, изопропилат титана (или тетрабутил титана) и изопропилат циркония (или изобутоксид циркония) [4,30,34]. Однако имеется множество работ по исследованию других прекурсоров для золь-гель технологии. Получаемый в результате смешивания прекурсоров пленкообразующий раствор наносится на заранее очищенную подложку (например, Pt/Ti/SiCVSi, где слой платины используется в качестве нижнего электрода). Нанесение обычно осуществляется методом центрифугирования. Осажденные при комнатных или низких температурах подложки (-150 С) пленки ЦТС имеют аморфную структуру. Образование перовскитной фазы со структурой типа АВОъ обычно наблюдают при последующем отжиге пленок при высоких температурах [23,65-69]. Процесс отжига осложняется тем. что PZT может образовывать различные кристаллические фазы. При этом в диапазоне температур 320 - 470 С происходит переход из аморфного состояния в первую кристаллическую несегнетоэлектрическую фазу - пирохлорную, типа А2В206 [67,70]. При более высокой температуре (500 - 700 С) происходит процесс трансформации пирохлора в сегнетоэлектрическую фазу перовскита. После завершения кристаллизации пленка обычно имеет поликристаллическую структуру.
Для практического использования, а также измерений электрических и диэлектрических характеристик пленки, требуется завершенная конденсаторная структура типа электрод/Р2Т/электрод. Для этого на свободную поверхность пленки каким-либо способом (например, методом напыления) наносится верхний электрод (обычно металлический или из окиси металла). В результате получается довольно сложная структура, состоящая из подложки, переходного слоя, обусловленного взаимной диффузией материалов при высокой температуре отжига, собственно пленки (с неоднородным кристаллитным строением) и верхнего электрода. При этом на кристаллиты сегнетоэлектрического материала пленки действуют термические и ростовые механические напряжения, а также напряжения, обусловленные спонтанной деформацией. Кроме того, из-за высокой летучести свинца, испаряющегося в форме РЬО из цирконата-титаната свинца при его высокотемпературной обработке [1,34,71], пленка может содержать большое количество вакансий свинца и кислорода, заметно влияющих на ее структуру и свойства. Одной из частных особенностей тонких пленок является наличие большого двухмерного механического напряжения (или деформации) в плоскости пенки. Источник этого напряжения заключается в несоответствии между коэффициентами теплового расширения пленки, электродов и подожки.
При этом пленки PZT при охлаждении ниже точки Кюри (Гс) испытывают фазовый переход из кубической фазы в тетрагональную и/или ромбоэдрическую, что приводит к дополнительным внутренним напряжениям в структуре пленки, обусловленным несоответствием параметров решетки пленки и подложки. Исследованию процессов формирования доменной структуры пленок под действием таких деформаций посвящено множество теоретических и экспериментальных работ. Наблюдаемая в эпитаксиальных сегнетоэлектрических пленках структура доменов обычно связывается с взаимодействием двух процессов - процесса образования дислокаций несоответствия в высокотемпературной параэлектрической фазе и процесса полидоменизации ниже температуры фазового перехода [72-76]. На рис. 1.4 представлены все возможные варианты ориентации сегнетоэлектрической фазы (а) и возможные типы доменной структуры (Ь, с) в результате кубически-тетрагонального преобразования [76]. В [75] авторы исследовали влияние толщины пленки на структурные и электрические свойства тетрагональных пленок и показали, что пленки релаксируют посредством формирования а-доменов, доля и период которых увеличивается с ростом толщины пленки. После более тщательного анализа экспериментальных и теоретических данных [76] они пришли к выводу, что наблюдаемая чаще всего полидоменная структура с/а/с/а, только частично снимает внутренние напряжения. Полностью убрать напряжения, по их мнению, может только трехдоменная конфигурация (см. рис. 1.4(c)). В работе [72] для эпитаксиальных тетрагональных пленок теоретически рассматривались различные возможные варианты геометрической формы домена, ограниченного плоскими 90-ными доменными границами и поверхностями пленки: пластинчатая, трапецеидальная и треугольная конфигурации. Авторами
Измерение диэлектрических характеристик переключения в слабых, средних и сильных электрических полях. Измерение петель поляризации
В работе использовался метод низко- и инфранизкочастотной диэлектрической спектроскопии, при помощи которого изучались температурно-частотные зависимости действительной (є ) и мнимой (є") частей комплексной диэлектрической проницаемости e (v,T) в области частот от 0.1 до 1000 Гц в широком интервале температур (-100 - +100 С) при различных амплитудах измерительного поля (0.05 - - 50 кВ/см). Измерения проводились на установке, блок-схема которой представлена на рис. 2.1, в квазистатическом режиме нагрева (охлаждения). При измерениях реверсивных зависимостей г (Е=) внешнее смещающее поле подавалось ступенями (0.3 В) сначала в "отрицательную" сторону, а затем в "положительную". Величина смещающего поля менялась в пределах от 15 до 225 кВ/см с шагом 15 кВ/см. Диэлектрический отклик наблюдался при воздействии измерительного поля с амплитудой 0.01, 0.1 кВ/см и частотой 1, 1000 Гц. Реверсивные зависимости были получены в температурных точках -100, -50, 0 и 50 С. Для наблюдения петель поляризации (ГШ) использовалась модифицированная схема Сойера-Тауэра [1] с применением цифрового запоминающего осциллограф С9-8 (рис. 2.2). Для сопряжения цифрового осциллографа с компьютером типа IBM-386 использовался адаптер канала общего пользования (КОП) . Конструктивно адаптер выполнен в виде платы расширения для ПЭВМ с системной шиной ISA и имеет внешний разъем стандарта GPIB.
При измерении ПП на образец подается переменное напряжение синусоидальной формы (U = Uo-sm о) t), которое одновременно регистрируется в одном из каналов осциллографа. Второй канал используется для наблюдения отклика сегнетоэлектрического материала. Оба сигнала записываются в цифровом виде в память осциллографа, а затем считываются и передаются на компьютер с помощью специальной программы. Программа для считывания данных осциллографа создает первоначальный файл, в котором содержится дата, время записи файла, комментарии, служебная информация цифрового осциллографа и массив Адаптер разработан под руководством А.В. Никитина в отраслевой научно-исследовательской лаборатории лазерной метрологии Госстандарта РФ (при ВолГУ). Формулировка задачи и параметров адаптера принадлежат А.В. Шильников\ и В. И. Нестерову. данных временной развертки напряжений на каналах осциллографа в форме двух столбцов (первый столбец для измерительного сигнала, второй - для отклика). Первоначальная считывающая программа была написана разработчиками адаптера КОП и модифицирована В.Н. Нестеровым [5] путем создания табличного опроса, имени файла, температуры, состава образца и положения тумблеров модифицированной схемы Сойера-Тауэра. На форму 1111 оказывают влияние следующие искажающие факторы: 1) входное сопротивление регистрирующей аппаратуры (RBX) (осциллографа или двух координатного потенциометра); 2) сопротивление утечки (RQ) конденсатора Со, в цепи С0СХ (Сх - емкость исследуемого образца). Оба эти фактора не должны оказывать заметного влияния на амплитуду и фазу тока в цепочке С0СХ, что выполняется при условии, когда сопротивление на образце (ХСх) много меньше сопротивления параллельной цепочки RBXRo
Это условие легко выполнимо при v 10 Гц, но вызывает серьезные затруднения при низких и инфранизких частотах (при v = 0,1 Гц и Сх=1,0нФ, Хсх= 1,33 ГОм). Для обеспечения возможности измерений на этих частотах в качестве входного каскада регистрирующего прибора использовался электрометрический усилитель канала Y с RBX 10 ГОм и с переменным коэффициентом усиления (1 - 1000). Общий вид петли поляризации тонкопленочного сегнетоэлектрика со схематическим указанием ее основных параметров показан на рис. 2.3. При измерении петель поляризации измерительный сигнал и поляризационный отклик сегнетоэлектрика могут содержать шум, который препятствует точному определению основных характеристик петель, таких как остаточная поляризация Рг, максимальная поляризация Р,„, полуширина петли Епш и производных величин, например, эффективной диэлектрической проницаемости є 3фф и потерь є"3фф. В этом случае для низкого измерительного напряжения отклик получается очень слабым, смешанным с шумом от самой схемы осциллографа и внешними наводками, например, от
Особенности амплитудных зависимостей эффективной диэлектрической проницаемости
Как видно из рис. 3.4, при определенных условиях (когда частота измерительного поля существенно отличается от частоты релаксации (поляризации и/или переполяризации)) ПП смещены по оси абсцисс в сторону отрицательных значений поля, что свидетельствует о наличии в образце внутреннего смещающего поля Е( [177,178,180,182]. Наличие смещающего поля, по всей видимости, может быть связано с эффектами на границах раздела металл-СЭ пленка, а не дефектной структурой пленок ЦТС. Такие эффекты, связанные с явлениями приэлектродной поляризации, уже отмечались в ряде работ [28,80,114,135] и объяснялись образованием в приэлектродных областях пленок ионного объемного заряда (вакансии кислорода и свинца) и/или наличием барьеров Шоттки в объеме СЭ материала и на границах раздела (различие в работах выхода для верхнего и нижнего электродов). Косвенным подтверждением существования таких образований могут быть результаты исследований фототока в пленках ЦТС [103,113]. Для количественного описания величины смещения ПП при вариации внешних параметров использовался параметр, названный коэффициентом На рис. 3.11 представлены частотная и температурная зависимости коэффициента смещения, полученные при амплитуде измерительного поля 125 кВ/см. Из частотной зависимости прекрасно видно, что при фиксированной температуре увеличение частоты от минимального значения приводит к симметризации ПП. Наиболее симметричной ГШ становится, когда частота измерительного поля близка или выше частоты релаксации поляризации (переполяризации).
При v vr симметрия ПП существенно не меняется и сопровождается небольшим (в пределах ошибки эксперимента) смещением в сторону положительных полей (отрицательная величина КЕ). Некоторое уменьшение КЕ, наблюдаемое в области высоких температур и инфранизких частот, может быть связано либо с релаксационным движением ДГ, либо с релаксацией объемного заряда. Это оказывает определенное влияние на форму ПП. Она становится более округлой и симметричной (рис. 3.4). Характер изменения коэффициента смещения при вариации амплитуды измерительного сигнала иллюстрирует рис. 3.12. Здесь приведены амплитудные зависимости КЕ при различных температурах на частотах 0.1 и 1000 Гц. Заметно, что с ростом амплитуды поля смещение 1111 в отрицательную область полей увеличивается. Исключением являются инфранизкие частоты и высокие температуры, где, как было сказано выше, наблюдается релаксационный процесс, приводящий к симметризации 1111. Причем данное явление начинает сильно сказываться только тогда, когда амплитуда поля превосходит некоторое значение, которое увеличивается при понижении температуры и/или росте частоты. Как было отмечено в главе 2, в данной работе в качестве характеристики переключения было выбрано эффективное коэрцитивное поле ЕСэфф, способ вычисления которого описан в пункте 2.2.3. На рис. 3.13 представлены частотные и температурные зависимости ЕСэфф для образца № 0. Видно, что для данной пленки эффективное коэрцитивное поле уменьшается с ростом температуры и понижением частоты измерительного поля.
Такое поведение, как правило, характерно для температурных и частотных зависимостей коэрцитивного поля в объемных СЭ материалах и обычно связывается с тем, что при увеличении температуры и уменьшении частоты облегчается процесс переполяризации доменов в объеме образца. Это говорит о том, что и в исследуемой пленке происходят аналогичные процессы. Описанный в предыдущих пунктах данной главы пиннинг доменных границ на вакансиях свинца и кислорода, имеющий место в образце № 0, оказывает существенное влияние на характер поведения эффективного коэрцитивного поля. Особенно хорошо это заметно в области частот, превышающих частоту релаксации переполяризации (рис. 3.13). Наблюдая ход зависимости ЕСэфф при какой-либо фиксированной температуре, легко увидеть, что при v vr происходит резкое увеличение Ес эфф, которое можно связать с сильным закреплением доменных границ на указанных дефектах. При этом доменные границы способны срываться с дефектов и двигаться по объему образца только при приложении достаточно высоких полей. При более низких частотах величина эффективного коэрцитивного поля вполне соизмерима со значениями коэрцитивных полей пленок ЦТС приводимыми в литературе. Особенно близкое соответствие наблюдается для ЕСэфф измеренного при высоких температурах. Необходимо отметить, что значения эффективного коэрцитивного поля, полученные при различных знаках измерительного поля, незначительно отличаются друг от друга [180,182].
Такая особенность характерна для всех исследованных в данной работе пленок. Следовательно, несмотря на ярко выраженное смещение ПП по оси абсцисс и некоторую их униполярность, точки перегиба (наибольшей скорости роста поляризации) для обеих ветвей Ро(Е0) приходятся практически на одну и ту же величину Е0. Такое поведение Есэфф может свидетельствовать о том, что механизм, ответственный за переполяризацию образца, имеет сегнетоэлектрическую природу, а смещающее поле Et "выступает в роли" внешнего, не связанного с внутренней структурой пленки. Как уже отмечалось выше, наличие "внешнего" смещающего поля Et может быть объяснено в основном эффектами на границах раздела металл-СЭ пленка, а не дефектной структурой пленок ЦТС. В данном разделе рассмотрены результаты определения долей вкладов релаксационного и гистерезисного механизмов движения доменных границ в є зфф и є"3фф. При этом под релаксационным механизмом переполяризации понимается такой, при котором движение доменных границ непрерывно (сопротивление их движению аналогично вязкому трению) и обусловлено термической активацией зародышей [132], а механизм переполяризации, связанный со скачкообразным движением доменных границ, назван гистерезисным (аналог сухого трения) в предположении, что каждый скачок соответствует переключению некоторого макрообъема, расположенного вблизи доменной границы, при достижении электрическим полем вполне
Результаты исследований НЧ-ИНЧ диэлектрических свойств образца № 30
Исследование диэлектрических свойств образца № 30 началось непосредственно с изучения частотно-температурного ряда ПП. Вначале были проведены пробные измерения ПП при температурах 25, 0, -20, -40 и -60 С. Для примера на рис. 4.15 представлен частотный ряд ПП для температуры 0 С. Здесь хорошо заметно, что общий вид 1111 подобен характерному виду ПП других пленок. Однако второй этап измерений, проведенный после двухгодичного старения пленки при комнатной температуре, выявил появление низкочастотной релаксации поляризации. Это видно на рис. 4.16, где представлена частотно-температурная эволюция 1111, полученная для состарившегося образца. Необходимо отметить достаточно большую величину глубины дисперсии для наблюдаемой релаксации (при U = 2.5 В и Т = -150 С Ас эфф = є зфф(о,і) - є зфф(іоооо) 8596 -567 = 8029, то есть Дє зфф /є 3фф(0.і) 93.4 %). Графически это хорошо видно на рис. 4.17, где приведены частотные зависимости є 3фф и є"3фф образца №30 при температуре -150 С. Для количественного описания процесса релаксации в работе исследовалась зависимость натурального логарифма частоты релаксации vr от обратной температуры. Частоты релаксации определялись двумя способами: по максимумам зависимостей є"3фф( ) и по максимумам зависимостей Enui(v). Пример зависимости ln{vr) от 1/Т для напряженности измерительного поля 50 кВ/см показан на рис. 4.18. Величины энергии активации Ua и предэкспоненциального множителя v0 полученных в результате аппроксимации таких зависимостей уравнением Аррениуса (3.1) представлены в таблице 4.3. Характерной особенностью наблюдаемого процесса релаксации является значительная амплитудная зависимость частоты релаксации, типичный вид которой представлен на рис. 4.19. Она в принципе не отличается от экспоненциальной, характерной для сегнетоэлектрических монокристаллов макроскопических размеров [168,186].
Это, по-видимому, свидетельствует о том, что нет принципиальных различий между механизмами переполяризации СЭ пленок и образцов, имеющих макроскопические размеры. Зависимость vr(Eo) аппроксимировалась выражением (4.1). Для исследуемого образца, также как и для образца № 10, характерно разбиение зависимости vr(E0) на три амплитудных участка, в каждом из которых а и ует принимают вполне конкретные значения. Результаты описанной аппроксимации приведены в таблице 4.4. Следует заметить, что механизмы, отвечающие за релаксацию в этом образце, носят иной характер, чем в случае пленок № 0 и № 5 и подобен тому, что наблюдался для образца № 10. Из рис. 4.16 видно, что при частотах выше частоты релаксации материал (по виду петель поляризации) представляет собой типичный сегнетоэлектрик. Однако ниже частоты релаксации наблюдаются самоподобные ПП, форма которых может говорить На рис. 4.19 представлены характерные амплитудные зависимости эффективной диэлектрической проницаемости в эфф образца № 30 при различных температурах на частоте 1000 Гц. Хорошо видно, что в области слабых и средних полей наблюдается релеевское поведение є 3фф, характерное для всех исследованных пленок. Общий характер зависимостей є 3фф() подобен наблюдаемому для образца № 10. Данная особенность говорит о том что, в отличие от образцов макроскопических размеров, в При анализе 1111 образца № 30 с использованием коэффициента смещения (3.3), также как и для других пленок наблюдается значительное смещение 1111 в сторону отрицательных полей. Кроме того, здесь также происходит симметризация ПП при приближении частоты измерительного поля к частоте релаксации. Данное поведение хорошо иллюстрирует рис. 4.21, где приведена частотная зависимости КЕ. Следует отметить, что при частотах измерительного поля v « vr происходит небольшое смещение ПП в сторону положительных полей (отрицательная величина КЕ). Характер изменения коэффициента смещения при вариации амплитуды измерительного сигнала иллюстрирует рис. 4.22.
Здесь приведены амплитудные зависимости КЕ при различных температурах на частотах 0.1 и 1000 Гц. Заметно, что при частоте измерительного поля v vr (0.1Гц, рис. 4.22а) рост амплитуды поля приводит к незначительному смещению ПП в область положительных полей. Если же v vr (1000 Гц, рис. 4.226), то наблюдается, смещение ГШ в сторону отрицательных полей. Причем в данном случае сдвиг носит более выраженный характер (КЕ может достигать значения 0.45). Следует отметить, что характер изменения коэффициента смещения в целом аналогичен отмеченному у образца № 10. На рис. 4.23 приведены наиболее характерные частотные зависимости процентных соотношений вкладов гистерезисного (скачкообразного) механизма движения доменных границ в є 3фф и є"3фф для одной из ячеек образца № 30 при напряженности измерительного поля 125 кВ/см. Общий ход данных зависимостей хорошо согласуется с частотно-температурной эволюцией ПП и может служить подтверждением предположения о том, что наблюдаемый у большинства ячеек данного образца процесс поляризации связан с взаимодействием ДГ с точечными дефектами. При частотах v vr очевиден значительный вклад гистерезисного механизма движения ДГ в с Эфф и в "Эфф. При приближении частоты измерительного поля к частоте релаксации наблюдается увеличение релаксационного вклада и соответствующее снижение гистерезисного, связанного с необратимым гистерезисным движением ДГ. При v«vr имеет место в основном релаксационный механизм движения ДГ. Дальнейшее увеличение частоты приводит к закреплению ДГ на дефектах и в данной области частот
